JP4323650B2 - 延伸成型用ポリエチレン原反シートの製造方法及び延伸ポリエチレンシートの製造方法 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は延伸成型用ポリエチレン原反シート及び延伸ポリエチレンシートの製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】
従来より、ガラス繊維強化シートは、合成樹脂シートにガラス繊維を組み合わせることにより得られ、このような構成によって機械的強度が高められるため、各種構造材、建材、成形材などに広く用いられている。この種のガラス繊維強化シートとしては、例えば、特公昭63−67446号公報に、一方向に伸びるように配列されたガラス長繊維を粉末状の熱可塑性樹脂を用いて結合させ、シート状としたガラス繊維プリプレグシートが開示されている。
【0003】
しかしながら、上記ガラス繊維強化シートを製造する際に、ガラス繊維を緊張させた状態で樹脂中に供給し、ガラス繊維に樹脂を含浸させる工程を経なければならないため、製造工程が煩雑であった。さらに、ガラス繊維を緊張させた状態で一方向に連続的に巻き取りながら各工程に搬送するため、ガラス繊維が切断したり、毛羽立ったガラス繊維により皮膚刺激を起こすという問題点があった。
【0004】
これに対して、ガラス繊維を使用することなく、素材の耐熱性や機械的強度を改善する方法が、特開昭63−135429号公報に開示されている。この方法は、ポリエチレンとポリプロピレンとからなるゲル状混合物に延伸及び架橋処理を施すことによって、ポリエチレン分子鎖をある方向に配向させた状態で架橋させた延伸成形体を製造するものであり、得られる延伸成形体は耐熱性及び機械的強度に優れると記載されている。
【0005】
しかしながら、上記延伸成形体の製造に際しては、デカリン等の溶媒を必要とする、いわゆるゲル紡糸法が用いられている。例えば、超高分子量ポリエチレン及びポリプロピレンのパウダーを加熱溶媒中に溶解させて急冷することによりゲル化し、得られたゲルから溶媒を除去したものを原料とし、さらに加熱や延伸を行なう必要があった。その結果、製造工程が煩雑になり、コスト高になるという問題点があった。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記問題点に鑑み、ガラス繊維強化シートと同等の機械的強度を有する延伸ポリエチレンシートを得るために使用される延伸成型用ポリエチレン原反シートの製造方法、及び、それを用いた延伸ポリエチレンシートの製造方法を提供することを目的とする。
【0007】
【課題を解決するための手段】
請求項1記載の発明は、ポリエチレンを溶融成形してシート状に賦形した後冷却固化する延伸成型用ポリエチレン原反シートの製造方法において、該シート状物を冷却固化する過程で融点より0〜20℃低い温度領域で少なくとも5分間以上保持されてなる延伸成型用ポリエチレン原反シートの製造方法である。
【0008】
請求項2記載の発明は、請求項1記載の延伸成型用ポリエチレン原反シートを圧延した後に、延伸されてなる請求項1記載の延伸ポリエチレンシートの製造方法である。
【0009】
請求項3記載の発明は、延伸成型用ポリエチレン原反シートが、成形されてから圧延される迄の間、80℃以上、融点以下の温度に保持されてなる請求項2記載の延伸ポリエチレンシートの製造方法である。
【0010】
請求項4記載の発明は、ポリエチレンが、融点が60℃以下であるα‐オレフィン共重合体を含有してなる請求項1〜3いずれかに記載の延伸成型用ポリエチレン原反シート又は延伸ポリエチレンシートの製造方法である。
【0011】
本発明で用いられるポリエチレンとしては、重量平均分子量が50万以下の、いわゆる汎用ポリエチレンが挙げられる。重量平均分子量が50万を超えると、高倍率延伸が可能であり、その結果高強度及び高弾性率を発現できるが、押出成形が難しくなり、かつ高倍率延伸には溶剤等の可塑剤を必要とするため、製造工程が煩雑となり好ましくない。特に重量平均分子量が100万以上の超高分子量ポリエチレンでは、この傾向がより一層著しくなる。
【0012】
