JP4469674B2 - 流路構造体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、流路構造体の製造方法に係り、特に小型反応器に用いる流路構造体の製造方
法に関する。

近年、内部に反応流路が設けられた流路構造体を用いた小型反応器の開発が活発化している。小型反応器は単に小型であるが故に例えば携帯情報機器等の小型の機器に用いることができるだけでなく、特許文献１の段落［０００６］に記載された次のようなメリットがある。

（１）反応流路における反応容積が小さくなるので、表面積／体積比効果が顕著となり、触媒反応時の伝熱特性が向上して反応効率が改善するという利点がある。

（２）混合物質を構成する反応分子の拡散混合時間が短くなるので、反応流路内における触媒反応の進行速度（反応速度）が向上するという利点がある。

（３）反応流路を含む構成を複数層積層することにより、スケールアップ（装置規模の大型化や流体物質の生成能力の向上）に対する煩雑な反応工学的な検討が不要となるという利点がある。

従来の流路構造体は、特許文献１に記載された通り、シリコン等の微小基板とガラス基板等の閉止基板とからなる。微小基板には特許文献１の段落［００３１］に記載されたように、一面側にフォトエッチング技術等を用いて任意の溝形状にエッチングされた溝が設けられている。この溝の内壁面にＣＶＤ等により銅−亜鉛系の触媒が付着形成されている。閉止基板は微小基板の溝が設けられた一面に対向して接合される。これにより内部に触媒が設けられた反応流路が形成される。
特開２００３−８８７５４公報

ところが、従来の流路構造体は量産性が低く、実験設備や研究設備などコストより性能が優先される用途には適しているが、民生機器として大量生産をすることができない。

従来の流路構造体は、特許文献１の段落［００３１］に記載の通りシリコン等の一面側にフォトエッチング等の技術を用いて反応流路を形成している。しかし、一般的なシリコンに一般的なフォトエッチング技術を用いて反応流路を形成する場合、下記の様な問題点がある。一般的なシリコンのフォトエッチング技術の一つにＲＩＥ等のドライエッチング法がある。ドライエッチング法のエッチング速度は１．５〜４．０μｍ／ｍｉｎ程度と非常に遅いため反応流路の形成に多大な時間がかかってしまう。発明者の実験では、幅０．５ｍｍ、深さ１．４ｍｍ（すなわちアスペクト比２．８）の反応流路を形成するためには、エッチング時間が約６時間もかかってしまった。このようにドライエッチング法を用いた場合、高い量産性が実現できない。

一方、一般的なシリコンのフォトエッチング技術には前記のドライエッチング法の他に、弗酸等を用いたウェットエッチング法を用いることが考えられる。ウェットエッチング法はドライエッチング法に比べエッチング速度は早いものの、反応流路の幅方向のエッチング速度と深さ方向のエッチング速度がほぼ同一（等方性エッチング）なので、ドライエッチング法の様に高いアスペクト比（すなわち流路の表面積／流路内の体積）の反応流路を形成することができない。すなわち、ウェットエッチング法を用いた場合、量産性は改善されるものの、本来有している流路構造体の性能を犠牲にしてしまう。

また、従来の流路構造体の反応流路を一般的な機械加工にて形成することも考えられる。この場合、ウェットエッチング法と異なり高いアスペクト比の反応流路を形成することができるが、反応流路の加工は例えばエンドミルの刃の回転部分のみが切削される狭い面での加工であり、フォトエッチング法の様に反応流路の加工を面で行うことができない。すなわち、短い反応流路を形成する分には問題がないが、反応速度があまり高くない用途に用いる反応器の流路構造体の場合、長い反応流路が必要となり、多大な加工時間がかかってしまう。発明者の実験では、幅０．５ｍｍ、深さ４ｍｍ（すなわちアスペクト比８）、長さ３０ｍｍの反応流路を４０本形成するためには、約１２時間もかかってしまった。このように機械加工法を用いた場合、高い量産性が実現できない。

本発明は、このような事情を鑑みてされたもので、量産性の高い流路構造体の製造方法
を提供することを目的とする。

また、上記目的を達成するために、本発明の流路構造体の製造方法は、第１の流路構成部材に設けられた互いに隣接する複数の貫通溝に触媒を担持させる担持工程と、流体を供給するための供給口から供給された前記流体が、前記貫通溝を通過した後に前記流体を排出するための排出口から排出される流路が形成されるように、第２の流路構成部材に設けられたはめ込み部に、前記第１の流路構成部材をはめ込むはめ込み工程と、前記第２の流路構成部材と第３の流路構成部材とを、前記はめ込み部を封止するようにレーザー溶接または超音波溶接にて溶接する第１の溶接工程と、を有することを特徴とする。

本発明は、量産性の高い流路構造体の製造方法を提供することができる。

以下、本発明の実施の形態を図面を参照して説明する。

（第１の実施の形態）
図１は本発明の第１の実施の形態による流路構造体の分解斜視図である。

マイクロチャネル１（第１の流路構成部材）は母材を加工して形成される。触媒反応時の伝熱特性を向上させるために、母材の少なくとも一部に熱伝導率の高い素材を用いることが好ましい。特にアルミニウム、銅、アルミニウム合金もしくは銅合金は、熱伝導率が高いばかりでなく、加工性も優れているため、マイクロチャネル１の素材として用いるのに適している。また、流路構造体が長期にわたって使用されることが予想される場合、熱伝導率はアルミニウム合金や銅合金ほど高くないものの、耐腐食性に優れていることからステンレス合金も好ましい。

