JP3797955B2 - 改良量子分裂型酸化物系蛍光体及びその製造方法 - Google Patents

Description

【０００１】
【発明の分野】
本発明は、蛍光体としての一用途を有する酸化物系の物質に関する。具体的には、かかる蛍光体はＰｒ³⁺がドープされたアルミン酸塩又はホウ酸塩であって、真空紫外線（以下「ＶＵＶ」と略記する）での照射時に量子分裂を示す。また、本発明はかかる量子分裂型蛍光体の製造方法にも関する。
【０００２】
【発明の背景】
１個の紫外線（ＵＶ）光子を２個の可視光子に変換してルミネセンスの量子効率を１より大きくすることを、量子分裂と呼ぶ。量子分裂型の物質は、蛍光ランプのような照明用途のための蛍光体として使用するのに極めて望ましい。適当な量子分裂型蛍光体は、原理上、顕著に明るい蛍光光源を生み出す。それは、市販の蛍光ランプで現在使用されている従来の蛍光体では効率良く吸収されない部分の紫外線を可視光に変換し得るので、より高い総合光出力を与えるからである。以前には、量子分裂はフッ化物系及び酸化物系の物質で実証されていた。ＹＦ₃ の母材中に０．１％のＰｒ³⁺を添加してなる物質は、１８５ｎｍの波長を有する放射励起時に吸収ＵＶ光子１個当り２個以上の可視光子を生成することが証明されている。この物質で測定される量子効率は１４０％であって、１を大幅に越えていた。しかし、フッ化物系の化合物は蛍光ランプ中で蛍光体として使用し得るのに十分な安定性を有していない。それは、これらの化合物がＵＶを発生させるためにかかるランプ中で使用される水銀蒸気と反応して、量子分裂を示さない物質を生成することが知られているからである。その上、フッ化物系の物質の製造に際しては極めて反応性が高くて有毒なフッ素含有物質を大量に使用する必要があるから、実際的にはそれが大きな問題となる。
【０００３】
最近、本出願人は酸化物系の量子分裂型物質を開示した。米国特許第５５５２０８２号には、Ｐｒ³⁺イオンで活性化したホウ酸ランタンマグネシウムが開示されている。米国特許第５５７１４１５１号には、Ｐｒ³⁺イオンで活性化され、Ｍｇ²⁺イオンで電荷補償されたアルミン酸ストロンチウムマグネシウムが開示されている。これらの物質の発光スペクトルは、量子分裂の特徴である約４０５ｎｍの大きいピークを示す。しかし、これらの物質はまだ３５０ｎｍ未満のＵＶ波長範囲内にかなりの発光を示している。この部分の発光は、本来ならばもっと高くなり得る可視光出力を低下させる。従って、従来の量子分裂型物質に比べて可視域でより高い量子効率を示す酸化物系の量子分裂型蛍光体を提供することが望ましい。また、より高い量子効率を有する量子分裂型蛍光体を用いたエネルギー効率のより高い光源を提供することも望ましい。さらに、高い量子分裂能力を有する物質の製造方法を提供することも望ましい。
【０００４】
【発明の概要】
本発明は、ＶＵＶ照射時に量子分裂を示すような、Ｐｒ³⁺イオンがドープされた酸化物系の蛍光体を提供する。ここで言う「ＶＵＶ」とは、約２１５ｎｍより短い波長を有する放射を指す。本発明の酸化物蛍光体は、周期表のIIＡ群から選択される正の対イオンを有するアルミニウム又はホウ素の酸化物である。本発明の蛍光体は、エネルギー効率の良い光源を提供するために水銀放電ランプで使用することができる。
