JP4509935B2 - マイクロチャンネル装置の製造装置、その製造方法、及び単位動作を実施する方法 - Google Patents

Description

本発明はマイクロチャンネルを使用した化学反応に使用されるマイクロチャンネル装置の製造装置、その製造方法、及びユニット動作を導く方法に関する。

近年、化学処理のための微小寸法の装置を開発する方向で工業的及び学術的な関心が高まっている。２３６もの引用例を参照している微小寸法の反応器に関する最近の解説は、Gavrilidis他、“Technology And Applications Of Microengineered Reactors,”Trans. IChemE, Vol.80,Part A,pp.3-30(Jan.2002)で行われている。約５ｍｍ以下の流体チャンネル寸法により特徴付けられる微小規模化学処理器は、短い熱移動及び物質移動による、又は若干の例では異なった流れ特性による、特有の利益を提供している。これらの装置は多くの利益を提供することができるが、このような装置を製造することは新たな困難を伴い、新規な製造方法を必要とする。

最近の特許文献は多重型の微小寸法の装置及びその製造法を記載している。例えばWegeng他はWO 01/95237 A2において多数の異なった設計の積層シートにより製造された新規な積層反応器を開示している。Benz他の米国特許第6,220,497号はマイクロ構造のプレート積層体を半田付けして半田層がプレートの各対の間に存在するような重畳体（スタック）を構成することを記載している。半田付けは真空中又は不活性雰囲気中で行われ、次いで熱と圧力が加えられてプレート間が接合される。Pence他のUS2002/0080563 Alには、熱伝達のためにマイクロチャンネルのネットワークを有する装置が記載されている。

微小規模でない多数の熱交換器は以前から知られている。例えばFrolicの米国特許第3,176, 763 (1965発行)は、平行なプレートの間にスペーサ条片を接着することにより熱交換器を製造することを記載している。Nicholsonの米国特許第4,183, 403号(1980発行)はスペーサ棒により離隔されている波形板を備えている熱交換器を開示している。同特許は熱交換器組立体をアーク溶接し、次いでろう付け材で被覆し、それをろう付け工程に付す方法を記載している。Frauenfeld他の米国特許第4,651, 811 号(1987発行)は短冊状スペーサが板状の熱交換要素に対してスポット溶接される熱交換器を記載している。

従来微小規模のマイクロチャンネル装置を無駄なく低コストで製造するための適当な方法が存在しなかった。本発明はこのよう方法を提供することを目的とする。

第１の形態によると、本発明は、基板上に整列開口を有する薄条片を載せ、該薄条片の整列開口に整列ピンを挿通することにより積層装置を製造する方法を提供する。整列ピンは基板上に薄条片を整列させるのに役立つ。薄条片の面積はその薄条片が載せられる積層体の面積の５０％以下である。本出願では薄条片の長さとは薄条片の最大長さのことである。幅はこの長さと厚さ方向に直行する幅である。厚さは積層装置の積層方向に測る。ある実施例では、整列した条片と基板は次いでろう付け、ラムプレス、熱等圧プレス（ＨＩＰ法）及び／又は溶接等の技術により接合される。別法として或いはこれらに加えて本発明の方法では拡散結合法を使用しても良い。

部片、条片、又は構成部材の語は全て部片、条片、又は部材内で連続している材料を指す。本発明は多数のシートのプレス加工や一枚のシートに多数のパターンを食刻する従来の方法に比して費用や無駄材を大きく減少する。

他の形態では、本発明は、第１部片を第２部片に組み付け、これらを互いに接合してマイクロチャンネル装置を形成する方法を提供する。この方法では、マイクロチャンネル装置が形成されると、第１部片が少なくともマイクロチャンネルの壁の一部を構成する。第１部片マイクロチャンネル装置の周長の５０％以下を構成し、第２部片はマイクロチャンネル装置の周長の５０％以下を構成する。この形態では、マイクロチャンネル装置の周長には、付加された外部層や被覆（ＨＩＰ法で追加される部分等）は除かれる。また取り付けたマニフォルド等の外部構造は除かれる。周長は外周壁の長さを指すのであり、内部構造の壁は除かれる。周長は積層体の周囲に沿ってかつ積層方向に直交する方向に計測される。ある実施例では、一方又は両部片はマイクロチャンネル装置の周長の３０％以下を占め、ある実施例では１０％以下を占める。ある実施例では第１部片は積層装置の周壁の一部を構成し、第２部片は積層装置の周壁の一部を構成しない。ある実施例では、第２部片が流れ変更部材であり、またある実施例では、第１及び第２部片が他の部片との積層前に予め互いに接合される。

更に別の形態では、本発明は第１部片を第２部片に結合し、次いで両部片が互いに接合された積層体を形成するように接合することを含む積層装置を製造する方法を提供する。
接合されると第１及び第２部片は積層装置に対する構造的な支持を行う。この形態では、第１部片も第２部片も連続した平面状の又は波形シートではない。この形態は２枚の別個のシートを支持する従来のものとは異なる。ある実施例では、本発明の方法は第１部片を連続した平面状又は波形シートに結合する追加工程を含むことができる。

ある形態では、本発明は薄肉部とこの薄肉部に嵌め合い構造を有する第１部片を用意し、前記第１嵌め合い構造に対して連結関係に嵌合する第２嵌め合い構造を有する第２部片又はシートを用意し、第１部片の第１嵌め合い構造を第２部片又はシートの第２嵌め合い構造に結合する。ここに「薄肉部」とは、当該部片が積層装置を形成するのに使用される積層体の幅よりも小さい幅を有することを意味する。薄肉部の幅は好ましくは積層体の幅よりも５０％以下である。「薄条片」及び「薄肉部」の幅と長さは厚さに直角な方向の互いに直交する方向を指し、幅は短い方を、長さは長い方を指す（ただし同一長さと幅の長方形は除く）。この第２の形態を規定する目的で、積層体の幅は、条片が積層装置内の第２条片又はシートに嵌め合わされる時に、条片の幅と同一の方向に取る。ある好ましい実施例では、第１及び第２条片はろう付け、ラムプレス、ＨＩＰ法、及び／又は溶接により接合される。

ある好ましい実施例では、第１条片の一端は第２条片の他端に結合される。ある好ましい実施例では、第１及び第２条片はまっすぐであり、第１条片の第１端、第１条片の第２端、第２条片の第１端、及び第２条片の第２端が直線上にある。

他の実施形態では、本発明は、第１シート又は薄条片を用意し、第１シート又は条片の一部をプレスして第１凹部を形成し、該第１シート又は条片を第２凹部を有する基板の上に前記第１凹部が前記第２凹部に乗るように載置するか又は第２凹部が第１凹部に嵌るように載置し、次いで第１シート又は条片を前記基板に接合して積層装置を形成することを含む積層装置の製造方法を提供する。シート又は条片はプレス条件下に塑性変形し、圧力を除去すると凹部が残存する。この方法はまた１つのシート又は条片内に複数個の凹部及び／又は凸部を有し、これらは対応する凸部及び／又は凹部に嵌め合わされる。

他の形態では、本発明は、少なくとも１つの薄層が第１部分と第２部分からなる複数の薄層を含む積層体装置を提供する。この少なくとも１つの薄層は周壁を有し、前記第１部分が該周壁の一部を形成し、前記第２部分が該周壁の他の一部を形成している。更に第１部分と第２部分とを結合する接合部が存在する。これらの被接合部分とは異なった組成、及び／又は異なった形状、及び／又は異なった物理特性を有する接合層又は接合部を提供する溶接法又は拡散法等の接合技術が使用される。大抵の場合に、接合層は最終装置にそのまま残るが、ある特別な例では、長時間熱処理することにより材料を均質化して接合層を消滅させることが可能である。いずれにしても、この形態に記載される装置及びここに記載される他の装置は、最終製品の他に製造過程で製造される半製品を含むことができる。

更に他の形態では、本発明は、第１薄条片を第２薄条片に結合して複数の薄層の少なくとも一部を形成し、得られる複数の薄層を接合して積層装置を形成する方法を提供する。好ましい実施例では、少なくとも２つの平行な条片よりなる組が他の条片により結合される。ある好ましい実施例では、２つの平行な条片と、これらの平行な条片に実質的に直交して延びる少なくとも１つの条片が存在し、この少なくとも１つの条片は前記平行な条片の一つに結合されそこから他方の平行な条片に向けて途中まで延びている。ある好ましい実施例では、２組の平行な条片の２組が結合されて貫通する開口を有する正方形が形成される。好ましくはこの正方形は積層装置の周壁を構成する。積層装置を形成する方法と同様に、この方法は更に装置の周壁を密封するためにＨＩＰ法を含むもとができる。

別の形態では、本発明は、幅と長さを有するシートと、このシート上に配置し流れ変更部材とを含む積層装置であって、流れ変更部材が、５ｍｍ以下の厚さと、前記シートの長さよりも短い長さと、前記シートの幅よりも狭い幅と、前記流れ変更部材と前記シートの間に介在する接合層よりなる積層装置を提供する。

他の形態では、本発明は金属容器（缶）を薄層の重畳体の周りに配置し、該容器を重畳体に対して圧縮し、次いで圧力を減じて積層体の側面に金属シートを接合した製品を製造する方法を提供する。