上記ポリエチレンの融点は、通常125〜140℃のものが好ましく用いられ、更に好ましくは130〜140℃のものが好ましく用いられる。
【0013】
上記ポリエチレンのメルトインデックス(MI)は、小さくなると押出機等の成形機に負担が掛かり過ぎ、逆に大きくなると延伸性が低下するので、0.1〜20が好ましい。上記MIは、JIS K6760に準拠して測定される値である。
【0014】
上記ポリエチレンの密度は、0.94g/cm3 以上が好ましく、所謂高密度ポリエチレンが好適に用いられる。ポリエチレンの密度が0.94g/cm3 未満になると、延伸加工による機械的強度及び弾性率の向上が効果が低下する。
【0015】
上記ポリエチレンは単独で用いられてもよく、ポリエチレンと相溶しうる他の樹脂を混合して使用してもよく、例えば、ポリエチレンと相溶しうるものであれば、ポリオレフィン系樹脂であっても、ポリオレフィン系以外の樹脂であってもよい。これらの樹脂の内、α‐オレフィン共重合体が好適に用いられる。
【0016】
上記α‐オレフィン共重合体としては、エチレン、プロピレン、1‐ブテン、1‐ペンテン等のα‐オレフィンの2種以上からなる共重合体が挙げられるが、同様な化学構造を有する物であれば上記共重合体に限定されない。例えば、ポリブタジエン、ポリイソプレン等の非共役ジエン系樹脂に含まれる2重結合の1部又は全部に水素添加して得られる樹脂等が挙げられる。上記α‐オレフィン共重合体には、例えば、酢酸ビニル、ビニルアルコール、(メタ)アクリル酸、(メタ)アクリル酸エステル等が10重量%以下含有されていても良い。
【0017】
上記α‐オレフィン共重合体の重量平均分子量は10万以下が好ましい。重量平均分子量が10万を越えると、ポリエチレンへの分散性が低下し、延伸成形性の向上が困難になり、本発明の効果が低下する上記α‐オレフィン共重合体の融点は60℃以下が好ましい。60℃において溶融状態もしくは溶液状態になるα‐オレフィン共重合体を使用することにより、延伸成形性が良好で、高延伸倍率の延伸シートが容易に得られるようになる。
【0018】
上記α‐オレフィン共重合体の量は、ポリエチレン100重量部に対して、0. 1〜50重量部が好ましい。更に好ましくは、0. 5〜20重量部である。α‐オレフィン共重合体が0. 1重量部未満の場合は添加効果があまり認められず、50重量部を越えると、延伸しても高強度のシートを得るのが困難となる。
【0019】
上記ポリエチレンには、成形に際して、結晶核剤、架橋剤、架橋助剤、滑剤、充填剤、顔料、低分子量ポリオレフィンワックス等が必要に応じて適宜添加されても良い。
【0020】
上記ポリエチレンを押出機等で溶融成形しシート化する場合、その溶融温度は130℃以上、250℃以下が好ましく、より好ましくは150℃以上、230℃以下である。溶融温度が130℃未満になると、特に、高密度ポリエチレンの場合は溶融が不完全となり、押出機等の成形機に負荷がかかり過ぎることがあり、250℃を超える温度で溶融成形するとポリエチレンが分解して変色等を起こしたり、分子量の低下に伴う強度低下等を招く恐れがある。
【0021】
上記ポリエチレンを溶融成形して延伸成型用ポリエチレン原反シートに成形する方法としては、特に限定されず、プラスチックシートの成形で一般に行なわれているロール成形法、カレンダー成形法、押出成形法等が用いられる。
【0022】
上記延伸成型用ポリエチレン原反シートの厚さは2〜15mmが好ましい。厚さが、2mm未満になると延伸後のシートの厚さが薄くなり過ぎ、15mmを超えると以後の工程における加工が困難になる。
【0023】
上記延伸成型用ポリエチレン原反シートの成形工程においては、冷却固化する過程で、シート状に賦形後の溶融状態にあるポリエチレンが、該ポリエチレンの融点より0〜20℃低い温度領域で一定時間保持される。前記温度領域で一定時間保持され熱処理が行なわれることによって、延伸成型用ポリエチレン原反シートの延伸特性が向上し、高延伸倍率の延伸が可能となる。
【0024】
上記熱処理の時間はその熱処理温度によって異なるが、少なくとも5分間以上、好ましくは15分間以上である。また、上記熱処理時間は熱処理温度が低くなるほど短くしてもよいが、熱処理温度が融点より20℃を超えて低い温度領域になると、本発明の効果が期待できなくなる。