マイクロチャネル１には貫通溝２が設けられている。貫通溝２はマイクロチャネル１の一面に両端が貫通するように複数設けられている。また、貫通溝２は互いに隣接するように設けられている。貫通溝２はマイクロチャネル１の母材を一般的な機械加工方法や、成型方法を用いて形成することが好ましい。

一般的な機械加工の例として、ワイヤを用いた放電加工（ワイヤカット）が挙げられる。ワイヤカットは細い金属線を工具電極とし、電極または被加工物を目的の形状に移動しながら放電加工を行なう方法である。また、ワイヤカットの他にダイヤモンド等の砥粒をレジン等にて円盤状に固めたブレードを用い、砥粒加工を用いることも可能である。砥粒加工は、ブレードを高速回転させて被加工物上に接触させながら移動し、ブレードの軌跡の部分が砥粒によって研磨、除去されて目的の形状に加工するものである。ワイヤカットや砥粒加工は、貫通溝２の様な、両端が貫通した溝を短時間で加工するのに非常に適している。

一般的な成型方法の例として、鍛造加工が挙げられる。鍛造加工は棒または塊状の金属素材に工具を用いて圧力を加え、鍛錬効果を与えて材料の機械的性質を改善すると同時に、金属素材を目的の形状に成形する加工法である。また、鍛造加工のほかに鋳造加工を用いることも可能である。鋳造加工は、目的の形状の空洞を有する型へ、溶融した金属を流し込み、冷却した後に型を除去し、目的の形状に加工するものである。鍛造や鋳造は、本実施の形態のマイクロチャネル１の様な複雑な形状の加工をするのに非常に適している。

貫通溝２の壁面には触媒が担持されている。触媒には、例えば流路構造体をメタノールやジメチルエーテル等を改質して水素を得るための改質器に用いる場合、Ｐｔを含む触媒やＣｕ−Ｚｎを含む触媒が適している。Ｐｔを含む触媒は耐腐食性、耐酸化性に優れるため、特に好ましい。

貫通溝２の壁面に触媒を担持する担持工程について説明する。例えばマイクロチャネル１の表面がアルミニウム合金である場合、貫通溝２の壁面を含むマイクロチャネル１の表面を陽極酸化処理し、この後、例えばウオッシュコート法、ゾルーゲル法、含浸法などの公知の触媒担持方法を用いて、陽極酸化された貫通溝２の壁面に触媒を担持する。また、例えばマイクロチャネル１の表面がステンレス合金である場合、マイクロチャネル１を高温で焼成し貫通溝２の壁面を含むマイクロチャネル１の表面の粗度を上げ、この後前述した公知の触媒担持方法を用いて、粗度が上げられた貫通溝２の壁面に触媒を担持する。

流路ブロック３（第２の流路構成部材）は母材を加工して形成される。マイクロチャネル１と同様に触媒反応時の伝熱特性を向上させるために、母材の少なくとも一部に熱伝導率の高い素材を用いることが好ましい。特にアルミニウム、銅、アルミニウム合金もしくは銅合金は、熱伝導率が高いばかりでなく、加工性も優れているため、流路ブロック３の素材として用いるのに適している。また、流路構造体が長期にわたって使用されることが予想される場合、熱伝導率はアルミニウム合金や銅合金ほど高くないものの、耐腐食性に優れていることからステンレス合金も好ましい。

流路ブロック３には、マイクロチャネル１をはめ込むためのはめ込み部４が設けられている。はめ込み工程において、マイクロチャネル１がはめ込まれた後、後述する蓋７（第３の流路構成部材）を設ける。必要に応じてマイクロチャネル１と流路ブロック３とを、また流路ブロック３と蓋７とを接合し、はめ込み部４を封止することにより流路が形成されるように、はめ込み部４は設けられている。

はめ込み部４の例を図２および図３に示す。図２に示すように、長方形の底面を持つマイクロチャネル１の長さＡに対して、マイクロチャネル１の対向する辺の長さＢが長くなる形状の凹部が流路ブロック３に設けられ、はめ込み部４ａを形成している。マイクロチャネル１とはめ込み部４ａの壁面とが隙間を有するように、マイクロチャネル１ははめ込み部４ａにはめ込まれている。マイクロチャネル１とはめ込み部４ａとの隙間と連通するように、流路ブロック３には貫通孔５ａ（供給口）、貫通孔５ｂ（排出口）が設けられている。このようにしてマイクロチャネル１がはめ込まれたはめ込み部４を蓋７にて封止することにより、貫通孔５ａ、５ｂが入口、出口となる平行流路を有する流路構造体が形成される。

また、図３に示すように、マイクロチャネル１の持つ長方形の底面に対応した形状の凹部が流路ブロック３に設けられ、はめ込み部４ｂを形成している。マイクロチャネル１ははめ込み部４ｂにはめ込まれている。はめ込み部４ｂにはめ込まれたマイクロチャネル１の隣接する貫通溝２を、それぞれ連通させるように設けられた複数の連結溝６が設けられている。連結溝６は、貫通溝２と連結溝６が折り返し連通し、１本の流路となるように設けられている。この一本の流路の両端付近の連結溝６には、連結溝６と連通するように貫通孔５ａ、５ｂが設けられている。

