JP4234348B2 - パターン間配線形成法 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、半導体素子の集積回路におけるパターン間の配線方法に係り、特に極微細素子の集積回路の配線形成法に関する。
【0002】
【従来の技術】
従来の半導体集積回路は、可視光や紫外光、あるいはX線、あるいは電子ビームを用いたリソグラフィにより微細なパターンを成形して製造されている。しかし、リソグラフィを用いた素子の高集積化・微細化は、パターン幅が物理的に作製可能な限界に近づきつつあるばかりでなく、新技術の研究開発や製造設備に投じる費用が巨額化するため、近い将来、現在の延長上での高集積化は破綻すると予想されている。このため、量子効果を利用する微細な素子の研究開発においては、リソグラフィに頼らずにナノスケール構造(量子ドット)を自己組織化的に形成する技術が検討されている。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】
上述した自己組織化量子構造の形成は、量子ドットレーザーなどの光学素子や、磁性半導体量子ドットなど磁場の近接効果を利用する素子において、既に有用性が実証されている。しかし、量子ドットを電子素子として使用する場合には、量子ドット間の電子の輸送を可能にする配線が必要である。ところが、従来の自己組織化量子ドット形成技術は、ドット間配線に対する解決策を全く持ち合わせていない。このため、新たな配線形成技術の開発が望まれていた。
【0004】
本発明の目的は、上記従来技術における集積回路の配線の問題点を解決し、微細構造を自己組織化的に接続する配線の形成法を提供することにある。
【0007】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するために、本発明は特許請求の範囲に記載のような構成とするものである。すなわち、
請求項1に記載のように、
シリコンまたは化合物半導体の基板上に形成された2個以上の凸型の形状を有する凸型パターンの間を電気的に結合するパターン間配線形成法であって、上記凸型パターン上に、カーボンナノチューブを選択的に成長させる触媒微粒子を堆積し、炭化水素ガスの触媒分解による化学気相成長法によって、上記触媒微粒子間にカーボンナノチューブを自己組織化的に成長させることにより、上記凸型パターン間に配線を形成するパターン間配線形成法において、2個以上の凸型の形状をした凸型パターンを有する半導体基板の全面に、カーボンナノチューブの成長に対して触媒作用を有する遷移金属元素であるFeを含み、かつ、そのままの状態では触媒作用を示さない化合物として上記遷移金属の酸化物を堆積する工程と、上記化合物が上記基板上では酸化物から金属への還元反応を起こすことなく、凸型パターンの上でのみ酸化物から金属への還元反応が進行する温度に加熱して、凸型パターン上に触媒微粒子を形成させるように熱処理する工程と、次いで、上記化合物が上記基板上では酸化物から金属への還元反応を起こさない温度で、化学気相成長法によって、上記触媒微粒子間にカーボンナノチューブを自己組織化的に成長させることにより、上記凸型パターン間に配線を形成する工程とを、少なくとも含み、上記凸型パターンの材料としてゲルマニウムを用い、上記触媒微粒子が、酸化物からの還元反応によって生成した金属状態のFeであるパターン間配線形成法とするものである。
【0008】
また、請求項2に記載のように、
請求項1に記載のパターン間配線形成方法において、カーボンナノチューブの成長時に電場もしくは磁場を印加することにより、カーボンナノチューブの凸型パターン間の選択的成長を促進することを特徴とするパターン間配線形成法とするものである。
【0009】
また、請求項3に記載のように、