他の形態では、本発明は薄層の重畳体と、その周壁に緊密に接触した金属シートとを含む積層装置を提供する。好ましくは金属シートは積層装置の周壁を気密シールする。好ましくは金属シートにはしわがないものを使用する。好ましい実施例では金属シートは重畳体の全ての側面を取り囲む。

他の実施形態では、本発明は少なくとも３つの流路に分割する複数のリブを有する第１リブ組を有するシートと、第１リブ組を通して直線流路を描いて流れる流体が、流れ変更部材に衝突するように第１リブ組内の複数のリブからずれて配置されている流れ変更部材、又は、第１リブ組よりも少ない数のリブを含む第２リブ組であって、第１リブ組よりも流体出口に近く配置されている積層装置を提供する。複数のリブの各長さはシートの長さよりも短くされ、それにより少なくとも３つの流路の間に流体の連通を許す開口が存在するようになっている。

他の形態では、本発明は、マイクロチャンネルを含む第１層と、前記マイクロチャンネルに隣接したチャンネルを有する第２層とからなる第１部分を有する積層マイクロチャンネル装置を提供する。第１層は実質的に平面状であり、第２層も実質的に平面状である。
前記マイクロチャンネルに直結されたチャンネルを有する実質的に平面状であって厚さが前記第１層と第２層の厚さ以上である第３層からなる第２部分が上記第１部分に結合されている。マイクロチャンネルと第３層のチャンネルは、方向転換なしに流体がマイクロチャンネルからチャンネルに直接流れるように接続されている。第２部分はヘッダやフッタではなく、装置はその動作中に第１部分と第２部分の両者の内部で単位動作が生起するように構成されている。ある好ましい実施例では、マイクロチャンネル及びチャンネル内に触媒が配置される。ある好ましい実施例では、一つ以上のチャンネル内に流れ変更部材が存在する。ある好ましい実施例では、第２層内のマイクロチャンネルとチャンネルは交差流れの関係にある。これらの好ましい実施例は本発明を制限することを意図したものではなく、本書に記載された特徴をいずれも使用できる。

本発明の他の形態では、第１部分及び第２部分を有する表面を備えた基板を用意し、第１支持部材を前記基板の表面の該第１部分の上に積層し、第１薄シートを前記第１支持部材の上に積層して基板と第１薄シートとの間に、前記第１支持体の表面と第１薄シートの第１表面とにより規定される厚さのマイクロチャンネルであって、前記第１支持部材の厚さに等しいマイクロチャンネルを形成し、前記基板の表面の第２部分に前記第１支持体よりも厚い第２支持体を積層し、該第２の支持体の上に第２薄シートを積層し、それにより第１薄シートの第２表面と前記第２薄シートの表面との間に第１チャンネルを形成し、こうして、前記基板と前記第２薄シートの表面との間に第２チャンネルを形成し、この場合第２支持部材は前記第１支持部材の厚さよりも大きい厚さを有し、そして、前記基板と表面に前記マイクロチャンネルに近接して、前記マイクロチャンネルとそれよりも厚い厚さの前記第２チャンネルとの間に連続した流路を形成するようなチャンネル壁を形成する、積層装置を製造する方法が提供される。チャンネル壁を形成するとはチャンネル壁が穿孔部片の一部であるか、又は一つの部片に形成することを意味する。厚さが実質的に等しいとは、接着剤又はろう付け層により生じるような厚さの変動を可能にする厚さを意味する。この形態の限定するものでない実施例は図１５に例示されている。ある実施例では、流れ変更部材は基板上に積層される。ある好ましい実施例では基体は薄いシートである。

ある好ましい実施例では触媒がマイクロチャンネル及び／又はチャンネルに付加される。

本発明の他形態では、積層装置であって、積層装置内の層の境界を画定する第１シートと、積層装置の前記の層に対向する境界を画定する第２シートと、片側で前記第１シートに結合され他側で前記第２シートに結合された第１支持部片と、片側で前記第１シートに結合されているが他側では前記第２シートに結合されていない第２支持部片とを含む積層装置が提供される。第１支持部材は第２支持部材の高さよりも大きい高さを有する。その例は図１５に示されている。

本発明の他の形態では、第１シートを用意し、第１支持部片を片側で第１シートに結合し他側で第２シートに結合し、第２支持部片を片側で第１シートに結合し他側で前記第１及び第２シート間に配置された第３支持部片又は第３シートに結合する工程を含む装置の製造方法が提供される。この形態では、各シートは１つの領域を有し、そしてもしも第３シートが第１シートと第２シートの間に配置される場合には、第３シートの領域は第１シートの領域よりも小さく、第３シートの領域は第２シートの領域よりも小さい。

更に他の形態では、本発明は集積され、積層されたマイクロチャンネル装置の単位動作の実施方法を提供するものであり、処理流れを積層装置の第１部分のマイクロチャンネルに通し、処理流れがマイクロチャンネルを通過している間に該流れに単位動作を行い、該マイクロチャンネル内の処理流れと隣接熱交換チャンネルとの間に熱交換を行う。この方法では、マイクロチャンネルは積層装置の第２部分に配置されたチャンネルに接続され、処理流れが第２部分を通過している間に処理流れに単位動作を実施する（ある好ましい実施例では同一の単位動作）。この方法において、第２部分におけるチャンネルはマイクロチャンネルの断面積よりも大きい断面積を有する。第１部分の熱交換体積率は第２部分の熱交換体積率よりも大きい。

ここに熱交換器体積率は熱交換チャンネルにより占められている部分の体積率（％）で定義される。好ましい実施例では、単位動作は発熱反応である。ある好ましい実施例では、第１部分は少なくとも第２部分のチャンネルの少なくとも２倍の数のマイクロチャンネルを含む。ある好ましい実施例では（単位動作が発熱反応の場合等）、第２部分は第１部分の下流側にある。好ましい実施例では、第１及び２部分は隣接して配置され、そのため処理流れは第１部分から第２部分へのほぼ直線流路を流れることができる。ある好ましい実施例では、第１及び第２部分の境界部でチャンネルの断面積が段階的に（不連続に）増加する。ある実施例では、連続的にチャンネルの断面積が増大する第３部分，第４部分、等が存在する。これらの部分が「接続されている」とは流れが１つの部分から他の部分に介在するヘッダやフッタなしに直接流れることを意味する。

本発明の更に他の形態では、流れ変更部材を有する積層装置を製造する方法が提供される。この方法では、基板を用意し、流れ変更部材を基板の上に置き、固定具を用いて流れ変更部材を整列させる。ここに固定具は少なくとも２つのスロットを有し、一つのスロットは流れ変更部材を収容し、一つのスロットは他の部材の上に置かれ、スロットの相対位置は流れ変更部材を薄層上に位置づけるために使用される。次いで流れ変更部材を基板に接合して単位動作を実施することができる積層装置を形成する。ある好ましい実施例では流れ変更部材は少なくとも２つの固定具を使用して整列される。ある好ましい実施例では１つ以上の固定具が使用されて少なくとも２つの流れ変更部材を同時に位置づける。ある好ましい実施例では固定具は、エッジ部片がほぼ平坦な基板上で流れ変更部材を取り囲むように流れ変更部材を整列する。（常にではないが）典型的にはエッジ部片が基板の周囲を完全に取り囲んで延びる）。

他の形態では、本発明は、各層の厚さが各層の幅及び長さよりも薄く且つ各層内に少なくとも１つのマイクロチャンネルが存在する複数の層を有する第１部分と、各層の厚さが各層の幅及び長さよりも薄く且つ各層内に少なくとも１つのマイクロチャンネルが存在する複数の層を有する第２部分とを含み、これらの第１及び第２部分（サブ組立体）は第１部分の複数の層と第２部分の複数の層が直交するように結合されている積層マイクロチャンネル装置を提供する。大抵の場合「部分」はサブ組立体に由来するが、本発明のこの形態は装置に関するものであって、それを作る方法に関するものではない。ある好ましい実施例では、装置は相互かみ合い端板を有するサブ組立体のような相互かみ合いサブ組立体から構成される。ある好ましい実施例では、装置は更に１つ以上の下記部材、すなわちヘッダ及び／又はフッタ、１つ以上の部分で処理チャンネルと相互は位置されている熱交換チャンネル、第２部分に結合されている第３部分、及び／又は１つ以上の部分内に存在する少なくとも４つの層を含みうる。ある実施例では、チャンネル第１部分内のチャンネルは第２部分のチャンネルと直接接触している。ある好ましい実施例では、第１サブ組立体内のマイクロチャンネルは第２サブ組立体内のチャンネルに接続されており、この接続された第２サブ組立体内のマイクロチャンネルの断面積は第１サブ組立体内のマイクロチャンネルの断面積よりも大きい。

他の形態によると、本発明は各層の厚さがその長さ及び幅よりも実質的に小さい複数の層を有し且つ各層が少なくとも１つのマイクロチャンネルを有する第１サブ組立体と、各層の厚さがその長さ及び幅よりも実質的に小さい複数の層を有し且つ各層が少なくとも１つのチャンネルを有する第２サブ組立体を接触させ、その際に第１サブ組立体内のマイクロチャンネルを第２サブ組立体内のチャンネルに接触するようにし、そして第１サブ組立体内と第２サブ組立体を、第１サブ組立体の複数の層が第２サブ組立体の複数の層と直交するように接合することよりなるマイクロチャンネル装置を製造する方法を提供する。

