JP4387990B2 - 誘電体磁器組成物及び電子部品 - Google Patents
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チタン酸バリウムを含む主成分と、
MgOを含む第1副成分と、
焼結助剤として機能する第2副成分と、
V2 O5 ,MoO3 及びWO3 から選択される少なくとも1種を含む第3副成分と、
R1の酸化物(但し、R1はSc,Er,Tm,Yb及びLuから選択される少なくとも1種)を含む第4副成分と、
CaZrO3 またはCaO+ZrO2 を含む第5副成分と、
MnOまたはCr2 O3 を含む第7副成分と、
Al2 O3 を含む第8副成分とを、有する誘電体磁器組成物であって、
前記主成分100モルに対する前記第1副成分、第7副成分、第8副成分の比率が、
第1副成分:0.2〜0.75モル、
第7副成分:0.1〜0.3モル(但し、第7副成分のモル数は、Mn元素またはCr元素換算での比率である)、
第8副成分:0.5〜4モル(但し、4モルを除く)、
であり、
前記第1副成分に含まれるMg元素と、前記第7副成分に含まれるMn元素、Cr元素とが、モル比で、0.3≦(Mn+Cr)/Mg≦0.5の関係にある誘電体磁器組成物が提供される。
第2副成分:2〜10モル、
第3副成分:0.01〜0.5モル、
第4副成分:0.5〜7モル(但し、第4副成分のモル数は、R1単独での比率である)、
第5副成分:0<第5副成分≦5モルである。
好ましくは、第6副成分として、R2の酸化物(但し、R2はY、Dy、Ho、Tb、Gd及びEuから選択される少なくとも一種)をさらに有し、前記第6副成分の含有量が、チタン酸バリウムを含む主成分100モルに対し9モル以下(但し、第6副成分のモル数は、R2単独での比率である)である。
好ましくは、前記第1副成分が、CaO,BaO及びSrOから選択される1種以上を、さらに含むものである。
好ましくは、前記第2副成分が、SiO2 、MO(但し、Mは、Ba、Ca、Sr及びMgから選ばれる少なくとも1種の元素)、Li2 O及びB2 O3 から選ばれる少なくとも1種で表されるものである。
log(IR150 /IR25) …式1
図1は本発明の一実施形態に係る積層セラミックコンデンサの断面図、
図2(A)は本発明の実施例に係る誘電体層のMg元素の偏析状態を示す写真、図2(B)は比較例に係る誘電体層のMg元素の偏析状態を示す写真、
図3(A)は本発明の実施例に係る誘電体層のMn元素の偏析状態を示す写真、図3(B)は比較例に係る誘電体層のMn元素の偏析状態を示す写真である。
図1に示すように、本発明の一実施形態に係る電子部品としての積層セラミックコンデンサ1は、誘電体層2と内部電極層3とが交互に積層されたコンデンサ素子本体10を有する。コンデンサ素子本体10の両端部には、素子本体10の内部で交互に配置された内部電極層3と各々導通する一対の外部電極4が形成してある。内部電極層3は、各端面がコンデンサ素子本体10の対向する2端部の表面に交互に露出するように積層してある。一対の外部電極4は、コンデンサ素子本体10の両端部に形成され、交互に配置された内部電極層3の露出端面に接続されて、コンデンサ回路を構成する。
誘電体層2は、本発明に係る誘電体磁器組成物を含有する。
MgOを含む第1副成分と、
焼結助剤として機能する第2副成分と、
V2 O5 ,MoO3 及びWO3 から選択される少なくとも1種を含む第3副成分と、
R1の酸化物(但し、R1はSc,Er,Tm,Yb及びLuから選択される少なくとも1種)を含む第4副成分と、
CaZrO3 またはCaO+ZrO2 を含む第5副成分と、
MnOまたはCr2 O3 を含む第7副成分と、
Al2 O3 を含む第8副成分とを、有する。
第2副成分:2〜10モル、
第3副成分:0.01〜0.5モル、
第4副成分:0.5〜7モル、
第5副成分:0<第5副成分≦5モルであり、
好ましくは、
第2副成分:2.0〜5.0モル、
第3副成分:0.1〜0.4モル、
第4副成分:0.5〜5.0モル、
第5副成分:0.5〜3モルである。
log(IR150 /IR25) …式1
内部電極層3に含有される導電材は特に限定されないが、誘電体層2の構成材料が耐還元性を有するため、卑金属を用いることができる。導電材として用いる卑金属としては、NiまたはNi合金が好ましい。Ni合金としては、Mn,Cr,Co及びAlから選択される1種以上の元素とNiとの合金が好ましく、合金中のNi含有量は95重量%以上であることが好ましい。
内部電極層の厚さは用途等に応じて適宜決定すればよいが、通常、0.5〜5μm、特に0.5〜2.5μm程度であることが好ましい。
外部電極4に含有される導電材は特に限定されないが、本発明では安価なNi,Cuや、これらの合金を用いることができる。