請求項1または2に記載のパターン間配線形成方法において、カーボンナノチューブの成長時に、電場もしくは磁場を印加することにより、カーボンナノチューブの成長方向を所定の方向に選択的に成長させた後、基板を所定の角度回転して基板に対する電場もしくは磁場の方向を最初と変えることにより、カーボンナノチューブをネットワーク状に成長することを特徴とするパターン間配線形成法とするものである。
【0011】
【発明の実施の形態】
〈実施の形態1〉
本発明は、微細素子上に選択的にカーボンナノチューブを成長させる触媒微粒子を用いて、カーボンナノチューブを自己組織化的に成長させることにより、微細素子間をカーボンナノチューブで配線する方法である。カーボンナノチューブの気相成長は金属触媒(Fe、Co、Ni、Rh、Pd、Pt等の遷移金属が用いられる)を始点もしくは終点として進行するので、これら金属触媒を所望の電極上に形成し、金属触媒を繋ぐようにカーボンナノチューブを成長させることで極細線による素子間配線を実現することができる。
【0012】
カーボンナノチューブは、炭化水素ガスの触媒分解による化学気相成長法(熱分解CVD法)を用いて形成する場合、触媒である遷移金属が微粒子状の融液になっているため、一箇所の触媒微粒子から発生したカーボンナノチューブが複数の触媒微粒子を串刺しにするように成長することができる。また、カーボンナノチューブの密度が相互に接触するほど高くない場合には、カーボンナノチューブは基板表面に沿う形で成長する。特に、基板表面に凹凸がある場合、凸部の上面に成長したカーボンナノチューブは凸部同士を電線のように繋ぐような形態を示す。これらの性質を利用すると、触媒微粒子が載った微細構造を電線のように繋ぐカーボンナノチューブを自己組織化的に形成することができる。
【0013】
ここで、凸型パターン(微細素子のパターン)を形成したシリコン基板を例に、凸型パターンを連結するカーボンナノチューブの自己組織化的に形成する方法を、図1を用いて具体的に説明する。
図1は、本発明の第1の実施の形態を例示する模式図であって、1は凸型パターン(凸型のナノ構造体よりなる微細素子のパターン)、2は触媒微粒子、3はカーボンナノチューブを示す。ここでの凸型パターンは量子ドットのモデルとして示すもので、本発明の本質に係わるものではないため、作製方法の詳細は省略するが、例えばリソグラフィを用いたシリコンのプロセス技術によって形成することができる。また、室温で非晶質ゲルマニウム層を数〜数十原子層堆積させ、その後、真空中で加熱して、非晶質ゲルマニウム層を結晶化して、島状ゲルマニウム(凸型のナノ構造体)よりなる微細素子を自己組織化的に形成することもできる。さらに、上記島状ゲルマニウムの上に酸化鉄微粒子を付着(堆積)させ、ゲルマニウムの還元作用で自己組織化的に金属鉄触媒微粒子を生成することも可能である。
【0014】
まず、図1(a)に示すように、凸型パターン1の頂上部に触媒微粒子2となる遷移金属もしくは遷移金属の酸化物を堆積する。これには、例えばスパッタ法を用い、数nmの厚さの遷移金属薄膜もしくは遷移金属の酸化物として堆積する方法がある。また、遷移金属やその酸化物の微粒子を分散した溶媒中にパターン付き基板を浸して、触媒微粒子2を基板表面に付着させることもできる。
これらの方法では触媒微粒子は凸型パターンの頂上だけでなくパターンの間にも堆積されるが、以下に示す熱分解CVD法では、カーボンナノチューブは主として凸型パターンの頂上に形成され易いので、十分に目的を達成することができる。また、触媒として用いる遷移金属としては、Fe、Co、Ni、Rh、Pd、Ptあるいはこれらの混合物や酸化物、さらには、これらにMoやY、B等を添加するなど、さまざまな組み合わせがある。遷移金属の酸化物、例えばFe2O3の微粒子を用いた場合、シリコン基板上での加熱により酸化物は金属に還元されて触媒作用を発現する。この際、還元されるまでは基板との反応が抑制されると共に、微粒子同士の凝集も抑制されるという利点がある。
【0015】