【０００５】
本発明の一実施形態に係る酸化物系蛍光体は、マグネトプランバイト結晶構造を有するアルミン酸ストロンチウム又はアルミン酸ストロンチウムカルシウムである。かかるアルミン酸塩にはＰｒ³⁺イオンがドープされる。さらに、Ｐｒ³⁺がＳｒ２＋部位に置換された場合の電荷補償のため、アルミニウムイオンの一部をマグネシウムイオンで置換することが有利である。本発明のかかる酸化物系蛍光体は、Ｓｒ_1-1.5yＰｒ_yＡｌ₁₂Ｏ₁₉、Ｓｒ_1-x-1.5yＣａ_xＰｒ_yＡｌ₁₂Ｏ₁₉又はＳｒ_1-x-zＣａ_xＭｇ_zＡｌ_12-zＰｒ_zＯ₁₉（式中、０＜ｘ＜１であり、ｙは約０．００５〜約０．５の範囲内にあり、ｚは約０．００５〜約０．５の範囲内にあり、ｘ＋１．５ｙ≦１であり、ｘ＋ｚ＜１である）で表される組成を有する。
【０００６】
本発明の別の実施形態に係る酸化物系蛍光体は、Ｃａ_1-zＰｒ_zＡｌ₁₂Ｏ₁₉、Ｃａ_1-zＰｒ_zＭｇＡｌ_11.33Ｏ₁₉又はＣａ_1-zＰｒ_zＭｇＡｌ₁₄Ｏ₂₃（式中、ｚは約０．００５〜約０．５の範囲内にある）で表される組成を有する、Ｐｒ³⁺イオンで活性化したアルミン酸カルシウム又はアルミン酸カルシウムマグネシウムである。これらのホスト格子のいずれでも、Ｍｇ²⁺イオン又は空格子点によってＰｒ³⁺イオンの電荷補償を行うことができる。
【０００７】
本発明の別の実施形態に係る酸化物系蛍光体は、Ｓｒ_1-zＰｒ_zＢ₄Ｏ₇（式中、ｚは約０．００５〜約０．５の範囲内にある）で表される組成を有する、Ｐｒ³⁺で活性化したホウ酸ストロンチウムである。
【０００８】
また、本発明は改良量子分裂型アルミン酸塩又はホウ酸塩蛍光体の製造方法も提供する。かかる方法は、蛍光体の所望の最終組成を選択する工程と、所望の最終組成を達成するようにして、下記の２群から選択される物質、すなわち（１）プラセオジムの１種以上の酸素含有化合物と（２）ストロンチウム、カルシウム、マグネシウム、アルミニウム及びホウ素の酸素含有化合物からなる群から選択される物質とを混合する工程と、選択される化合物の実質的に均質な混合物を調製する工程と、所望の組成を与えるとともにプラセオジムイオンを３＋の原子価状態に維持するのに十分な温度及び時間を用いて、非酸化性雰囲気中で実質的に均質な混合物を焼成する工程とを含んでいる。
【０００９】
本発明の別の実施形態に係る方法は、実質的に均質な混合物を調製する工程に先立ち、アルミニウム、カルシウム及びストロンチウムのフッ化物からなる群から選択される１種以上の化合物を融剤として働くのに十分な量で添加する工程をさらに含む。酸化物系蛍光体がホウ酸塩である場合、フッ化物の代りに又はフッ化物に加えて、一定量のホウ酸を融剤として有利に使用することができる。
【００１０】
本発明のその他の利点は、添付の図面を参照しながら以下の説明及び特許請求の範囲を考察することによって自ずから明らかとなろう。
【００１１】
【発明の実施の形態】
一般に、本発明はＰｒ³⁺で活性化した酸化物系蛍光体を提供する。具体的には、かかる蛍光体はＰｒ³⁺イオンで活性化したアルミン酸ストロンチウム、アルミン酸ストロンチウムカルシウム、アルミン酸ストロンチウムカルシウムマグネシウム、アルミン酸カルシウム、アルミン酸カルシウムマグネシウム及びホウ酸ストロンチウムである。Ｐｒ³⁺のドーピングレベルは、通例約０．００５〜約０．５の範囲内にある。
