JP5239125B2

JP5239125B2 - 反応器

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Publication number: JP5239125B2
Application number: JP2006107740A
Authority: JP
Inventors: 孝志満津
Original assignee: Toyota Central R&D Labs Inc
Current assignee: Toyota Central R&D Labs Inc
Priority date: 2006-04-10
Filing date: 2006-04-10
Publication date: 2013-07-17
Anticipated expiration: 2026-04-10
Also published as: JP2007277063A

Description

本発明は、例えば炭化水素等の改質原料を改質反応させて水素含有ガスを生成するための改質装置等に適用される反応器に関する。

積層された複数のプレート間に、炭化水素原料を改質して水素含有ガスを生成するための改質流路と、改質流路に改質反応用の熱を供給するために燃料ガスを燃焼させる燃焼流路とを形成した直交流型燃料改質器が知られている（例えば、特許文献１参照）。この特許文献１記載の技術では、上記各流路を構成する複数のプレートにおける改質流路側には改質触媒が担持され、燃焼流路側には燃焼触媒が担持されている。
特開２００４−２４４２３０明細書

しかしながら、複数のプレート間に形成される改質流路、燃焼流路が狭い構成においては、これらの流路の入口、出口の近傍における触媒担体の表面張力や毛管現象によって、該触媒担体が流路を閉塞してしまうことが懸念される。

本発明は、上記事実を考慮して、触媒担体により反応流路が閉塞されることを防止することができる反応器を得ることが目的である。

上記目的を達成するために請求項１記載の発明に係る反応器は、一対の壁部と、前記一対の壁部の一方における幅方向両縁部から立設されると共に該一対の壁部の他方に接合されることで、該一対の壁部を互いに対向させて該一対の壁部間に反応原料が前記両縁部に沿った方向に流れる反応流路を形成する一対の外壁と、前記反応流路の内面の略全面に保持され、前記反応原料の反応用触媒を担持するスラリ状の触媒担体と、前記反応原料の流れ方向に沿って前記一対の壁部間に設けられて前記反応流路を前記反応原料の流れ方向との交差方向に仕切り、かつ前記反応流路側に向けて開口すると共に前記流れ方向に閉止されて成り前記反応流路が前記触媒担体で閉塞されることを防止する逃がし部が、前記流れ方向の一端側又は両端側にのみに設けられている隔壁と、を備えている。

請求項１記載の反応器では、反応流路を流れる反応材料が反応用触媒と接触することで、反応材料の化学反応が生じ又は促進される。壁部間の反応流路は、隔壁によって仕切られることで、反応原料又は反応生成物の流れ方向に並列した複数の反応流路に分割されている。ここで、隔壁における流れ方向の少なくとも一端側には、反応流路側を向いて開口し流れ方向には開口しない（反応材料の入口又は出口側には臨まない）逃がし部が設けられているため、例えば壁部に触媒を保持するための触媒担体の余剰分を、該余剰分の除去工程で逃がし部に逃がすことができる。これにより、反応流路が触媒担体で閉塞されることが防止される。

このように、請求項１記載の反応器では、触媒担体により反応流路が閉塞されることを防止することができる。なお、本発明における逃がし部は、余剰担体を（の一部）を収容し得る反応流路以外の空間であれば足りるが、触媒担体の表面張力や反応流路の毛管現象を抑制する寸法形状を有することが好ましい。

請求項２記載の発明に係る反応器は、請求項１記載の反応器において、前記逃がし部は、前記隔壁の不連続部として形成され該隔壁で仕切られた反応流路を連通する連通部である。

請求項２記載の反応器では、隔壁を全高に亘り又は一部切り欠いたり、隔壁に貫通孔（切り抜き）を設けることで、該隔壁によって仕切られた反応流路を連通する連通部（逃がし部）が形成されている。すなわち、逃がし部は、隔壁を挟む両反応流路に開口する両端開放空間とされている。これにより、余剰担体を反応流路から連通部に効果的に逃がすことができる。

請求項３記載の発明に係る反応器は、請求項１又は請求項２記載の反応器において、前記逃がし部は、前記隔壁における前記流れ方向の両端側にそれぞれ設けられている。

請求項３記載の反応器では、隔壁の長手方向両側に逃がし部が設けられているため、反応流路の入口側及び出口側の双方において触媒担体による閉塞が防止される。これにより、例えば、ウォッシュコート等の触媒担持方法によっても、反応流路の入口側及び出口側の触媒担体による閉塞が防止される。

請求項４記載の発明に係る反応器は、請求項１乃至請求項３の何れか１項記載の反応器において、前記隔壁における前記逃がし部よりも流れ方向端部側に位置する部分の長さは、該隔壁によって仕切られた前記反応流路の幅のよりも小である。

