JP2005232436A - 希土類及び第iiib族金属の酸化物を含む改善したユーロピウム活性化蛍光体及びそれを作る方法 - Google Patents

希土類及び第iiib族金属の酸化物を含む改善したユーロピウム活性化蛍光体及びそれを作る方法 Download PDF

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Abstract

【課題】 三価ユーロピウムにより活性化され、改善した量子効率を有する希土類及び第IIIB族金属の酸化物を含む蛍光体を提供する。
【解決手段】 ユーロピウム活性化蛍光体は、ガドリニウム、イットリウム、ランタン及びその組合せからなる群から選択された少なくとも希土類金属と、アルミニウム、ガリウム、インジウム及びその組合せからなる群から選択された少なくとも第IIIB族金属との酸化物を含む。そのような蛍光体を作る方法は、選択した第IIIB族金属の少なくとも1つの少なくともハロゲン化合物を出発混合物内に加える段階を含む。本方法はさらに、酸素含有雰囲気中で出発混合物を焼成する段階を含む。このような方法によって製造された蛍光体は、UV波長域における改善した吸収性と改善した量子効率とを示す。
【選択図】 図4

Description

本発明は、三価ユーロピウムにより活性化され、改善した量子効率を有する希土類及び第IIIB族金属の酸化物を含む蛍光体に関する。具体的には、本発明は、紫外波長において改善した吸収性を有する蛍光体に関する。本発明はさらに、このような蛍光体を含む蛍光ランプに関する。
蛍光体は、電磁スペクトルの一部分における放射線エネルギを吸収し、該電磁スペクトルの別の部分におけるエネルギを放出する発光材料である。1つの重要な種類の蛍光体は、非常に高い化学的純度及び調整した組成をもつ結晶性無機化合物であり、これら化合物には、それらを有効な蛍光材料に変換するために、少量の他の元素(「活性化剤」と呼ばれる)が添加されてきた。活性化剤とホスト無機化合物の正しい組合せの場合、発光色を制御することができる。最も有用で周知の蛍光体は、可視域外の電磁放射線による励起に応答して電磁スペクトルの可視部分における放射線を放出する。水銀蒸気放電ランプにおいて周知の蛍光体を用いて、励起された水銀蒸気によって放出された紫外(「UV」)線を可視光に変換してきた。他の蛍光体は、電子(陰極線管に用いられる)又はX線(例えば、X線検知システムにおけるシンチレータ)によって励起されると、可視光を放出することができる。
蛍光体を用いる照明装置の効率は、励起放射線の波長と放出放射線の波長との差が小さくなるにつれて増大する。低圧水銀放電ランプ(一般に蛍光灯としても知られている)においては、放電内の励起水銀原子は、基底状態に戻る際に、主として254nm(185nmの波長を有する放出放射線の約12%)の波長を有するUV線を放出する。水銀放電ランプ用の理想的な蛍光体は、254nm及び185nmの紫外線を強力に吸収し、吸収した放射線を効率的に変換する。従って、可能な限り254nmに近接した波長を有する放射線によって励起されることになるこれらのランプのための蛍光体を製造する努力がなされてきた。典型的には、太陽光に似せた白色光を生成するために、低圧水銀放電ランプ内には複数の蛍光体が含まれる。異なるブレンドの蛍光体は、異なる色温度を有する蛍光灯を形成することができる。光源の色温度は、問題の光源に最も近い色整合を有する黒体源の温度を意味する。典型的には、色整合は、従来のCIE(国際照明委員会、Commission International de l’Eclairage)色度図に示されかつ比較される。例えば、「Encyclopedia of Physical Science and Technology」の第7巻、230〜231頁(Robert A. Meyers編、1987年)を参照されたい。一般的に、色温度が上昇するにつれて、光はより青くなる。色温度が低下するにつれて、光は赤く見える。典型的な白熱灯は、約2700Kの色温度を有し、一方、蛍光灯は、3000K〜6500Kの範囲の色温度を有する。光源を示す点が正確にCIE色度図の黒体軌跡上に位置していない場合には、該光源は、平均的な人間の目にはほとんど同じ色に見える黒体軌跡上の温度である相関色温度を有する。
