JP4336752B2 - リチウムタイタネート微小球の製造方法 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、リチウムタイタネート（Li2TiO3）微小球の製造方法に関し、特に使用済みリチウムタイタネート微小球からのLiリサイクルに好適なリチウムタイタネート微小球の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
核融合炉内では、天然にはほとんど存在しないトリチウムを、以下に示すように中性子とLiを反応させて、増殖させている。このようなトリチウム増殖材としてはLi含有セラミックス、例えば、Li２O， LiAlO2， Li2TiO3等が用いられ、これらは主に微小球の形態で使用される。
６Li ＋１ｎ→ ４He ＋３Ｔ＋ 4.8 MeV（発熱）
【０００３】
上記したようなLi含有セラミックス微小球の製造方法の一例として、特許文献１には、リチウムタイタネート（Li２TiO3）微小球を間接湿式法で製造する技術が開示されている。この方法では、原料としてのリチウムタイタネート粉末をポリビニルアルコールの水溶液中に分散させて滴下原液とし、この滴下原液をノズルからアセトン中に滴下し、ゲル化させて湿潤ゲル球体とし、乾燥後、仮焼してポリビニルアルコールを取り除いたのち、焼結して最終的にリチウムタイタネート微小球を得ている。
【０００４】
上述したトリチウム増殖材として使用されるLi含有セラミックスは、その中のLiが稀少資源であるため、使用済みのトリチウム増殖材、例えば使用済みのリチウムタイタネート微小球からリチウムタイタネート微小球を再製造して、Liをリサイクル使用することが望まれる。
この観点から、上述した特許文献１に開示されたリチウムタイタネート微小球の製造方法を、使用済みリチウムタイタネート微小球からリチウムタイタネート微小球を再製造するために適用した場合には、以下に述べるような問題があった。
【０００５】
すなわち、使用済みのリチウムタイタネート微小球をそのまま原料として使用できないため、使用済みのリチウムタイタネート微小球を溶液化し、Li2CO3粉末としてLiを回収後、TiO２粉末と仮焼等により反応させてLi２TiO3の単相としたものを、ポリビニルアルコール水溶液中に分散させて滴下原液とする必要があった。そのため、従来の転動造粒法等に比べると良好な性状のリチウムタイタネート微小球が得られるとはいうものの、製造工程が増えるため、結果として製造コストで嵩むという問題があった。
【０００６】
この問題を解消するために、使用済みリチウムタイタネート微小球を直接溶解して微小球を得ようとする試みが、非特許文献１に開示されている。しかしながら、この方法では、リチウムタイタネート微小球を直接溶解してはいるものの、溶解した溶液から原料粉末を作製し、従来と同様の転動造粒法により作製した原料粉末から微小球を得ているため、やはり製造工程が多く、結果として製造コストの増大が免れ得なかった。
【０００７】
この点、発明者らは先に、上記の問題を解決するものとして、「原料となるリチウムタイタネート粉末を溶液化し、それを濃縮してリチウムタイタネート濃縮溶液を得る溶液調整工程と；溶液調整工程で得たリチウムタイタネート濃縮溶液をゲル化溶媒中に滴下させ液滴の形状のままゲル化し、その後熟成して湿潤ゲル球を得、得られた湿潤ゲル球を、前記ゲル化溶媒よりも高い表面張力を有する置換溶媒中に浸漬させて湿潤ゲル球の細孔において前記ゲル化溶媒を前記置換溶媒で置換させる溶媒交換を行い、溶媒交換後の湿潤ゲル球を乾燥させてゲル球を形成させるゲル球形成工程と；ゲル球形成工程で得たゲル球を焼成してリチウムタイタネートの微小球を得る微小球焼成工程と；からなるリチウムタイタネート微小球の製造方法」を開発し、特許文献２において開示した。
上記の技術により、良好な性状のリチウムタイタネート微小球を比較的簡単な製造工程で得ることができ、製造コストの有利な低減が可能となった。