請求項４記載の反応器では、隔壁における逃がし部よりも流れ方向端部側に位置する部分が反応流路幅よりも小であるため、反応流路の端部における表面張力による触媒担体の支持力が小さい。すなわち、反応流路の入口又は出口の縁部を形成する隔壁のコーナー部での担体の接触長さが小さくなる。このため、余剰触媒の除去が容易になる。

請求項５記載の発明に係る反応器は、請求項１乃至請求項４の何れか１項記載の反応器において、前記壁部である板部から前記外壁及び前記隔壁が立設された単位部材を複数積層することで、異なる単位部材の壁部間に前記反応流路が形成されるようになっており、前記隔壁は、前記一対の壁部間の間隔を維持するためのスペーサを兼ねており、前記隔壁における前記逃がし部よりも前記流れ方向の端部側に位置する部分は、積層される他の単位部材の前記板部における前記隔壁の立設部分又は前記外壁の立設部分を支持する位置に配置されている。

請求項５記載の反応器では、対向面間に反応流路を形成する一対の板部の１つを有すると共に該板部から外壁及び隔壁が立設された単位部材を、隔壁（及び外壁）が板部間のスペーサとなるように積層することで、板部の対向（隔壁の立設）方向に複数の反応流路が形成されている。隔壁の端部に位置する逃がし部よりも流れ方向の端部側部分は、他の単位部材の板部における隔壁（例えば向流又は並行流がたの場合）又は外壁（例えば直交流型の場合）の立設部位の荷重を支持するため、複数の単位部材を接合する際に作用する荷重を、隔壁の端部においても支持することができる。

請求項６記載の発明に係る反応器は、請求項５記載の反応器において、積層方向に隣り合う前記単位部材は、互いに異なる反応原料が流れる前記反応流路を形成しており、一方の単位部材の板部を介して積層方向に隣り合う反応流路間で熱交換が行われるようになっている。

請求項６記載の反応器では、例えば、１つの単位部材の板部によって隔てられた隣り合う反応流路の一方では発熱反応が行われ、他方では吸熱反応が行われる。この反応流路の反応原料間で熱交換が行われるので、上記した他方の反応流路における吸熱反応を連続的に行う（維持する）ことが可能になる。ここで、各流路は触媒担体により閉塞されることが防止されるので、各反応流路の各部に反応原料又は反応生成物が略均一に流れ、該各部において効率的に熱交換が行われる。

以上説明したように本発明に係る反応器は、触媒担体により反応流路が閉塞されることを防止することができるという優れた効果を有する。

本発明の第１の実施形態に係る反応器としての改質装置１０について、図１乃至図５に基づいて説明する。先ず、改質装置１０が適用された燃料電池システム１１の全体システム構成を説明し、次いで、改質装置１０の詳細構造を説明することとする。

（燃料電池システムの全体構成）
図５には、燃料電池システム１１のシステム構成図（プロセスフローシート）が示されている。この図に示される如く、燃料電池システム１１は、水素を消費して発電を行う燃料電池１２と、燃料電池１２に供給するための水素含有の改質ガスを生成するための改質装置（改質器）１０とを主要構成要素として構成されている。

燃料電池１２は、アノード電極（燃料極）１４とカソード電極（空気極）１６との間に、図示しない電解質を挟んで構成されており、主にアノード電極に供給される水素とカソード電極１６に供給される酸素とを電気化学反応させて発電を行う構成とされている。燃料電池１２としては、種々の形式のものを採用することができるが、この実施形態では、中温域（３００℃〜６００℃程度）で運転されると共に、発電に伴ってカソード電極１６で水が生成されるプロトン伝導型の電解質を有する燃料電池（例えば、固体高分子型や水素分離膜型の燃料電池）が採用されている。

改質装置１０は、図５に示される如く、燃料電池１２のアノード電極１４に供給するための水素含有の改質ガスを生成する改質部としての改質流路１８と、改質流路１８が改質反応を行うための熱を供給するための加熱部として燃焼流路２０とを含んで構成されている。改質流路１８には、改質触媒２２が担持されており、供給される炭化水素ガス（ガソリン、メタノール、天然ガス等）と改質用ガス（水蒸気）を触媒反応させることで、水素ガスを含む改質ガスを生成する（改質反応を行う）ようになっている。

改質流路１８における改質反応には、以下の式（１）乃至（４）で表されるように、式（１）で示す水蒸気改質反応を含む各反応が含まれる。したがって、改質工程で得た改質ガスには、水素（Ｈ₂）、一酸化炭素（ＣＯ）、メタン（ＣＨ₄）、分解炭化水素や未反応の原料炭化水素（Ｃ_xＨ_y）等の可燃性ガス、及び二酸化炭素（ＣＯ₂）、水（Ｈ₂Ｏ）等の不燃性ガスを含むようになっている。