【００１２】
本発明の好ましい一実施形態では、アルミン酸塩蛍光体は式
Ｓｒ_1-1.5yＰｒ_yＡｌ₁₂Ｏ₁₉、Ｓｒ_1-x-1.5yＣａ_xＰｒ_yＡｌ₁₂Ｏ₁₉又はＳｒ_1-x-zＣａ_xＭｇ_zＡｌ_12-zＰｒ_zＯ₁₉（式中、０＜ｘ＜１であり、ｙは約０．００５〜約０．５の範囲内にあり、ｚは約０．００５〜約０．５の範囲内にあり、ｘ＋１．５ｙ≦１であり、ｘ＋ｚ＜１である）で表される。具体的には、Ｓｒ_0.9Ｐｒ_0.1Ａｌ₁₂Ｏ₁₉、Ｓｒ_0.9Ｐｒ_0.1Ｍｇ_0.1Ａｌ_11.9Ｏ₁₉及びＳｒ_0.725Ｃａ_0.175Ｐｒ_0.1Ａｌ_11.9Ｍｇ_0.1Ｏ₁₉の組成を有するような、量子分裂挙動を示す蛍光体が製造された。
【００１３】
本発明の別の好ましい実施形態では、アルミン酸塩蛍光体は式Ｃａ_1-zＰｒ_zＡｌ₁₂Ｏ₁₉、Ｃａ_1-zＰｒ_zＭｇＡｌ_11.33Ｏ₁₉又はＣａ_1-zＰｒ_zＭｇＡｌ₁₄Ｏ₂₃（式中、ｚは約０．００５〜約０．５の範囲内にあり、さらに好ましくは約０．００５〜約０．２の範囲内にあり、最も好ましくは約０．００５〜約０．１の範囲内にある）で表される。
【００１４】
本発明の別の好ましい実施形態では、酸化物系蛍光体は式Ｓｒ_1-zＰｒ_zＢ₄Ｏ₇（式中、ｚは約０．００５〜約０．５の範囲内にあり、さらに好ましくは約０．００５〜約０．２の範囲内にあり、最も好ましくは約０．００５〜約０．１の範囲内にある）で表される。
【００１５】
一般に、量子分裂能力を有する物質の発光スペクトルは約４０５ｎｍに特徴的なピークを示すが、このピークは励起Ｐｒ³⁺イオンが¹Ｓ₀エネルギー準位から¹Ｉ₆エネルギー準位に放射遷移する際に放出される第一可視光子に由来するものである。従って、強度対波長のスペクトルを調べることは、より長い時間のかかる量子効率の測定を使用する場合に比べ、ある物質が量子分裂を示すかどうかを判定するための簡便な手段を提供する。
【００１６】
限定されるわけではないが、蛍光体の量子分裂挙動は酸化物格子内のＰｒ³⁺イオンのＶＵＶ励起に由来するとされる。従って、本発明の酸化物は酸化物格子内でプラセオジムをＰｒ³⁺イオンの状態に維持するように処理する必要がある。
【００１７】
図１は、Ｐｒ³⁺イオンのエネルギー準位を示している。本出願人はいかなる特定の理論によっても拘束されることを望まないが、本発明の量子分裂型蛍光体は１より大きい量子効率を与えると考えられる。これは、ＶＵＶによって励起Ｐｒ³⁺イオンが下記の過程により遷移して基底状態に戻る際に２個の可視光子を放出するからである。４ｆ５ｄ帯内の励起Ｐｒ³⁺イオンは無放射遷移して¹Ｓ₀状態に達するが、そこからは放射遷移によって¹Ｉ₆エネルギー準位に至り、それと同時に第一可視光子を放出する。次いで、Ｐｒ³⁺イオンは無放射遷移して¹Ｉ₆エネルギー準位から³Ｐ₀エネルギー準位に達するが、そこからはさらに放射遷移によって³Ｈ₄、³Ｈ₅、³Ｈ₆及び³Ｆ₂準位に至り、それと同時に第二可視光子を放出する。
【００１８】
【実施例】
ＣａＭｇＡｌ_{１１．３３}Ｏ_１９：Ｐｒ^３＋の公称組成を有する本発明のアルミン酸カルシウムマグネシウム蛍光体を製造し、量子分裂特性について試験した。下記の量のカルシウム化合物、プラセオジム化合物、マグネシウム化合物及びアルミニウム化合物を十分に混合した。
