JP4417886B2 - 燃料電池分離板成型用素材の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、燃料電池分離板成型用素材、その製造方法、これを適用してなる燃料電池分離板、及び燃料電池に関するものである。

燃料電池の核心であるスタックは、膜電解質組立体（Membrane Electrode Assembly）と、分離板と呼ばれる陽極板（Bipolar Plate）とからなっている。その中で分離板は、水素と酸素を供給し、触媒反応により発生された電子を移動させる通路の役割を果たし、且つ各単位電池間の絶縁が維持できるよう分離させる役割を遂行する核心部品である。燃料電池分離板が有すべき特性には、屈曲強度、引張強度、ガス透過度、電気伝導度といった項目がある。
従来、燃料電池分離板の素材としては金属素材が用いられてきたが、金属素材の場合、電解質との接触部分で腐食現象が酷く発生し、燃料電池の性能と寿命を短縮させる原因となっていた。よって、かかる環境下においても優れた腐食抵抗力を発揮し得る炭素を素材にした分離板が出てきた。それらの代表が黒鉛である。黒鉛は耐腐食性のみならず、優秀な耐化学性を有し、電気伝導度が金属に匹敵するほど優れ、金属分離板の代替物として着目された。
しかしながら、黒鉛の場合、希望する形状への加工が難しく、黒鉛の価格より加工費が大幅に高くなり、結果的には全体の製造費用を上昇させる短所があった。従って、黒鉛の高い耐化学性及び電気伝導度のような長所を維持し、且つ低コストにて希望する形状に成型できる炭素複合材分離板が登場するようになった（特許文献１乃至５）。
このような炭素複合材分離板は、一般的に黒鉛粉末と熱硬化性樹脂、又は熱可塑性樹脂を混合し、圧縮成型又は射出成型方式で製造している。普通使用される黒鉛粉末は、粒子の形状によって球状と板状に分けられ、製造方式により天然黒鉛と膨張黒鉛に分けられる。また、熱硬化性樹脂としては、不飽和ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、フェノール系樹脂などが用いられている。
粒子形状が球状である場合や、天然黒鉛粉末が用いられる場合には、ガス透過度のみならず電気伝導度と強度の特性が悪くなる問題点がある。特にここに粉末形樹脂が適用される場合、乾式混合ができ、工程が単純になる長所はあるものの、その反面、原料同士の分散度を落とし、製品内の均質度に問題が発生し、性能向上のため添加される各種の添加剤の適用も極めて制限される問題点がある。かかる問題は究極的に燃料電池スタックの製造の時にスタックエネルギー効率を落とす深刻な問題を来たすようになる。
特開２００１−１８９１６０ 特開２００３−２８２０８４ 特開２００５−０７１８８６ 特開２００５−０７１８８７ 特開２００５−０７１８８８

本発明者らは、従来のかかる問題点を解消するため鋭意研究を重ねた結果、エポキシ樹脂と共に黒鉛粉末として粒子形状が板状の膨張黒鉛を使用するものの、樹脂と硬化剤とその他の添加剤を先にアセトンに溶かせた後、黒鉛を混合することによって非常に低いガス透過度と優秀な電気伝導度は勿論、強度も確保すると同時に製品部位別の物性の均質性を極大化できる燃料電池分離板成型用素材が製造できることが分かり、本発明が完成できようになった。
本発明は最適の原料の選定とそれに適合した製造工程を結合することによって非常に低いガス透過度、高い電気伝導度、及び高強度を表すことと同時に製品内の物性の均一度を極大化できる燃料電池分離板成型用素材を製造することにその目的がある。
本発明の他の目的は前記方法で製造された成型用素材を適用してなる燃料電池分離板及び燃料電池を提供することにある。

本発明の燃料電池分離板成型用素材の製造方法は、エポキシ樹脂１００重量部に対し、酸無水物系化合物の硬化剤３０乃至８５重量部と、トリフェニルホスフィンの硬化促進剤０．３乃至６重量部と、黒鉛粉末と、を共に混合した後、３０乃至６０℃で１乃至６時間乾燥および粉砕して燃料電池分離板成型用素材を製造する方法であって、前記エポキシ樹脂、前記硬化剤及び前記硬化促進剤を、結合剤としてのシランカップリング剤と共にアセトン溶媒に先に溶かした後、前記黒鉛粉末としての０．００５乃至０．１５ｍｍの大きさを有する板状の膨張黒鉛粉末を添加して、公転と自転とが同時に行われる混合器で均質に混合し、乾燥および粉砕して製造することを特徴とする。

本発明によって製造された燃料電池分離板成型用素材で造った燃料電池分離板は、非常に低いガス透過度、優秀な電気伝導度、強度を有すると共に製品部位別物性の均質性が極大化される効果がある。