【0025】
上記熱処理の方法は、上記の条件を満たしておれば、任意の方法を採用することができる。例えば、上記温度領域に温調された加熱炉で延伸成型用ポリエチレン原反シートを保持してもよく、上記温度領域に温調されたロールやプレス板で延伸成型用ポリエチレン原反シートを挟み込んで保持してもよい。
【0026】
上記熱処理が施された延伸成型用ポリエチレン原反シートは、熱処理後に引続いて延伸工程に搬送されても良く、延伸工程に移る前に融点以下の温度であれば任意の温度で保管されても良い、好ましくは、熱処理後延伸されるまでの間、80℃以上、融点以下に保持されるのが好ましい。更に好ましくは、100℃以上、125℃以下に保持されるのが好ましい。熱処理後、80℃以上、融点以下に保持されることにより、圧延、延伸特性が更に向上し、高倍率の延伸シートがより得られやすくなる。80℃以上に保持する方法としては特に限定されず、例えば、熱処理後、すぐに延伸をしても良いし、80℃以上に保たれた加熱炉中で保持しても良いし、80℃以上に温度調節されたロールやプレスに挟んで保持しても良い。
【0027】
上記延伸成型用ポリエチレン原反シートは比較的厚いため、延伸に先立って圧延処理が施されるのが好ましい。上記圧延処理は、例えば、上記延伸成型用ポリエチレン原反シートの厚みよりもクリアランスを狭くした一対の互いに反対方向に回転する圧延ロール間に延伸成型用ポリエチレン原反シートを挿入し、該延伸成型用ポリエチレン原反シートの厚みを減少させると共に長さ方向に伸長させることによって行なわれる。
【0028】
上記圧延処理が施される際の延伸成型用ポリエチレン原反シートの温度は、70〜125℃が好ましく、より好ましくは90〜120℃である。温度が、70℃未満になると原反シートを圧延する際に大きな圧下力を与える必要があるため均一な圧延が困難になり、125℃を超えると延伸成型用ポリエチレン原反シートが圧延中に溶融切れを起こすことがある。
【0029】
上記圧延工程における圧延倍率は、2〜10倍が好ましい。圧延倍率が小さくなると圧延の効果が期待できないばかりでなく、後の延伸工程に負担がかかり、大きくなると原反シートを圧延する際に大きな圧下力を与える必要があるため均一な圧延が困難となるばかりでなく、圧延後の延伸成型用ポリエチレン原反シートの厚みが薄くなりすぎて、以後の延伸工程中において延伸成型用ポリエチレン原反シートが切断する恐れがある。尚、圧延倍率は下記の式で定義される。圧延倍率=圧延前の延伸成型用ポリエチレン原反シートの断面積/圧延後の延伸成型用ポリエチレン原反シートの断面積
【0030】
上記圧延後の延伸成型用ポリエチレン原反シートを延伸する方法としては、一般に行なわれている1軸延伸法が用いられる。1軸延伸法としては、例えば、延伸成型用ポリエチレン原反シートを加熱した状態で速度の異なる2対のピンチロール(繰出しロールと引取りロール)間に挟んで引張ることにより、1軸方向のみに強く配向させる方法が挙げられる。この場合、繰出しロールと引取りロールとの表面速度比(引取りロール/繰出しロール)が延伸倍率となる。延伸ポリエチレンシートの延伸倍率は2〜10倍が好ましい。
【0031】
上記延伸工程における、延伸成型用ポリエチレン原反シートの温度は、70〜120℃の範囲が好ましい。70℃未満又は120℃を超える温度では、延伸工程中にシート切れを起こすことがある。
【0032】
本発明において、総延伸倍率は上記圧延倍率と延伸倍率との積より求められる。 上記総延伸倍率が、小さくなると得られる延伸ポリエチレンシートの剛性等の機械的強度が低下するので、20倍以上が好ましく、より好ましくは30倍以上である。
【0033】
【発明の実施の形態】
以下、実施例を掲げて、本発明を更に詳しく説明する。
(実施例1)
高密度ポリエチレン(日本ポリケム社製「HY540」、重量平均分子量:33万 、MI:1.0、融点:135℃)を、表面温度が180℃に制御されたプレス機を用いて、プレス圧5kg/cm2 で5分間プレスし、シート化した後、表面温度が120℃に制御されたプレス機を用いてプレス圧5kg/cm2 で5分間熱処理し、さらに水冷プレス機を用いてプレス圧5kg/cm2 でプレス成形しながら冷却して、ポリエチレン延伸成型用ポリエチレン原反シートを得た。