Ｃ_nＨ_m＋ｎＨ₂Ｏ → ｎＣＯ＋（ｎ＋ｍ／２）Ｈ₂ … （１）
Ｃ_nＨ_m＋ｎ／２Ｏ₂ → ｎＣＯ＋ｍ／２Ｈ₂ … （２）
ＣＯ＋Ｈ₂Ｏ ⇔ ＣＯ₂＋Ｈ₂ … （３）
ＣＯ＋３Ｈ₂ ⇔ ＣＨ₄＋Ｈ₂Ｏ … （４）
この改質反応の中で主となる式（１）の水蒸気改質反応は吸熱反応であり、かつ改質流路１８は、上記の通り中温又は高温で運転される燃料電池１２に改質ガスを供給するため所定温度以上の温度で運転されるようになっている。燃焼流路２０は、この改質流路１８における改質反応、運転温度を維持するための熱の供給する構成とされている。燃焼流路２０は、酸化触媒２４を担持して改質流路１８に隣接して設けられており、供給された燃料を酸素と共に酸化触媒２４接触させて触媒燃焼を生じさせる構成とされている。

改質装置１０は、燃焼流路２０で燃料を触媒燃焼させて得た燃焼熱を後述するプレート部５２を介して改質流路１８に供給するようになっている。このため、燃焼ガス等の熱媒（流体）を介して改質流路１８を加熱する構成のように熱量を温度に変換することなく、改質流路１８に熱量を直接的に付与することができる構成とされている。

そして、燃料電池システム１１は、改質流路１８に炭化水素原料を供給するための原料ポンプ２６を備えており、原料ポンプ２６の吐出部は原料供給ライン２８を介して改質流路１８の原料入口１８Ａに接続されている。炭化水素原料は、上記した改質反応には寄与しない硫黄成分（硫黄化合物）をわずかに含んでいる。この炭化水素原料は、例えば蒸発器やインジェクション等図示しない気化手段等によって、気相又は微粒化状態で改質流路１８に供給されるようになっている。

また、改質流路１８の改質ガス出口１８Ｂは、下流端がアノード電極１４の燃料入口１４Ａに接続された改質ガス供給ライン３０の上流端に接続されている。これにより、改質流路１８で生成された改質ガスが燃料電池１２のアノード電極１４に供給されるようになっている。一方、アノード電極１４のオフガス出口１４Ｂには、アノードオフガスライン３２の上流端が接続されており、アノードオフガスライン３２の下流端は燃焼流路２０の燃料入口２０Ａに接続されている。

以上により、燃料電池システム１１では、改質流路１８で生成された改質ガス中の水素が燃料電池１２で消費され、この消費された水素を除く残余成分がアノードオフガスとして燃焼流路２０に導入され、そのうちの可燃成分（水素（Ｈ₂）、一酸化炭素（ＣＯ）、炭化水素（ＨＣ）、メタン（ＣＨ₄）、二酸化炭素（ＣＯ₂））が燃焼流路２０で燃料として消費されるようになっている。この燃焼流路２０の排ガス出口２０Ｂには、燃焼排ガスを系外に排出するための排気ガスライン３４が接続されている。

また、燃料電池システム１１は、カソード電極１６にカソード用空気を供給するためのカソード用空気ポンプ３６を備えており、カソード用空気ポンプ３６の吐出部は、下流端がカソード電極１６の空気入口１６Ａに接続されたカソード用空気供給ライン３８の上流端が接続されている。さらに、カソード電極１６のオフガス出口１６Ｂには、水蒸気供給ライン４０の上流端が接続されており、水蒸気供給ライン４０の下流端は、改質流路１８の水蒸気入口１８Ｃ接続されている。これにより、カソード電極１６で生成された水蒸気、該カソード電極１６で消費されなかった酸素を含むカソードオフガスが改質流路１８における水蒸気改質反応に利用される構成である。

さらに、燃料電池システム１１は、燃料電池１２に冷却空気を供給するための冷却用空気ポンプ４２を備えており、冷却用空気ポンプ４２の吐出部は、下流端が燃料電池１２の冷媒流路（図示省略）の入口１２Ａに接続された冷却用空気ライン４４の上流端に接続されている。この冷媒流路の出口１２Ｂは、支燃ガス供給ライン４６の上流端に接続されている。支燃ガス供給ライン４６は、燃焼流路２０における支燃ガス入口２０Ｃに接続されており、燃焼流路２０に燃焼支燃ガスとしての酸素を含む冷却オフガスを供給するようになっている。これにより、燃焼流路２０では、アノードオフガスライン３２からのアノードオフガスと支燃ガス供給ライン４６からの冷却オフガスとを内蔵した酸化触媒２４に接触させて、触媒燃焼を生じさせる構成とされている。

