JP4192299B2 - 複合積層体の製造方法 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、複合積層体の製造方法に関するもので、特に、多孔質でありながら開気孔を持たない、複合積層体の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
多孔質セラミック材料は、緻密質セラミック材料に比べて、軽量である、熱容量が小さい、熱伝導率が低い、誘電率が低い、等の特徴を有しているため、これらの特徴を生かして、たとえば、セッター、サヤ等の焼成治具のための材料、配線基板、振動子等の電子部品のための材料、床材、壁材等の軽量構造材あるいは断熱材等の様々な用途に向けられている。
【０００３】
このような多孔質セラミックは、従来、焼成温度を低くしたり、有機物等のような焼成時に燃焼する物質を加えたり、発泡体を用いたりすることによって作製されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上述したような方法で作製された多孔質セラミックは、通常、開気孔を有するため、開気孔を有しないものに比べて、表面平滑性、機械的強度、断熱性等の点で一般に劣るとされている。
【０００５】
なお、上述したような問題は、多孔質セラミックに限らず、他の多孔質材料についても、言えることである。
【０００６】
そこで、この発明の目的は、上述した問題を解決すべく、開気孔を持たない多孔質材料、より特定的には複合積層体の製造方法を提供しようとすることである。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
この発明は、第１のシート層と、第１のシート層の両面にそれぞれ接するように設けられる第２のシート層とを備え、第２のシート層は、その全域にわたって、開気孔を有しない状態とされているとともに、第１のシート層は、多孔質状態とされている、複合積層体を製造する方法に向けられる。この発明に係る複合積層体の製造方法は、ガラス材料からなる粉末およびセラミック材料からなる粉末を含み、ガラス材料からなる粉末の粒径が約１０μｍであり、セラミック材料からなる粉末の粒径が約０．５μｍであり、ガラス材料からなる粉末とセラミック材料からなる粉末との混合比率は、ガラス材料からなる粉末とセラミック材料からなる粉末との合計に対してセラミック材料からなる粉末が４０〜７０重量％となるようにされている、第１の粉体を含む生の状態にある第１のシート層と、第１のシート層の両面にそれぞれ接するように設けられ、かつ、第１の粉体の少なくとも一部の軟化点では焼結しない材料からなる第２の粉体を含む、生の状態にある第２のシート層とを備える、生の積層体を用意する、第１のステップと、第１の粉体の少なくとも一部の軟化点より高い温度で生の積層体を焼成し、それによって、第１の粉体が焼結により緻密化する前に、第１の粉体の少なくとも一部を溶融させ、この溶融したものをもって、第２の粉体間の隙間を充填するように、第２のシート層の全域に拡散あるいは流動させる、第２のステップとを備えることを特徴としている。
【００１２】
上述したこの発明に係る複合積層体の製造方法において、好ましくは、ガラス材料からなる粉末は、アノーサイト系結晶化ガラス粉末であり、セラミック材料からなる粉末は、アルミナ粉末である。
【００１３】
また、この発明に係る複合積層体の製造方法において、第２の粉体は、セラミック材料からなる粉末を含むことが好ましい。
【００１４】
また、この発明に係る複合積層体の製造方法において、第２のシート層は第１のシート層より薄いことが好ましい。
【００１５】
【発明の実施の形態】
図１には、この発明の一実施形態による複合積層体１の断面構造が図解的に示されている。
【００１６】
複合積層体１は、第１のシート層２と、この第１のシート層２の両面にそれぞれ接するように設けられた第２のシート層３および４とを備えている。
【００１７】
このような複合積層体１において、第１のシート層２は、多孔質状態とされ、第２のシート層３および４は、開気孔を有しない状態とされている。
【００１８】
また、第２のシート層３および４は、第２のシート層２より薄くされる。
【００１９】