【００１９】
１．３５ｇ ＣａＣＯ₃
０．２６ｇ Ｐｒ₆Ｏ₁₁
０．６０ｇ ＭｇＯ
８．６６ｇ Ａｌ₂Ｏ₃
上記の酸化物及び炭酸塩の分解から生じた揮発化合物とやし殻炭との反応生成物によって生み出された雰囲気中で、この混合物を１４００℃で６時間にわたり焼成した。焼成物を再配合した後、窒素中に１容量％の水素を含む雰囲気中でさらに１１００℃で６時間熱処理することにより、蛍光体を製造した。
【００２０】
図２は、１８５ｎｍのＶＵＶ励起の下でのこの蛍光体の室温発光スペクトルを示している。このスペクトルは、励起Ｐｒ³⁺イオンの¹Ｓ₀→¹Ｉ₆遷移に基づく、量子分裂型物質に特徴的な約４０５ｎｍの大きなピークを示している。また、第二可視光子の放出を伴う³Ｐ₀及び³Ｐ₁準位から³Ｈ₄、³Ｈ₅、³Ｈ₆及び³Ｆ₂準位へのその他の遷移もスペクトル中に明らかに認められる。
【００２１】
図３は、本発明の量子分裂型蛍光体の別の例であるＣａＡｌ₁₂Ｏ₁₉：Ｐｒ³⁺に関する、１８５ｎｍのＶＵＶ励起の下での室温発光スペクトルを示している。約４０５ｎｍの大きなピークは量子分裂型蛍光体に特徴的なものであって、励起Ｐｒ³⁺イオンの¹Ｓ₀→¹Ｉ₆遷移を示している。
【００２２】
図４は、Ｓｒ_0.99Ｐｒ_0.01Ｂ₄Ｏ₇の組成を有する本発明のホウ酸ストロンチウム量子分裂型蛍光体に関する、１８５ｎｍのＶＵＶ励起の下での室温発光スペクトルを示している。このスペクトルは、励起Ｐｒ³⁺イオンの¹Ｓ₀→¹Ｉ₆遷移に基づく、量子分裂型物質に特徴的な約４０５ｎｍの大きなピークを示している。この蛍光体は、¹Ｓ₀→¹Ｆ₄遷移に基づく強い発光を約２５２ｎｍに示している。従って、この蛍光体又は他の同様な蛍光体はエネルギー効率のより高い水銀放電ランプを製造するために有利に使用することができる。すなわち、この量子分裂型蛍光体は１８５ｎｍの水銀発光のエネルギーを吸収して約２５２ｎｍのエネルギーを放出するが、このエネルギーは従来の蛍光体により効率的に吸収されて可視光を生じる。このように、これまでは無駄になっていた１８５ｎｍの水銀発光のエネルギーが可視光に有効に変換され、より大きい光出力をもたらす。
【００２３】
理論的考察〔Ｒ．Ｐａｐｐａｌａｒｄｏ、「フッ化物ホスト中でのＰｒ³⁺及びＴｍ³⁺による光子カスケード発光（ＰＣＥ）に関して計算された量子収量」、Ｊ．Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ、第１４巻、１５９−１９３頁（１９７６年）、これは引用によって本明細書中に組込まれる〕によれば、量子分裂型物質に由来する高い量子効率を達成するためには、Ｊｕｄｄ−Ｏｆｅｌｔパラメーターの比Ω₄／Ω₆をできるだけ小さくする必要がある。理想的な場合には、この比をゼロにすべきである。この比は、比Ｉ（³Ｐ₀→³Ｈ₄）／Ｉ（³Ｐ₀→³Ｈ₆）〔式中、Ｉ（³Ｐ₀→³Ｈ₄）及びＩ（³Ｐ₀→³Ｈ₆）はそれぞれ遷移³Ｐ₀→³Ｈ₄及び³Ｐ₀→³Ｈ₆に由来する発光の強度である〕を求めることによって推定することができる。本出願人は、蛍光体の製造時にフッ化アルミニウムを融剤として使用した場合、あるいはホスト格子中にＭｇ²⁺又はＣａ²⁺を組込んだ場合にこの比が減少することを発見した。Ｍｇ²⁺は、Ｓｒ²⁺をＰｒ³⁺で置換した場合、ホスト格子中のアルミニウム部位に組込むことが好ましい。表１は、発光が４４６ｎｍの波長を有する放射による励起に応答するようなアルミン酸塩ホスト格子に対するこのような改変の効果を示している。