（改質装置の構成）
図１には、改質装置１０の要部が平面図にて示されており、図２には、改質装置１０の一部が分解斜視図にて示されている。これらの図に示される如く、改質装置１０は、それぞれ単位部材としての複数（多数）のチャンネル形成部材５０を積層することで、該積層方向にそれぞれ反応流路としての改質流路１８、燃焼流路２０が隣接する部分を有する構成とされている。

具体的には、図２に示される如く、チャンネル形成部材５０は、積層方向に隣り合う反応流路を隔てる壁部又は板部としての矩形状のプレート部５２と、プレート部５２の片面における幅方向両縁に沿って立設された一対の外壁５４と、プレート部５２における一対の外壁５４の間に該外壁５４と平行に立設された複数の隔壁５６とを有する。一対の外壁５４と複数の隔壁５６とは、それぞれ前端位置及び後端位置が一致すると共にプレート部５２からの立設高が一致している。

したがって、チャンネル形成部材５０の一対の外壁５４、複数の隔壁５６の先端に他のチャンネル形成部材５０のプレート部５２を接合することで、一対のプレート部５２及び外壁５４で囲まれると共に複数の隔壁５６によって仕切られた分割されることで所謂マイクロチャンネルとして構成された、反応流路としての改質流路１８又は燃焼流路２０が形成される構成とされている。この実施形態では、改質流路１８と燃焼流路２０とが積層方向に交互に形成される構成とされている。

また、この実施形態における改質装置１０は、複数のチャンネル形成部材５０を流通ガスの流れ方向が交差（直交）方向となるように交互に向きを入れ替えて積層することで、直交流型の改質装置として構成されている。具体的には、図１に示される如く、改質装置１０では、改質流路１８のガス流方向（矢印Ｒ参照）と燃焼流路２０のガス流方向（矢印Ｃ参照）とが直交するように、積層方向に隣り合うチャンネル形成部材５０の一対の外壁５４、複数の隔壁５６の向きが異ならされている。

改質原料及び水蒸気（カソードオフガス）が導入される原料入口１８Ａ、水蒸気入口１８Ｃは、各層の改質流路１８の上流端であるガス入口側開口部１８Ｄを連通する図示しない改質原料入口ヘッダに形成されている。また、水素含有ガスを放出する改質ガス出口１８Ｂは、各層の改質流路１８の下流端であるガス出口側開口部１８Ｅを連通する図示しない改質ガス出口ヘッダに形成されている。一方、アノードオフガス（燃料ガス）及び冷却オフガス（支燃ガス）が導入される燃料入口２０Ａ、支燃ガス入口２０Ｃは、各層の燃焼流路２０の上流端であるガス入口側開口部２０Ｄを連通する図示しない燃焼原料入口ヘッダに形成されている。また、燃焼排ガスを排出する排ガス出口２０Ｂは、各層の燃焼流路２０の下流端であるガス出口側開口部２０Ｅを連通する図示しない燃焼排ガス出口ヘッダに形成されている。

なお、チャンネル形成部材５０は、例えばステンレス鋼などの金属材や中実の（多孔体ではない）セラミック材にて、プレート部５２と一対の外壁５４と複数の隔壁５６とが一体的に形成されている。また、プレート部５２と他のチャンネル形成部材５０の外壁５４、隔壁５６とは、例えばろう材を用いたろう付けや拡散接合によって接合されている。

以上説明した改質装置１０は、プレート部５２、外壁５４、隔壁５６のうち改質流路１８を構成（区画）する部分の内面に改質触媒２２が担持されており、プレート部５２、外壁５４、隔壁５６のうち燃焼流路２０を構成する部分の内面に酸化触媒２４が担持されている。それぞれ反応用触媒としての改質触媒２２、酸化触媒２４は、それぞれスラリ状の担体５８（図３参照）に分散保持されており、この担体をウォッシュコートすることで、上記した改質流路１８又は燃焼流路２０の内面の略全面に担持されている。

そして、改質装置１０では、各隔壁５６におけるガス入口側開口部１８Ｄ、２０Ｄ側の端部、及びガス出口側開口部１８Ｅ、２０Ｅ側に端部に設けられた逃がし部として連通窓６０を備えている。連通窓６０は、各隔壁５６におけるガス入口側開口部１８Ｄ、２０Ｄ側の端部、及びガス出口側開口部１８Ｅ、２０Ｅの近傍部分を自由端側に開口するコ字状縁部が形成されるように切り欠くことで構成され、該隔壁５６を挟んで隣り合う改質流路１８又は燃焼流路２０同士を連通する構成とされている。この実施形態では、全ての複数の隔壁５６の長手方向両端側にそれぞれ連通窓６０が設けられている。また、この実施形態では、連通窓６０は、各隔壁５６を全高さに亘り切り欠くことで形成されている。