外部電極の厚さは用途等に応じて適宜決定されればよいが、通常、10〜50μm程度であることが好ましい。
本発明の誘電体磁器組成物を用いた積層セラミックコンデンサは、従来の積層セラミックコンデンサと同様に、ペーストを用いた通常の印刷法やシート法によりグリーンチップを作製し、これを焼成した後、外部電極を印刷または転写して焼成することにより製造される。以下、製造方法について具体的に説明する。
塗料化する前の状態で、誘電体磁器組成物粉末の粒径は、通常、平均粒径0.1〜3μm程度である。
外部電極用ペーストは、上記した内部電極層用ペーストと同様にして調製すればよい。
このようにして製造された本発明の積層セラミックコンデンサは、ハンダ付等によりプリント基板上などに実装され、各種電子機器等に使用される。
まず、誘電体材料を作製するための出発原料として、それぞれ平均粒径0.1〜1μmの主成分原料(BaTiO3 )、第1〜第8副成分原料を用意した。
焼成は、昇温速度200℃/時間、保持温度1280〜1320℃、保持時間2時間、冷却速度300℃/時間、加湿したN2 +H2 混合ガス雰囲気(酸素分圧は10−9気圧)の条件で行った。
アニールは、保持温度900℃、温度保持時間9時間、冷却速度300℃/時間、加湿したN2 ガス雰囲気(酸素分圧は10−5気圧)の条件で行った。なお、焼成及びアニールの際の雰囲気ガスの加湿には、水温を35℃としたウェッターを用いた。
次いで、積層セラミック焼成体の端面をサンドブラストにて研磨したのち、外部電極用ペーストを端面に転写し、加湿したN2 +H2 雰囲気中において、800℃にて10分間焼成して外部電極を形成し、図1に示される構成の積層セラミックコンデンサのサンプルを得た。
log(IR150 /IR25) …式1
なお、各温度での絶縁抵抗の測定には、温度可変IR測定器を用い、測定電圧7.0V/μm、電圧印加時間60sで測定した。
表1に示す試料は、それぞれ、MgOを0.3モル、0.5モル、0.75モルに固定して、MnOの添加量を調整することにより、Mn元素とMg元素とのモル比(Mn/Mg)を変化させた試料である。また、表2に示す試料は、それぞれ、MnOを0.2モル、0.3モルに固定して、MgOの添加量を調整することにより、Mn元素とMg元素とのモル比(Mn/Mg)を変化させた試料である。なお、表1及び表2において、同じ組成の試料については、同じ試料番号を付した。
一方、Mn元素とMg元素とのモル比(Mn/Mg)を、それぞれ、本発明の範囲外である0.17、0.67とした試料1,4は、いずれも、X8R特性及びIR温度依存性は良好となったが、高温加速寿命(HALT)に劣る結果となった。
第7副成分として、MnOの代わりに、Cr2 O3 を使用した以外は、実施例1の試料9〜12と同様にコンデンササンプルを作製し、同様の評価をした。
MgO及びMnOの含有量を、表4のように変化させた以外は、実施例1と同様にコンデンササンプルを作製し、同様の評価をした。
さらに、試料23の結果より、MgO、MnOの含有量が多すぎる場合には、たとえ、Mn元素とMg元素とのモル比(Mn/Mg)を0.4とした場合においても、高温加速寿命(HALT)が悪化してしまうことが確認できる。
第8副成分であるAl2 O3 の含有量を、表5に示すように変化させた以外は、実施例1の試料7と同様にコンデンササンプルを作製し、同様の評価をした。
10… コンデンサ素子本体
2… 誘電体層
3… 内部電極層
4… 外部電極
Claims (8)
- チタン酸バリウムから成る主成分と、
MgOから成る第1副成分と、
SiO2 、(Ba,Ca) x SiO 2+x (但し、x=0.7〜1.2)、Li2 O及びB2 O3 から選ばれる少なくとも1種から成る第2副成分と、
V2 O5 ,MoO3 及びWO3 から選択される少なくとも1種から成る第3副成分と、
R1の酸化物(但し、R1はSc,Er,Tm,Yb及びLuから選択される少なくとも1種)から成る第4副成分と、
CaZrO3 またはCaO+ZrO2 から成る第5副成分と、
MnOまたはCr2 O3 から成る第7副成分と、
Al2 O3 から成る第8副成分とを、有する誘電体磁器組成物であって、
前記主成分100モルに対する前記第1〜5副成分、第7副成分、第8副成分の比率が、
第1副成分:0.2〜0.75モル、
第2副成分:2〜10モル、
第3副成分:0.01〜0.5モル、
第4副成分:0.5〜7モル(但し、第4副成分のモル数は、R1単独での比率である)、
第5副成分:0<第5副成分≦5モル、
第7副成分:0.1〜0.3モル(但し、第7副成分のモル数は、Mn元素またはCr元素換算での比率である)、
第8副成分:0.5〜4モル(但し、4モルを除く)、