これらシート層２〜４の各々の材質について説明すると、第１のシート層２は、第１の粉体の集合体を含み、第２のシート層３および４は、それぞれ、第２の粉体の集合体を含んでいる。第２の粉体は、第１の粉体の少なくとも一部の軟化点では焼結しない材料からなり、第２の粉体間の隙間には、第１の粉体の一部が溶融して第２のシート層３および４に拡散あるいは流動したものが充填される。その結果、前述したように、第２のシート層３および４は、その全域にわたって、開気孔を有しない状態とされ、他方、第１のシート層２は、多孔質状態とされている。
【００２０】
このような第１のシート層２ならびに第２のシート層３および４を備える複合積層体１を得るため、まず、第１の粉体を含む生の状態にある第１のシート層２と、第１のシート層２の両面にそれぞれ接するように設けられた第２の粉体を含む生の状態にある第２のシート層３および４とを備える、生の積層体が用意される。そして、この生の積層体を、第１の粉体の少なくとも一部の軟化点より高い温度で焼成することによって、第１の粉体が焼結により緻密化する前に、第１の粉体の少なくとも一部を溶融させ、この溶融したものをもって、第２の粉体間の隙間を充填するように、第２のシート層３および４の全域に拡散あるいは流動させることが行なわれる。
【００２１】
上述したような生の状態にある第１のシート層２となるべきシートは、典型的には、ドクターブレード法によって成形される。なお、ドクターブレード法に代えて、押出成形法、ロール成形法、粉末プレス成形法等を用いて、第１のシート層２のためのシートを成形してもよい。
【００２２】
他方、第１のシート層２の両面にそれぞれ接するように設けられる第２のシート層３および４は、第２の粉体を含むスラリーに、第１のシート層２となるシートをディップし、乾燥することによって、能率的に形成されることができる。なお、このようなディップ法に代えて、たとえば、スプレー法、ロール塗布法、厚膜印刷法、シート圧着法等が用いられてもよい。
【００２３】
第１のシート層２のための第１の粉体は、ガラス材料からなる粉末を含む。この場合、ガラス材料は、焼成により溶融してガラス化した材料を含んでいてもよい。また、ガラス材料としては、結晶化ガラス材料がより有利に用いられる。また、第１の粉体は、ガラス材料からなる粉末に加えて、セラミック材料からなる粉末を含んでいる。
【００２４】
より特定的な好ましい実施形態では、焼成前の第１のシート層２に含まれる第１の粉体としては、アノーサイト系結晶化ガラス粉末とアルミナ粉末とが用いられ、焼成後の第１のシート層２に含まれる第１の粉体の集合体は、アノーサイト系結晶化ガラスとアルミナとの混合材料を含むようにされる。
【００２５】
より具体的な実施例では、粒径約１０μｍのアノーサイト系結晶化ガラス粉末と粒径約０．５μｍのアルミナ粉末とを６０：４０の重量割合で混合し、これに分散剤としての水、および結合剤としてのウレタン樹脂をさらに混合して、スラリー化する。得られたスラリーから気泡を除去した後、ドクターブレード法によりシートを成形し、乾燥させることにより、たとえば約７００μｍの厚みの第１のシート層２となるべきシートを得ることができる。
【００２６】
上述した生の第１のシート層２のための各材料に関して、ガラス材料としてのアノーサイト系結晶化ガラスは、焼成中に溶融して、第２のシート層３および４に良好に拡散あるいは流動し得るものであれば、他のガラス材料に置き換えられてもよい。また、アノーサイト系結晶化ガラスとアルミナとの混合比率に関して、アルミナを４０〜７０重量％程度にまで増やしてもよい。また、分散剤としては、水以外に、トルエン、キシレン等を用いることができる。また、結合剤としては、ウレタン樹脂以外に、ブチラール樹脂、アクリル樹脂等を用いることができる。さらに、必要に応じて、可塑剤、分散剤、消泡剤等を添加してもよい。
【００２７】
他方、第２のシート層３および４に含まれる第２の粉体としては、セラミック粉末が有利に用いられる。より具体的な実施例では、アルミナ粉末が有利に用いられる。このアルミナ粉末を用いて、前述したようなスラリーを作製する場合、このスラリーにおける固形分濃度は、たとえば１０〜５０重量％とされる。このようなアルミナスラリーの中に、前述のように作製された生の第１のシート層２のためのシートをディップし、乾燥することにより、第１のシート層２の両面に、第２のシート層３および４を形成することができ、これら第２のシート層３および４の各々の生の状態での厚みは、たとえば、５〜５０μｍとされる。