他の形態においては、本発明は、長さ対幅のアスペクト比が少なくとも１０で長さが少なくとも５ｃｍの第１薄条片を用意し、長さ対幅のアスペクト比が少なくとも１０で長さが少なくとも５ｃｍの第２薄条片を用意し、第１及び第２薄条片を厚さに対して直交する同一平面内にあるように重畳体の上に置き、第１及び第２薄条片を重畳体に接合してこれら条片がマイクロチャンネルの壁を形成するようにし、これらの条片の間の距離の変動が条片の全長にわたり０．５ｍｍ未満（より好ましくは０．２ｍｍ未満、更に好ましくは０．０５ｍｍ未満）となるようにすることにより積層装置を製造する方法を提供する。

更に他の形態では、本発明は、長さ対幅のアスペクト比が少なくも１０で且つ長さが少なくとも５ｃｍの第１薄条片を用意し、長さ対幅のアスペクト比が少なくも１０で且つ長さが少なくとも５ｃｍの第２薄条片を用意し、第１及び第２薄条片を両者のいずれかの長さよりも大きい長さのシート上に、これら条片の厚さ方向に直交する同一平面内に位置するようにシート上に載せることにより積層装置を製造する方法を提供する。

シートはその周部に縁部を有し、第１薄条片はシートの周部から少なくとも０．２ｃｍのところに配置される。この方法は更に第１及び第２薄条片をシートに接合し、そしてシートを、薄条片がマイクロチャンネルの壁を形成すると共に、薄条片の全長にわたり薄条片間の距離がそれらの間の平均距離の５％未満の範囲内となるようにする。より好ましくは、条片間の距離は条片の全長にわたりそれらの間の平均距離の２％未満、好ましくは１％未満となるようにする。ある実施例では第２薄条片はまた少なくともシートの周部から少なくとも０．２ｃｍのところに配置され、ある実施例では第１及び第２薄条片は少なくとも０．５ｃｍのところに配置される。ある実施例では、シートの周部には、シートに平行に且つシート周部の外側から見て、条片が見えないように材料が存在する。これは周部の同材料が各種の配列手段を阻害するために条片の整列を一層困難にする。例えば図２１の実施例では、周部材料が所定位置に配置された後にリブがシート上に配置され整列される。

更に他の形態では、本発明は複数の部材を重畳して部材の重畳体を形成し、この重畳体を、１分につき１℃以下の速度での加熱と冷却、又は少なくとも１８時間の熱サイクルを通しての重畳体の加熱と冷却のいずれか一方又は両方の条件での徐熱及び徐冷により接合する工程を含む積層装置を製造する方法を提供する。

他の形態では、本発明は積層装置中のチャンネル内に配置されたチューブを含む積層装置を提供する。チャンネルは積層装置の重畳方向にほぼ直交しているか、又は重畳方向に対してほぼ平行であり、チューブは積層装置の少なくとも５つの槽を貫通している。これらの例は図１９〜２０に示されている。ある好ましい実施例では、チャンネルはマイクロチャンネルである。ある好ましい実施例では、チューブは積層装置の重畳方向に対してほぼ直交する方向の中心軸線を有するら旋チューブである。他の形態では本発明は積層装置を製造する方法及び使用する方法に関する。これらの方法は本書の説明から明らかであり、チューブを含む積層装置の構成部材は組み付けられ次いで接合される。

ある好ましい実施例では、積層装置は流体流れを処理できる化学反応器である。本発明はまた本書で説明する構造と設計の任意のものを有する装置を含む。例えば、本発明は発熱反応チャンネルを冷却及び／又は吸熱反応チャンネルと交互に配置してもよく、或いは反応チャンネル内に１つ以上の流れ変更部材を有してもよく、及び／又は互いに直角をなすサブ組立体より構成されても良い。好ましい実施例では、本発明の形態は組み合わせた形、例えば本書で述べた任意の触媒を選択してここに説明した任意の積層構造の反応チャンネル内に組み入れても良い。

本発明の他の実施例では、不連続な薄層又は条片が連続チャンネルと流れを方向付けるための内部マニホルドとを形成するため使用される。不連続な条片は平面内で不連続ではあるが隣接した材料から形成される。例えば条片は、マイクロチャンネルの少なくとも片側の壁を形成するために平面状シートに結合する前に、他の平面状層片、シート又は第２の条片に結合されても良い。条片の長さはその条片を載せるための平面状層片又はシートの長さよりも短い。この例は図２１に例示されている。ギャップ２１１２は平面状層片又はシートに結合された薄条片の一端部に残されて、流れを隣接した複数の平行なマイクロチャンネルへ分配するための開放領域（例えば内部マニフォルド）を形成する。別法として、第２条片が第１条片の一端部に結合されて流れチャンネルの少なくとも１つの側面を形成する。

条片又は層片の端部にマニフォルドのための開放領域を形成すると、流れを複数の平行なマイクロチャンネルの形成に特に有利である。流れは、典型的には１つの接続部（チューブ、パイプ、ダクト、又は他の導管）からマイクロチャンネル部材に流入する。流れはつぎに分割されてマイクロチャンネル部材中の多数の平行なマイクロチャンネルに差し向けられる。流れの分割は流れを１つの流路から多数の副流路に逸らす開放したヘッダ空間を形成することにより達成される。また流れは、２以上の不連続な層片又は条片を第２の層片又は条片に接合した後に形成される開放領域により生成されたフッタに集めることができる。不連続な層片又は条片の使用はマイクロチャンネルの端部すなわち開始点が、平面状シート又は第２条片に接合される第１部片の端部と一致するので有利である。少なくとも１つの第３部片が、流れが１つの流れを２つ以上の流れに分割する開放領域又は流れギャップを画定するために使用できる。流れの分割はこのようにして入口流から複数チャンネルへ向けて生じることができる。別法として、流れは一つの入口流が複数の副流に分割される分岐させることができる。各副流は次いで更に一回以上分割されて複数の平行なマイクロチャンネルへ供給されても良い。

ここに記載される装置の全ての製造方法に対し、本発明はまたこれらの方法により製造される積層装置を含む。本発明はまた、これらの装置、構造、又はシステムを使用して単位動作を実施する方法を含む。

ここに記載された製造方法は、化学反応器、燃焼器、分離器、熱交換器、乳化器、及び混合機等、あらゆる化学的単位動作のための全ての装置に適用できる。これらの応用には、ガス及び液体流体の処理が含まれる。液体処理はまた懸濁固体を含む連続液体相の生成を含む。

ある実施例では、単一層が異種材料からなる２つ以上の部片から構成される。例えば第１の種類の材料は層の大部分を構成し、残りの材料は特殊目的の特徴を付与するために使用することができる。ここに特殊目的の特徴とは装置の性能を向上するために必要な特徴のことである。特殊目的の特徴を有する材料には、高応力の領域を支持するための異なった強度特性を付与する材料、装置の各部内での熱交換を高めたり抑制したりするための異なった熱伝達係数を有する材料、向上した触媒接着を可能にする異なった組成、又は周囲雰囲気への材料特性の整合性を付与する材料等が含まれる。ある好ましい実施例では、装置の周囲は高密度の素材から形成され、内部の特徴の少なくとも一部はチャンネル内の表面積を増すために多孔質材料から構成することができる。好ましくは本発明の装置及び／又は方法は剥離層を含んだり又は使用しない。商業的な生産には本発明の方法の実施にはロボットが使用できる。

ここに記載した装置は多数の層とかかる層の反復セット（反復単位）を有しうる。例えば２、１０、５０、又はそれ以上の反復単位を１つの積層体内に有しうる。
この多数（積み上げ）の層はマイクロチャンネル積層装置に容量を追加する。

本発明の各種の実施例は、低コスト、低廃物、高流れ特性、比較的大きい装置内での非常に小さい特徴の付与のための部材の積層能力（例えばリブ間スペースが０．１ｍｍで幅０．１ｍｍのリブを、長さ３０ｃｍ以上に延在する）等の利点を有する。ある好ましい実施例では本発明の方法は、例えば鋳造を使用しないで内部マイクロチャンネル内で構成部分を作製する材料の能率的な利用、材料の無駄の削除又は削減（３０％以下の無駄）等の利益を提供する。これは装置を形成する工程で材料を除去する打ち抜きとか研磨と対比できる。

用語の定義
「含む」とは１つ以上の追加の要素の存在を排除しないことを意味する。例えば１つの薄層、１つのシート等を含むとは、複数の薄層又はシート等を含むものと理解できる。

「接合」とは固着又は接着を意味し、拡散接合、貼着、ろう付け、及び溶接を含む。

重畳又は積層体の「周長」とは厚さに直交する平面内で計測して積層体の長さ及び幅廻りの距離を指す。

「結合」とは直接接触することを意味する。「結合された」とは積層装置が接合されたことを示す。

「シート」とは任意の幅及び長さを有し、厚さ（最小寸法）が好ましくは２ｍｍ以下、更に好ましくは１ｍｍ以下、ある場合には５０〜５００μｍである実質的に平坦な板又はシートを指す。幅と長さは互いに直交し、厚さに対しても直交する。好ましい実施例では、シートはそのシートを含む複数層の積層体の長さと幅に共通する長さと幅を有する。シートの長さは流れの方向に沿っている。しかし流れの方向が決定できない場合には、長さはシートの長さ寸法である。