【０００８】
【特許文献１】
特開平10−265222号公報
【特許文献２】
特開2001−278623号公報
【非特許文献１】
C.Alvani， S.Casadio et. al.，"Reprocessing and PreparaTion of Li2TiO3 Pebbles Through Li-Ti-Peroxocomplexes Wet GranulaTion Method", The Seventh InternaTional Workshop on CERAMIC BREEDER BLANKETINTERACTIONS，Petten，Netherlands，(1998)
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記した特許文献２に開示の技術では、得られるリチウムタイタネート微小球の密度が50％T.D.以下と低いところに問題を残していた。また、微小球表面にクラックが生じ易いところにも問題を残していた。
【００１０】
本発明は、上記の問題を有利に解決するもので、微小球の密度が80％T.D.以上と極めて高く、かつ微小球表面にクラックが生じることのないリチウムタイタネート微小球の有利な製造方法を提案することを目的とする。
また、本発明は、上掲特許文献２に開示の技術のように、ゲル化溶媒を置換溶媒で置換させる溶媒交換工程が必要なく、従ってより省工程、省コストを達成することができるリチウムタイタネート微小球の製造方法を提案することを目的とする。
【００１１】
すなわち、本発明の要旨構成は次のとおりである。
１．リチウムタイタネート（Li2TiO3）の粉末または微小球を、60℃以上の過酸化水素水中に供給して、その95％以上を溶解する工程、
上記の溶解液を、60〜80℃に保持し、脱水、脱酸により、Li2TiO3濃度が15〜30mass％のリチウムタイタネート濃縮液を得る工程、
上記の濃縮溶液を、アセトン中に滴下して湿潤ゲル球を得る工程、
得られた湿潤ゲル球を、乾燥後、150〜250℃の温度で仮焼する工程、
仮焼して得たゲル球を、700℃まで10〜100℃/hの速度で昇温し、700℃から焼結温度までは100〜200℃/hの速度で昇温したのち、900〜1400℃の焼結温度で焼結する工程
の結合になることを特徴とするリチウムタイタネート微小球の製造方法。
【００１２】
２．原料であるリチウムタイタネート（Li2TiO3）粉末または微小球中に、高温特性向上材料として、TiＯ，Ti 2 O 3 ，TiO 2 ，NbＯ，Nb 2 O 3 ，NbO 2 ，Nb 2 O 5 ，ＶＯ， V 2 O 3 ，ＶO 2 ，Y 2 O 3 ，Al 2 O 3 ，Cr 2 O 3 ，MnＯ，Mn 3 O 4 ，MoO 2 ，BeＯ，CaＯ，Gd 2 O 3 ，ZrO 2 およびNiＯのうちから選んだ一種または二種以上の酸化物の粉末を１〜20 mol％の範囲で添加配合したことを特徴とする上記１記載のリチウムタイタネート微小球の製造方法。
【００１４】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を具体的に説明する。
図１に、本発明のリチウムタイタネート微小球の製造工程をフローチャートで示す。
同図に示したとおり、本発明の製造工程は、大きく分けて溶液調整工程、ゲル球形成工程および微小球焼成工程の３つの工程に分割される。以下、各工程ごとに具体的に説明する。
【００１５】
さて、まず、溶液調整工程において、リチウムタイタネート（Li2TiO3）の粉末または微小球を過酸化水素水中に溶解するわけであるが、この溶解の際に、溶液である過酸化水素水の温度を60℃以上に保持することが重要である。というのは、過酸化水素水の温度が60℃に満たないとLi2TiO3の溶解反応が極めて緩慢となり、不溶解残渣差も多くなるからである。