であり、
前記第1副成分に含まれるMg元素と、前記第7副成分に含まれるMn元素、Cr元素とが、モル比で、0.3≦(Mn+Cr)/Mg≦0.5の関係にある誘電体磁器組成物。 - 第6副成分として、R2の酸化物(但し、R2はY、Dy、Ho、Tb、Gd及びEuから選択される少なくとも一種)をさらに有し、前記第6副成分の含有量が、チタン酸バリウムから成る主成分100モルに対し9モル以下(但し、第6副成分のモル数は、R2単独での比率である)である請求項1に記載の誘電体磁器組成物。
- 第4副成分及び第6副成分の合計の含有量が、チタン酸バリウムから成る主成分100モルに対し13モル以下(但し、第4副成分及び第6副成分のモル数は、R1及びR2単独での比率である)である請求項2に記載の誘電体磁器組成物。
- 前記第1副成分が、BaO及びSrOから選択される1種以上を、さらに含む請求項1〜3の何れかに記載の誘電体磁器組成物。
- 前記第2副成分が、SiO2 、(Ba,Ca) x SiO 2+x (但し、x=0.7〜1.2)、Li2 O及びB2 O3 から選ばれる少なくとも1種で表されることを特徴とする請求項1〜4の何れかに記載の誘電体磁器組成物。
- 誘電体磁器組成物で構成してある誘電体層を有する電子部品であって、
前記誘電体磁器組成物が、チタン酸バリウムから成る主成分と、
MgOから成る第1副成分と、
SiO2 、(Ba,Ca) x SiO 2+x (但し、x=0.7〜1.2)、Li2 O及びB2 O3 から選ばれる少なくとも1種から成る第2副成分と、
V2 O5 ,MoO3 及びWO3 から選択される少なくとも1種から成る第3副成分と、
R1の酸化物(但し、R1はSc,Er,Tm,Yb及びLuから選択される少なくとも1種)から成る第4副成分と、
CaZrO3 またはCaO+ZrO2 から成る第5副成分と、
MnOまたはCr2 O3 から成る第7副成分と、
Alの酸化物から成る第8副成分とを、有し、
前記主成分100モルに対する前記第1〜5副成分、第7副成分、第8副成分の比率が、
第1副成分:0.2〜0.75モル、
第2副成分:2〜10モル、
第3副成分:0.01〜0.5モル、
第4副成分:0.5〜7モル(但し、第4副成分のモル数は、R1単独での比率である)、
第5副成分:0<第5副成分≦5モル、
第7副成分:0.1〜0.3モル(但し、第7副成分のモル数は、Mn元素またはCr元素換算での比率である)、
第8副成分:0.5〜4モル(但し、4モルを除く)、
であり、
前記第1副成分に含まれるMg元素と、前記第7副成分に含まれるMn元素、Cr元素とが、モル比で、0.3≦(Mn+Cr)/Mg≦0.5の関係にある電子部品。 - 誘電体磁器組成物で構成してある誘電体層と、内部電極層とが交互に積層してあるコンデンサ素子本体を有する積層セラミックコンデンサであって、
前記誘電体磁器組成物が、チタン酸バリウムから成る主成分と、
MgOから成る第1副成分と、
SiO2 、(Ba,Ca) x SiO 2+x (但し、x=0.7〜1.2)、Li2 O及びB2 O3 から選ばれる少なくとも1種から成る第2副成分と、
V2 O5 ,MoO3 及びWO3 から選択される少なくとも1種から成る第3副成分と、
R1の酸化物(但し、R1はSc,Er,Tm,Yb及びLuから選択される少なくとも1種)から成る第4副成分と、
CaZrO3 またはCaO+ZrO2 から成る第5副成分と、
MnOまたはCr2 O3 から成る第7副成分と、
Alの酸化物から成る第8副成分とを、有し、
前記主成分100モルに対する前記第1〜5副成分、第7副成分、第8副成分の比率が、
第1副成分:0.2〜0.75モル、
第2副成分:2〜10モル、
第3副成分:0.01〜0.5モル、
第4副成分:0.5〜7モル(但し、第4副成分のモル数は、R1単独での比率である)、
第5副成分:0<第5副成分≦5モル、
第7副成分:0.1〜0.3モル(但し、第7副成分のモル数は、Mn元素またはCr元素換算での比率である)、
第8副成分:0.5〜4モル(但し、4モルを除く)、
であり、
前記第1副成分に含まれるMg元素と、前記第7副成分に含まれるMn元素、Cr元素とが、モル比で、0.3≦(Mn+Cr)/Mg≦0.5の関係にある積層セラミックコンデンサ。 - 前記誘電体磁器組成物において、第6副成分としてR2の酸化物(但し、R2はY、Dy、Ho、Tb、Gd及びEuから選択される少なくとも一種)をさらに有し、
前記第6副成分の含有量が、チタン酸バリウムから成る主成分100モルに対し9モル以下(但し、第6副成分のモル数は、R2単独での比率である)である請求項7に記載の積層セラミックコンデンサ。
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