「薄条片」は厚さが５ｍｍ未満、好ましくは２ｍｍ未満、更に好ましくは１ｍｍ未満の厚さを有する。長さは条片の細長寸法のことである。幅は長さと厚さに直交する方向の寸法である。面積は長さ×幅である。薄条片の面積は、シート、基板又は積層体であってその上に当該薄条片が載せられるものの面積の５０％以下、好ましくは３０％以下、更に好ましくは１０％以下である。ある好ましい実施例では、薄条片は長さ対幅のアスペクト比が１０以上、好ましくは５０以上、更に好ましくは１００以上である。薄条片は円形断面（ワイヤ）、正方形断面、長方形断面等を有しうる。

「単位動作」とは化学反応、蒸発、圧縮、化学分離、蒸留、凝縮、混合、乳化、加熱又は冷却を意味する。これらの単位操作ではしばしば流体の輸送が生じるが、単位操作には単なる流体の輸送は意味しない。ある好ましい実施例では単位操作は単なる混合ではない。

複数のシートを重畳して形成する装置中では、「薄層」はシートを表す。条片又は他の部材を重畳して形成される装置中では、薄層はその中を１つ又は複数の流路が貫通する一組の部材を表すことがある。薄層は平面内で不連続であり得るが接合により連続する。薄層は更に一方の端部が流れを複数の平行なマイクロチャンネルに分配するために開放領域に隣接している場合には不連続にとどまることができる。不連続な薄層は第２の不連続な薄層と一端部で接合して連続な結合又は壁を形成することができる。

「積層装置」とは装置を流通する処理流に対して単位動作を実施することができるように薄層から製作された装置である。「積層装置」は構成部材を重畳して形成される装置である。ある場合には、構成部材はシートであるが、他の実施例では構成部材は条片又はブロック体である。本明細書に記載され全ての装置は積層装置（又は互いに結合された複数の積層装置）である。薄層はサブ組立て積層体よりなりうる（図１５参照）。

「マイクロチャンネル」は少なくとも１つの５ｍｍ以下の内法寸法を有する。マイクロチャンネルは高さと、幅と、長さを有する。高さ及び／又は幅は好ましくは約２ｍｍ以下であり、より好ましくは１ｍｍ以下である。長さは一般に長い、好ましい長さは１ｃｍより長く、好ましくは１−５０ｃｍである。マイクロチャンネルはその長さに沿って断面積が変動し得るが、入口オリフィスのような単なるオリフィスではない。

「開放チャンネル」は反応チャンネルの全体にわたって延び且つ比較的低い圧力降下で反応チャンネルを気体が流れる少なくとも０．０５ｍｍの空隙である。

「処理チャンネル体積」は処理チャンネルの内部体積である。この体積は触媒の体積（触媒を使用する場合）と開放流れ体積（開放流れが存在する場合）を含む。この体積にはチャンネル壁は含まれない。例えば、２ｃｍ×２ｃｍ×０．１ｃｍの触媒と触媒に直接接した２ｃｍ×２ｃｍ×０．２ｃｍの開放流れ体積を有する反応室は１．２ｃｍ³の全体積を有する。

層の断面積はチャンネル壁の面積を含む。層は典型的にはチャンネル壁により分離される複数のチャンネルを含む。チャンネルの断面積には流れ変更部材により占有される面積は含まれない。

「支持片」は積層装置に構造的な指示を与える部片である。
典型例は別々のシートを互いに離隔するワイヤ又は棒材である。ある実施例では支持片は２つのシートに直接接触する（すなわち結合される）。しかし、ある実施例では支持片は２つのシートに直接接触せず、その代わりに他の支持片結合される。積層装置の全断面積にほぼ延在するシートは構造的な支持を与えるが支持部片ではない。ある実施例では支持部片はほぼ平坦である。
「厚さ」は重畳方向に測る。

積層装置を形成するためのシート及び条片は、従来技術による加工、ワイヤＥＤＭ（放電加工）、プランジＥＤＭ、レーザ切断、成形、圧印加工、水ジェット、プレス加工、切断、引き抜き、圧延成形、食刻（例えば、化学的、電気化学的、又はプラズマエッチング）、それらの組み合わせが利用できる。低コストのためには、シート又は条片を打ち抜いて開口を形成することが特に望ましい。圧印加工の場合には、変形可能なシート又は条片に図１のように力２を加えることにより成形されたシート又は条片３を作る。追加の工程例えば図１の陰影部分４の部分を機械的に削って平坦にする等の任意の成型方法を組み合わせることができる。本発明の方法のある例では、特定の成形技術を使用しないことが特徴となる場合がある。例えばある好ましい方法では、食刻、プレス加工、鋳造、粉末の溶解、成形、化学的又は物理的付着等を利用しない。

ある場合には、特定の技術を使用しないことで優れた結果を得ることが必要である。たとえば、ニッケル及びニッケル合金は食刻が充分に行われないので、食刻は高度に精密な構造を再現できない。同様に、プレス加工技術は厚さの約１．５倍よりも小さい寸法の加工を行うには有効ではない。本発明の技術はこれらの困難を克服することができる。

本発明の他の大きな利点は非常に少ない屑しか生じないで構造を形成することができる能力である。好ましい実施例では積層装置は５０％以下、より好ましくは１０％以下の体積（マニフォルド領域は含まない）の材料の除去（食刻や打ち抜き加工による）により製作される。

積層装置を形成するには、シート又は条片を基板上に重畳させる。本発明の目的には、基板は例えば予め接合したシート重畳体等の厚い部材又はシート又は条片を広く含む。
好ましくは、複数のシート及び／又は条片は接合前に積み重ね状態に整列される。ある実施例では、ろう付けコンパウンドがシート又は条片（又は複数のシート又は条片）の１つ以上の表面に付着されて接合を助ける。流れ変更部材（以下で説明する）は同じ技術を利用して積層装置に組み込まれる。

シート又は条片は重畳体の形に整列すべきである。整列はシート及び／又は条片に整列開口を設け、次いで整列ピンをこれらの開口に挿入してシート及び／又は条片を重畳体の形に整列させることにより行われる。図２の例は熱交換器を集積したマイクロチャンネル反応器を製作するのに使用する整列ピンを示している。第１シート２０２が置かれ、第１シート上の周部に条片２０４が載せられる。条片は整列ピン２０６を利用して位置決めされる。第２シート２０８がピン上に嵌められ、長方形で三次元断面の反応チャンネル２１４の形成が終わる。マイクロチャンネルの寸法は第１及び第２シートの間の距離である。重畳工程は他の異なった組の周辺条片２１０、２１１を整列ピンに嵌合して位置決めしながら継続される。これらの条片２１０、２１１は入口２１２及び出口２１６が条片２１０，２１１により形成される「写真フレーム」内に配置されるような寸法を有する。反応チャンネル２１４には、触媒を含有する又は含有しない多孔質物質、又は賦形部片（波形片）でありうる挿入体（図示せず）が挿入される。挿入体の目的は触媒として、熱伝達等のために表面積を増すため、又は構造的な支持を行うためでありうる。挿入体は条片２１０，２１１により形成される写真フレームの内側に配置することができる。図示の実施例では、２つのオフセットシート２２０がフレームに嵌められる。シート２２０は流体流れのためのスロットを有する。これらのシートは互いにオフセットしており（頂部シートの縁部２２１は条片２１１に近接し、縁部２２３は条片２１０に近接している）、それにより入口に対する上部スペースと、出口に対する下側スペースを提供している。第３シート（図示せず）をピンに嵌めて、第２及び第３シートの間の距離が装置の第２流れに対するマイクロチャンネル寸法となるようにしても良い。重畳体（最終装置の構成部材の全てを含まないサブ組立体を含む）はピンから持ち上げられ、或いはピンが除去され（例えば焼尽又は引き抜きによる）、或いはピンが重畳体に一体に接合される。他の整列技術はシート及び／又は条片を整列する型を利用する。この技術はリブのような流れ変更部材を位置付けるのに有用である。ある具体例では、型が所定位置にある間に、重畳部材を溶接、接着剤の加熱、又は拡散接合し、次いで型を除去する。他の実施例では型は重畳部材が接合される前に取り除かれる。型は再使用可能であるか、又は焼尽等で除去できる一回使用型の部材であってよい。

構成方法、積層装置、及び装置を通して単位動作を実施する方法は図２及びその他の図面に示されている。発明の解決手段に述べたサブ組立体もまた本発明の独立した形態である。

シート及び／又は条片を整列させる他の方法は、相互に嵌め合い構造を有するシート及び／又は条片を使用することによる。これらの部片は図３に示したように、相互に嵌め合うことができる。嵌め合い構造は例えば凹部と対応する凸部を形成することにより得られる。凹部は切欠きであり、凸部は切欠きに嵌合する対応する突起であってよい。好ましくは、凸部は圧印加工（プレス加工）で形成されるが、それより好ましくはないがシート又は条片に接着で形成しても良い。

同様に凹部はプレス加工、切断又は研削により形成できる。もちろん、シート又は条片はよりより嵌め合いのために凹部及び凸部の両者を有することが可能である。図３は相互結合条片３２、３４を接合するために圧力（矢印の方向に印加）を使用することを示している。

