JP4227929B2 - 水素製造システムの水素製造用炭化水素油およびバーナー用燃料 - Google Patents
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Description
池松正樹,「エンジンテクノロジー」,山海堂社,2001年1月,第3巻,第1号,p.35
すなわち、本発明は、引火点が40℃以上、初留点が145℃以上195℃以下、95容量%留出温度が220℃以下、セーボルト色+25以上、銅板腐食1以下、硫黄含有量が0.5質量ppm以下、炭素数13の炭化水素の成分割合が25質量%以下、水素元素と炭素元素のモル比が1.95以上であることを特徴とする熱供給源として主にバーナーを用いる水素製造システムの水素製造用炭化水素油に関する。
また、本発明の水素製造用炭化水素油は、さらに水素製造システムの熱供給源であるバーナー用燃料として使用することが望ましい。
本発明の水素製造システムに用いられる水素製造用炭化水素油(以下、本発明の炭化水素油ともいう。)の引火点は、引火性、取扱い易さの観点から、40℃以上であることが必要である。
一方、バーナー負荷の低減およびNOx排出量低減の観点から、70℃以下であることが好ましく、50℃以下がさらに好ましく、45℃以下が最も好ましい。
なお、ここでいう引火点は、JIS K2265「原油及び石油製品−引火点試験方法」によって測定される値である。
10容量%留出温度(T10)は145℃以上210℃以下が好ましい。引火性、蒸発ガス(THC)発生の観点から、150℃以上がより好ましい。一方、水素製造システムの始動時間悪化の理由から、190℃以下がより好ましく、160℃以下がさらに好ましい。
50容量%留出温度(T50)は150℃以上210℃以下が好ましい。重量あたりの水素発生量、二酸化炭素発生量あたりの水素発生量の観点から、160℃以上がより好ましく、165℃以上がさらに好ましい。一方、バーナー負荷の低減およびNOx排出量低減の観点から、190℃以下がより好ましく、180℃以下がさらに好ましく、170℃以下が最も好ましい。
終点(EP)は170℃以上230℃以下が好ましい。重量あたりの水素発生量、二酸化炭素発生量あたりの水素発生量の観点から、180℃以上がより好ましく、190℃以上がさらに好ましい。一方、排出ガス中のTHC増加の観点から、220℃以下がより好ましく、200℃以下がさらに好ましい。
なお、ここでいうIBP、T10、T50、T90、T95、及びEPは、JIS K2254「石油製品−蒸留試験方法−常圧法蒸留試験方法」によって測定される値である。
ここでいうセーボルト色とは、JIS K2580「石油製品−色試験方法」中のセーボルト色試験方法で測定される値である。
ここでいう銅板腐食とは、JIS K2513「石油製品−銅板腐食試験方法」で測定される値である。
ここで、硫黄含有量とは、ASTM D4045−96「Standard Test Method for Sulfur in Petroleum Products by Hydrogenolysis and Rateometric Colorimetry」により測定される値である。
ここで、炭素数13の炭化水素の成分割合とは、GC−FIDを用いて測定される値(質量%)である。すなわち、カラムにはメチルシリコンのキャピラリーカラム(ULTRAALLOY−1、0.25mmφ、30m)、キャリアガスにはヘリウムを、検出器には水素イオン検出器(FID)を用い、キャリアガス流量1.0mL/min、分割比1:79、試料注入温度280℃、カラム昇温条件50℃(5分)→(5℃/min)→280℃(10分)、検出器温度300℃の条件で測定されたクロマトより、炭素数13の炭化水素の面積積分を行った値である。
なお、ここでいう炭化水素油の炭素と水素のモル比(C/H)は、ASTMD5291−01(Standard Test Method for Hydrocarbon Types in Middle Distillates by Mass Spectrometry )に準拠した方法により測定される値である。
なお、上述の芳香族含有量、オレフィン含有量、飽和炭化水素含有量は、JIS K2536「石油製品−炭化水素タイプ試験方法」の蛍光指示薬吸着法により測定される値である。