流路ブロック３を形成する方法について説明する。流路ブロック３は一般的な機械加工方法や成型方法を用いて形成することができる。一般的な機械加工方法としては、例えば放電加工、フライス加工などを用いることができる。また、一般的な成型方法としては、例えば鍛造加工や鋳造加工などを用いることができる。さらに、例えば鋳造加工にてはめ込み部４や貫通孔５ａ、５ｂ、連結溝６が設けられていない流路ブロック３を成型し、フライス加工などの機械加工方法にてはめ込み部４、貫通孔５ａ、５ｂ、連結溝６を設けるなど、機械加工方法と成型方法を組み合わせて用いることもできる。

マイクロチャネル１がはめ込まれた流路ブロック３には、前述した蓋７が設けられている。はめ込み部４を封止するように、蓋７は設けられている。蓋７は、少なくとも一部に熱伝導率の高い素材を用いた板状部材を用いることができる。熱伝導率の高い素材の例としては、アルミニウム、銅、アルミニウム合金もしくは銅合金が挙げられる。また、流路構造体が長期にわたって使用されることが予想される場合、熱伝導率はアルミニウム合金や銅合金ほど高くないものの、耐腐食性に優れていることからステンレス合金を用いることもできる。

流路ブロック３の貫通孔５ａ、５ｂを除く開口部を覆うように、流路ブロック３に蓋７は設けられている。貫通孔５ａ、５ｂが入口、出口となる流路が形成されるように、流路ブロック３に設けられた蓋７ははめ込み部４を封止している。すわなち、蓋７によりはめ込み部４が封止されると、貫通孔５ａより供給された流体が貫通溝２を通過した後に貫通孔５ｂから排出されるように、流路が形成される。

はめ込み部４を封止するために、例えば流路ブロック３と蓋７とを第１の溶接工程いて溶接することにより、流路ブロック３と蓋７は接合されている。マイクロチャネル１に担持された触媒は、高温になり過ぎると、触媒がシンタリングしてしまう。ここで、シンタリングとは、触媒の金属粒子が融合し、いっそう大きな金属粒子となることで、露出金属表面積の減少を招き、活性サイトの減少および表面構造の変化などの現象を起こすことをいう。（触媒講座第５巻 光学編１ 触媒設計 １９８５年１２月１０日発行 触媒学会編 講談社発行 参照）
担持された触媒がシンタリングしてしまうと、触媒の活性効率が低下してしまうという問題がある。そこで、流路ブロック３と蓋７を接合する際には、担持された触媒の最高温度がシンタリングする温度未満となるような接合方法を用いることが好ましい。例えば、触媒にＰｔを含む触媒の場合、触媒の温度が５００℃以上となるとシンタリングしてしまう。そこで、流路ブロック３と蓋７の接合部のみが加熱されるレーザー溶接や超音波溶着を用いることが好ましい。

さらに、レーザー溶接や超音波溶着は、接合部のみが加熱されるが、加熱された接合部から伝達する熱によって触媒の温度が５００℃以上とならないように、レーザー溶接や超音波溶着の条件を設定することが好ましい。流路ブロック３と蓋７にアルミニウム、例えばＡ１０５０（ＪＩＳ規格）を用いた場合、以下のような条件で流路ブロック３と蓋７とをレーザー溶接することができる。発明者の実験では、レーザー溶接に用いる溶接装置にＹＡＧレーザー（出力６００Ｗ、レーザー径１μｍ）装置を用いた。波高値５２０、１パルスあたり１００Ｗとし、１０パルス／秒にてレーザー溶接した場合、触媒の温度は常に５００℃未満であって溶接のカブリが７０％と良好なレーザー溶接を行うことができた。

また、レーザー溶接と同様に以下のような条件で流路ブロック３と蓋７とを超音波溶着することができる。発明者の実験では、超音波溶接に用いる溶接装置に出力３ｋＷ、周波数２０ｋＨｚの発振器を有する装置を用いた。ホーンを３〜４ｋｇｆ／ｃｍ２の面圧で被溶接部分に押し付け、超音波の印加時間を０．６ｓｅｃとした場合、触媒の温度は常に５００℃未満であって良好な超音波溶接を行うことができた。

このようにしてできた流路構造体は、従来の流路構造体と比べ高い量産性を実現できる。これは、流路構造体がはめ込み部を有する流路ブロック３と、貫通溝２を有するマイクロチャネル１とを有するためである。例えば、貫通溝２の幅８が０．２５ｍｍ、深さ９が１０ｍｍ（すなわちアスペクト比４０）、長さ１０が３０ｍｍ、隣接する貫通溝２の間隔１１が０．３ｍｍ、貫通溝２の本数が４０本のマイクロチャネル１を、ワイヤカットにて形成する場合、約２時間で加工することができる。すなわち、従来のフォトエッチング技術を用いた場合に比べ、アスペクト比が約１４倍の流路を３分の１の時間で加工できる。また、従来の一般的な機械加工を用いた場合に比べ、アスペクト比が５倍の流路を６分の１の時間で加工できる。

また、マイクロチャネル１には貫通溝２が設けられているため、触媒を担持する際貫通溝２の壁面に付着した余分な触媒成分、液滴等を高圧空気などを吹き付けることにより、容易に除去することができる。これにより、流路の目詰まりや圧力損失のばらつき、シンタリングの発生を軽減できる。