他の整列手段は図４Ａ〜４Ｃに示されている。取り外しできる固定片１１２にはスロット１１４が形成されている。図示の例では、条片１１６は固定片１１２により正確な間隔に配置される。固定片は基板１１８上に正確な間隔で置かれている条片を残して取り除かれる（図４Ｃ）。この技術は長い流れ変更部材を基板状に配置するのに特に有利である。
例えば１８ｃｍ以上で直径が０．０３ｃｍ以下のような極端に細いワイヤを厚さ０．００３ｃｍ未満の間隔で基板上に位置づけることが可能である。この技術で解決される多能やっかいな問題は、図５に示されているように他の方法では邪魔になる縁部片１２４の内部において基板１２６上に浮きリブ１２２を配置することである。図４は互いに条片を整列させる固定具を示すが、この固定具はまた組立装置（図示せず）の外側部分に縁部を有する他の構造に対して１つの構造を相対は位置するのにも使用できる。

本書で記載される任意の技術において、積層体は単一工程で又は重畳されたサブ組立体を接合すること（例えばサブ組立体を互いに溶接する等）により接合できる。「サブ組立体」はシート、条片、流れ変更部材から選択された２以上の部材を表す。図６は２つのサブ組立体４０２、４０４がシーム溶着部４６により一体に接合される場合を例示する。
ある好ましい実施例では、一組のシート及び／又は条片を互いに接合し（好ましくは単一工程）、得られた接合済みの物品を切断して多数の装置を形成する。

シート、条片及びサブ組立体はラムプレス又は熱等圧プレス（ＨＩＰ法）等の拡散接合法により接合しても良い。これらはまた反応性金属接合、ろう付け、その他の界面封着を行う方法により接合することができる。ＴＩＧ溶接、レーザ溶接、抵抗溶接のような溶接技術もまた使用できる。装置はまた接着剤により接着しても良い。

全長にわたる封着により流体の閉じこめが望まれる場合には、シーム溶接を使用して基板、条片及び／又は流れ変更部材の間の完全な封着を行うことができる。縁部に沿った完全溶接を行わないで、タック又はポット溶接を利用して基板、条片及び／又は流れ変更部材を所定位置に保持することができる。通常タック溶接した組立体はその後に接合工程に掛けられる。

ろう付け技術とそのための組成物は公知であり、本発明の装置を形成する際に使用できる。意外にも約１０時間以上、好ましくは１８時間以上のろう付けサイクルは、歪みの少ない、良好な接合を示す充分に良好な装置を提供することが分かった。ろう付けサイクルは加熱が開始されてからろう付けされた物品がろうの固化温度より充分に低い温度に冷却されるまでの時間を指す。言い換えれば、ろう付け期間に１℃／分以下の温度で加熱及び冷却を行えば、良好な接合を示す充分に良好な装置を提供できることが分かった。酸化を避けるためにろう付け（及び金属を加熱する他の技術）は好ましくは真空中又は不活性雰囲気中で実施される。

ある好ましい実施例では、予備接合した部材は、加熱中に第２の部材に結合する低融点材料（例えばニッケルリン合金又はニッケルホウ素合金）のメッキを有する。例えばシートはメッキされ、望みの特徴をシートからプレス加工できる。ある実施例では、部材は重畳され、対象領域を上方からメッキ合金を溶融するように集中的にレーザ（又はイオンビーム、そのたの局部加熱方法で）照射されて、物品の組立が終わるまで重畳と局部加熱が反復継続される。局部加熱中の歪みに対処するために、固定又は圧縮力が使用できる。他の方法としては、レーザを重畳体の面に照射してろうを溶融し冷却して再固化する。

所望により、溶接された物品は拡散接合のために炉内に置かれる。例えばニッケル合金の場合には好ましくは１０００〜１０５０℃の範囲の温度で拡散接合が実施される。予備接合された部材上の接合層をメッキするのは薄層状合金をろう付けするための別法であるが、メッキはろう付け薄層状合金に関連して使用できる。

積層マイクロチャンネル装置への温度勾配の影響を観察したところ、従来の寸法の装置よりもはるかに大きいようである。接合による歪みは２つ以上の重畳した部材を接合する前に、重畳した装置にヘッダ又はフッタ（好ましくは両者）を固着することにより意外にも大幅に減少することが分かった。この構成の例は図７に示されている。部材９２、９４はろう付け材料９６を介在して重畳される。部材９２，９４の例にはマイクロチャンネルを含むサブ組立体があり、９６はろう付け組成物である。接合の前に、ヘッダ９５，フッタ９７、又は好ましくは両者を部材９２、９４に溶接するか又は固着する。つぎに、全体の組立体が加熱されて接合され、部材は所定位置に保持され歪みははるかに少ない。

鋭い内部角度を有するマイクロチャンネルを形成するような接合技術は、角部に応力が集中するので、回避する必要がある。代わりに、応力分散のためには、部材同士が結合される個所に隅肉又は玉縁等を形成することが望ましい。２つの部材が会合する個所に鋭い内部角度ではなく湾曲表面を形成する接合技術はクラックの発生と伝播を防止し、その結果より安定な装置を製造できる。このように、好ましい実施例では、ここに記載した方法又は装置の任意のものにおいては、チャンネル又はマイクロチャンネル内に湾曲面を有する１つ以上の内部結合部が存在する。

装置を組立て及び／又は接合する技術には同一の又は複数の技術を使用することができる。例えば、第１のサブ組立体を溶接で形成し、次いでこれを同様に溶接で形成された第２のサブ組立体に溶接する。別法として例えば第１のサブ組立体をスポット溶接で組立て、それを第２のサブ組立体にろう付けし、そしてこれらの組み合わせて得た組立体を拡散接合する。

接合技術は高精度の装置を製作するための重要である。好ましい接合方法は固体拡散接合を達成するために熱等圧プレスを使用する。典型的はＨＩＰ法は金属容器内に積層体を収納し、昇温下に圧力を加える。接合圧力は表面の微小突起を互いに接近させて固体拡散を起こさせる。

広範囲な巨視的な塑性変形は起きないが、局所的な塑性流れが表面の微小突起を互いに接触させる。接触点における圧力は接触面積が小さいので高く、局所的な降伏点を超えることになり、その結果、接合された積層体を形成する。ある実施例では、容器（缶）は積層体から除去される。ある好ましい実施例では容器は容器は積層体の外側に残されて積層体の周りに気密シールを形成する。こうした外周部の一部は入口及び出口を形成するために機械加工により除去しても良い。装置が既存の入口及び出口構造を有する場合には、容器がそれらを阻害しなければ、加工する必要がない。他の実施例では、入口及び出口ははぎ取り構造を有することにより、それらをはぎ取ることにより入口と出口を形成することができる。ある好ましい実施例では、積層体内の空孔がＨＩＰ法の実施中に加圧され、この圧力が空孔部の変形を助長すると共に空孔の両側の接合圧力を積層体へ移行させる。

他の好ましい接合方法は過渡液層拡散接合（ＴＬＰ）法を達成するように熱等圧プレスを行うことである。固相拡散法とは異なり、ろう付け層は薄層間に使用される。このろう付け層は薄いので融点の直上の温度で薄層間での拡散が、固化するに充分な濃度変化を起こす。過渡的液層としてろう合金は薄層間を流動して隣薄層間の接触を増大させる。一旦固化すれば、ろう付け材は薄層に対して固体拡散を行う。

多数のマイクロチャンネル積層装置はここに記載された部材及び構造又は方法を使用して製造することができる。これらの積層装置は例えば熱交換器、反応器（集積型燃焼反応器はその好ましい例である）、分離器、混合機、それらの組み合わせ、単位動作を実施できるその他のマイクロチャンネル積層装置に使用できる。「積層物品」は積層装置及び積層したサブ組立体を包含する。

個々の薄層は非常に薄いが、装置寸法は特に制限されない。何故なら多数の薄層（所望の長さと幅を有するもの）を所望の高さまで重畳することができるからである。ある好ましい実施例では、本発明の積層物品は少なくとも５枚、好ましくは少なくとも１０枚、ある実施形態では５０枚以上を含む。ある好ましい実施例では積層物品は少なくとも２個、ある実施例では少なくとも５個の繰返し単位（各単位は少なくとも３枚の薄層からなる）からなりうる。

本発明の構成要素には、シート、条片及び流れ変更部材を含む。本発明の積層物品に存在して良い他の構成部材は流体ヘッダ及び／又はフッタ、流体入口及び／又は出口である。ある実施例では少なくとも一種の流体が積層装置を貫流し、ある実施例ではこれらの流体は液体である。ヘッダ又はフッタはサブ組立体の端部に嵌合されるように構成される（例えばヘッダ又はフッタの正方形の端部が立方体形のサブ組立体の一つの側面に嵌合する）。

流れ変更部材は流路（好ましくはマイクロチャンネル流路、すなわち少なくとも１つの寸法が５ｍｍ以下の流路）内に位置付けられる固形物である。好ましくは積層物品は流れ変更部材が流れ特性を改善するように設計される。しかし、他の実施例では、流れ変更部材の１つの目的（ある場合には唯一の目的）は、構造的な支持を与えることである。この例には、支持柱及び支持リブがある。積層物品における流れ変更部材の例は、図８〜１１に記載されている。チャンネル壁５０２、６０２、７０２、８０２は流路全体を取り囲んで流路を形成しているので流れ変更部材ではない。流れ変更部材５０４、５０６、６１４、６１６（床つまり下側シートと天井つまり上側シートの間に延びる支持リブ等）は異なった長さを有しうる。流路の全長に延長していないリブ５０４、５０６、６１４、６１６はある場合には「浮きリブ」（ｆｌｏａｔｉｎｇ ｒｉｂ）と呼ばれる。浮きリブは例えば流路の全長の８０％以下、５０％以下又は２０％以下の長さにわたって延びている。
浮きリブは少なくとも一端が同じ層内の他の構造物（例えば横棒）に固定されていない。
流路の長さｄは入口から出口までチャンネルに沿って測った距離である。