相関色温度に加えて、演色指数(「CRI」)も、光源の別の重要な特性である。CRIは、問題の光源を用いて測定したときの一組の標準顔料の見かけの色を標準光源における場合と比較したひずみ度合いを示す尺度である。CRIは、放射光のスペクトル・エネルギー分布によって決まり、標準光源に対して問題となる光源によって生成された、例えば三刺激値として定量化されるような色シフトを計算することによって求めることができる。低いCRIを有するランプによる照射の下では、物体は人間の目には自然に見えない。従って、より優れた光源は、100に近いCRIを有する。典型的には、色温度が5000K以下の場合には、用いられる標準光源は適切な温度の黒体である。色温度が5000K以上の場合には、通常、太陽光が標準光源として用いられる。白熱灯のような比較的連続した出力スペクトルを有する光源は、通常高いCRI、例えば100に等しいか又は100に近いCRIを有する。高圧放電ランプのような多重線出力スペクトルを有する光源は、一般的に約50〜80の範囲のCRIを有する。蛍光灯は、典型的には75〜85の範囲のCRIを有する。通常、蛍光灯は白熱灯よりも高い色温度を有するが、CRIは白熱灯よりも低い。一般的な照明用途においては、4000K〜6000Kの範囲、すなわち蛍光灯の色温度の範囲内の色温度を有する光源を提供することが望ましい。
通常は、低圧水銀蛍光ランプは、254nmに近い紫外域で吸収しかつ青色、緑色及び赤色の領域で発光する3種の蛍光体のブレンドを用いる。発光色はブレンドされて、白色光になる。通常用いられる赤色発光蛍光体は、Y:Eu3+であり、100%に近い量子効率を有する。しかしながら、この蛍光体は、高価である非常に高い純度のYを必要とする。
「Encyclopedia of Physical Science and Technology」の第7巻、230〜231頁(Robert A. Meyers編、1987年)
従って、製造するのが安価なUV吸収の赤色発光蛍光体を得ることに対する必要性が引き続き存在する。さらに、高い量子効率を有するUV吸収赤色発光蛍光体を得ることが非常に望ましい。さらに、そのような蛍光体をガス放電ランプにおいて得ることが非常に望ましい。
本発明は、約200nm〜約400nmの範囲の波長を有する電磁(「EM」)放射線により励起可能な三価ユーロピウムで活性化された周期律表における希土類及び第IIIB族金属の酸化物を含み、約580nm〜約770nmの波長域の可視光を効率的に放出する蛍光体を提供する。本発明の酸化物蛍光体は、改善した量子効率が得られる方法によって製造される。
本発明の1つの態様によると、酸化物蛍光体は、(Gd1−x−yLa)(Al1−z−vGaIn)O:Eu3+の化学式を有し、ここで、0≦x,y,z,v≦1、0≦x+y≦1及び0≦z+v≦1である。
本発明の別の態様によると、酸化物蛍光体は、(Gd1−x−yLa)(Al1−z−vGaIn)O:Eu3+の化学式を有し、ここで、0≦x,y≦1、0≦x+y≦1、0≦z<1の場合0<v<1及び0≦v<1の場合0<z<1の前提でz及びvの各々が1未満、かつ1−z−vとzとvとの少なくとも2つがゼロよりも大である。
三価ユーロピウムにより活性化された希土類及び第IIIB族金属の酸化物を含む蛍光体を作る方法は、(a)(1)ガドリニウム、イットリウム、ランタン及びその組合せからなる群から選択された少なくとも希土類金属と、(2)ユーロピウムと、(3)アルミニウム、ガリウム、インジウム及びその組合せからなる群から選択された少なくとも第IIIB族金属との化合物の混合物を、少なくとも1つの該第IIIB族金属の化合物の少なくとも1つがハロゲン化合物であるように調製する段階と、(b)その化合物の混合物をユーロピウムにより活性化された希土類及び第IIIB族金属の酸化物を含む蛍光体に変換するのに十分な時間の間ある温度で該混合物を焼成する段階とを含む。「第IIIB族」という用語は、国際純正応用化学連盟(「IUPAC」)によって指定された周期律表の族名を意味する。