【００２４】
【表１】

【００２５】
本出願人はいかなる特定の理論によっても拘束されることを望まないが、融剤中のフッ化物イオンが一部の酸素イオンに置き換わるものと考えられる。従って、任意のフッ化物が所望の効果をもたらすものと期待される。例えば、フッ化カルシウム、フッ化マグネシウム又はフッ化ストロンチウムも有効であろう。さらに、これらのフッ化物はホスト格子の合成のために所望される陽イオンの一部を提供するという追加の利益も有している。
【００２６】
本発明の量子分裂型蛍光体は、（１）プラセオジムイオンで活性化されるように蛍光体の所望の最終組成を選択する工程と、（２）蛍光体の所望の最終組成を達成するような量で、プラセオジムの１種以上の酸素含有化合物と、ストロンチウム、カルシウム、アルミニウム、ホウ素及びマグネシウムの酸素含有化合物からなる群から選択される物質とを混合する工程と、（３）選択される化合物の均質な混合物を調製する工程と、（４）所望の組成を与えるとともにプラセオジムイオンを３＋の原子価状態に維持するのに十分な温度及び時間を用いて、非酸化性雰囲気中で均質な混合物を焼成する工程とを含む方法によって製造される。かかる方法で使用される酸素含有化合物は、酸化物、炭酸塩、硝酸塩、硫酸塩、酢酸塩、クエン酸塩、シュウ酸塩及びそれらの組合せからなる群から選ぶことができる。かかる酸素含有化合物は、水和状態又は非水和状態のものであり得る。好ましい実施形態では、かかる方法は、実質的に均質な混合物を調製する工程に先立ち、アルミニウム、カルシウム、ストロンチウム及びマグネシウムのフッ化物からなる群から選択される１種以上の化合物を酸化物系蛍光体製造用の融剤として働くのに十分な量で添加する工程をさらに含む。別の好ましい実施形態では、所望の蛍光体がホウ酸塩である場合、一定量のホウ酸が融剤として混合物に添加される。非酸化性雰囲気は、一酸化炭素、二酸化炭素、水素、窒素、アンモニア、ヒドラジン、アミン及びそれらの混合物からなる群から選択される物質から生成される。焼成工程は、回分法又は連続法に従い、任意適宜の高温装置で実施することができる。焼成工程は等温的に実施することができる。別法として、工程温度を室温から焼成温度まで上昇させ、次いで焼成温度に保持することもできる。焼成温度は、約８００〜約２０００℃の範囲内にあり、好ましくは約８５０〜約１７００℃の範囲内にあり、さらに好ましくは約８５０〜約１４００℃の範囲内にある。焼成時間は、上記の混合物を所望の最終組成に転化させるのに十分な長さを有する必要がある。また、この時間は処理すべき物質の量並びに焼成装置を通して移動する非酸化性物質の速度及び量にも依存する。典型的な焼成時間は１０時間未満である。
【００２７】