以上により、各連通窓６０は、隔壁５６の長手方向端部を切り残すことで、改質流路１８又は燃焼流路２０に開口すると共に、矢印Ｒ又は矢印Ｃ方向には開口しない略矩形窓状に形成されている。これらの連通窓６０は、上記したスラリ状の担体５８の余剰分を逃がす（収容する）逃がし部として機能するようになっている。図４（Ａ）に示される如く、各隔壁５６における連通窓６０よりも端部側に切り残された部分である切り残し隔壁５６Ａは、ガス流れ方向の長さＬが隣り合う隔壁５６の間隔（改質流路１８又は２０の幅）Ｗよりも小とされている（Ｌ＜Ｗ）。また、この実施形態では、連通窓６０流れ方向に沿う開口幅Ｗｗ、各隔壁５６の厚みｔが、それぞれ隣り合う隔壁５６の間隔Ｗよりも小とされている（Ｗｗ＜Ｗ、ｔ＜Ｗ）。

さらに、各隔壁５６の切り残し隔壁５６Ａは、積層方向に隣り合う他のチャンネル形成部材５０のプレート部５２における外壁５４立設部の裏面に当接し、接合されるようになっている。これにより、図１に示される如く、チャンネル形成部材５０を複数積層して構成される改質装置１０において、プレート部５２の周縁部に作用する荷重が外壁５４、切り残し隔壁５６Ａを介して支持される構成である。なお、改質装置１０では、外壁５４の内側に位置する各複数の隔壁５６が全て積層方向に隣り合うチャンネル形成部材５０のプレート部５２に接合されるようになっている。したがって、各隔壁５６（切り残し隔壁５６Ａ）は、接合方向に隣り合うプレート部５２の間隔（流路幅又は流路高）を維持するスペーサとしても機能する。

次に、第１の実施形態の作用を説明する。

上記構成の燃料電池システム１１では、原料ポンプ２６、カソード用空気ポンプ３６の作動によって、原料供給ライン２８から改質装置１０の改質流路１８に炭化水素原料、水蒸気（カソードオフガス）が導入される。改質装置１０の改質流路１８内では、燃焼流路２０からの熱供給を受けつつ導入された炭化水素原料を水蒸気と共に改質触媒２２に接触させることで水蒸気改質反応を含む式（１）〜式（４）で示す改質反応が行われ、水素を高濃度で含有する改質ガスが生成される。

改質流路１８で生成された改質ガスは、アノード電極１４の燃料入口１４Ａからアノード電極１４に供給される。燃料電池１２では、アノード電極１４に供給された改質ガス中の水素がプロトン化され、このプロトンが電解質を経由してカソード電極１６に移動して該カソード電極１６に導入された空気中の酸素と反応する。このプロトンの移動に伴って電子がアノード電極１４から外部導体を通じてカソード電極に向けて流れ、発電が行われる。

この発電によって燃料電池１２では、アノード電極１４に供給された改質ガス中の水素、カソード電極１６に供給されたカソード用空気中の酸素が発電量（負荷の電力消費量）に応じて消費され、カソード電極１６では水（運転温度において水蒸気）が生成される。この水蒸気を含むガスは、上記の通りカソードオフガスとしてカソード電極１６から水蒸気供給ライン４０に押し出され、水蒸気入口１８Ｃから改質流路１８に導入される。

一方、発電に伴って改質ガス中の水素が発電量に応じて消費された後のガスは、アノードオフとしてアノード電極１４から排出され、このアノードオフガスは、アノードオフガスライン３２を経由して、改質装置１０の燃焼流路２０に供給される。また、燃焼流路２０には、支燃ガス供給ライン４６から燃料電池１２を冷却した後の冷却オフガスが供給される。この燃焼流路２０では、燃料であるアノードオフガス中の可燃成分を、冷却オフガス中の酸素を支燃ガスと共に酸化触媒２４に接触させることで触媒燃焼が生じる。この触媒燃焼によって生じた熱は、プレート部５２を介して改質流路１８に供給される。この熱によって改質流路１８では、吸熱反応である改質反応を維持すると共に運転温度（改質ガス温）を改質反応に必要な温度に保つ。

以上により、燃料電池システム１１では、改質装置１０に炭化水素原料を供給すると共に、燃料電池１２の各排出ガス（水蒸気を含むカソードオフガス、可燃成分を含むアノードオフガス、酸素を含む冷却オフガス）を有効利用して、該燃料電池１２に供給する水素を生成する改質装置１０の運転を維持する。