【0034】
得られた延伸成型用ポリエチレン原反シートを、115℃に加熱した熱ロール(小平製作所製、ロール径6インチ)を用いて、圧延倍率10倍に圧延した。次いで、圧延処理した延伸成型用ポリエチレン原反シートを、熱風加熱式延伸機を用いて温度100℃にて延伸することにより、総延伸倍率32倍の延伸ポリエチレンシートを得た。
【0035】
(実施例2)
表面温度120℃に制御されたプレス機を用いて、圧力5kg/cm2 で30分間熱処理したこと以外は、実施例1と同様にして成形を行い、総延伸倍率33倍の延伸ポリエチレンシートを得た。
【0036】
(実施例3)
表面温度180℃に制御されたプレス機を用いて、圧力5kg/cm2 で5分間プレス成形し、シート化した後、表面温度125℃に制御されたプレス機を用いて圧力5kg/cm2 で30分間熱処理したこと以外は、実施例1と同様にして成形を行い、総延伸倍率35倍の延伸ポリエチレンシートを得た。
【0037】
(実施例4)
表面温度が120℃に制御されたプレス機でのプレス成形に引き続き、115℃に加熱した熱ロールによる圧延を行った以外は実施例1と同様して成形を行い、総延伸倍率36倍の延伸ポリエチレンシートを得た。
【0038】
(実施例5)
高密度ポリエチレン(日本ポリケム社製「HY540」、重量平均分子量:33万 、MI:1.0、融点:135℃)100重量部に、エチレン‐プロピレン共重合体(ユニロイヤルケミカル社製「TRILENE CP40」、重量平均分子量:21000、60℃における粘度:210ポイズ(液状))1. 0重量部を添加する以外は、実施例1と同様に成形を行い、総延伸倍率38倍の延伸ポリエチレンシートを得た。
【0039】
(比較例1)
表面温度120℃に制御されたプレス機を用いて、プレス成形による熱処理を行なわなかったこと以外は、実施例1と同様にして成形を行い、総延伸倍率26倍の延伸ポリエチレンシートを得た。
【0040】
上記実施例1〜5及び比較例1で得られた延伸ポリエチレンシートにつき、JIS K 7113に準拠して引張強度及び引張弾性率を測定し、その結果を表1に示した。
【0041】
【表1】
【0042】
【発明の効果】
請求項1記載の発明は、ポリエチレンを溶融成形してシート状物に賦形した後冷却固化する延伸成型用原反シートの製造方法において、該シート状物を冷却固化する過程で融点より0〜20℃低い温度領域で少なくとも5分間以上保持されてなるので、30倍以上の高延伸が可能な延伸成型用ポリエチレン原反シートが得られる。
請求項2に記載の発明は、請求項1記載の延伸成型用ポリエチレン原反シートを圧延した後に延伸するので、高延伸倍率の機械的強度に優れた延伸ポリエチレンシートが得られる。
請求項3記載の発明は、請求項2において、原反シートが、成形されてから圧延される迄の間、80℃以上、融点以下の温度に保持されているので、請求項2記載の効果をより確実に奏することができる。
請求項4記載の発明は、ポリエチレンが、融点が60℃以下のα‐オレフィン共重合体を含有してなるので、請求項1〜3記載の効果をより確実に奏することができる。
Claims (4)
- ポリエチレンを溶融成形してシート状物に賦形した後、冷却固化する延伸成型用ポリエチレン原反シートの製造方法において、該シート状物を冷却固化する過程で、融点より0〜20℃低い温度領域で少なくとも5分間以上保持させてなることを特徴とする延伸成型用ポリエチレン原反シートの製造方法。
- 請求項1記載の延伸成型用ポリエチレン原反シートを圧延した後、延伸させてなることを特徴とする延伸ポリエチレンシートの製造方法。
- 延伸成型用ポリエチレン原反シートが、成形されてから圧延される迄の間、80℃以上、融点以下の温度に保持されてなることを特徴とする請求項2記載の延伸ポリエチレンシートの製造方法。
- ポリエチレンが、融点が60℃以下のα‐オレフィン共重合体を含有してなることを特徴とする請求項1〜3いずれかに記載の延伸成型用ポリエチレン原反シート又は延伸ポリエチレンシートの製造方法。
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