流れ変更部材は入口から延びて出口の手前に終端しているもの（図８）、入口の後から出発して出口の手前に終端するもの（図９のリブ６１２）等がある。リブの組６１０と６１２は流れを再分配するために互いにずれている。これらの図において厚さは紙面に直角な方向にあり、長さはリブの長手方向の寸法である。

ある好ましい実施例では、流路はヘッダ及び／又はフッタに近接する領域に比較して中央領域においてより多い流れ変更部材７０４（図１０）を有する。本発明のこの形態では、流れ変更部材の数は流路を直角に横切る線に沿って数えられ、最大数の流れ変更部材を有する。この構成によると、ヘッダ及び／又はフッタは短くてすみ、構造材料と費用の節約になる。ある好ましい実施例では、中央領域はヘッダ及びフッタ側の領域よりも少なくとも２個多い、ある場合には少なくとも５個多い流れ変更部材を有する。他の任意的な流れ変更部材はほぼ直線状であり（実質的に長方形）、種々の角度に配置される（図１０）。

多くの実施例に対して、流れ変更部材は長いが幅が狭く、例えば流れへの妨害を最小限度にしながら構造的な支持を与え、最小の空間を占める。典型的にはこれらの流れ変更部材は図８〜９のように長方形（長さが幅より大きい）であり、或いは端部が傾斜した実質的な長方形である。しかし、ある好ましい実施例では、流れ変更部材は下記の形状から選択される。図１１に示したように三角形８０４、菱形８０６、円形８０８、又は不規則形である。これらの形は長さと幅を有する二次元形態で図示したが、ある場合には流れ変更部材の厚さも変えられる。流れ変更部材はまた幅も厚さも変えることができる。ある実施例では流れ変更部材は流路内に配置した線材でも良い。流れ変更部材はまた螺旋形をしていても良い。

ある場合には、流れ変更部材は流路内に配置したスタティックミキサーでも良い。ある場合には、流れ変更部材は入口（ヘッダ）から出口（フッタ）まで流路の全長にのびる。
ある場合には、流れ変更部材は円弧状になっている。

好ましい反応器は図１２に示されている。弧状の熱交換器層１６０はシート１６４上に流れ変更部材を設けることにより形成できる流れ変更部材・支持部材１６２を有する。熱交換器層１６０に近接して、反応器層１６５が配置される。図１２ｂの実施例においては指示リブ１６７が入口ヘッダ領域１６９から放射状に延びている。好ましい実施例では、複数の反応層及び熱交換器層が交互に重畳され、接合されて積層体を形成する。好ましい実施例では発熱反応組成物１７２が反応層に流入し発熱反応が反応層内で生起し、冷却材又は吸熱反応組成物１７４が熱交換器層を流通する（図１２Ｃ）。工程の観点から、処理流は反応帯域を進むにつれて拡大する断面積を有する流路を見ることになり、このようにして処理流は反応帯域を流れながら接触時間を増大することが可能となる。ここに説明した反応層にあっても、貫流接触型又は表面接触型の触媒を反応層に付着させることができる。図示の実施例では処理流の流れは外向きの放射方向であるが、場合により処理流の流れの方向を逆にすることができる。

２個のサブ組立体を合体することに形成される本発明の他の実施形態を図１３−１４に示す。図１３は複数の熱交換器チャンネル１３４の層間に交互に処理チャンネル１３２の層を有するサブ組立体１３１を示す。このサブ組立体は第２のサブ組立体１３５に結合される。図示の実施例では第２のサブ組立体１３５の処理チャンネル１３７は第１のサブ組立体１３１の処理チャンネル１３６の断面積よりも大きい断面積を有する。熱交換器１３９（熱交換器チャンネル１４０を有する）はサブ組立体１３５の温度制御を行う。図示の実施例では、この第２のサブ組立体の処理チャンネルの流れ断面積の割合（組立体の断面積に対する、又は熱交換器チャンネルの断面積に対する割合）は第１のサブ組立体１３１の処理チャンネルの流れ断面積の割合よりも大きい。これらの第１及び第２のサブ組立体を上記のように組み立てて得られる装置においては、処理チャンネルからの流れは第２のサブ組立体１３５においてより大きい体積を見ることになり、それに対応した長い接触時間を有することになる。一部は熱輸送距離が短いために熱伝達速度が第１サブ組立体１３５で速くなる。このタイプの構造を使用する方法は、反応の初期段階で高い熱伝達率を必要とするが反応の後の段階に向けてより少ない熱伝達しか必要でない、高度に発熱性の工程に対して特に有利である。熱伝達距離と流れ体積は個々のサブ組立体において実施されるべき処理の必要な反応を満たすように正確に設計できる。

平行なマイクロチャンネルを有するサブ組立体同士を結合することは、わずかな許容誤差しかないため著しく困難である。直交する層を有するサブ組立体を結合する特別な利益は、マイクロチャンネルを直接（隣接して）結合する能力にある。ある実施例ではサブ組立体は反復単位で結合されるか、又はチャンネル断面積が変化する状態で結合される。例えば小さい平均断面積を有する層を含む第１のサブ組立体は、大きい平均断面積を有する少ない層を含む第２のサブ組立体に結合され、そして第２のサブ組立体は更に少ない層と更に大きい平均断面積を有する第３のサブ組立体を結合される。

図１４は嵌め合い部片を使用することによりサブ組立体を結合する好ましい方法を示す。図示の例では、嵌め合い基板１４２（図の端板）と基板１４４とを相互嵌合させる。「嵌め合い基板」は積層体内で他の構成部材よりも大きい長さ又は幅を有するサブ組立体の構成部材であって、他のサブ組立体の嵌め合い基板と嵌め合うことができ、それによりサブ組立体の間に結合又は継ぎ手（流路を含む）を形成するものを指す（嵌め合いとはロックすることではなくて嵌合することで、その後に接合される）。同一又は異なった重畳体の層間の間隔は同一でも異なっていても良い。これらのサブ組立体はここに記載した任意の方法で接合できる。２個以上のサブ組立体を結合するには、嵌め合い基板を両側にオーバハング、すなわち他の構成部材の長さ又は幅を超えて突出させる。これらのサブ組立体は適正に嵌め合わされると各サブ組立体の内部のチャンネルが互いに直接接触する。

別法として、サブ組立体は混合が生じるチャンネル間空間を残すように嵌め合い基板を設計することができる。典型的には処理流体又は熱交換流体に対するヘッダ（図示せず）が開放した面に結合される。図示の実施例は側面と長方形の縁部を有する基板を有するが、基板は他の形、例えば第２のサブ組立体の傾斜縁部に嵌合する傾斜縁部を有することができる。

図１５ａ、１５ｂは集積した装置の内部に配置される多層チャンネルを有するように製作された集積積層装置を例示する。図１５ａの分解斜視図は、基板１６２、流れ変更部材１６４，１６９、チャンネルブロック１６８及び薄シート１６６を示している。組み立てた装置は図１５ｂに示されており、第１部分１６５と第２部分１６７を有する。ある好ましい実施例では、処理流はシート１６６の間、及び流れ変更部材１６４の周りを流れる。
熱交換流は基板１６２とシート１６６の間を処理流に対して直交する方向に流れる。この構成はまた熱伝達が最も必要な個所で熱伝達を行う一方、高度の熱伝達が必要でない個所に単位動作のためのスペースを提供することができる。
典型的には連続流れチャンネルの断面積は階段状に変化する。

図１６は６つの側面全部に開口を有する６面体形積層装置を例示する。積層装置１８０は２つの半パイプ１８２、１８４を接合密封することによりパイプ内に収納できる。

この構造の製造上の利点は、装置の４面を囲むのに二個所の封着のみが必要なことである。好ましい実施例では積層装置の少なくとも２つの対向する縁部がパイプの内面に接触又は封着されている。動作中に第１の処理流は側面１８４から側面１８２に向けて流れ、第２の処理流はこれに直角に装置を流れ、フッタ１８６に集められる。正方形の面が示されているが、ヘッダとフッタは任意のサブ組立体の形状に合わせて設計することができる。装置１８０は単一の組立体でも良いし、嵌め合いサブ組立体の集合でも良い。

図１８は本発明の方法で達成できるある程度の融通性のある設計を例示する。別個の部片１８２が個別に形成され、それらがシート１８８と１８９の間に挿入される。これらの部片は傾斜したチャンネル壁１９０を提供でき、チャンネルの長さに沿ってチャンネルの形状が異なる。ある好ましい例では少なくとも４個の、他の例では少なくとも１０個の部片が使用されて異なるチャンネル形状の単一チャンネルを構成するのに使用されている。積層チャンネル壁部片１９１はチャンネル内に突出する棚板１９２を有することができる。これらの棚板は例えば触媒被覆のための増大し表面積を与えるために使用できる。