次いで、熱分解CVD法を用いてカーボンナノチューブを自己組織化的に成長する。ここでは、メタンの熱分解CVDを用いた例を記述する。触媒を付着させた凸型パターン基板をCVD炉にセットし、アルゴンガスを流しながら成長温度である700℃以上の温度に昇温する。最適な温度やガスの圧力は、成長させるカーボンナノチューブの種類によって異なる。例えば、グラファイト層一層からなる単層のカーボンナノチューブをFe2O3微粒子触媒を用いて自己組織化的に成長させる場合には、Fe2O3微粒子触媒の直径を20nm以下、温度を900〜1000℃、ガス圧を133hPa(100Torr)〜1気圧の範囲とする。また、Coを触媒として使用する場合には温度を750〜850℃、ガス圧を133hPa(100Torr)〜1気圧の範囲とする。
【0016】
温度が安定したらメタンガスあるいはメタンを含んだAr、He、Ne、KrまたはXe等の希ガスとの混合ガス、またはメタンを含んだH2との混合ガス等に切り替え、カーボンナノチューブの成長を行う。この際、触媒は初期の形態が薄膜か微粒子かにかかわらず融解して微粒子状になる。この中には炭化水素ガスが分解して生じた炭素が取り込まれる結果、カーボンナノチューブの成長が起こる。凸型パターン1上の触媒微粒子2から成長したカーボンナノチューブ3は、基板表面に平行に、さまざまな方向に伸びる。これらのうち、隣接する凸型パターン1の方向に伸びたものが、パターン間を橋渡しする。すなわち、パターン間を自己組織化的に繋ぐ。これには、隣接する凸型パターン1まで止まるものと、次々と他のパターンを橋渡しして成長するものとがある。架橋しているカーボンナノチューブ3は他の凸型パターン1上にある触媒微粒子2を貫いている場合が多い。近くに凸型パターンがない方向に伸びたカーボンナノチューブの先端は基板表面に落ち、基板表面原子との引力相互作用のため基板表面に沿って貼り付いた形となる。所定の時間ナノチューブの成長を行った後、原料ガスを再び希ガスに切り替え、降温する。
【0017】
本実施の形態1により、実際にカーボンナノチューブを自己組織化的に成長させた凸型パターンを走査電子顕微鏡(×15000〜100000)で観察したところ、直径10nm以下のFe2O3微粒子触媒と533hPaのメタンガスを用いて950℃でCVD成長を行った場合、直径1μmの凸型パターンから成長したカーボンナノチューブは凸型パターン間(間隔:1〜4μm)を直線的に繋ぐ架橋成長を示し、複数のパターンがネットワーク状に接続されていた。成長した力一ボンナノチューブはほとんどが単層のナノチューブであった。この場合、基板表面の触媒微粒子からもカーボンナノチューブの成長が生じ、これらは基板表面に沿って曲がりくねって伸びていた。また、厚さ5nmのCo蒸着膜を用い665hPaのメタンガスを用いて、直径0.1μm、高さ0.3μmの凸型パターンに800℃でCVD成長を行った場合には、パターン間(間隔:0.4〜1μm)をネットワーク状に架橋成長した単層のカーボンナノチューブが多数観察された。Co蒸着膜の場合には大部分のナノチューブが凸型パターン上部から自己組織化的に成長しており、基板表面からの成長はほとんどみられなかった。これは、シリコン基板表面では800℃においてCo薄膜のシリサイド化が起こり易いのに対し、微細な凸型パターン上ではシリサイド化が起こりにくいためと考えられる。
【0018】
このように、凸型パターンにカーボンナノチューブを成長させると、カーボンナノチューブは自己組織化的に凸型パターン間を電線のように架橋する成長を示すので、カーボンナノチューブを凸型の形状を有する微細素子の自己組織化配線として利用することができる。上記Fe2O3微粒子触媒の実施形態で述べたように、凸型パターン上部から成長して基板表面に落ちるカーボンナノチューブや、基板表面から成長を開始するカーボンナノチューブもあるが、これらが凸型パターン同士を結ぶ可能性が低いことに加え、凸型パターンの上部だけを導電性にするなどの素子構造の工夫により、凸型パターン上部を架橋するカーボンナノチューブだけを配線として作用させることができる。また、厚さ5nm程度の薄いCo蒸着膜を用いた場合には、シリコン基板表面上に比べ凸型パターン上部から生成するナノチューブの割合が高いので、配線への応用に適している。