また、マイクロチャネル１と流路ブロック３が別部材で構成されているので、流路構造体の用途に合わせてマイクロチャネル１と流路ブロック３の構成を組み合わせることができる。例えば流路構造体を反応器として用いる場合、目的の反応のＳＶ値に合わせて異なる貫通溝２の幅、深さ、本数を有する複数種類のマイクロチャネル１と、１種類の流路ブロック３を準備することで最適なＳＶ値（単位時間当たりの反応器の処理量を反応が行われる流路の体積で除した値である空間速度）にあわせた反応器を提供することができる。すなわち、様々な対象物や容量等の目的に合わせた流路構造体に対して、部品のユニット化、共通化を図ることができる。

なお、本実施の形態では、マイクロチャネル１と流路ブロック３は単にはめ込まれている実施の形態について説明したが、流路ブロック３にはめ込まれたマイクロチャネル１と流路ブロック３とを前述したレーザー溶接や超音波溶着等の方法を用いた第２の溶接工程にて接合されていても構わない。このとき、第１の溶接工程と同様に、担持された触媒の最高温度がシンタリングする温度未満となるような接合方法を用いることが好ましい。マイクロチャネル１と流路ブロック３が接合されている場合、表面の凹凸による微小な隙間の多い接触に比べ隙間が少ないため、貫通溝２を流れる流体と流路ブロック３との熱抵抗が低下する。よって、貫通溝２を流れる流体と外部の熱のやりとりが容易となる。これは、流路構造体の熱効率の向上やホットスポットの回避につながり、より安全で効率の高い流路構造体を提供できる。

また、本実施の形態では、マイクロチャネル１と蓋７は特に接合されていない実施の形態について説明したが、マイクロチャネル１と蓋７とを前述したレーザー溶接や超音波溶着等の方法を用いた第３の溶接工程にて接合されていても構わない。このとき、第１の溶接工程と同様に、担持された触媒の最高温度がシンタリングする温度未満となるような接合方法を用いることが好ましい。上述したマイクロチャネル１と流路ブロック３とが接合されている場合と同様の理由により、貫通溝２を流れる流体と蓋７との熱抵抗が低下し、より安全で効率の高い流路構造体を提供できる。

さらに、マイクロチャネル１と蓋７とは、一体で形成されていても構わない。マイクロチャネル１と蓋７とが一体で形成されていても、本実施の形態と同様の効果を得ることができる。

（第２の実施の形態）
図４は本発明の第２の実施の形態による流路構造体のマイクロチャネル１ｂの側面図である。なお、第１の実施の形態と同一部分については、同一符号で示し、その説明を省略する。また、マイクロチャネル１ｂ以外の部分についても第１の実施の形態と同一であるため、その説明を省略する。

マイクロチャネル１ｂ（第１の流路構成部材）は母材を加工して形成される。材質はマイクロチャネル１と同様、母材の少なくとも一部に熱伝導率の高い素材を用いることが好ましい。マイクロチャネル１ｂにはワイヤカットにて貫通溝２ｂが形成されている。貫通溝２ｂの壁面は、波状の曲面となるように形成されている。貫通溝２ｂの壁面には、第１の実施の形態の貫通溝２と同様に触媒が担持されている。

貫通溝２ｂの加工方法について説明する。ワイヤカットにて貫通溝２ｂを形成する際、工具電極となる細い金属線を貫通溝２ｂの幅方向に揺動させながら、徐々に貫通溝２ｂの深さ方向へ移動させて加工することができる。

このようにしてできた流路構造体は、第１の実施の形態に比べ貫通溝２ｂを流れる流体とマイクロチャネル１ｂとの接触面積が増えるため、貫通溝２ｂを流れる流体とマイクロチャネル１ｂとの熱抵抗が低下する。すなわち第１の実施の形態の変形例と同様に、流路構造体の熱効率の向上やホットスポットの回避につながり、より安全で効率の高い流路構造体を提供できる。また、触媒との接触面積も増えるため、反応効率も向上する。

（第３の実施の形態）
図５は本発明の第３の実施の形態による流路構造体のマイクロチャネル１ｃの側面図である。なお、第１の実施の形態と同一部分については、同一符号で示し、その説明を省略する。また、マイクロチャネル１３以外の部分についても第１の実施の形態と同一であるため、その説明を省略する。

マイクロチャネル１ｃ（第１の流路構成部材）は母材を加工して形成される。材質はマイクロチャネル１と同様、母材の少なくとも一部に熱伝導率の高い素材を用いることが好ましい。貫通溝２ｃの底部に近くなるほど、その幅が狭くなるように貫通溝２ｃは形成されている。貫通溝２ｃが設けられるように形成された鋳型に溶融金属が注入され、マイクロチャネル１ｃは形成されている。貫通溝２ｃの壁面には、第１の実施の形態の貫通溝２と同様に触媒が担持されている。

このようにしてできた流路構造体は、第１の実施の形態に比べ、貫通溝２ｃの底部近傍の隣接する貫通溝２ｃの間隔が広くなっているため、貫通溝２ｃの壁面とマイクロチャネル１ｃの底部との熱抵抗が低下する。これは貫通溝２ｃの壁面の熱容量や断面積が底部近傍の方が大きくなるためである。すなわち第１の実施の形態の変形例と同様に、流路構造体の熱効率の向上やホットスポットの回避につながり、より安全で効率の高い流路構造体を提供できる。また、マイクロチャネル１ｃを鋳造する際、型抜きが容易となるため、さらに量産性が向上する。また、貫通溝２ｃの壁面の均熱性も向上し、反応効率が向上する。

