JP5013514B2 - マイクロ反応装置および触媒反応方法 - Google Patents
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Description
特に、化学反応では、触媒が不可欠な場合や触媒によって反応効率が高まる場合が多く、例えば、不活性材料からなる固体表面にマイクロチャンネルを刻設し、そのマイクロチャンネルの壁面に触媒能を有する有機分子を固定させたマイクロリアクターを用い、ベンゾイルチロシンパラニトロアニリドの加水分解によるパラニトロアニリンの生成反応や、ピルビン酸の還元によるL−乳酸の生成反応が行われている(特許文献1)。
この場合もn=2の場合と同様に、第1の触媒反応を進行させて、次位の触媒反応である第2の触媒反応に供される反応中間体を十分な濃度になるように生成させ、続いて、触媒C2の形成領域において、前記第2の触媒反応を進行させることができる。更に、触媒C2の形成領域においては、第3の触媒反応に供される反応中間体を十分な濃度になるように生成させ、続いて、触媒C3の形成領域において第3の触媒反応を進行させることができる。
バッチ方式では、先の触媒反応により生成する中間生成物が構造的に不安定な場合、先の反応に用いる触媒と、次の反応に用いる触媒とを混合することにより、先の反応から次の反応が行われるまでのタイムラグを少なくする方法が用いられるが、触媒の種類によっては混合ができない場合もある。
本発明によれば、第1の態様乃至第8の態様のいずれかに係るマイクロ反応装置を、光触媒反応に利用することができる。
以下、本発明に係るマイクロ反応装置の一実施例について説明する。図1は、本発明に係るマイクロ反応装置の一例を示す斜視図であり、図2は、本発明に係るマイクロ反応装置の他の一例を示す斜視図である。
本発明に係るマイクロ反応装置1は、反応原料を流通させる微細な反応流路3を有する反応器2と、前記反応流路3内に形成された触媒層4と、を備えている。
n=3以上の場合には、図5(B)のように、隣り合う二種類の触媒の形成領域それぞれに対して、触媒混合領域22を設けることができるし、また、図5(C)および図5(D)のように、図3および図4の構成を組み合わせて複数の触媒を配列して設けることが可能である。
実施例1に係るモデル反応として、地下水中のNO3 −(硝酸イオン)の無害化プロセスが挙げられる。地下水中に含まれる、人体に有害なNO3 −をN2O(亜酸化窒素)に変換する方法として、二種類の触媒を利用する触媒反応が提案されている[Chemistry
Letters Vol.34, No.11, p.1510-1511(2005)]。本実施例では、更に他の触媒を用いたN2OからN2(窒素)への還元反応を含む3種類の触媒(触媒C1、触媒C2、および触媒C3)による、NO3 −の無害化プロセスを効率よく行うことができるマイクロ反応装置について説明する。NO3 −からN2への変換は、式1に示すような逐次反応で進行する。
Cu−Pdクラスター/AC(触媒C1)は、NO3 −をNO2 −へと還元する(第1の触媒反応)。Pd/βゼオライト(触媒C2)は、NO2 −をN2OとN2に分解する(第2の触媒反応)。Pd/AC(触媒C3)は、N2OをN2へと還元する(第3の触媒反応)。
図7のマイクロ反応装置31の反応器32には、反応流路33が設けられ、第1の触媒反応に用いられる触媒C1であるCu−Pdクラスター/ACの形成領域34と、第2の触媒反応に用いられる触媒C2であるPd/βゼオライトの形成領域35と、第3の触媒反応に用いられる触媒C3であるPd/ACの形成領域36が、反応流路32の上流側から、前記逐次反応の順番に配列されて設けられている。
供給口42は、第1の触媒反応に必要な添加剤である水素(H2)を導入するためのものであり、Cu−Pdクラスター/ACの形成領域34の上流側に設けられている。H2は、反応流路33内において、反応溶液40にスラグ流または環状流(パイプフロー)を生成させる圧力で導入される。スラグ流または環状流を生成した反応溶液40が、Cu−Pdクラスター/ACの形成領域34を流通する間に、第1の触媒反応によって、反応溶液40中のNO3 −はNO2 −へと還元される。