水素化処理に用いる触媒の活性金属としては周期律表第6族及び第8族金属から選ばれる少なくとも1種類の金属であることが好ましい。より好ましくはRu,Rd,Ir,Pd,Pt,Ni,Co,MoおよびWから選ばれる少なくとも1種類である。活性金属としてはこれらの金属を組み合わせたものでもよく、例えばPt−Pd,Pt−Rh,Pt−Ru,Ir−Pd,Ir−Rh,Ir−Ru,Pt−Pd−Rh,Pt−Rh−Ru,Ir−Pd−Rh,Ir−Rh−Ru,Co−Mo,Ni−Mo,Ni−Wなどの組み合わせを採用することができる。
脱硫器は、炭化水素油中の硫黄分を除去する装置であり、本発明の水素製造システムに用いることができる脱硫器としては、例えば、触媒として銅−亜鉛系、ニッケル系等を用い、反条件としては、反応温度20〜300℃、LHSV0.1〜10h-1、反応圧力1MPa未満で脱硫処理を行う脱硫器などが挙げられる。
また、同様に、ここでいう「酸素と炭化水素油の混合比率(O2/C)」において、O2は酸素(分子)のモル数、Cは炭化水素油(分子)中の炭素のモル数を意味する。従って、「酸素と炭化水素油の混合比率(O2/C)」の求め方に関し例を挙げて説明すると、酸素(分子):0.6モルと、炭化水素油にエタン(C2H6):1モルを用いた場合、酸素と炭化水素油の混合比率(O2/C)は、炭化水素油であるエタン:1モル中の炭素のモル数は2モルであるので、「O2/C=0.6モル/2モル=0.3」となる。
本発明の炭化水素油(炭化水素油A〜C)及び比較用の炭化水素油(炭化水素油D、E)を以下に記す方法により製造した。それらの一般性状を表1に示す。
炭化水素油A:硫黄含有量が300質量ppm以下である灯油留分の炭化水素混合物を原料油とし、水素化脱硫処理する工程を経て得られた炭化水素油の内、蒸留操作により、150℃〜195℃の留分を分離して炭化水素油Aとした。
炭化水素油B:中東系原油を常圧蒸留装置にかけて得られた灯油留分を高度に水素化精製した後、蒸留操作により、150℃〜200℃の留分を分離して炭化水素油Bとした。
炭化水素油C:硫黄含有量が300質量ppm以下である灯油留分の炭化水素混合物を原料油とし、水素化脱硫処理する工程を経て得られた炭化水素油から蒸留操作により、150℃〜200℃の留分を分離除去した後、ゼオライトにより直鎖飽和炭化水素を抽出分離した炭化水素油より、蒸留操作により190℃〜230℃の留分を分離して炭化水素油Cとした。
炭化水素油D:硫黄含有量が300質量ppm以下である灯油留分の炭化水素混合物を原料油とし、水素化脱硫処理する工程を経て得られた炭化水素油から蒸留操作により150℃〜200℃の留分を分離除去した後、ゼオライトにより直鎖飽和炭化水素を抽出分離した炭化水素油より、蒸留操作により245℃〜270℃の留分を分離して炭化水素油Dとした。
炭化水素油E:中東系原油を常圧蒸留装置にかけて得られた灯油留分を高度に水素化精製した後、蒸留操作により、150℃〜265℃の留分を分離して炭化水素油Eとした。
炭化水素油A〜Eの一般性状は、以下の試験法により測定した。
密度は、JIS K 2249「原油及び石油製品の密度試験方法並びに密度・質量・容量換算表」により測定される密度を指す。
引火点は、JIS K 2265「原油及び石油製品−引火点試験方法」によって測定される引火点を指す。
蒸留性状(IBP、T10、T50、T90、T95、EP)は、全てJIS K 2254「石油製品−蒸留試験方法-常圧法蒸留試験方法」によって測定される値である。
硫黄分は、ASTM D4045−96「Standard Test Method for Sulfur in Petroleum Products by Hydrogenolysis and Rateometric Colorimetry」により測定される硫黄分含有量を指す。
セーボルト色とは、JIS K2580「石油製品−色試験方法」中のセーボルト色試験方法で測定されるセーボルト色を指す。
銅板腐食とは、JIS K2513「石油製品−銅板腐食試験方法」で測定される銅板腐食を指す。
芳香族分、オレフィン分、飽和分は、JIS K2536「石油製品−炭化水素タイプ試験方法」の蛍光指示薬吸着法により測定される芳香族分含有量、オレフィン分含有量、飽和炭化水素(ナフテン系炭化水素を含む)含有量を指す。
(1)水蒸気改質型改質システム
ニッケル系吸着脱硫触媒を充填した脱硫器により硫黄分0.1質量ppm未満まで脱硫した炭化水素油と水を加熱によりそれぞれ気化させ、貴金属系触媒を充填し、所定の温度に維持した改質器に導き、水素分に富む改質ガスを発生させた。改質器の温度は、改質が完全に行われる最低の温度(改質ガスに炭化水素油が含まれない最低温度)とした。