本発明の別の態様によると、光源は、三価ユーロピウムにより活性化された希土類及び第IIIB族金属の酸化物を含む蛍光体を含む。本光源は、約3000K〜約6000Kの範囲の相関色温度(「CCT」)と、約80〜約100の範囲のCRIとを有する。三価ユーロピウム活性化酸化物蛍光体は、光源に含まれる放電により放出された放射線によって励起可能であり、約580nm〜約770nmの波長を有する可視EMを放出する。
本発明の1つの態様では、光源は、水銀放電ランプである。
本発明の他の態様、利点及び顕著な特徴は、添付図面と関連させて本発明の実施形態を開示する以下の詳細な説明を読むことにより明らかになるであろう。
本発明は、改善した量子効率を有し、紫外域(約200nm〜約400nm)における波長を有するEM放射線により励起可能な希土類及び第IIIB族金属の酸化物(以下、「ユーロピウム活性化希土類及び第IIIB族酸化物蛍光体」又は「ユーロピウム活性化酸化物蛍光体」或いは単に「酸化物蛍光体」とも呼ぶ)を含み、約580nm〜約770nmの波長域の可視光を効率的に放射する三価ユーロピウム活性化蛍光体を提供する。本明細書では、「EM放射線」又は「放射線」又は「光」という用語は、互換的に用いる。励起放射線の主な部分は、好ましくは約250nm〜約350nm、より好ましくは約250nm〜約300nmの範囲の波長を有する。具体的に、本発明の三価ユーロピウム活性化希土類及び第IIIB族酸化物蛍光体は、他の選択した蛍光体との混合物の形態でUV放射ガス放電に適用されて、約3000〜約6500Kの範囲のCCTと約80〜約100の範囲のCRIとを有する光源が生成される利点がある。本発明の三価ユーロピウム活性化希土類及び第IIIB族酸化物蛍光体は、蛍光体ブレンド内に含有させて、蛍光ランプのCCTを調整しかつ該蛍光ランプのCRIを従来技術の蛍光ランプのCRIよりも増大させることができる。
三価ユーロピウム活性化酸化物蛍光体は、(Gd1−x−yLa)(Al1−z−vGaIn)O:Eu3+、ここで、0≦x,y,z,v≦1、0≦x+y≦1、0≦z+v≦1である化学式を有する。この化学式において、コロンの後に記載した三価ユーロピウムイオンは、酸化物ホスト格子中にドープされた活性化剤を示す。ユーロピウム活性化剤は、約0.0005〜約20モルパーセント、好ましくは約0.0005〜約10モルパーセント、より好ましくは約0.001〜約5モルパーセントの量で存在する。
本発明の別の態様によれば、この酸化物蛍光体は、(Gd1−x−yLa)(Al1−z−vGaIn)O:Eu3+、ここで、0≦x,y≦1、0≦x+y≦1、0≦z<1の場合0<v<1及び0≦v<1の場合0<z<1の前提でz及びvの各々が1未満、かつ1−z−vとzとvとの少なくとも2つがゼロよりも大である化学式を有する。ユーロピウム活性化剤は、約0.0005〜約20モルパーセント、好ましくは約0.0005〜約10モルパーセント、より好ましくは約0.001〜約5モルパーセントの量で存在する。
本発明の三価ユーロピウム活性化希土類及び第IIIB族酸化物蛍光体は、主として赤色から深紅色のスペクトル領域の可視光を放出し、すなわち、主として約600nm〜約770nmの波長を放出する。本発明の蛍光体の適切な割合を可視スペクトルの他の領域で発光する蛍光体と混合することによって、可視スペクトルにおいて幅広い色の範囲をもたらすスペクトルの複合を発生させることができる。例えば、本発明の蛍光体を青色及び緑色の領域で発光する蛍光体と混合することによって、白色光を生成することができる。このような白色光は、低圧水銀放電ランプのような紫外励起放射線源から得ることができる。
これに限定されないが、青色発光蛍光体の実例には、BaMgAl1017:Eu2+、Sr(POCl:Eu2+、SrAl1425:Eu2+、Sr(POCl:Eu2+及びSrAl11:Eu2+がある。これに限定されないが、緑色発光蛍光体の実例には、CeMgAl1117:Tb3+、(Ce,La)PO:Tb3+、(Ce,Gd)MgB10:Tb3+及びLaPO:Ce3+,Tb3+がある。これに限定されないが、赤色発光蛍光体の実例には、Y:Eu3+、YBO:Eu3+及び3.5MgO・0.5MgF・GeO:Mn4+がある。