実際の汚染された地下水は、有害物質としてNO3 −だけでなく有機物も含むので、このNO3 −の無害化プロセスの前段に、酸化チタン担持領域を設け、前記有機物を酸化分解により除去する工程を加え、該有機物を基質とする酸化分解反応を触媒する酸化チタンと、NO3 −を基質とする還元反応を触媒するCu−Pdクラスター/AC、Pd/βゼオライト、およびPd/ACのように、複数の反応基質に独立的に作用する触媒を設ける構成とすることも可能である。
実施例1に係る他の反応例として、式2に示すような逐次反応が挙げられる。
例えば、図9のように、中間生成物Bの濃度に合わせて触媒C1および触媒C2の担持量に勾配をつけることができる。触媒の担持量は、図6(A)のように連続的に増減させることも可能であり、図6(B)のように段階的に増減させることも可能である。
次に、本発明に係るマイクロ反応装置の他の実施例について説明する。
マイクロ反応装置の基本的な構成は、実施例1と同様であるのでその詳細は省略する。本実施例は、反応流路における複数の触媒(触媒C1および触媒C2)の形成領域の配列構成に特徴を有するものである。
実施例2に係るモデル反応として、固体酸および活性金属による難脱硫性硫黄化合物の脱硫プロセスが挙げられる。
自動車排気ガス、特にディーゼル車の排気ガスに含まれる窒素酸化物(NOx)や粒子状物質(PM)による大気汚染は深刻な状況であり、排気ガス中のNOxおよびPMの低減が急務である。そのためのディーゼル車のNOx還元処理装置およびPM除去装置等の排気ガス後処理装置の機能を十分に発揮させるためには、軽油中の硫黄分を更に低減させることが課題となる。
オフェン類を異性化して、硫黄原子近傍のアルキル基による立体障害を除き、脱硫性能を
有する活性金属触媒(触媒C2)によって脱硫することによって行われる。
触媒C1)と、脱硫性能を有する活性金属触媒(触媒C2)のそれぞれの機能を分離し、ア
ルキルジベンゾチオフェン類の脱硫を行うものである。
5 基板、 6 天板、 7、9、 供給口、 8、10 排出口、
11 チューブコネクタ、 12 マイクロチューブ、
21 触媒非形成領域、 22 触媒混合領域、
31 マイクロ反応装置、 32 反応器、 33 反応流路、
34 Cu−Pdクラスター/ACの形成領域、
35 Pd/βゼオライトの形成領域、 36 Pd/ACの形成領域、
37 第1の触媒非形成領域、 38 第2の触媒非形成領域、
40 反応溶液(NO3 −を含む地下水)、
41、42、43 供給口、 44、45 排出口、
46 気液分離器、 47 親水性流路、 48 疎水性流路、
49 分岐反応流路、 50 分岐点
Claims (11)
- 反応原料を流通させる微細な反応流路を有する反応器と、前記反応流路に形成された触媒層と、を備えたマイクロ反応装置であって、
前記触媒層は、複数の触媒である触媒C1、触媒C2、・・・触媒Cn(nは2以上の
整数)によって形成され、
触媒C1の形成領域、触媒C2の形成領域、・・・触媒Cnの形成領域が、前記反応流路の上流側から、C1、C2、・・・Cnの順番で配列されて設けられているとともに、
前記配列された触媒の形成領域のうち、少なくとも一組の隣り合う二種類の触媒の形成領域が重なる触媒混合領域が設けられていることを特徴とする、マイクロ反応装置。 - 請求項1に記載されたマイクロ反応装置において、
前記反応流路には、前記触媒混合領域とは別に、前記配列された複数の触媒の形成領域を離して配置することにより形成される少なくとも一つの触媒非形成領域が設けられており、