【００２８】
なお、第２のシート層３および４に含まれる第２の粉体としては、上述したアルミナ粉末の他、たとえば、ＭｇＯ、ＺｒＯ2 、ＳｉＯ2 、ＴｉＯ2 、ＢａＴｉＯ3 、ＳｒＴｉＯ3 、ＭｇＴｉＯ3 、Ｐｂ（Ｚｒ, Ｔｉ）Ｏ3 、Ｂ4 Ｃ、ＳｉＣ、ＷＣ等の粉末であってもよく、好ましくは、第１の粉体との間での濡れ性の良好な材料が選ばれる。
【００２９】
このようにして得られた複合積層体１のための生の積層体は、たとえば、空気中、７００〜１０００℃の温度で３０分間焼成される。この焼成工程において、第１の粉体が焼結により緻密化する前に、第１の粉体の少なくとも一部が溶融し、この溶融したものが、第２のシート層３および４の各々の全域に拡散あるいは流動し、第２の粉体間の隙間を充填する。
【００３０】
このようにして、所望の複合積層体１が得られ、この複合積層体１において、第１のシート層２は多孔質状態とされるが、第２のシート層３および４は、その全域にわたって、開気孔を有しない状態とされる。
【００３１】
【実施例】
粒径約１０μｍのアノーサイト系結晶化ガラス粉末と粒径約０．５μｍのアルミナ粉末とを６０：４０の割合で混合し、これに分散剤としての水、および結合剤としてのウレタン樹脂をさらに混合してスラリー化した。得られたスラリーから気泡を除去した後、ドクターブレード法によりシートを成形し、乾燥することにより、約７００μｍの厚みの第１のシート層となるべきシートを得た。
【００３２】
他方、固形分濃度４０重量％のアルミナスラリーを作製した。次いで、このアルミナスラリー中に、上述のように作製された第１のシート層のためのシートをディップし、乾燥することにより、第１のシート層の両面に第２のシート層を形成している積層体を得た。これら第２のシート層の生の状態での厚みは、２０μｍであった。
【００３３】
次いで、上述した生の積層体を、空気中、９００℃の温度で３０分間焼成した。これによって、第１のシート層が多孔質状態とされながら、第２のシート層が、その全域にわたって、開気孔を有しない状態となっている、複合積層体が得られた。
【００３４】
このようにして得られた複合積層体は、開気孔率が０％、閉気孔率が２０％、表面粗さＲａが０．２μｍ、曲げ強さが１２０ＭＰａであった。
【００３５】
【発明の効果】
以上のように、この発明によれば、第１のシート層とこの第１のシート層の両面にそれぞれ接するように設けられた第２のシート層とを備え、第１のシート層が多孔質状態とされながら、第２のシート層が、その全域にわたって、開気孔を有しない状態とされている、そのような複合積層体を得ることができる。
【００３６】
したがって、この発明に係る複合積層体は、上述のように、多孔質でありながら開気孔を持たないため、多孔質材料が一般的に有する、軽量である、熱容量が小さい、熱伝導率が低い、誘電率が低い、等の特徴に加えて、表面平滑性、機械的強度、断熱性等が優れているなどの特徴を有している。
【図面の簡単な説明】
【図１】この発明の一実施形態による複合積層体１を図解的に示す断面図である。
【符号の説明】
１ 複合積層体
２ 第１のシート層
３，４ 第２のシート層
【発明の属する技術分野】
この発明は、複合積層体の製造方法に関するもので、特に、多孔質でありながら開気孔を持たない、複合積層体の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
多孔質セラミック材料は、緻密質セラミック材料に比べて、軽量である、熱容量が小さい、熱伝導率が低い、誘電率が低い、等の特徴を有しているため、これらの特徴を生かして、たとえば、セッター、サヤ等の焼成治具のための材料、配線基板、振動子等の電子部品のための材料、床材、壁材等の軽量構造材あるいは断熱材等の様々な用途に向けられている。
【０００３】
このような多孔質セラミックは、従来、焼成温度を低くしたり、有機物等のような焼成時に燃焼する物質を加えたり、発泡体を用いたりすることによって作製されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上述したような方法で作製された多孔質セラミックは、通常、開気孔を有するため、開気孔を有しないものに比べて、表面平滑性、機械的強度、断熱性等の点で一般に劣るとされている。