なお、この溶解に際しては、マグネティックスターラー等を用いた攪拌下に行うのが好適である。攪拌時間は、１〜８時間程度で十分であり、かくして添加したリチウムタイタネート粉末の95％以上を溶解することができる。
【００１６】
ついで、この溶解液を濃縮するが、この濃縮は、溶解液を60〜80℃に保持することによって行う。すなわち、上記溶解液を60〜80℃に保持しておくと、脱水や脱酸が効果的に進行して溶解液の濃縮が効果的に進行するのである。
そしてこの濃縮により、Li2TiO3濃度が15〜30mass％のリチウムタイタネート濃縮液を得る。
【００１７】
ついで、この濃縮溶液を、ノズル等を用いてアセトン中に滴下して湿潤ゲル球を得る。この際、ノズル径や一滴当りの供給量を変えることにより、ゲル球の大きさを適宜変更することができる。
なお、濃縮溶液の液滴をそのままアセトンに滴下すると、液面から容器の底面まで沈降する間に、液滴が変形してしまうおそれがある場合には、例えばテフロン（登録商標）製の滑り台のような傾斜を持たせたガイドをアセトンの液面から容器の底面に設置し、この傾斜を利用して液滴を底面まで転がすあるいは滑らすことは、球形のゲル球を得る上で好適である。
【００１８】
ついで、得られた湿潤ゲル球を、乾燥後、仮焼する。
この乾燥は、70〜150℃の温度範囲で３〜５時間程度行うのが好適である。
また、仮焼は、150〜250℃の温度範囲で２〜５時間程度行う。この仮焼に際しては、一定温度で処理してもかまわないが、徐々に温度を上昇させる段階的処理とすることは一層有利である。
かくして、球状の乾燥ゲル球が得られる。
【００１９】
ついで、得られた乾燥ゲル球に焼結処理を施す。
この焼成処理に際しては、700℃までの昇温速度を10〜100℃/hの範囲および700℃から焼結温度までの昇温速度を100〜200℃/hの範囲に制御することが重要である。
というのは、700℃までの昇温速度が10℃/hに満たないと焼結に時間がかかりすぎ、一方100℃/hを超えると残留ガス放出による割れ等が生じるからである。 また、700℃から焼結温度までの昇温速度が100℃/hに満たないと、昇温中にも焼結が進行するため結晶粒径の制御が困難となり、一方200℃/hを超えるとリチウムの飛散等が生じるからである。
なお、焼結温度は900〜1400℃とする。また、焼結時間は0.2〜４時間程度とするのが好適である。
【００２０】
また、本発明では、原料であるリチウムタイタネート（Li2TiO3）粉末または微小球中に、耐熱性向上材料として酸化物の粉末を１〜20 mol％の範囲で添加配合することは有利である。
かかる酸化物としては、TiＯ，Ti2O3，TiO2，NbＯ，Nb2O3，NbO2，Nb2O5，ＶＯ，V2O3，ＶO2，Y2O3，Al2O3，Cr2O3，MnＯ，Mn3O4，MoO2，BeＯ，CaＯ，Gd2O3，ZrO2および NiＯのうちから選んだ一種または二種以上が有利に適合し、かかる酸化物を１〜20 mol％の範囲で添加配合することにより、900〜1100℃程度の高温で長時間使用する際の微小球の特性、すなわち高温特性の有利な向上を図ることができる。
【００２１】
【実施例】
以下、本発明の実施例について説明する。なお、本発明が、この実施例のみに限定されるものではないことは言うまでもない。
実施例１
まず、溶液調整工程において、30mass％の過酸化水素水：50cm3をビーカーに入れ、原料であるLi２TiO3粉末：４ｇを投入し、時計皿で蓋をした。これを、60℃以上になるように調節したヒーター付きウォーターバス中に置き、マグネティックスターラーを用いて攪拌しながら溶解した。このまま、４時間以上攪拌することにより、Li２TiO3をほぼ完全に溶解する（95％）ことができた。
【００２２】
溶解後、溶液を、約60℃に保持することにより、溶液中の不純物ガスの脱ガスを行ったのち、この溶液を室温まで冷却した。なお、この冷却により、溶液中に沈殿物が生じた。