この改質装置１０を組み立てるに当たっては、多数のチャンネル形成部材５０をガス流れ方向（各隔壁５６の長手方向）が交互に異なるように積層し、各外壁５４、隔壁５６の自由端に隣り合うチャンネル形成部材５０のプレート部５２を接合する。次いで、それぞれ同じ側に開口するガス入口側開口部１８Ｄから改質触媒２２を担持した担体５８を流入してガス出口側開口部１８Ｅから排出する。さらに、改質流路１８内の余剰の担体５８を吸引によって除去する。同様に、それぞれ同じ側に開口するガス入口側開口部２０Ｄからスラリ状の担体５８を流入してガス出口側開口部２０Ｅから排出する。さらに、燃焼流路２０内の余剰の担体５８を吸引によって除去する。

以上により、改質装置１０では、改質流路１８の内面側に改質触媒２２が担持され、燃焼流路２０の内面側に酸化触媒２４が担持される。なお、改質流路１８、燃焼流路２０の触媒担持工程は逆にしても良く、同時に行っても良い。また、担体５８の流入、排出方向は逆でも良い。その後、上記した各種ヘッダ、断熱材等を取り付けて改質装置１０の組み立てが完了する。

ここで、改質装置１０では、隔壁５６の端部（ガス入口側開口部１８Ｄ、２０Ｄ又はガス出口側開口部１８Ｅ又は２０Ｅ）の近傍に連通窓６０が設けられているため、隔壁５６によって分割された各改質流路１８又は燃焼流路２０がスラリ状の担体５８によって閉塞されることが防止される。

例えば、図８に示す如き比較例に係る改質装置１００では、連通窓６０が設けられておらず、スラリ状の担体５８の表面張力やマイクロチャンネルである改質流路１８又は燃焼流路２０の毛管現象によって、図９（Ａ）及び図９（Ｂ）に示される如く一部の改質流路１８又は燃焼流路２０が閉塞される閉塞部Ｂが生じる。なお、図９（Ａ）は、模式的に各層の流路が同じ向きを向いているように図示しており、上段から順に良好な触媒担持状態、担体５８により詰まり気味の触媒担持状態、担体５８による閉塞状態を示している。このような担体５８による流路閉塞現象は、余剰の担体５８を吸引に除去する際に強く生じる傾向を示し、例えば流路の各内面に付着していた余剰の担体５８が吸引力によるエッチ効果により流路端部へ引き寄せられて生じると考えられる。

これに対して本発明の実施形態に係る改質装置１０では、上記の通り隔壁５６の端部の近傍に連通窓６０が設けられているため、スラリ状の担体５８の表面張力（による担体５８の支持力）やマイクロチャンネル流路の毛管現象を抑制することができ、閉塞部Ｂの発生を防止することができる。また、連通窓６０の改質流路１８、燃焼流路２０への開口幅Ｗｗが燃焼流路２０の幅Ｗよりも小さいため、毛管現象によってスラリ状の担体５８を連通窓６０に吸い込むことができる。また仮に閉塞部Ｂが生じた場合には、改質流路１８又は燃焼流路２０における閉塞部Ｂが生じた側の開口端から緩やかに空気等のガスを供給することで、容易に閉塞部Ｂを解消することができる。この閉塞部Ｂの解消に伴って余剰の担体５８は図４（Ａ）及び図４（Ｂ）に示される如く、連通窓６０等に収容されるので、該閉塞部Ｂの解消後には、図３に示される如く各改質流路１８、燃焼流路２０は触媒担体の均一性が確保される。

しかも、改質装置１０では、各隔壁５６における連通窓６０よりも端部側に位置する切り残し隔壁５６Ａの長さＬが改質流路１８、燃焼流路２０の幅Ｗよりも小さいため、各流路の開口端である各隔壁５６の長手方向端部のコーナー部における表面張力による担体５８の支持（保持）力が一層抑制され、閉塞部Ｂの発生が効果的に防止される。すなわち、表面張力による担体５８の隔壁５６への保持力は、担体５８と隔壁５６との接触長に対応する長さＬに依存するので、隣り合う隔壁５６巻を架け渡す担体５８の支持力が生じないように長さＬを短くすることで、閉塞部Ｂの発生が効果的に防止される。また仮に閉塞部Ｂが発生した場合に該閉塞部Ｂの解消が一層容易である。

また、改質装置１０では、改質流路１８、燃焼流路２０のガス流れ方向両端側にそれぞれ連通窓６０が形成されているため、マイクロチャンネルへの適用ではガス流れ方向の両側で閉塞部Ｂを生じさせ易いウォッシュコートによる触媒担持方法をとっても、該ガス流れ方向の両端共に閉塞部Ｂが生じることが防止される。