【０００５】
なお、上述したような問題は、多孔質セラミックに限らず、他の多孔質材料についても、言えることである。
【０００６】
そこで、この発明の目的は、上述した問題を解決すべく、開気孔を持たない多孔質材料、より特定的には複合積層体の製造方法を提供しようとすることである。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
この発明は、第１のシート層と、第１のシート層の両面にそれぞれ接するように設けられる第２のシート層とを備え、第２のシート層は、その全域にわたって、開気孔を有しない状態とされているとともに、第１のシート層は、多孔質状態とされている、複合積層体を製造する方法に向けられる。この発明に係る複合積層体の製造方法は、ガラス材料からなる粉末およびセラミック材料からなる粉末を含み、ガラス材料からなる粉末の粒径が約１０μｍであり、セラミック材料からなる粉末の粒径が約０．５μｍであり、ガラス材料からなる粉末とセラミック材料からなる粉末との混合比率は、ガラス材料からなる粉末とセラミック材料からなる粉末との合計に対してセラミック材料からなる粉末が４０〜７０重量％となるようにされている、第１の粉体を含む生の状態にある第１のシート層と、第１のシート層の両面にそれぞれ接するように設けられ、かつ、第１の粉体の少なくとも一部の軟化点では焼結しない材料からなる第２の粉体を含む、生の状態にある第２のシート層とを備える、生の積層体を用意する、第１のステップと、第１の粉体の少なくとも一部の軟化点より高い温度で生の積層体を焼成し、それによって、第１の粉体が焼結により緻密化する前に、第１の粉体の少なくとも一部を溶融させ、この溶融したものをもって、第２の粉体間の隙間を充填するように、第２のシート層の全域に拡散あるいは流動させる、第２のステップとを備えることを特徴としている。
【００１２】
上述したこの発明に係る複合積層体の製造方法において、好ましくは、ガラス材料からなる粉末は、アノーサイト系結晶化ガラス粉末であり、セラミック材料からなる粉末は、アルミナ粉末である。
【００１３】
また、この発明に係る複合積層体の製造方法において、第２の粉体は、セラミック材料からなる粉末を含むことが好ましい。
【００１４】
また、この発明に係る複合積層体の製造方法において、第２のシート層は第１のシート層より薄いことが好ましい。
【００１５】
【発明の実施の形態】
図１には、この発明の一実施形態による複合積層体１の断面構造が図解的に示されている。
【００１６】
複合積層体１は、第１のシート層２と、この第１のシート層２の両面にそれぞれ接するように設けられた第２のシート層３および４とを備えている。
【００１７】
このような複合積層体１において、第１のシート層２は、多孔質状態とされ、第２のシート層３および４は、開気孔を有しない状態とされている。
【００１８】
また、第２のシート層３および４は、第２のシート層２より薄くされる。
【００１９】
これらシート層２〜４の各々の材質について説明すると、第１のシート層２は、第１の粉体の集合体を含み、第２のシート層３および４は、それぞれ、第２の粉体の集合体を含んでいる。第２の粉体は、第１の粉体の少なくとも一部の軟化点では焼結しない材料からなり、第２の粉体間の隙間には、第１の粉体の一部が溶融して第２のシート層３および４に拡散あるいは流動したものが充填される。その結果、前述したように、第２のシート層３および４は、その全域にわたって、開気孔を有しない状態とされ、他方、第１のシート層２は、多孔質状態とされている。
【００２０】
このような第１のシート層２ならびに第２のシート層３および４を備える複合積層体１を得るため、まず、第１の粉体を含む生の状態にある第１のシート層２と、第１のシート層２の両面にそれぞれ接するように設けられた第２の粉体を含む生の状態にある第２のシート層３および４とを備える、生の積層体が用意される。そして、この生の積層体を、第１の粉体の少なくとも一部の軟化点より高い温度で焼成することによって、第１の粉体が焼結により緻密化する前に、第１の粉体の少なくとも一部を溶融させ、この溶融したものをもって、第２の粉体間の隙間を充填するように、第２のシート層３および４の全域に拡散あるいは流動させることが行なわれる。
【００２１】