ＶＵＶ中で量子分裂挙動を示すとともに水銀放電装置内の環境に対して安定性を有することを特徴とする本発明の蛍光体は、蛍光ランプ中で蛍光体として利用することができる。図５は、真空ハウジング６０と、ハウジング６０内に配置されたＶＵＶ発生手段７０と、ハウジング６０内に配置され、ＶＵＶで励起し得る蛍光体８０とを含むランプ５０を示している。好ましい実施形態では、ランプ５０は蛍光ランプであり、真空ハウジング６０は真空ガラス管及び付属の末端キャップ６２からなる。ＶＵＶ発生手段７０は、水銀蒸気と、水銀蒸気放電を誘起して蛍光体を励起するための高エネルギー電子を発生させる手段との組合せである。高エネルギー電子を発生させる手段は、小さい仕事関数を有する金属（例えば、タングステン）のフィラメントでも、又はかかるフィラメントを当業界で公知のアルカリ土類金属酸化物で被覆したものでもよい。このようなフィラメントを高圧電源に接続することにより、その表面から電子が発生する。本発明の量子分裂型蛍光体は、蛍光照明技術分野で使用されているその他従来の蛍光体と組合わせて使用することができる。例えば、本発明の量子分裂型蛍光体を従来の赤色、緑色及び青色蛍光体と組合わせることにより、水銀放電ランプから白色光を生み出すことができる。本発明の量子分裂型蛍光体は２５４ｎｍの水銀発光線に対して透明であるから、ランプハウジング内の通常の蛍光体層上にそれを被覆することができる。そうすれば、１８５ｎｍの水銀発光線を実質的に吸収することにより、放電ランプのエネルギー効率を高めることができる。
【００２８】
以上、本発明の特定の好ましい実施形態について説明してきたが、特許請求の範囲で規定される本発明の技術的思想及び範囲から逸脱せずにそれらに幾多の変更・置換・改変を加え得ることは当業者には自明であろう。
【図面の簡単な説明】
【図１】Ｐｒ³⁺イオンのエネルギー準位を示す図である。
【図２】ＣａＭｇＡｌ_11.33Ｏ₁₉：Ｐｒ³⁺（式中、コロンの後の元素はホスト格子中に低レベルでドープされた活性剤を表す）の公称組成を有する本発明のアルミン酸塩系量子分裂型蛍光体の発光スペクトルである。
【図３】ＣａＡｌ₁₂Ｏ₁₉：Ｐｒ³⁺の公称組成を有する本発明のアルミン酸塩系量子分裂型蛍光体の発光スペクトルである。
【図４】ＳｒＢ₄Ｏ₇：Ｐｒ³⁺の公称組成を有する本発明のホウ酸塩系量子分裂型蛍光体の発光スペクトルである。
【図５】本発明の蛍光体を組込んだランプの略図である。
【符号の説明】
５０ ランプ
６０ ハウジング
７０ ＶＵＶ発生手段
８０ 蛍光体

Claims (18)

1. 真空紫外線（ＶＵＶ）照射時に量子分裂挙動を示す酸化物系量子分裂型蛍光体であって、アルミン酸ストロンチウムカルシウム、アルミン酸ストロンチウムカルシウムマグネシウム、アルミン酸カルシウム及びアルミン酸カルシウムマグネシウムからなる群から選択される酸化物をＰｒ ³⁺ イオン単独で活性化した酸化物系量子分裂型蛍光体。
2. Ｓｒ_1-x-1.5yＣａ_xＰｒ_yＡｌ₁₂Ｏ₁₉及びＳｒ_1-x-zＣａ_xＭｇ_zＡｌ_12-zＰｒ_zＯ₁₉（式中、０＜ｘ＜１であり、ｙは０．００５〜０．５の範囲内にあり、ｚは０．００５〜０．５の範囲内にあり、ｘ＋１．５ｙ≦１であり、ｘ＋ｚ＜１である）からなる群から選択される式で表される、請求項１記載の酸化物系量子分裂型蛍光体。
3. Ｃａ_1-zＰｒ_zＡｌ₁₂Ｏ₁₉、Ｃａ_1-zＰｒ_zＭｇＡｌ_11.33Ｏ₁₉及びＣａ_1-zＰｒ_zＭｇＡｌ₁₄Ｏ₂₃（式中、ｚは０．００５〜０．５の範囲内にある）からなる群から選択される式で表される、請求項１記載の酸化物系量子分裂型蛍光体。