これらの蛍光体を適切な割合で混合することによって、高視感度(入力電気エネルギのワット当たりのルーメンによって定義される)を有する所望のCCT及びCRIをもたらす、ブレンドの複合発光スペクトルを発生させることができる。CIE色度図の黒体軌跡に近い座標を有する白色光を発光するように、蛍光体ブレンドの組成を選択することができる。「黒体軌跡に近い」という語句は、複合光を表わす点が黒体軌跡から0.0054以下又は0.0054に等しい距離に位置していることを意味する。一般的な照明用途においては、約3000K〜約6000Kの範囲のCCTを有する光源を得ることが望ましい。この要求は、白熱灯よりもエネルギ効率が良い蛍光灯によって大体は満たされてきた。しかしながら、これらのランプは、一般的に約75〜約85の範囲のCRIを有する。従って、これらのランプによって照射される物体が人間の目により自然に見えるように、より高いCRIを有するこの範囲のCCTの蛍光灯を得ることが非常に望ましい。本発明の赤色発光蛍光体を含む蛍光体ブレンドを低水銀放電のようなUV放射線源に組み入れることによって、このような光源を得ることができる。
白色光に加えて、本発明の赤色発光蛍光体を含む蛍光体の他のブレンドにより他の色の光を生成することができる。
1つの好ましい実施形態では、三価ユーロピウム活性化酸化物蛍光体GdAlO:Eu3+のEu3+は、約5モルパーセント以下の量で存在する。図1は、254nmのUV励起の下でのこの蛍光体の発光スペクトルを示す。
本発明の三価ユーロピウム活性化希土類及び第IIIB族酸化物蛍光体は、固相反応により作ることができる。例えば、(a)ガドリニウムイットリウム、ランタン及びその組合せからなる群から選択された少なくとも希土類金属と、(b)ユーロピウムと、(c)アルミニウム、ガリウム、インジウム及びその組合せからなる群から選択された少なくとも第IIIB族金属との適切な量の酸化物及び/又は塩を互いに混合する。前述の第IIIB族金属の少なくとも1つの化合物はハロゲン化合物である。好ましいハロゲン化合物は、フッ化物である。通常、第IIIB族金属ハロゲン化合物の量は、全第IIIB族金属の約1原子パーセント〜約25原子パーセントをもたらすように調製される。種々の化合物の量は、蛍光体の所望の最終組成が得られるように選択される。混合物は、空気中で約1000℃〜約1500℃、好ましくは約1000℃〜1300℃の温度で焼成される。最初に約400℃〜約900℃のような適切な低温で混合物を焼成して、酸化物又は塩の前駆体を所望の酸化化合物に分解することができる。通常、焼成は、酸素、空気、或いは、酸素と、窒素、ヘリウム、アルゴン、クリプトン及び/又はキセノンのような不活性ガスとの混合物といった酸素含有雰囲気内で行われる。焼成雰囲気は、必要に応じて他の気体がドープされたものであってもよい。2つ又はそれ以上の温度で段階的に焼成を行うことができ、各段階を異なる雰囲気内で実行することができる。
それに代えて、蛍光体は湿式法で製造することができる。ユーロピウム、希土類金属及び第IIIB族金属の1つ又はそれ以上の化合物は、硝酸塩、硫酸塩、酢酸塩、クエン酸塩、塩素酸塩、過塩素酸塩、オキシハロゲン化合物又は有機化合物のような水溶液中に可溶性の酸化物以外とすることができる。それに限定されないが、このような有機化合物の実例には、1〜6の炭素原子数を含むモノカルボン酸及びジカルボン酸の金属塩、1〜6の炭素原子数を含むジカルボン酸のエステル、1つ又は2つの芳香環を有する芳香酸の金属塩、金属アセチルアセトネート、1〜6の炭素原子数を含む金属アルコキシド、及び金属フェノキシドがある。例えば、ユーロピウムの化合物と、ガドリニウム、イットリウム、ランタン及びその組合せからなる群から選択された少なくとも希土類金属と、アルミニウム、ガリウム、インジウム及びその組合せからなる群から選択された少なくとも第IIIB族金属とをブレンドし、硝酸溶液のような酸の中に溶解させる。本発明の1つの実施形態では、第IIIB族化合物の少なくとも1つはハロゲン化合物であり、好ましくはフッ化物である。酸性溶液の強さは、化合物を迅速に溶解するように選択され、この選択は当業者の知見の範囲内である。次に、これらの金属を含有する酸性溶液に水酸化アンモニウムを攪拌しながら少しずつ加えて、選択した元素を含有する水酸化物の混合物を析出させ、該析出が完了するまでこれを行う。