図１９は螺旋チューブ１９３がマイクロチャンネルに挿入された装置を例示する。好ましい構造では、チューブは積層装置を形成する接合工程の前に挿入される。好ましい動作方法においては、第１流体（例えば熱伝達流体である流体Ｂ）が螺旋チューブ１９３を流れ、第２流体（例えば反応体流である流体Ａ）がこれと熱交換しながらチャンネル内を流れる。好ましい実施例では螺旋チューブの内径は１ｍｍ以下である。

図２０Ａは管２０１が積層体２０３を貫通する開口２０２を通る積層装置を例示する。管はシート間の流体漏れの可能性を防止する。従来の方法又は本発明の方法を使用して積層体を形成して追加の流体の流れに対するチャンネルを形成する。
図２０Ｂは、管２０１と、交差流チャンネルを形成するように回転した２つの同一のサブ組立体２０４、２０５とを示す分解図であり、両サブ組立体のチャンネル２０６，２０７は管の軸線に対して直交する方向に延びている。

任意のシート、条片、及び流れ変更部材は食刻により任意の構造を導入することができる。しかし、費用を抑制し、材料の選択の余地を増やすには、これらの構造（例えば流れ変更部材）を表面に溶接又は接着する。ある好ましい実施例では、構成部材及び装置は食刻なしに調製される。

物品は、所望の特性に依存して、プラスチック、金属、セラミック、ガラス、及びそれらの複合体又は組み合わせ等の材料から構成される。ある好ましい実施例ではここに記載した物品はセラミックのような硬い材料、鋼のような鉄合金、モネル、又はインコネル６２５、インコネル６１７、又はヘインズ合金２３０から製作される。ある好ましい実施例では、装置は耐久性と良好な熱伝導性を有する材料から製作される。勿論ろう材、接着剤、及び触媒のような材料は本発明のある実施例では使用される。

本発明はここに記載した反応を実施できる装置及び方法の任意のものを使用して化学反応を実施することができる。知られているように、寸法が小さいと短い熱伝達距離と質量移動距離のために優れた効率が得られる。反応は触媒を使用しなくても良いが、好ましくは均一又は不均一触媒との接触反応であることが好ましい。不均一触媒には粉末、反応室壁の被覆、又は挿入体（箔又は多孔質の挿入体）がある。選択された反応に適当な触媒は技術分野で周知であり、最近になって枚来るチャンネル反応器用に設計された触媒が開発されている。ある好ましい実施例では、触媒は多孔質触媒である。ここに「多孔質触媒」は空孔体積が全体積の５−９８％、好ましくは３０−９５％の空孔を有する多孔質材料である。材料の空孔体積の少なくとも２０％（より好ましくは５０％以上）は寸法範囲（直径）が０．１−３００μｍ、より好ましくは０．３−２００μｍ、更に好ましくは１−１００μｍの細孔から構成される。

空孔体積及び空孔寸法の分布は水銀多孔度径（細孔が円筒形でることを仮定）と窒素吸着法で測定される。知られているように、水銀多孔度計と窒素吸着法は補完関係にある技術であり、水銀多孔度計は大きい孔径（３０ｎｍ以上）を、窒素吸着法は小さい孔径（５０μ以下）測定する場合により高い精度を有する。約０．１−３００μｍの範囲の空孔径では、分子は大抵の気相触媒条件下に材料中を拡散できる。多孔質材料はそれ自体が触媒であって良いが、より好ましくは多孔質材料は表面に触媒材料の層を付着した金属、セラミック、又は複合支持部材である。空孔はハネカム状又は平行な空孔構造のような幾何学的に規則的な形状を有しても良いし、曲がりくねった又はランダムな形状を有しても良い。ある好ましい実施例では、多孔質材料の支持体は、発泡体、発泡セラミック、金属フェルト（マット状又は不織布）又は金属スクリーンである。多孔質構造は流過又は流通方向に廃校することができる。触媒はまた流過又は流通型触媒構造中の流れ方向に平行な金属ガーゼのような形を有することができる。

別法として、触媒支持体は稠密な金属シム又は箔から形成できる。多孔質触媒層は稠密な金属上に被覆されて反応のための充分な活性面積を与える。ついでこの多孔質触媒構造物の形成に続いて又は形成と同時に、活性な触媒金属又は金属酸化物がその上に付着される。稠密な金属箔又はシムは、マイクロチャンネル構造の接合又は形成前、又は形成後に、反応器の内部に配置される挿入構造物を形成する。触媒は挿入された後の挿入物の上に付着できる。好ましくは、触媒挿入物は発熱反応室及び吸熱反応室の両者に隣接した壁に接触する。

別法として、多孔質触媒は被覆法により反応室の壁に固着されても良い。被覆は活性サイトを増すための第１多孔質層を含むことができる。好ましくは触媒の体積平均空孔直径は数十ナノメータのオーダ（例えば１０−２０ｎｍ）から数十マイクロメータのオーダ（例えば１０−５０μｍ）の範囲にある。次いで又は同時に、活性金属又は金属酸化物触媒が第１多孔質被覆の上に薄め被覆（ウォッシュコート）される。

触媒の好ましい主な化成成分はＩＵＰＡＣのIIA, IVA, VA, VIA, VIIA, VIIIA, IB, IIB, IVB属、ランタニド類、アクチニド類がある。触媒層は好ましくは多孔質である。もしも多孔質支持体を使用する場合には、触媒層の平均空孔径（体積平均）は好ましくは支持体の平均空孔径よりも小さい。支持体上に付着する触媒層の平均の空孔径は、ＢＥＴ法による窒素吸着により測定したとき、好ましくは１０^-9ｍから１０^-7ｍの範囲である。より好ましくは、全体の空孔体積の少なくとも５０体積％は直径が１０^-9ｍから１０^-1ｍの範囲にある。触媒層のこれらの小さい空孔内の拡散は、典型的には気相系に対するクヌーセン流の性質を有し、分子は他の気相分子に対するよりも頻繁に空孔壁に衝突する。

ある好ましい実施例では、触媒は反応室へ便利に出し入れできる挿入体の形状を有する。複数の反応室（同一又は異なった形式のいずれか）を複数の型の触媒と直列に結合することができる。例えば、反応体は第１の種類の触媒を収容している第１の反応室に通し、次いで第２の種類の触媒を収容している後続の反応室に通して、生成物（正確に言うと中間生成物）をより望ましい生成物に変換する。所望なら、追加の反応体をこの後続の反応器に加えることができる。

触媒（必ずしも多孔質でない）は薄め被覆法のような他の方法により被覆することができる。金属表面には先ず化学蒸着や熱酸化により緩衝層を形成し、その上に薄め被覆を行うことにより、薄め被覆層の接着性を向上することができる。

拡散接合のための犠牲シム
シムの拡散接合中に圧力を加えると所望されないチャンネルの圧縮が起きる。拡散接合に必要な高温度のため、負荷を加えた材料はその降伏強度を超えた負荷によりよりある程度の非弾性変形を起こし、接合に要する時間中にクリープを生じる。チャンネルの圧縮はシム重畳体の両側（又は片側）に置かれ、且つ少なくとも１つの壁シム又は壁板により流れチャンネルから隔離されている犠牲シムの使用により緩和される。犠牲シムは一般にシム重畳体の開放ポケットをカバーする大きい開放ポケットとして記述される。開放シムポケットは接合力により引き起こされる変形の一部を取り上げ、一般に接合サイクルの後に圧縮される。シム重畳体の材料がない部分は何らの力も伝えない。

プレス接合では、犠牲シムが変形力を吸収し、動作のために使用される開放領域に一貫した内部寸法を保持する。このようにして、内部空孔は他の空孔（犠牲スロット）が大きく変形している間に変化しない。

全ての接合法に対して、もしも犠牲シムの開放領域が動作チャンネルよりも広く拡がるとすると、チャンネルの端部は直接負荷がかからず、作業チャンネルの長さの変化が減じる。したがって、好ましくは犠牲空孔はそれが保護しようとしている作業チャンネルよりも更に（例えばより長く）延びる。

犠牲シムはむくの壁と積層された又はむくの壁により分離された１以上のシムの形態を有することができる。犠牲シムは所望のシム重畳体の近傍にあって厚さ（高さ）０．２５ｍｍ以下の単一シムにより分離されている。犠牲シムは別法としてシム重畳体から６ｍｍ以上の大きい距離に配置できる。犠牲シムは好ましくは処理チャンネルの外側（つまり、表面により近い）に配置するが、シム重畳体の内部のどこかに配置しても良い。犠牲シム内のチャンネルは、装置の動作中に所望の装置の単位動作に関与するいずれの流れとも接触しない。反応室は空であるか又は後で流体により満たして環境への熱損失を促進又は減少するか、又は装置の長手方向に沿って軸方向に導く。

犠牲シムの原理はまた接合方向に対して直交する方向にシムを負荷するＨＩＰ法のような３次元接合法に応用することができる。シムの面はシュラウド又は開放ポケットにより被覆して、所望チャンネルを変形させることなく接合中の圧縮を吸収することができる。別の構造では、ポケットはシム重畳体の側面に固着した外部部材中に形成することができる。或いは、ポケットは重畳対中の隠し無の中に形成して犠牲シュラウドを形成することができる。