（第４の実施の形態）
図６は本発明の第４の実施の形態による流路構造体の分解斜視図である。なお、第１の実施の形態と同一部分については、同一符号で示し、その説明を省略する。

流路ブロック３は、側壁３ａと底板３ｂとの２つの部分からなっている。側壁３ａと底板３ｂは、母材の少なくとも一部に熱伝導率の高い素材を用いることが好ましい。側壁３ａと底板３ｂはレーザー溶接や超音波溶着を用いて接合されている。

側壁３ａの製造方法について説明する。側壁３ａは、内部がパイプ状に空洞になった角柱を用いることができる。この内部の空洞は、後にはめ込み部４ｃとなる。例えば、アルミニウムが押し出し成型されてできた角柱の一部を切断した後、一般的な機械加工方法を用い、貫通孔５ａ、５ｂを形成する。

底板３ｂの製造方法について説明する。底板３ｂは、板状部材の一部に、例えばエンドミル加工等の一般的な機械加工方法を用いて、はめ込み部４ｄを形成する。マイクロチャネル１ははめ込み部４ｃ、４ｄにはめ込まれている。

このようにしてできた流路構造体は、流路ブロック３が側壁３ａと底板３ｂの２つの部分からなるため、第１の実施の形態に比べはめ込み部の加工が容易である。内部がパイプ状に空洞になった角柱や板状部材は、様々なサイズの汎用の材料が流通している。本実施の形態は、これらの汎用の材料の切削する部分が第１の実施の形態に比べ非常に少ない。従って、第１の実施の形態の様にマイクロチャネル１の量産性ばかりでなく、流路ブロック３の量産性も非常に高い。

（第５の実施の形態）
図８は本発明の第５の実施の形態による流路構造体の分解斜視図である。なお、第１の実施の形態と同一部分については、同一符号で示し、その説明を省略する。

流路ブロック３ｃ（第２の流路構成部材）は母材を加工して形成される。第４の実施の形態の側壁３ａと同様に、流路ブロック３ｃは内部がパイプ状に空洞になったはめ込み部４ｅが設けられている。

流路ブロック３ｃの製造方法について説明する。流路ブロック３ｃは、例えばアルミニウムが押し出し成型されてできた角柱の一部を切断して形成することができる。触媒反応時の伝熱特性を向上させるために、第１の実施の形態と同様に流路ブロック３ｃの母材の少なくとも一部には熱伝導率の高い素材を用いることが好ましい。

はめ込み部４ｅには、マイクロチャネル１がはめ込まれている。はめ込み部４ｅにマイクロチャネル１がはめ込まれた後、流路ブロック３ｃにはめ込み部４ｅの開口部を封止するように蓋７ａ（第３の流路構成部材）、蓋７ｂ（第３の流路構成部材）が設けられている。蓋７ａには貫通孔５ｃ（供給口）、蓋７ｂには貫通孔５ｄ（排出口）が設けられている。このようにしてマイクロチャネル１がはめ込まれたはめ込み部４ｅを蓋７ａ、蓋７ｂにて封止することにより、貫通孔５ｃ、５ｄが入口、出口となる平行流路を有する流路構造体が形成される。

このようにしてできた流路構造体は、流路ブロック３ｃの内部がパイプ状に空洞となった角柱状の形状なので、第１の実施の形態に比べはめ込み部の加工が容易である。内部がパイプ状に空洞になった角柱は、様々なサイズの汎用の材料が流通している。本実施の形態は、この汎用の材料を切削する部分が第１の実施の形態に比べ非常に少ない。さらに、接合部の面積や接合部の長さが減少するので、接合の加工時間を短縮することができる。従って、第１の実施の形態の様にマイクロチャネル１の量産性ばかりでなく、流路ブロック３ｃの量産性も非常に高い。

（第６の実施の形態）
図９は本発明の第６の実施の形態による流路構造体の分解斜視図である。なお、第１の実施の形態と同一部分については、同一符号で示し、その説明を省略する。

図９（ａ）に示すように、マイクロチャネル１ｅには貫通溝２ｅが設けられている。貫通溝２ｅはマイクロチャネル１ｅの一方の面に両端が貫通するように複数設けられている。貫通溝２ｅは互いに隣接するように設けられている。第１の実施の形態のマイクロチャネル１と同様に、貫通溝２ｅはマイクロチャネル１ｅの母材を一般的な機械加工方法や、成型方法を用いて形成することが好ましい。マイクロチャネル１ｅの材質は、第１の実施の形態のマイクロチャネル１と同様に、少なくとも一部に熱伝導率の高い素材を用いることが好ましい。

マイクロチャネル１ｅには貫通溝２ｆが設けられている。貫通溝２ｆはマイクロチャネル１ｅの他方の面に両端が貫通するように複数設けられている。すなわち、マイクロチャネル１ｅには、両面に貫通溝が設けられている。貫通溝２ｆは互いに隣接するように設けられている。貫通溝２ｅの長手方向と貫通溝２ｆの長手方向は、それぞれ略平行（一般的な機械加工における誤差、例えば±１°以下の平行度）となる方向となるように、貫通溝２ｅと貫通溝２ｆは設けられている。貫通溝２ｅの壁面と貫通溝２ｆの壁面には、第１の実施の形態の貫通溝２と同様に触媒が担持されている。