前記触媒非形成領域の位置する前記反応流路は、上流側の触媒領域の位置する反応流路を通過した物の総量が増減することなく該触媒非形成領域を通過して下流側の触媒領域に至る単一流路として構成されていることを特徴とする、マイクロ反応装置。 - 請求項2に記載されたマイクロ反応装置において、前記触媒非形成領域は、上流側の触媒による触媒反応によって生成した活性種の濃度を減少させて不活性化して下流側の触媒領域に供するように構成されていることを特徴とする、マイクロ反応装置。
- 請求項1から3のいずれか1項に記載されたマイクロ反応装置において、前記触媒混合領域における二種類の触媒のうち、上流側に配列された触媒形成領域の触媒は、下流側に向かってその量が減少するように設けられ、下流側に配列された触媒形成領域の触媒は、下流側に向かってその量が増加するように設けられていることを特徴とする、マイクロ反応装置。
- 請求項1から4のいずれか1項に記載のマイクロ反応装置において、前記反応器は光透過性材料より形成され、前記触媒層は、光触媒によって形成され、前記触媒層の表面に光を照射する光照射手段を備えていることを特徴とする、マイクロ反応装置。
- 反応原料を流通させる微細な反応流路を有する反応器と、前記反応流路に形成された触媒層と、を備えたマイクロ反応装置の前記反応器に設けられた微細な反応流路に反応原料を流通させて、前記反応流路に形成された触媒層の触媒作用により反応を進行させる触媒反応方法であって、
前記触媒層には、複数の触媒である触媒C1、触媒C2、・・・触媒Cn(nは2以上の整数)が前記反応流路の上流側から順番に配列されているとともに、
前記反応流路には、前記配列された触媒の形成領域のうち少なくとも一組の隣り合う二種類の触媒の形成領域が重なる触媒混合領域と、前記配列された複数の触媒の形成領域を離して配置することにより形成される少なくとも一つの触媒非形成領域が設けられており、
前記触媒非形成領域の位置する前記反応流路は、上流側の触媒領域の位置する反応流路を通過した物の総量が増減することなく該触媒非形成領域を通過して下流側の触媒領域に至る単一流路として構成されており、
前記複数の触媒による触媒反応を、前記反応原料が前記反応流路を流通している間に、該触媒の配列の順番で進行させることを特徴とする、触媒反応方法。 - 請求項6に記載された触媒反応方法において、前記触媒非形成領域において、上流側の触媒による触媒反応によって生成した活性種の濃度を減少させて不活性化して下流側の触媒領域に供することを特徴とする、触媒反応方法。
- 反応原料を流通させる微細な反応流路を有する反応器と、前記反応流路に形成された触媒層と、を備えたマイクロ反応装置の前記反応器に設けられた微細な反応流路に反応原料を流通させて、前記反応流路に形成された触媒層の触媒作用により反応を進行させる触媒反応方法であって、
前記触媒層には、複数の触媒である触媒C1、触媒C2、・・・触媒Cn(nは2以上
の整数)が前記反応流路の上流側から順番に配列されているとともに、前記配列された触媒の形成領域のうち、少なくとも一組の隣り合う二種類の触媒の形成領域が重なる触媒混合領域が設けられており、
前記複数の触媒による触媒反応を、前記反応原料が前記反応流路を流通している間に、該触媒の配列の順番で進行させることを特徴とする、触媒反応方法。 - 請求項6から8のいずれか一項に記載された触媒反応方法において、当該触媒反応は、触媒C1による第1の触媒反応と、触媒C2による第2の触媒反応と、・・・触媒Cnによる第nの触媒反応(nは2以上の整数)と、を含み、
前記各触媒反応の少なくとも一部は逐次反応で進行するものであることを特徴とする、触媒反応方法。 - 請求項9に記載された触媒反応方法において、前記逐次反応は、構造的に不安定な中間生成物を経て進行するものであることを特徴とする、触媒反応方法。
- 請求項6から8のいずれか一項に記載された触媒反応方法において、前記複数の触媒C1、C2、・・・Cnは、前記反応原料に含まれる複数の反応基質に独立的に作用するものであることを特徴とする、触媒反応方法。
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