【0019】
次に、図2(a)、(b)に示すごとく、基板の処理方法や成長の条件は本実施の形態1と同様であるが、CVDによるカーボンナノチューブ3の成長中に正電極4および負電極5を用いて電場を印加した場合のカーボンナノチューブの成長について述べる。このように成長中に電場を印加すると、カーボンナノチューブ3の成長方向が電場方向に揃うので、凸型パターン1を繋ぐ確率を高くすることができる。図2(a)に示すように一方向に選択的にカーボンナノチューブ3を成長した後、基板を回転して基板に対する電場の方向を最初と変えることにより、カーボンナノチューブ3を図2(b)に示すように、ネットワーク状に成長させることができる。ここでは電場の場合を例に説明したが、CVDによるカーボンナノチューブの成長中に磁場を印加した場合においても、カーボンナノチューブ3の成長方向を揃える効果が期待できる。
【0020】
〈実施の形態2〉
図3は本発明の第2の実施の形態の一例であるカーボンナノチューブの配線形成方法を示す工程図である。ここでは、凸型パターンがゲルマニウムの島である場合を示し、該島状ゲルマニウムの上部に自己組織化的に金属鉄触媒微粒子を生成する方法について述べる。以下、図3の工程を順を追って説明する。
(a)半導体基板6としては、シリコン、またはGaAs、InP等の化合物半導体よりなる基板を用いる。
(b)その半導体基板6の表面に、分子線エピタキシ(MBE)やCVD法等の気相成長法により、室温で非晶質ゲルマニウム(Ge)層7を数〜数十原子層(約2〜10nm)堆積させる。
(c)その後、真空中あるいは希ガス中あるいはH2ガス中で400〜700℃に加熱すると、非晶質ゲルマニウム層7が結晶化し、島状ゲルマニウム(ナノ構造粒子:0.03〜0.1μm径)8が自己組織化的に形成される。あるいは(b)の工程において、半導体基板6を400〜700℃に加熱して、ゲルマニウムを堆積させれば、ゲルマニウムの堆積と同時に島状ゲルマニウムを自己組織化的に形成することもできる。
(d)この後、上記島状ゲルマニウム8が形成された半導体基板6を、直径が10〜20nmの酸化鉄(Fe2O3)微粒子9を含浸させたアルコール溶液に浸漬し、半導体基板6表面にFe2O3微粒子9をほぼ均一に付着させる。
(e)その後、高真空中で半導体基板6を400〜500℃に加熱し、Fe2O3微粒子は島状ゲルマニウム8と下記の還元反応により10〜20nm程度の大きさの金属鉄(Fe)微粒子が島状ゲルマニウム8上に形成される。この島状ゲルマニウム8上の金属鉄微粒子10は、次の工程では触媒として機能する。島状ゲルマニウム8以外の半導体基板6の表面に堆積したままのFe2O3微粒子9は、反応することなく、そのまま固着・維持される。
Fe2O3+Ge=2Fe+3GeO↑
(f)最終工程では、炭化水素ガス中での熱分解CVDまたはプラズマCVD法などにより、半導体基板6を400〜600℃で加熱しつつ、島状ナノ微粒子ゲルマニウム8の表面に形成された金属鉄触媒の作用により、カーボンナノチューブ3を自己組織化的に成長させ、それぞれの島状ナノ微粒子ゲルマニウム8の間を結合するよう配線する。CVDの具体的条件は、温度を除けば上記本発明の第1の実施の形態で述べたものと同じである。700℃以上の温度ではシリコン基板上でもFe2O3微粒子9の還元が起きるので、金属鉄触媒の選択形成はできない。
【0021】
以上の工程により、半導体基板6上に、島状ゲルマニウム8を自己組織化的に形成し、しかも、その島状ナノ構造ゲルマニウム8の表面に触媒となる金属鉄を自己組織化的に形成したのち、さらに金属鉄微粒子10の触媒作用により自己組織化的にカーボンナノチューブ3を成長し、配線を実現することができた。