マイクロチャネル１ｅは２つの流路ブロック３のはめ込み部４にはめ込まれている。一方の流路ブロック３のはめ込み部４には、マイクロチャネル１ｅの貫通溝２ｅを有する面側がはめ込まれている。他方の流路ブロック３のはめ込み部４には、マイクロチャネル１ｅの貫通溝２ｆを有する面側がはめ込まれている。２つの流路ブロック３のはめ込み部４を有する面と、マイクロチャネル１ｅの一部は接合されている。この様に接合されることにより、流路構造体の内部には互いに独立した２系統の流路が形成される。

このようにしてできた流路構造体は、２系統の流路の間がマイクロチャネル１ｅの貫通溝２ｅと貫通溝２ｆの間の壁のみで隔てられているため、それぞれの流路の間の熱抵抗が非常に低い。すなわち、２系統の流路の間で熱交換を効率よく行うことができる。従って、例えば一方の流路にて発熱反応を行い、他方の流路にて吸熱反応を行う等、外部へ排出する熱や外部より供給する熱が非常に少なく、エネルギー効率の高い流路構造体が実現できる。

なお、図９（ｂ）に示す様に、貫通溝２ｅの長手方向と貫通溝２ｆの長手方向が、それぞれ交差するように、貫通溝２ｅと貫通溝２ｆを設けることができる。流路構造体が例えば３００℃以上の様な非常に高温下で用いられる場合、マイクロチャネル１ｅの持つ内部応力の影響によりマイクロチャネル１ｅが反り方向に変形してしまう場合がある。この様な場合、マイクロチャネル１ｅの曲げ強度が弱い方向について補強をすると、流路構造体の変形を低減できる。従って、上述の通り貫通溝２ｅの長手方向と貫通溝２ｆの長手方向が、それぞれ交差するように、理想的には貫通溝２ｅの長手方向と貫通溝２ｆの長手方向が略直交（一般的な機械加工における誤差範囲内、例えば９０°±１°以下）するように、貫通溝２ｅと貫通溝２ｆを設けることができる。

（第７の実施の形態）
図７は本発明の第７の実施の形態による流路構造体の断面図である。なお、第１の実施の形態および第３の実施の形態と同一部分については、同一符号で示し、その説明を省略する。

マイクロチャネル１ｄ（第１の流路構成部材）は母材を加工して形成される。材質はマイクロチャネル１ｃと同様、母材の少なくとも一部に熱伝導率の高い素材を用いることが好ましい。第３の実施の形態のマイクロチャネル１ｃと同様に、貫通溝２ｄの底部に近くなるほど、その幅が狭くなるように貫通溝２ｄは形成されている。例えば、貫通溝２ｄが設けられるように形成された鋳型に溶融金属が注入され、マイクロチャネル１ｄは形成されている。貫通溝２ｄの壁面には、第１の実施の形態の貫通溝２と同様に触媒が担持されている。

マイクロチャネル１ｄは、貫通溝２ｄを有する面が対向するように、互いに重ね合わせることができるように形成されている。マイクロチャネル１ｄが重ね合わされた際には、一方のマイクロチャネル１ｄの貫通溝２ｄに、他方のマイクロチャネル１ｄの貫通溝２ｄの間の部分がはめ込まれるように、マイクロチャネル１ｄは形成されている。マイクロチャネル１ｄは重ね合わされた状態で、側壁３ａと底板３ｂからなる流路ブロック３にはめ込まれている。

このようにしてできた流路構造体は第３の実施の形態と同様に、第１の実施の形態に比べ、貫通溝２ｄの底部近傍の隣接する貫通溝２ｄの間隔が広くなっているため、貫通溝２ｄの壁面とマイクロチャネル１ｄの底部との熱抵抗が低下する。すなわち第３の実施の形態と同様に、流路構造体の熱効率の向上やホットスポットの回避につながり、より安全で効率の高い流路構造体を提供できる。また、マイクロチャネル１ｄを鋳造する際、型抜きが容易となるため、さらに量産性が向上する。

さらに、第１の実施の形態や第３の実施の形態に比べ、蓋７とマイクロチャネル１ｄとの接触面積も広くなっているため、蓋７とマイクロチャネル１ｄとの熱抵抗が低下する。すなわち、より流路構造体の熱効率の向上やホットスポットの回避につながり、より安全で効率の高い流路構造体を提供できる。

（第８の実施の形態）
図１０、図１１は本発明の第８の実施の形態による燃料電池システムの一部を示す断面図、上面図および下面図である。

流路ブロック２１（第２の流路構成部材）は、第１の実施の形態の流路ブロック３と同様に、一般的な機械加工方法を用いて形成されている。流路ブロック２１の材質には、少なくとも一部に熱伝導率の高い素材が用いられている。流路ブロック２１には後述するマイクロチャネル２３ａ〜２３ｅをはめ込むためのはめ込み部２２と、発電に用いられた後に排出される排出物を冷却するための空間である冷却部２４が設けられている。また、はめ込み部２２と冷却部２４は互いに連通するように溝３０が設けられている。流路ブロック２１の一方の面に、貫通孔３１が供給口、貫通孔３２が排出口となるような１本の流路を形成するように、溝３０は設けられている。また、流路ブロック２１の他方の面に、貫通孔３３が供給口、貫通孔３４が排出口となるような１本の流路を形成するように、溝３０は設けられている。

はめ込み部２２にはマイクロチャネル２３ａ〜２３ｅ（第１の流路構成部材）がはめ込まれている。マイクロチャネル２３ａ〜２３ｅは、第１の実施の形態のマイクロチャネル１と同様に、一般的な機械加工方法を用いて形成されている。マイクロチャネル２３ａ〜２３ｅの材質には、少なくとも一部に熱伝導率の高い素材が用いられている。マイクロチャネル２３ａ〜２３ｅには貫通溝２５が設けられている。