さらに、直交流型の改質装置１０では、各隔壁５６の切り残し隔壁５６Ａが、積層方向に隣り合うチャンネル形成部材５０のプレート部５２における外壁５４の立設部位を支持する（荷重を伝える）ように配置されているため、ろう付けや拡散接合の際における積層方向に作用する荷重をチャンネル形成部材５０の周縁部においても支持することができる。これにより、各チャンネル形成部材５０の適正な接合が果たされる。

以上により、閉塞部Ｂが存在しない改質装置１０では、それぞれ積層方向及び幅方向に分割された改質流路１８、燃焼流路２０の各流路をガスが均一に流れるので、局部的な高温部などを生じたりすることなく、燃焼流路２０から改質流路１８に適正に熱が供給され、該改質流路１８において効率よく水素含有の改質ガスを生成することができる。

次に、本発明の他の実施形態を説明する。なお、上記第１の実施形態又は前出の構成と基本的に同一の部品・部分については上記第１の実施形態又は前出の構成と同一の符号を付して説明を省略し、図示を省略する場合もある。

（第２の実施形態）
図６には、本発明の第２の実施形態に係る改質装置７０が図１に対応する平面図にて示されている。この図に示される如く、改質装置７０は、各隔壁５６の長手方向両端側にそれぞれ２つの連通窓６０が形成されている点で、第１の実施形態に係る改質装置１０とは異なる。各隔壁５６における長手方向の同じ側に配置された連通窓６０間の部分は、切り残し隔壁５６Ｂとされている。

各切り残し隔壁５６Ｂは、積層方向に隣り合うチャンネル形成部材５０のプレート部５２における外壁５４に隣接する隔壁５６の設置部分を支持する配置とされている。改質装置７０における他の構成は、改質装置１０の対応する構成と同じである。

したがって、第２の実施形態に係る改質装置７０によっても、第１の実施形態に係る改質装置１０と同様の作用によって同様の効果を得ることができる。また、改質装置７０では、隔壁５６の一端側に各２つの連通窓６０が設けられているため、一層効果的に閉塞部Ｂの発生を防止することができる。また、余剰のスラリ状の担体５８の収容スペースが大きいため、流路断面が流れ方向の各部において一層均一になるように担体５８の厚みがコントロールされる。これにより、改質流路１８、燃焼流路２０の各分割流路のガス流れがより均等になる。そして、切り残し隔壁５６Ｂが積層方向に隣り合うチャンネル形成部材５０のプレート部５２における隔壁５６の設置部分を支持するため、単に連通窓６０を流れ方向に拡大した構成と比較して、複数のチャンネル形成部材５０の接合時の荷重を各部で均等に分散して支持することができる。すなわち、局部的に接合荷重が支持されない部分がなくなるので、該非支持による接合不良等が生じることが防止される。

（第３の実施形態）
図７には、本発明の第３の実施形態に係る改質装置８０が図１に対応する平面図にて示されている。この図に示される如く、改質装置８０は、連通窓６０が各隔壁５６の長手方向の一端側にのみ設けられている点で、第１の実施形態に係る改質装置１０とは異なる。この実施形態では、スラリ状の担体５８は、改質流路１８、燃焼流路２０の一方側の開口端に担持されたものを他方の開口端側から吸引することで各流路１８、２０の内面に保持されるようになっている。したがって、ガス入口側開口部１８Ｄ、２０Ｄ及びガス出口側開口部１８Ｅ、２０Ｅのうち、連通窓６０が設けられた側がスラリ状の担体５８の初期担持側とされている。図８では、各隔壁５６におけるガス出口側開口部１８Ｅ、２０Ｅ側をそれぞれ連通窓６０の設置側として図示している。改質装置８０における他の構成は、改質装置１０の対応する構成と同じである。

したがって、第３の実施形態に係る改質装置７０によっても、第１の実施形態に係る改質装置１０と同様の作用によって同様の効果を得ることができる。また、改質装置８０では、ウォッシュコートではなく吸引によって担体５８を吸い上げるため、改質流路１８、燃焼流路２０における改質触媒２２、酸化触媒２４の担持範囲をコントロールすることができる。これにより、例えば触媒の担持位置によってプレート部５２を介した熱移動（改質流路１８での吸熱と燃焼流路２０での発熱）のバランスさせることが可能となる。

なお、上記各実施形態では、全ての隔壁５６に連通窓６０が設けられた例を示したが、本発明はこれに限定されず、例えば、１つ置きの隔壁５６に連通窓６０を設けても良い。このように１つ置きの隔壁５６に連通窓６０を設けることで、隔壁５６にて分割された改質流路１８又は燃焼流路２０は、何れか一方側の改質流路１８又は燃焼流路と連通するので、上記核実施形態と同様に閉塞部Ｂの発生を防止することができる。