ついで、溶解液の温度を60±１℃に調整し、攪拌しながら、Li２TiO3濃度が23mass％となるまで濃縮した。
濃縮した溶液を、乳鉢に移し、溶液中に沈殿した沈殿物を混練することにより、沈殿物の微細化を行った。さらに、超音波加振および流動化脱気を行い、滴下原液とした。
【００２３】
ゲル球形成工程では、滴下操作として、濃縮した滴下原液を20℃のアセトン中に滴下した。滴下した液滴は、完全に固化するまで１時間程度そのまま静置し、熟成させた。
熟成後のゲル球は、電気炉に移し、90℃，３時間および110℃，１時間の条件で乾燥し、乾燥ゲル球とした。
【００２４】
ついで、上記のようにして得られた乾燥ゲル球を、170℃，１時間、185℃，１時間および200℃，0.5時間の条件で仮焼した。
その後、700℃まで40℃/hの速度で昇温後、700℃から焼結温度である1200℃までは170℃/hの速度で昇温したのち、1200℃，４時間の焼結を行い、Li２TiO3微小球を得た。
かくして得られたLi２TiO3微小球の密度は85％T.D.と十分に高く、また微小球表面におけるクラックの発生は皆無であった。
【００２５】
実施例２
Li２TiO3粉末中に、表１に示す種々の割合で酸化物粉末を配合した混合粉を、原料として用いること以外は、実施例１と同様に処理して、Li２TiO3微小球を得た。
かくして得られたLi２TiO3微小球の密度、微小球表面におけるクラックの発生の有無および高温特性について調べた結果を、表１に併記する。
ここに、高温特性は次のようにして評価した。
すなわち、1100℃で100時間保持した時の結晶粒の成長を調べ、その程度が２μm 以下の場合を○、２μm超、５μm以下の場合を△、５μm 超の場合を×で評価した。なお、微小球の結晶粒の成長程度は、走査型電子顕微鏡観察によって調査した。
【００２６】
【表１】
同表から明らかなように、Li２TiO3粉末中に種々の酸化物粉末を配合した場合には、Li２TiO3粉末単味の場合に比べて、高温特性の一層の向上を図ることができた。
【００２８】
【発明の効果】
かくして、本発明によれば、密度が80％T.D.以上と極めて高く、また微小球の表面にクラックの発生がないリチウムタイタネート微小球を、安定して得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明に従うリチウムタイタネート微小球の製造方法の一例を示すフローチャートである。
Claims (2)
- リチウムタイタネート（Li2TiO3）の粉末または微小球を、60℃以上の過酸化水素水中に供給して、その95％以上を溶解する工程、
上記の溶解液を、60〜80℃に保持し、脱水、脱酸により、Li2TiO3濃度が15〜30mass％のリチウムタイタネート濃縮液を得る工程、
上記の濃縮溶液を、アセトン中に滴下して湿潤ゲル球を得る工程、
得られた湿潤ゲル球を、乾燥後、150〜250℃の温度で仮焼する工程、
仮焼して得たゲル球を、700℃まで10〜100℃/hの速度で昇温し、700℃から焼結温度までは100〜200℃/hの速度で昇温したのち、900〜1400℃の焼結温度で焼結する工程
の結合になることを特徴とするリチウムタイタネート微小球の製造方法。 - 原料であるリチウムタイタネート（Li2TiO3）粉末または微小球中に、高温特性向上材料として、TiＯ，Ti 2 O 3 ，TiO 2 ，NbＯ，Nb 2 O 3 ，NbO 2 ，Nb 2 O 5 ，ＶＯ， V 2 O 3 ，ＶO 2 ，Y 2 O 3 ，Al 2 O 3 ，Cr 2 O 3 ，MnＯ，Mn 3 O 4 ，MoO 2 ，BeＯ，CaＯ，Gd 2 O 3 ，ZrO 2 およびNiＯのうちから選んだ一種または二種以上の酸化物の粉末を１〜20 mol％の範囲で添加配合したことを特徴とする請求項１記載のリチウムタイタネート微小球の製造方法。
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