次に改質ガスを一酸化炭素浄化器に導いた。一酸化炭素浄化器は前後段の2つに区分される。前段では、改質ガスを水蒸気と共に銅−亜鉛系触媒を充填した反応器に通し、後段では、改質ガスを空気と共に貴金属系触媒を充填した反応器へと通すことで、改質ガスの中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換した。なお、一酸化炭素浄化器出口にて水素量10L/min、CO濃度が10容量ppmになるように運転条件を設定した。
炭化水素油および水の気化器、脱硫器、改質器および一酸化炭素浄化器にて必要な熱源は、本発明の炭化水素油(炭化水素油A〜C)及び比較用の炭化水素油(炭化水素油D、E)を用いる噴霧式バーナーを各器に設置したものにて供給した。なお、バーナー用空気量は燃焼排ガス中の酸素濃度:8容量%になるように設定した。
なお、各反応器の運転条件は次の通りである。
<脱硫器>反応温度:200℃
<改質器>LHSV:1h-1、H2O/Cモル比:3モル/モル
<一酸化炭素浄化器前段>反応温度:230℃、H2O/COモル比:5モル/モル
<一酸化炭素浄化器後段>反応温度:110℃、O2/COモル比:1.5モル/モル
水蒸気改質型改質システム評価フローを図1に示す。
ニッケル系吸着脱硫触媒を充填した脱硫器により硫黄分0.1質量ppm未満まで脱硫した炭化水素油と水を加熱により気化させ、予熱した空気と共に貴金属系触媒を充填し、所定の温度に維持した改質器に導き、水素分に富む改質ガスを発生させた。改質器の温度は、改質が完全に行われる最低の温度(改質ガスに炭化水素油が含まれない最低温度)とした。
次に改質ガスを一酸化炭素浄化器に導いた。一酸化炭素浄化器は前後段の2つに区分される。前段では、改質ガスを水蒸気と共に銅−亜鉛系触媒を充填した反応器に通し、後段では、改質ガスを空気と共に貴金属系触媒を充填した反応器へと通すことで、改質ガスの中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換した。なお、一酸化炭素浄化器出口にて水素量10L/min、CO濃度が10容量ppmになるように運転条件を設定した。
炭化水素油および水の気化器、脱硫器、改質器および一酸化炭素浄化器にて必要な熱源は、本発明の炭化水素油(炭化水素油A〜C)及び比較用の炭化水素油(炭化水素油D、E)を用いる噴霧式バーナーを各器に設置したものにて供給した。なお、バーナー用空気量は燃焼排ガス中の酸素濃度:8容量%になるように設定した。
なお、各反応器の運転条件は次の通りである。
<脱硫器>反応温度:200℃
<改質器>LHSV:1h-1、H2O/Cモル比:2モル/モル、
O2/Cモル比:0.3モル/モル
<一酸化炭素浄化器前段>反応温度:230℃、H2O/CO比:5モル/モル
<一酸化炭素浄化器後段>反応温度:110℃、O2/CO比:1.5モル/モル
自己熱改質型改質システム評価フローを図2に示す。
上記二つの炭化水素油改質システムを用いた場合の炭化水素油によるNOx排出量を下記の方法にて評価した。
改質器にて炭化水素油が完全に改質され、かつ、一酸化炭素浄化器出口にて水素量10L/min、CO濃度10容量ppmになるよう各反応器の調整が完了した後、各反応器、気化器類でのバーナー燃焼排ガスラインを1つのラインにつなぎ、そのNOx排出量を測定することで、各炭化水素油でのNOx排出量を比較した。
以上の評価結果を表2に示す。なお、2つの改質システムにおける増減比較は、比較例1のNOx排出量を100.0として相対比較を行った。
その結果、実施例1〜3の炭化水素油は比較例1〜2の炭化水素油と比較して、水素製造システムより排出されるNOx量が低減されていることが分かる。
Claims (2)
- 引火点が40℃以上、初留点が145℃以上195℃以下、95容量%留出温度が220℃以下、セーボルト色+25以上、銅板腐食1以下、硫黄含有量が0.5質量ppm以下、炭素数13の炭化水素の成分割合が25質量%以下、水素元素と炭素元素のモル比が1.95以上であることを特徴とする熱供給源として主にバーナーを用いる水素製造システムの水素製造用炭化水素油。
- 水素製造システムの熱供給源であるバーナー用燃料として使用することを特徴とする請求項1記載の炭化水素油。
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