マイクロチャネル２３ａに設けられた貫通溝２５の壁面は、耐腐食性を向上させるために陽極酸化処理されている。貫通孔３１から供給された燃料は、まずマイクロチャネル２３ａに設けられた貫通溝２５やマイクロチャネル２３ａとはめ込み部２２の間を通過する際、後述するマイクロチャネル２３ｅにて生じる燃焼反応の熱によって加熱され気化する。

マイクロチャネル２３ｂに設けられた貫通溝２５の壁面には、気化された燃料を水素を含む気体へ改質するための触媒が担持されている。マイクロチャネル２３ａを通過し気化された燃料は、マイクロチャネル２３ｅにて生じる燃焼反応の熱によって加熱され、水素を含む気体へと改質される。

マイクロチャネル２３ｃに設けられた貫通溝２５の壁面には、気化された燃料を水素を含む気体へと改質する際に生じる一酸化炭素を水素へシフト反応させるための触媒が担持されている。マイクロチャネル２３ｂを通過した水素を含む気体は、一酸化炭素が水素へとシフト反応することにより、水素の含有量が増加され、一酸化炭素の含有量が低減される。

マイクロチャネル２３ｄに設けられた貫通溝２５の壁面には、一酸化炭素を酸化反応またはメタネーション反応させるための触媒が担持されている。シフト反応によって一酸化炭素の含有量が低減された水素を含む気体には、後述する燃料電池４２に設けられた触媒の腐食の原因となる一酸化炭素が未だ高い濃度で含まれている場合がある。そこで、一酸化炭素の含有量をさらに低減させるため、一酸化炭素を酸化反応またはメタネーション反応させて、燃料電池に設けられた触媒の腐食を低減する。一酸化炭素の含有量をさらに低減された水素を含む気体は、貫通孔３２から燃料電池４２へと排出される。

マイクロチャネル２３ｅに設けられた貫通溝２５の壁面には、燃料電池４２にて発電に使用され貫通孔３３より供給された、残留する水素と排出物を含む気体の水素を燃焼反応させるための触媒が担持されている。燃料電池４２では、水素が発電に用いられるが、発電に際し生成する排出物と共に、発電に用いられなかった残留する水素が、燃料電池４２から排出される。この残留する水素を燃焼反応させて、燃焼反応の際に生じた熱を用いて上述したマイクロチャネル２３ａ〜２３ｄを加熱する。

冷却部２４では、残留する水素の燃焼反応の排出物と、燃料電池４２からの排出物を冷却する。冷却部２４では、熱交換の効率を高めるため、必要に応じてマイクロチャネル２３ａをはめ込むことができる。冷却された排出物は、貫通孔３４から排出される。

はめ込み部２２にマイクロチャネル２３ａ〜２３ｅがはめ込まれた流路ブロック２１には、蓋２６（第３の流路構成部材）が設けられている。蓋２６は、はめ込み部２２を封止するように、必要に応じて流路ブロック２１と接合されている。蓋２６が設けられることにより、はめ込み部２２、マイクロチャネル２３ａ〜２３ｅ、溝３０によって、流路ブロック２１の一方の面に、貫通孔３１が供給口、貫通孔３２が排出口となるような、流路ブロック２１の他方の面に、貫通孔３３が供給口、貫通孔３４が排出口となるような流路が形成され、改質器２０が構成される。

次に、燃料電池システムについて説明する。図１１に示すように、燃料供給手段４１には例えばジメチルエーテルと水の混合物等の燃料が貯蔵されている。燃料供給手段４１の内部は、例えばジメチルエーテルを圧縮、液化し、または他の液化ガス等を燃料と共に貯蔵することにより大気圧より高い圧力となっている。燃料供給手段４１の内部の圧力により、燃料は改質器２０へ供給される。

改質器２０にて改質された燃料は、燃料電池４２に供給され、燃料電池４２は改質された燃料に含まれる水素と酸素（酸素を含んだ空気）を用いて発電を行い、排出物として二酸化炭素と水を排出する。また、燃料電池４２は前述の通り、排出物と共に発電に使用しなかった残留する水素も同時に排出する。

燃料電池４２より排出された排出物と残留する水素は、再び改質器２０へ供給され、改質器２０にて燃料を改質する際に必要な熱を得るために、改質器２０は残留する水素を燃焼反応させる。燃焼反応後の排出物は、改質器２０にて冷却され外部へと排出される。

このようにしてできた燃料電池システムは、従来の燃料電池システムと比べ高い量産性を実現できる。これは、燃料電池システムの改質器２０が、はめ込み部を有する流路ブロック２１と、貫通溝２５を有するマイクロチャネル２３ａ〜２３ｅとを有するためである。第１の実施の形態の流路構造体と同様に、改質器２０を加工する際の加工時間が大幅に短縮できる。

また、マイクロチャネル２３ａ〜２３ｅには貫通溝２５が設けられているため、触媒を担持する際、貫通溝２５の壁面に付着した余分な触媒成分、液滴等を高圧空気などを吹き付けることにより、容易に除去することができる。これにより、流路の目詰まりや圧力損失のばらつき、シンタリングの発生を軽減できる。