以下、本発明を詳細に説明する。
本発明において、燃料電池分離板成型用素材を製造するための基本的な構成物は、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、結合剤、黒鉛粉末である。先ず、高分子物質とその他の添加剤とのより均一な混合のため、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、結合剤をアセトンに溶解させた後、黒鉛粉末とを混合させる。そしてスラリ状態の混合物を乾燥及び粉砕させると本発明による燃料電池分離板成型用素材が得られる。
本発明で用いる黒鉛粉末の含量は、エキポシ樹脂１００重量部に対し４００乃至２，２００重量部が好ましく、黒鉛粉末の粒子形態は板状でありながら膨張黒鉛を用いた方が好ましい。尚、黒鉛粉末の粒子の大きさは用途と特性によって異ならせることができるが、０．００５乃至０．１５mmの範囲の大きさのものを用いた方が好ましい。
本発明で用いる樹脂とは、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂（以下、UPEという）、エポキシ樹脂などであるが、その中でエポキシ樹脂が一番好ましい。
エポキシ樹脂の硬化のための硬化剤としては、アミン系、酸無水物系を使用できる。その中で酸無水物系がより好ましい。本発明における硬化剤の含量はエポキシ樹脂１００重量部に対し３０乃至８５重量部が好ましい。
前記エポキシ樹脂と硬化剤との硬化時間を短縮させるための硬化促進剤としてはトリフェニルホスフィン（以下、TPPという）が用いられる。該TPPの含量はエポキシ樹脂１００重量部に対して０．３乃至６重量部が好ましい。
一方、黒鉛粉末と樹脂との結合特性を増加させるための結合剤としてはシランカップリング剤が用いられる。その含量としては、黒鉛粉末に対して０．３乃至６重量％が好ましい。
本発明によると、非常に均一な混合のため、アセトンに溶解されたエポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、結合剤などの混合溶剤を黒鉛粉末と共に公転と自転とが同時に行われる混合容器に入れて均一に混合することができる。
高分子物質とその他の添加剤とのより均一な混合のために溶剤として用いたアセトンを蒸発させるために３０乃至６０℃の真空オーブン内にて１乃至６時間混合物を放置した後、乾燥及び粉砕して燃料電池分離板成型用素材が製造可能である。
かかる本発明を実施例により詳細に説明する。

エキポシ樹脂１００重量部に対し黒鉛粉末を１，２００重量部、酸無水物系硬化剤５０重量部、硬化促進剤としてTPP１重量部を添加した。結合剤としてのシランカップリング剤は黒鉛粉末対比質量比で１％を添加した。用いられる黒鉛粉末は平均直径が０．０５ｍｍであり、板状形の膨張黒鉛を用いた。
均一な混合のため、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、結合剤などをアセトンに溶かせた後、黒鉛粉末と共に容器の公転と自転とが同時に行われる混合器を用いて混合した。
混合後、アセトンの蒸発のため５０℃の真空オーブン内に３時間放置した後、粉砕して粉末素材を製造し、該粉末素材を用いて圧縮成型方式で分離板（以下“発明分離板”という）を製造した。

比較例１
前記実施例で用いた黒鉛粉末と同一な粒度の球状黒鉛粉末を用い、熱硬化性粉末樹脂と共に入れて乾式混合した素材を用いて圧縮成型方式で分離板（以下“既存分離板”という）を製造した。高分子物質と黒鉛粉末との混合比は実施例１と同一に設定した。それにより製造された粉末素材を用いた圧縮成型工程の条件も実施例１と完全に同一に適用した。
添付図面の中、図１乃至４は本発明の実施例１（発明分離板）と従来例である比較例１（既存分離板）に対する４つの主な物性、つまり気体透過度（図１）、電気伝導度（図２）、屈曲強度（図３）及び密度（図４）を測定し比較したグラフである。
図１より実施例１（発明分離板）は比較例１（既存分離板）に比べ非常に優秀なガス透過度の減少現象を表すことがわかる。図２と図３により電気伝導度と屈曲強度も実施例１（発明分離板）の場合が比較例１（既存分離板）よりずっと優秀であることがわかる。図４の密度の比較グラフによりも同じく実施例１（発明分離板）の密度が比較例１（既存分離板）の密度より高い、且つ表示された標準偏差バーより製品内の物性均質度も非常に優秀であることがわかる。

本発明の方法として製造された燃料電池分離板と従来の燃料電池分離板との気体透過度物性を比較したグラフ図である。 本発明の方法として製造された燃料電池分離板と従来の燃料電池分離板との電気伝導度物性を比較したグラフ図である。 本発明の方法により製造された燃料電池分離板と従来の燃料電池分離板との屈曲強度物性を比較したグラフ図である。 本発明の方法により製造された燃料電池分離板と従来の燃料電池分離板との密度物性を比較したグラフ図である。

Claims (3)

1. エポキシ樹脂１００重量部に対し、酸無水物系化合物の硬化剤３０乃至８５重量部と、トリフェニルホスフィンの硬化促進剤０．３乃至６重量部と、黒鉛粉末と、を共に混合した後、３０乃至６０℃で１乃至６時間乾燥および粉砕して燃料電池分離板成型用素材を製造する方法であって、
   前記エポキシ樹脂、前記硬化剤及び前記硬化促進剤を、結合剤としてのシランカップリング剤と共にアセトン溶媒に先に溶かした後、前記黒鉛粉末としての０．００５乃至０．１５ｍｍの大きさを有する板状の膨張黒鉛粉末を添加して、公転と自転とが同時に行われる混合器で均質に混合し、乾燥および粉砕して製造することを特徴とする燃料電池分離板成型用素材の製造方法。
2. 前記黒鉛粉末は、前記エポキシ樹脂１００重量部に対し、４００乃至２，２００重量部の量で添加することを特徴とする、請求項１に記載の燃料電池分離板成型用素材の製造方法。
3. 前記結合剤は、前記黒鉛粉末に対し、０．３〜６重量％を添加することを特徴とする、請求項１に記載の燃料電池分離板成型用素材の製造方法。

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