通常、この段階は得られた溶液の混合物のpHが8以上に上昇したときに完了する。炭酸アンモニウム又はシュウ酸アンモニウムのような他のアンモニウム化合物もまた、選択した元素の化合物を析出させるために用いることができる。メタノールアミン、エタノールアミン、プロパノールアミン、ジメタノールアミン、ジエタノールアミン、ジプロパノールアミン、トリメタノールアミン、トリエタノールアミン又はトリプロパノールアミンのような有機塩基を水酸化アンモニウムの代わりに用いることもできる。この析出物を濾過し、洗浄し、任意選択的に空気中で乾燥させる。実質的に完全に材料を脱水させかつ用いたあらゆる有機材料を分解させることを保証するのに十分な時間の間、約400℃〜約900℃で析出物を空気中で加熱することができる。そのような加熱の前に、乾燥した析出物をミル加工又は粉砕することが望ましい場合がある。分解後、混合物は実質的に、ユーロピウムと、ガドリニウム、イットリウム、ランタン及びその組合せからなる群から選択された少なくとも希土類金属と、アルミニウム、ガリウム、インジウム及びその組合せからなる群から選択された少なくとも第IIIB族金属との酸化物を含む。さらに、乾燥した析出物又は酸化物(分解後)を、上述のように酸素含有雰囲気内で約1000℃〜約1500℃、好ましくは約1000℃〜約1300℃の範囲の温度で焼成する。
それに代えて、前述の少なくとも第IIIB族金属ハロゲン化合物は、溶液中には付加せず、代わりに乾燥材料として析出物中に添加する。次いで、混合物の分解及び焼成を上述のように実行する。
実施例
Gd(37.11g)、Eu(1.90g)、Al(9.89g)、及びAlF(1.81g)の量を、ZrO媒質を用いて約4時間の間密に混合した。このAlFの量により、全アルミニウムは10原子パーセントとなった。この混合物を、箱形炉のアルミナ製るつぼ内で1250℃において5時間空気中で焼成した。蛍光体は、Gd0.95Eu0.05AlOの化学式を有していた。この蛍光体は、標準的な蛍光体(Y:Eu3+)の量子効率の約85〜90パーセントの量子効率又は約75〜80パーセントの絶対量子効率と、254nmにおける励起放射線の85パーセントの吸収性とを示した。比較すると、AlFがない状態での同じ化学式を有する蛍光体は、標準的な蛍光体の約70パーセントの量子効率と254nmにおける励起放射線の約70パーセントの吸収性とを示した。
白色発光装置
本発明の蛍光体及び他の蛍光体を含む選択したブレンドを250〜300nmの波長域のUV線を生成する水銀放電ランプのようなガス放電装置に組み入れることにより、電気的エネルギを効率的に用いる白色光源が得られる。例えば、蛍光体ブレンドは、約4マイクロメートル以下、好ましくは約2マイクロメートル以下の粒径にミル加工又は粉砕することができる。次に、従来の方法でなされるように、放電ランプ管の内面に蛍光体ブレンドを施工する。光散乱粒子を蛍光体ブレンドに添加して、光抽出を改善し及び/又は吸収されないUV線の不要の漏れを減少させることができる。ブレンド内の蛍光体の個々の量を調整することによって、発光装置のCCTが調整される。例えば、400nm〜520nmの範囲のピーク発光を有する蛍光体の量を増加させることによって、高いCCTが得られる。一方、本発明の蛍光体の量を増加させることによって、「より暖かい感じの」光を生成することになる低いCCTが得られる。
YAlO:Eu3+、LaPO:Ce3+,Tb3+、Sr(POCl:Eu2+及びSrAl1425:Eu2+からなる蛍光体ブレンドについてのスペクトル分光分布のシミュレーションが図4に示されており、蛍光体による複合スペクトルに対する寄与度は、それぞれ52.3%、26.5%、5.3%及び15.9%である。この蛍光体ブレンドにより、(0.38,0.38)のCIE色座標と、4000KのCCTと、278.4lpw(光点)の発光出力と、92.7のCRIとが得られる。
本明細書では、様々な実施形態を説明しているが、当業者が実施形態における様々な要素の組合せ、変形、均等物又は改良を加えることができまたそれらも依然として特許請求の範囲に記載したような本発明の技術的範囲内にあることは、本明細書から分かるであろう。