本発明はまた本発明の任意の積層装置において１以上の単位動作を実施する方法を含む。単位動作を実施するための適当な動作条件は通常の実験により決定できる。本発明の反応には次の反応、例えばアセチル化、付加反応、アルキル化、脱アルキル化、水素添加アルキル化、還元性アルキル化、アミン化、アンモ酸化、アリール化、自熱リフォーミング、カルボニル化、脱カルボニル化、還元性カルボニル化、カルボキシル化、還元性カルボキシル化、還元性カップリング、縮合、クラッキング、水素添加クラッキング、環化、シクロオリゴマー化、ダツハロゲン化、脱水素化、オキシ脱水素化、二量体化、エポキシ化、エステル化、交換、フィッシャートロプシュ反応、ハロゲン化、ヒドロハロゲン化、同族体化、水和、脱水和、水素添加、脱水素添加、加水分解、水素処理（水素化脱硫ＨＤＳ／ＨＤＮ等）、異性化、メチル化、ヂメチル化、メタセシス、ニトロ化、酸化、部分酸化、重合、還元、改質、逆水性ガスシフト、サバチエ反応、スルフォン化、テロメ化、エステル交換、三量体化、及び水性ガスシフトが含まれる。これらの各反応に対しては、当業者に知られた触媒及び条件がある。本発明はこれらの触媒を利用する装置及び方法を含む。

例えば、本発明はアミン化触媒を使用するアミン化法とアミン化触媒を収容した装置を含む。本発明は上記の各反応に対して、個別に（例えば水素添加分解）、又は群で（例えば、それぞれ水素ハロゲン化、水素メタル化、水素ケイ素化触媒による水素ハロゲン化、水素メタル化、水素ケイ素化）を実施できる。本発明の装置を利用する各反応に対する適当な処理条件と触媒は当業者の常識と普通の実験で決定できる。一例を挙げると、本発明は本書に記載した積層装置（反応器）を使用したフィッシャートロプシュ反応を提供する。

（実験例）
試験装置を次の部片から構成した（厚さは積層方向であり、参照符号は図１７のものである）。
リブ５２：幅１．５２ｍｍ×厚２．５４ｍｍ×長９３．６ｍｍ
リブ５４：幅１．５２ｍｍ×厚５．１０ｍｍ×長７９．５ｍｍ
リブ（第２型）：幅１．５２ｍｍ×厚５．１０ｍｍ×長５１．１ｍｍ
薄シート５６：幅７９．８ｍｍ×厚０．５１ｍｍ×長９３．７ｍｍ
基板５８：幅７９．８ｍｍ×厚１２．７ｍｍ×長９３．７ｍｍ
縁部条片６０：幅１２．７ｍｍ×厚５．１０ｍｍ×長７９．８ｍｍ
縁部条片６２：幅１２．７ｍｍ×厚２．５４ｍｍ×長９３．７ｍｍ
ろう材箔６４：各縁部条片の上下に配置した。

組立において、上記リブを前述の櫛状の固定具を使用して薄シート上に整列し、また縁部条片も薄シート上に配置した。これらのリブと縁部条片は所定位置に仮溶接した。好ましくは溶接工程は抵抗又はレーザ（スポット）溶接による。このようにしてサブ組立体を形成した。サブ組立体を縁部条片の面でろう付けすることにより重畳し、ろう付け炉に入れて真空下に約８００℃まで加熱した。

チャンネルと外部の間の圧力差は縁部条片の周部を隣接した壁シムに封着するのに必要である。外部は積み重ね工程でレーザ溶接により封着できる。縁部条片が部分的に積層された重畳体９の表面に露出された状態で、縁部条片の下側部分をそれが乗っているシートに対してレーザ溶接できる。シートが縁部条片に載せられた後に、上側の縁部条片の周部が直上のシートに局部加熱によりレーザ溶接できる。熱はシートを透過して接合部に達する。

同じ方法により第２の装置を形成した。ただし次の部片を使用した。
ワイヤ（リブ）：直径０．２５４ｍｍ×長１７８ｍｍ
リブ： 幅１．０２ｍｍ×厚１．０２ｍｍ×長１２７ｍｍ
薄シート： 幅１２７ｍｍ×厚１．２７ｍｍ×長１７８ｍｍ
基板：幅１２７ｍｍ×厚１２．７ｍｍ×長１７８ｍｍ
縁部条片：幅１２．７ｍｍ×厚０．２５２ｍｍ×長１７８ｍｍ
縁部条片：幅１２．７ｍｍ×厚１．０２ｍｍ×長１２７ｍｍ
及びろう材箔
この第２の装置ではワイヤはワイヤ間に０．７６ｍｍの空隙があり、また各層には９９本のワイヤが存在した。

試験装置は３０４及び３１６ステンレス鋼からろう材BAg8、又はBAg8a Cu-Ag (又はCu-Ag-Li)を使用して製造した。リチウム含有ろうは接合部によく浸透し、表面酸化に抵抗する。ろう付け時間を長くすると充分に良好な装置が製造できることが分かった。

従来の装置に基づくと、４−８時間のろう付けサイクルが良好な結果を生じることが期待された。しかし、予想外にも約１８時間の長いろう付けサイクルが充分に良好な結果を与え、約２４時間のろう付けサイクルが資料の結果を与えることが分かった。還元すると、１℃／分以下の加熱冷却速度が予想外に優れた結果を与え、より速い速度では重畳体の変形や歪みが生じた。

ろう付け炉に重畳体を入れる前にヘッダ又はフッタを重畳体に溶接すると、ヘッダ又はフッタを有しない重畳体に比して、充分に小さい歪みしか有しない積層体が得られることが分かった。
上記の実施例に記載した方法により得られる部片を漏れ試験に付したが漏洩は起きなかった。

凹部材の断面図である。 整列ピンにより組み立てられる積層装置の分解図である。 ２つの相互連結条片に適用される等静圧を例示する図である。 櫛形固定具を使用して条片を整列させる組立技術を例示する図である。 同組立技術の他の状態を示す図である。 同組立技術の他の状態を示す図である。 基板上の浮きリブを示す斜視図である。 溶着部を有する２つのサブ組立体を示す分解斜視図である。 ヘッダ及びフッタを有する２つの層の部分斜視図である。 基板上の流れ変更部材の平面図である。 基板上の他の流れ変更部材の平面図である。 基板上の別の流れ変更部材の平面図である。 基板上の更に他の流れ変更部材の平面図である。 交差流れチャンネルを有する弧状反応器の一つの層を示す平面図である。 図１２Ａの層が重畳される他の層の平面図である。 同様な弧状反応器の他の層を示す平面図である。 例示の配向で集積できるサブ組立体を示す斜視図である。 図示の配向で集積される相互連結基板を有するサブ組立体の斜視図である。 積層装置の分解斜視図である。 組み立てられた装置の斜視図である。 チューブ内にせきそう直方体を配置したものの分解図である。 実施例に記載の組み付けられた装置の斜視図である。 チャンネル構造を変更する部片から組み立てられたチャンネルの部分斜視図である。 重畳方向に直角な中心軸を有するチャンネル内に挿入されたチューブを例示する斜視図である。 重畳方向に平行な中心軸を有するチューブを備えた積層装置の斜視図である。 図２０Ａに示した装置を組み立てる各種部材を示す斜視図である。 ヘッダからフッタへ流れる分離した複数のマイクロチャンネルが配置されるシートを例示する斜視図である。

Claims (7)

1. 集積され積層されたマイクロチャンネル装置において単位動作を実施するに当たり、処理流れを積層装置の第１部分に配置されたマイクロチャンネルに通し、処理流れが該マイクロチャンネルを通過している間に該流れに単位動作を行い、該マイクロチャンネル内の処理流れと隣接熱交換チャンネルとの間に熱交換を行い、前記マイクロチャンネルからの処理流体を積層装置の第２部分に配置されたチャンネルであって前記マイクロチャンネルの断面積よりも大きい断面積を有する該チャンネルに通して前記第２部分で処理流れに単位動作を実施し、その際、熱交換チャンネルにより占有されている部分の体積率で定義される熱交換体積率で表して、前記第１部分の熱交換体積率は第２部分の熱交換体積率よりも大きい、単位動作実施方法。
2. 前記第１部分の単位動作は化学反応であり、前記第２部分の単位動作は化学反応である請求項１の方法。
3. 前記マイクロチャンネルとチャンネルは触媒を収容しており、前記第１部分は第２部分に存在するチャンネルの数よりも少なくとも２倍多い請求項２の方法。
4. 前記第２部分は少なくとも２層を有し、前記第１部分は前記第２部分よりも少なくとも１層多い請求項１の方法。
5. マイクロチャンネルを含む第１層と前記マイクロチャンネルに隣接したチャンネルを含む第２層とからなる第１部分を有し、前記第１層は実質的に平面状で第１の厚さを有し、前記第２層は実質的に平面状で第２の厚さを有し、前記マイクロチャンネルに直結されたチャンネルを有する第３層を含み且つ上記第１部分に結合されている第２部分とを有し、これらの第１及び第２部分は、ヘッダもフッタも有さず、装置の動作中に前記第１部分と前記第２部分の両者の内部で単位動作が生起するように構成されており、前記第３層は実質的に平面状であって厚さが前記第１層と前記第２層の厚さの総和以上の厚さを有する、積層マイクロチャンネル装置。
6. 前記マイクロチャンネル及びチャンネル内に触媒が配置されている請求項５の装置。
7. 前記第２層内のチャンネルは前記マイクロチャンネルと直交している請求項６の装置。

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