4. ホスト格子中にＰｒ³⁺イオンを組み込んだときのホスト格子の電荷がホスト格子中にＭｇ²⁺イオン又は空格子点をさらに組込むことによって補償される、請求項３記載の酸化物系量子分裂型蛍光体。
5. フッ化物イオンがさらにドープされている、請求項１記載の酸化物系量子分裂型蛍光体。
6. ２．５未満のＩ（³Ｐ₀→³Ｈ₄）／Ｉ（³Ｐ₀→³Ｈ₆）比〔式中、Ｉ（³Ｐ₀→³Ｈ₄）及びＩ（³Ｐ₀→³Ｈ₆）は４４６ｎｍでの励起に応答した遷移³Ｐ₀→³Ｈ₄及び³Ｐ₀→³Ｈ₆に由来する発光強度をそれぞれ表す〕を有する、請求項１記載の酸化物系量子分裂型蛍光体。
7. Ｉ（³Ｐ₀→³Ｈ₄）／Ｉ（³Ｐ₀→³Ｈ₆）比が２未満である、請求項６記載の酸化物系量子分裂型蛍光体。
8. 請求項１記載の酸化物系量子分裂型蛍光体の製造方法であって、当該方法が、（１）蛍光体がプラセオジムイオンで活性化されるように量子分裂型蛍光体の所望の最終組成を選択する工程と、（２）プラセオジムの１種以上の酸素含有化合物と、ストロンチウム、カルシウム、アルミニウム及びマグネシウムの酸素含有化合物からなる群から選択される物質とを蛍光体の所望の最終組成が達成されるような量で混合する工程と、（３）酸素含有化合物の実質的に均質な混合物を調製する工程と、（４）所望の最終組成を与えるとともにプラセオジムイオンの実質的に全部を３＋の原子価状態に維持するのに十分な温度及び時間を用いて、非酸化性雰囲気中で実質的に均質な混合物を焼成する工程とを含む方法。
9. 非酸化性雰囲気が一酸化炭素、二酸化炭素、水素、窒素、アンモニア、ヒドラジン、アミン及びそれらの混合物からなる群から選択される物質から生成される、請求項８記載の方法。
10. 前記焼成工程が８００〜２０００℃の範囲内の温度下で等温的に実施される、請求項８記載の方法。
11. 前記温度が８５０〜１７００℃の範囲内にある、請求項１０記載の方法。
12. 温度を室温から８５０〜１４００℃の範囲内の最終温度まで上昇させながら焼成工程が実施される、請求項８記載の方法。
13. 前記焼成工程が実質的に均質な混合物を所望の組成に転化させるのに十分な時間継続される、請求項１０乃至請求項１２のいずれか１項記載の方法。
14. 前記酸素含有化合物が酸化物、炭酸塩、硝酸塩、硫酸塩、酢酸塩、クエン酸塩、シュウ酸塩及びそれらの組合せからなる群から選択される、請求項８記載の方法。
15. 前記酸素含有化合物が水和状態、非水和状態及びそれらの組合せの状態にある化合物からなる群から選択される、請求項１４記載の方法。
16. 真空ハウジングと、ハウジング内に配置された真空紫外線（ＶＵＶ）源と、ハウジング内に配置され、ＶＵＶ源で励起し得る蛍光体とを含む光源であって、上記蛍光体が請求項１乃至請求項７のいずれか１項記載の酸化物系量子分裂型蛍光体である、光源。
17. 紫外線（ＵＶ）励起時に、赤色、緑色及び青色の可視光線からなる群から選択される１種以上の光線を放出する蛍光体をさらに含む、請求項１６記載の光源。
18. 当該光源から放出される光が白色光である、請求項１７記載の光源。

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