本発明の方法によって製造された5パーセントの三価ユーロピウムにより活性化されたガドリニウムアルミニウム酸化物蛍光体の、254nmの励起の下での発光スペクトルを示す図。 10パーセントの三価ユーロピウムにより活性化されたイットリウムアルミニウム酸化物蛍光体の、254nmの励起の下での発光スペクトルを示す図。 イットリウムアルミニウム酸化物蛍光体のX線回折スペクトルを示す図。 YAlO:Eu3+、LaPO:Ce3+,Tb3+、Sr(POCl:Eu2+及びSrAl1425:Eu2+からなる蛍光体ブレンドのスペクトル分光分布を示す図。

Claims (11)

  1. (Gd1−x−yLa)(Al1−z−vGaIn)O:Eu3+の化学式を有し、ここで、0≦x,y≦1、0≦x+y≦1、0≦z<1の場合0<v<1及び0≦v<1の場合0<z<1の前提でz及びvの各々が1未満、かつ1−z−vとzとvとの少なくとも2つがゼロよりも大である化合物を含み、UV線を吸収しかつ約580nm〜約770nmの可視波長域で発光することができるユーロピウム活性化酸化物蛍光体であって、ユーロピウムが約0.0005〜約20モルパーセントの量で存在し、該蛍光体が約254nmの波長における励起UV線の少なくとも80パーセントを吸収することができる、蛍光体。
  2. 前記ユーロピウムが約0.0005〜約10モルパーセントの量で存在する、請求項1記載の蛍光体。
  3. 前記ユーロピウムが約0.001〜約5モルパーセントの量で存在する、請求項1記載の蛍光体。
  4. 三価ユーロピウム活性化酸化物蛍光体を含む蛍光体ブレンドであって、前記三価ユーロピウム活性化酸化物蛍光体が、(Gd1−x−yLa)(Al1−z−vGaIn)O:Eu3+の化学式を有し、ここで、0≦x,y≦1、0≦x+y≦1、0≦z<1の場合0<v<1及び0≦v<1の場合0<z<1の前提でz及びvの各々が1未満、かつ1−z−vとzとvとの少なくとも2つがゼロよりも大である化合物を含み、該蛍光体ブレンドが、約250nm〜約400nmの波長域におけるEM放射線を実質的に吸収する、蛍光体ブレンド。
  5. 前記ユーロピウムが約0.0005〜約10モルパーセントの量で存在する、請求項4記載の蛍光体ブレンド。
  6. 前記ユーロピウムが約0.001〜約5モルパーセントの量で存在する、請求項4記載の蛍光体ブレンド。
  7. 該蛍光体ブレンドが、約580nm〜約770nmの範囲以外の可視波長域で実質的に発光する少なくとも1つの別の蛍光体をさらに含む、請求項4記載の蛍光体ブレンド。
  8. 該蛍光体ブレンドが、UVEM放射線によって励起されると白色光を発光する、請求項4記載の蛍光体ブレンド。
  9. 前記白色光が、CIE色度図の黒体軌跡上に実質的に色座標を有する、請求項4記載の蛍光体ブレンド。
  10. (a)ガス放電源と、
    (b)(Gd1−x−yLa)(Al1−z−vGaIn)O:Eu3+の化学式を有し、ここで、0≦x,y≦1、0≦x+y≦1、0≦z<1の場合0<v<1及び0≦v<1の場合0<z<1の前提でz及びvの各々が1未満、かつ1−z−vとzとvとの少なくとも2つがゼロよりも大である化合物を含む三価ユーロピウム活性化酸化物蛍光体を含み、約250nm〜約400nmの波長域における前記ガス放電からのEM放射線を吸収しかつ可視域の光を発光する蛍光体ブレンドと、
    を含む光源。
  11. 前記蛍光体ブレンドが、
    BaMgAl1017:Eu2+、Sr(POCl:Eu2+、SrAl1425:Eu2+、Sr(POCl:Eu2+、SrAl11:Eu2+及びその混合物と、
    CeMgAl1117:Tb3+、(Ce,La)PO:Tb3+、(Ce,Gd)MgB10:Tb3+、LaPO:Ce3+,Tb3+及びその混合物と、
    :Eu3+、YBO:Eu3+、3.5MgO・0.5MgF・GeO:Mn4+及びその混合物と、
    からなる群の1つから選択された少なくとも付加的な蛍光体をさらに含む、
    請求項8記載の光源。
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