なお、本発明は上述したような各実施の形態に限定されるものではなく、形状や材質、構成を変更してもよく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲内で変更して実施することができる。例えば、図２に示す第１の実施の形態では、貫通孔５ａ、５ｂは流路ブロック３に設けられているが、貫通孔５ａ、５ｂは蓋７に設けられていてもよい。同様に図８に示す第５の実施の形態では、貫通孔５ｃは蓋７ａに、貫通孔５ｄは蓋７ｂに設けられているが、貫通孔５ｃ、５ｄは流路ブロック３ｃに設けられていてもよい。

また、図１２に示す様に、第１の実施の形態の流路ブロック３に導入管５１を設けることもできる。導入管５１は、例えば流路ブロック３を鋳造加工を用いて形成し、流路ブロック３と一体に設けることもできる。

また、図１３に示す様に、第１の実施の形態の流路構造体を複数組み合わせて使用することもできる。例えば図１３（ａ）に示すように、図３に示す第１の実施の形態の流路構造体を２つ組み合わせたり、図１３（ｂ）に示す様に図２に示す第１の実施の形態の流路構造体と、図３に示す第１の実施の形態の流路構造体を組み合わせたりすることができる。

さらに、図１４に示す様に、マイクロチャネル１に担持する触媒の種類も複数組み合わせて使用することができる。例えば、図１４（ａ）に示す様に、第１の触媒６１を一方の流路構造体、第２の触媒６２を他方の流路構造体に用いたりすることができる。また、図１４（ｂ）に示す様に、第１の触媒６１を一方の流路構造体の半分の領域、第２の触媒６２を一方の流路構造体のもう半分の領域、第３の触媒６３を他方の流路構造体と、１つの流路構造体の中で複数の触媒を用いることもできる。

本発明の第１の実施の形態による流路構造体を示す分解斜視図。 本発明の第１の実施の形態による流路構造体を示す分解斜視図。 本発明の第１の実施の形態による流路構造体を示す分解斜視図。 本発明の第２の実施の形態による流路構造体を示す部分側面図。 本発明の第３の実施の形態による流路構造体を示す部分側面図。 本発明の第４の実施の形態による流路構造体を示す分解斜視図。 本発明の第５の実施の形態による流路構造体を示す断面図。 本発明の第６の実施の形態による流路構造体を示す分解斜視図。 本発明の第７の実施の形態による流路構造体を示す分解斜視図。 本発明の第８の実施の形態による燃料電池システムの一部を示す断面図、上面図および下面図。 本発明の第８の実施の形態による燃料電池システムのブロック図。 本発明の第１の実施の形態による流路構造体の変形例を示す図。 本発明の第１の実施の形態による流路構造体の組み合わせ例を示す図。 本発明の第１の実施の形態による流路構造体の組み合わせの変形例を示す図。

符号の説明

１、１ｂ、１ｃ、１ｄ、１ｅ、１ｆ マイクロチャネル
２、２ｂ、２ｃ、２ｄ、２ｅ、２ｆ 貫通溝
３、３ｃ、２１ 流路ブロック
３ａ 側壁
３ｂ 底板
４、４ａ、４ｂ、４ｃ、４ｅ、２２ はめ込み部
５ａ、５ｂ、５ｃ、５ｄ、２５ 貫通孔
６ 連結溝
７、７ａ、７ｂ、２６ 蓋
２０ 改質器
２３ａ、２３ｂ、２３ｃ、２３ｄ、２３ｅ マイクロチャネル
２４ 空間
３０ 溝
３１、３２、３３、３４ 貫通孔
４１ 燃料供給手段
４２ 燃料電池
５１ 導入管
６１ 第１の触媒
６２ 第２の触媒
６３ 第３の触媒

Claims (6)

1. 第１の流路構成部材に設けられた互いに隣接する複数の貫通溝に触媒を担持させる担持
   工程と、
   流体を供給するための供給口から供給された前記流体が、前記貫通溝を通過した後に前記
   流体を排出するための排出口から排出される流路が形成されるように、第２の流路構成部
   材に設けられたはめ込み部に、前記第１の流路構成部材をはめ込むはめ込み工程と、
   前記第２の流路構成部材と第３の流路構成部材とを、前記はめ込み部を封止するようにレ
   ーザー溶接または超音波溶接にて溶接する第１の溶接工程と、
   を有することを特徴とする流路構造体の製造方法。
2. 前記第１の溶接工程における前記触媒の最高温度は、前記触媒がシンタリングする温度
   未満であることを特徴とする請求項１に記載の流路構造体の製造方法。
3. 前記第１の流路構成部材と、前記第２の流路構成部材との少なくとも一部をレーザー溶
   接または超音波溶接にて溶接する第２の溶接工程を、さらに有することを特徴とする請求
   項１乃至請求項２のいずれか１項に記載の流路構造体の製造方法。
4. 前記第２の溶接工程における前記触媒の最高温度は、前記触媒がシンタリングする温度
   未満であることを特徴とする請求項３に記載の流路構造体の製造方法。
5. 前記第１の流路構成部材と、前記第３の流路構成部材との少なくとも一部をレーザー溶
   接または超音波溶接にて溶接する第３の溶接工程を、さらに有することを特徴とする請求
   項１乃至請求項４のいずれか１項に記載の流路構造体の製造方法。
6. 前記第３の溶接工程における前記触媒の最高温度は、前記触媒がシンタリングする温度
   未満であることを特徴とする請求項５に記載の流路構造体の製造方法。

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