上述したような生の状態にある第１のシート層２となるべきシートは、典型的には、ドクターブレード法によって成形される。なお、ドクターブレード法に代えて、押出成形法、ロール成形法、粉末プレス成形法等を用いて、第１のシート層２のためのシートを成形してもよい。
【００２２】
他方、第１のシート層２の両面にそれぞれ接するように設けられる第２のシート層３および４は、第２の粉体を含むスラリーに、第１のシート層２となるシートをディップし、乾燥することによって、能率的に形成されることができる。なお、このようなディップ法に代えて、たとえば、スプレー法、ロール塗布法、厚膜印刷法、シート圧着法等が用いられてもよい。
【００２３】
第１のシート層２のための第１の粉体は、ガラス材料からなる粉末を含む。この場合、ガラス材料は、焼成により溶融してガラス化した材料を含んでいてもよい。また、ガラス材料としては、結晶化ガラス材料がより有利に用いられる。また、第１の粉体は、ガラス材料からなる粉末に加えて、セラミック材料からなる粉末を含んでいる。
【００２４】
より特定的な好ましい実施形態では、焼成前の第１のシート層２に含まれる第１の粉体としては、アノーサイト系結晶化ガラス粉末とアルミナ粉末とが用いられ、焼成後の第１のシート層２に含まれる第１の粉体の集合体は、アノーサイト系結晶化ガラスとアルミナとの混合材料を含むようにされる。
【００２５】
より具体的な実施例では、粒径約１０μｍのアノーサイト系結晶化ガラス粉末と粒径約０．５μｍのアルミナ粉末とを６０：４０の重量割合で混合し、これに分散剤としての水、および結合剤としてのウレタン樹脂をさらに混合して、スラリー化する。得られたスラリーから気泡を除去した後、ドクターブレード法によりシートを成形し、乾燥させることにより、たとえば約７００μｍの厚みの第１のシート層２となるべきシートを得ることができる。
【００２６】
上述した生の第１のシート層２のための各材料に関して、ガラス材料としてのアノーサイト系結晶化ガラスは、焼成中に溶融して、第２のシート層３および４に良好に拡散あるいは流動し得るものであれば、他のガラス材料に置き換えられてもよい。また、アノーサイト系結晶化ガラスとアルミナとの混合比率に関して、アルミナを４０〜７０重量％程度にまで増やしてもよい。また、分散剤としては、水以外に、トルエン、キシレン等を用いることができる。また、結合剤としては、ウレタン樹脂以外に、ブチラール樹脂、アクリル樹脂等を用いることができる。さらに、必要に応じて、可塑剤、分散剤、消泡剤等を添加してもよい。
【００２７】
他方、第２のシート層３および４に含まれる第２の粉体としては、セラミック粉末が有利に用いられる。より具体的な実施例では、アルミナ粉末が有利に用いられる。このアルミナ粉末を用いて、前述したようなスラリーを作製する場合、このスラリーにおける固形分濃度は、たとえば１０〜５０重量％とされる。このようなアルミナスラリーの中に、前述のように作製された生の第１のシート層２のためのシートをディップし、乾燥することにより、第１のシート層２の両面に、第２のシート層３および４を形成することができ、これら第２のシート層３および４の各々の生の状態での厚みは、たとえば、５〜５０μｍとされる。
【００２８】
なお、第２のシート層３および４に含まれる第２の粉体としては、上述したアルミナ粉末の他、たとえば、ＭｇＯ、ＺｒＯ2 、ＳｉＯ2 、ＴｉＯ2 、ＢａＴｉＯ3 、ＳｒＴｉＯ3 、ＭｇＴｉＯ3 、Ｐｂ（Ｚｒ, Ｔｉ）Ｏ3 、Ｂ4 Ｃ、ＳｉＣ、ＷＣ等の粉末であってもよく、好ましくは、第１の粉体との間での濡れ性の良好な材料が選ばれる。
【００２９】
このようにして得られた複合積層体１のための生の積層体は、たとえば、空気中、７００〜１０００℃の温度で３０分間焼成される。この焼成工程において、第１の粉体が焼結により緻密化する前に、第１の粉体の少なくとも一部が溶融し、この溶融したものが、第２のシート層３および４の各々の全域に拡散あるいは流動し、第２の粉体間の隙間を充填する。
【００３０】
このようにして、所望の複合積層体１が得られ、この複合積層体１において、第１のシート層２は多孔質状態とされるが、第２のシート層３および４は、その全域にわたって、開気孔を有しない状態とされる。
【００３１】
【実施例】