また、上記各実施形態では、改質装置１０が直交流型の改質装置（熱交換器）である例を示したが、本発明はこれに限定されず、例えば、各チャンネル形成部材５０の外壁５４、隔壁５６の長手方向を一致させて向流型又は並行流型の改質装置（熱交換器）を構成しても良い。

さらに、上記各実施形態では、改質流路１８と燃焼流路２０とが交互に形成されるようにチャンネル形成部材５０を積層する例を示したが、本発明はこれに限定されず、例えば、２層の改質流路１８に対し１層の燃焼流路２０が配置されるようにチャンネル形成部材５０を積層しても良い。

さらにまた、上記各実施形態では、同じチャンネル形成部材５０を積層することで改質流路１８、燃焼流路２０が形成される例を示したが、本発明はこれに限定されず、例えば、改質流路１８を構成するチャンネル形成部材５０と燃焼流路２０を構成するチャンネル形成部材５０とで、隔壁５６の立設高や立設間隔などを異ならせても良い。

また、上記各実施形態では、本発明が熱交換型の改質装置１０に適用された例を示したが、本発明はこれに限定されず、反応流路の内面側に触媒が担持された反応器であれば、熱交換の有無に拘わらず如何なるものにも適用することができる。したがって例えば、本発明を加熱器や蒸発器（加湿器）などに適用することも可能である。

本発明の第１の実施形態に係る改質装置の要部を示す平面図である。本発明の第１の実施形態に係る改質装置の要部を示す分解斜視図である。本発明の第１の実施形態に係る改質装置の触媒担持状態を示す側断面図である。本発明の第１の実施形態に係る改質装置の一部を分解して示す平面図である。本発明の第１の実施形態に係る改質装置が適用された燃料電池システムの概略システムフロー図である。本発明の第２の実施形態に係る改質装置の要部を示す平面図である。本発明の第３の実施形態に係る改質装置の要部を示す平面図である。本発明の実施形態との比較例に係る改質装置の平面図である。本発明の実施形態との比較例に係る改質装置を示す図であって、（Ａ）は触媒担体による流路閉塞状態を示す側断面図、（Ｂ）は一部を分解して示す平面図である。

符号の説明

１０改質装置（反応器）
１８改質流路（反応流路）
２０燃焼流路（反応流路）
２２改質触媒（反応用触媒）
２４酸化触媒（反応用触媒）
５０チャンネル形成部材（単位部材）
５２プレート部（壁部、板部）
５４外壁
５６隔壁
６０連通窓（逃がし部、連通部）
７０・８０改質装置（反応器）

Claims

一対の壁部と、
前記一対の壁部の一方における幅方向両縁部から立設されると共に該一対の壁部の他方に接合されることで、該一対の壁部を互いに対向させて該一対の壁部間に反応原料が前記両縁部に沿った方向に流れる反応流路を形成する一対の外壁と、
前記反応流路の内面の略全面に保持され、前記反応原料の反応用触媒を担持するスラリ状の触媒担体と、
前記反応原料の流れ方向に沿って前記一対の壁部間に設けられて前記反応流路を前記反応原料の流れ方向との交差方向に仕切り、かつ前記反応流路側に向けて開口すると共に前記流れ方向に閉止されて成り前記反応流路が前記触媒担体で閉塞されることを防止する逃がし部が、前記流れ方向の一端側又は両端側にのみに設けられている隔壁と、
を備えた反応器。
前記逃がし部は、前記隔壁の不連続部として形成され該隔壁で仕切られた反応流路を連通する連通部である請求項１記載の反応器。
前記逃がし部は、前記隔壁における前記流れ方向の両端側にそれぞれ設けられている請求項１又は請求項２記載の反応器。
前記隔壁における前記逃がし部よりも流れ方向端部側に位置する部分の長さは、該隔壁によって仕切られた前記反応流路の幅のよりも小である請求項１乃至請求項３の何れか１項記載の反応器。
前記壁部である板部から前記外壁及び前記隔壁が立設された単位部材を複数積層することで、異なる単位部材の壁部間に前記反応流路が形成されるようになっており、
前記隔壁は、前記一対の壁部間の間隔を維持するためのスペーサを兼ねており、
前記隔壁における前記逃がし部よりも前記流れ方向の端部側に位置する部分は、積層される他の単位部材の前記板部における前記隔壁の立設部分又は前記外壁の立設部分を支持する位置に配置されている請求項１乃至請求項４の何れか１項記載の反応器。
積層方向に隣り合う前記単位部材は、互いに異なる反応原料が流れる前記反応流路を形成しており、一方の単位部材の板部を介して積層方向に隣り合う反応流路間で熱交換が行われるようになっている請求項５記載の反応器。