ここでは、島状ゲルマニウム8上でFe2O3微粒子10が比較的低温で還元されるという性質を利用した自己組織化的触媒形成法を説明した。同様な手法は、他の触媒化合物においても、還元反応や他種類の化学反応が、基板に比べて微細素子材料上で低い温度で生じ、かつ、カーボンナノチューブ3の成長温度を基板上での反応が起こる温度よりも低くできる場合に適用できる。
【0022】
【発明の効果】
以上説明したごとく、微細構造上に選択的に形成した触媒微粒子によりカーボンナノチューブを自己組織化的に成長させることにより、微細構造を電気的に結合する配線を形成することができる。したがって、量子ドットのような微細素子を電気的に相互接続することができ、量子ドットを利用した集積回路の実現に大きく寄与することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】図1(a)、(b)は本発明の第1の実施の形態で例示したカーボンナノチューブによる配線模様を示す模式図。
【図2】図2(a)、(b)は本発明の第1の実施の形態で例示した他のカーボンナノチューブによる配線模様を示す模式図。
【図3】図3は本発明の第2の実施の形態で例示したカーボンナノチューブによる配線形成手順を示す工程図。
【符号の説明】
1…凸型パターン(微細素子のパターン)
2…触媒微粒子
3…カーボンナノチューブ
4…正電極
5…負電極
6…半導体基板
7…非晶質ゲルマニウム層
8…島状ゲルマニウム(島状ナノ構造ゲルマニウム)
9…酸化鉄微粒子
10…金属鉄微粒子
Claims (3)
- シリコンまたは化合物半導体の基板上に形成された2個以上の凸型の形状を有する凸型パターンの間を電気的に結合するパターン間配線形成法であって、上記凸型パターン上に、カーボンナノチューブを選択的に成長させる触媒微粒子を堆積し、炭化水素ガスの触媒分解による化学気相成長法によって、上記触媒微粒子間にカーボンナノチューブを自己組織化的に成長させることにより、上記凸型パターン間に配線を形成するパターン間配線形成法において、
2個以上の凸型の形状をした凸型パターンを有する半導体基板の全面に、カーボンナノチューブの成長に対して触媒作用を有する遷移金属元素であるFeを含み、かつ、そのままの状態では触媒作用を示さない化合物として上記遷移金属の酸化物を堆積する工程と、
上記化合物が上記基板上では酸化物から金属への還元反応を起こすことなく、凸型パターンの上でのみ酸化物から金属への還元反応が進行する温度に加熱して、凸型パターン上に触媒微粒子を形成させるように熱処理する工程と、
次いで、上記化合物が上記基板上では酸化物から金属への還元反応を起こさない温度で、化学気相成長法によって、上記触媒微粒子間にカーボンナノチューブを自己組織化的に成長させることにより、上記凸型パターン間に配線を形成する工程とを、少なくとも含み、
上記凸型パターンの材料としてゲルマニウムを用い、
上記触媒微粒子が、酸化物からの還元反応によって生成した金属状態のFeであることを特徴とするパターン間配線形成法。 - 請求項1に記載のパターン間配線形成方法において、
カーボンナノチューブの成長時に電場もしくは磁場を印加することにより、カーボンナノチューブの凸型パターン間の選択的成長を促進することを特徴とするパターン間配線形成法。 - 請求項1または2に記載のパターン間配線形成方法において、
カーボンナノチューブの成長時に、電場もしくは磁場を印加することにより、カーボンナノチューブの成長方向を所定の方向に選択的に成長させた後、基板を所定の角度回転して基板に対する電場もしくは磁場の方向を最初と変えることにより、カーボンナノチューブをネットワーク状に成長することを特徴とするパターン間配線形成法。
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