粒径約１０μｍのアノーサイト系結晶化ガラス粉末と粒径約０．５μｍのアルミナ粉末とを６０：４０の割合で混合し、これに分散剤としての水、および結合剤としてのウレタン樹脂をさらに混合してスラリー化した。得られたスラリーから気泡を除去した後、ドクターブレード法によりシートを成形し、乾燥することにより、約７００μｍの厚みの第１のシート層となるべきシートを得た。
【００３２】
他方、固形分濃度４０重量％のアルミナスラリーを作製した。次いで、このアルミナスラリー中に、上述のように作製された第１のシート層のためのシートをディップし、乾燥することにより、第１のシート層の両面に第２のシート層を形成している積層体を得た。これら第２のシート層の生の状態での厚みは、２０μｍであった。
【００３３】
次いで、上述した生の積層体を、空気中、９００℃の温度で３０分間焼成した。これによって、第１のシート層が多孔質状態とされながら、第２のシート層が、その全域にわたって、開気孔を有しない状態となっている、複合積層体が得られた。
【００３４】
このようにして得られた複合積層体は、開気孔率が０％、閉気孔率が２０％、表面粗さＲａが０．２μｍ、曲げ強さが１２０ＭＰａであった。
【００３５】
【発明の効果】
以上のように、この発明によれば、第１のシート層とこの第１のシート層の両面にそれぞれ接するように設けられた第２のシート層とを備え、第１のシート層が多孔質状態とされながら、第２のシート層が、その全域にわたって、開気孔を有しない状態とされている、そのような複合積層体を得ることができる。
【００３６】
したがって、この発明に係る複合積層体は、上述のように、多孔質でありながら開気孔を持たないため、多孔質材料が一般的に有する、軽量である、熱容量が小さい、熱伝導率が低い、誘電率が低い、等の特徴に加えて、表面平滑性、機械的強度、断熱性等が優れているなどの特徴を有している。
【図面の簡単な説明】
【図１】この発明の一実施形態による複合積層体１を図解的に示す断面図である。
【符号の説明】
１ 複合積層体
２ 第１のシート層
３，４ 第２のシート層
Claims (4)
- 第１のシート層と、前記第１のシート層の両面にそれぞれ接するように設けられる第２のシート層とを備え、前記第２のシート層は、その全域にわたって、開気孔を有しない状態とされているとともに、前記第１のシート層は、多孔質状態とされている、複合積層体を製造する方法であって、
ガラス材料からなる粉末およびセラミック材料からなる粉末を含み、前記ガラス材料からなる粉末の粒径が約１０μｍであり、前記セラミック材料からなる粉末の粒径が約０．５μｍであり、前記ガラス材料からなる粉末と前記セラミック材料からなる粉末との混合比率は、前記ガラス材料からなる粉末と前記セラミック材料からなる粉末との合計に対して前記セラミック材料からなる粉末が４０〜７０重量％となるようにされている、第１の粉体を含む生の状態にある第１のシート層と、前記第１のシート層の両面にそれぞれ接するように設けられ、かつ、前記第１の粉体の少なくとも一部の軟化点では焼結しない材料からなる第２の粉体を含む、生の状態にある第２のシート層とを備える、生の積層体を用意する、第１のステップと、
前記第１の粉体の少なくとも一部の軟化点より高い温度で前記生の積層体を焼成し、それによって、前記第１の粉体が焼結により緻密化する前に、前記第１の粉体の少なくとも一部を溶融させ、この溶融したものをもって、前記第２の粉体間の隙間を充填するように、前記第２のシート層の全域に拡散あるいは流動させる、第２のステップと
を備えることを特徴とする、複合積層体の製造方法。 - 前記ガラス材料からなる粉末は、アノーサイト系結晶化ガラス粉末であり、前記セラミック材料からなる粉末は、アルミナ粉末であることを特徴とする、請求項１に記載の複合積層体の製造方法。
- 前記第２の粉体は、セラミック材料からなる粉末を含むことを特徴とする、請求項１または２に記載の複合積層体の製造方法。
- 前記第２のシート層は前記第１のシート層より薄いことを特徴とする、請求項１ないし３のいずれかに記載の複合積層体の製造方法。
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Families Citing this family (5)
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