JP3668738B1 - 単結晶育成装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】 １００気圧未満での加熱温度で蒸発または分解し易い材料を、蒸発または分解を抑制して単結晶を育成できる単結晶育成方法および装置を提供する。
【解決手段】 回転楕円面鏡１１〜１４の一方の焦点Ｆ1〜Ｆ4に光源１５〜１８を配置し、他方の焦点Ｆ0に被加熱部１９を形成し、原料棒３２および種結晶棒３４を石英管２０内に収容した集中加熱方式のフローティング・ゾーン法による単結晶育成方法および装置において、石英管２０内を、全圧１０気圧を超え１００気圧以下の陽圧のアルゴンなどの希ガス、水素、窒素、酸素、酸化炭素、酸化窒素、酸化水素のいずれか、あるいはそれらの混合ガス雰囲気にして、１００気圧未満で蒸発または分解し易い酸化物、窒化物、炭化物、硼化物、単体金属および金属間化合物などの蒸発または分解を抑制しながら単結晶を育成する単結晶育成方法および装置。
【選択図】 図１
【解決手段】 回転楕円面鏡１１〜１４の一方の焦点Ｆ1〜Ｆ4に光源１５〜１８を配置し、他方の焦点Ｆ0に被加熱部１９を形成し、原料棒３２および種結晶棒３４を石英管２０内に収容した集中加熱方式のフローティング・ゾーン法による単結晶育成方法および装置において、石英管２０内を、全圧１０気圧を超え１００気圧以下の陽圧のアルゴンなどの希ガス、水素、窒素、酸素、酸化炭素、酸化窒素、酸化水素のいずれか、あるいはそれらの混合ガス雰囲気にして、１００気圧未満で蒸発または分解し易い酸化物、窒化物、炭化物、硼化物、単体金属および金属間化合物などの蒸発または分解を抑制しながら単結晶を育成する単結晶育成方法および装置。
【選択図】 図１
Description
本発明は単結晶育成装置に関し、特に１００気圧未満での育成温度で蒸発あるいは分解し易い酸化物、窒化物、炭化物、硼化物、単体金属および金属間化合物などの単結晶を、石英管内で集中加熱方式のフローティング・ゾーン法により育成する単結晶育成装置に関するものである。
フローティング・ゾーン法（以下ＦＺ法という）の単結晶育成方法は、原料棒の上端と種結晶棒の下端とを同軸かつ鉛直に保持し、その原料棒と種結晶棒の接合部を加熱溶融して、浮遊溶融帯（フローティング・ゾーン。以下ＦＺという）を作り、そのＦＺを順次原料棒側に移動させて溶融凝固させることにより、単結晶化するものである。
この単結晶育成方法は、他の結晶育成法であるブリッジマン法やチョクラルスキー法等の、いわゆるルツボ中での育成と比較すると、大口径の単結晶育成には不向きではあるものの、ルツボからの不純物の混入を回避でき、汚染のない高純度の単結晶を得ることができるという特徴を有する。
図９は、これまでの一般的なＦＺ法による単結晶育成装置の概略正断面図で、図１０は、図９におけるＣ−Ｃ線に沿った概略横断面図である。
図９および図１０において、５０は単結晶育成装置で、５１，５２は回転楕円面鏡であり、図示するものは、２つの回転楕円面鏡を組み合わせて構成された双楕円面鏡によるものを示す。回転楕円面鏡５１，５２の第１の焦点Ｆ1，Ｆ2には、それぞれ光源としてハロゲンランプ等の赤外線ランプ５３，５４が配置されている。そして、回転楕円面鏡５１，５２の第２の共通焦点Ｆ0を含む軸に沿って石英管５５を配置し、この石英管５５内における回転楕円面鏡５１，５２の第２の共通焦点Ｆ０（図９では図示省略）に赤外線ランプ５３，５４の赤外線を集光させて、上主軸５６の下端に吊り下げられた原料棒５７と下主軸５８の上端に取り付けられた種結晶棒５９との間でＦＺ６０を形成させ、単結晶を育成させる。
この単結晶育成装置５０を用いた単結晶育成は次のように行われる。上下を気密シールされた石英管５５の中に、上主軸５６の下端に原料棒５７が吊り下げられ、その下方には下主軸５８の上端に種結晶棒５９が取り付けられる。次にランプ５３，５４を点灯し、原料棒５７に回転を与えながら原料棒５７の先端部分を加熱する。先端部分が溶融すると、原料棒５７と種結晶棒５９とを接近させて両者を接合し、ＦＺ６０を形成する。そして、原料棒５７と種結晶棒５９を同期してゆっくり引き下げていくことにより、ＦＺ６０が順次原料棒５７側に移動していき、原料棒５７が順次溶融固化されていくことによって、単結晶が育成される。
ところで、最近、新規材料として、金属間化合物の中で最高の超伝導転移温度４０Ｋを持つＭｇＢ2が発表された(例えば、非特許文献１参照。)。
この物質は、金属間化合物であるため、セラミックや窒化物に比較して、加工性が優れ、安価で、軽量で、融点が高いことなどに加えて、Ｎｂ3Ｓｎ系超伝導体に比較して臨界温度が高い高温超伝導体が得られるといった各種の注目すべき物性を有している。
しかしながら、現在、この物質は数１００μｍ程度の単結晶しか得られていない。そのため、その特性も十分解明されていないと考えられるし、応用面も限定されている。したがって、もし、固体状態の単結晶化ができれば、さらに、各種の新たな物性の発見や応用研究などを有利に行える大型の結晶を得ることが期待できる。
そこで、もし、このような金属間化合物をフローティング・ゾーン式の単結晶育成装置を用いて常圧下で育成すると、約８００℃程度でＭｇが蒸発し、それが石英管（ＳｉＯ2）の酸素分子Ｏ2と反応して他の化合物を生成し、アモルファス状であった石英が結晶化し石英管表面が白濁等の変質をしてしまうという問題点がある。石英管が白濁等の変質をすると、もはや光源からの光が試料加熱部に十分到達しなくなり、結晶育成が不可能となる。
このような石英管の白濁等の変質を防止するためには、例えば、石英管内を陽圧にすれば、Ｍｇの蒸発が抑制される結果、石英管の白濁等の変質防止が期待できる。
ＭｇＢ2からのＭｇの蒸発を抑えるためには、理論上、石英管内を６０気圧程度にすることが必要になるが（例えば、非特許文献２参照。）、雰囲気ガスや原料棒や種結晶棒の不純物の影響などを考慮すると、石英管は１００気圧程度まで耐えるようにすることが、上記目的のためには望ましい。
さらに、上記ＭｇＢ2以外のさまざまな材料において、１００気圧のガス圧下で単結晶が育成できる可能性が高いものが存在する。例えば、ルテニウムをはじめとする貴金属元素の酸化物である。これら貴金属は、空気中でさえ、数百度の温度に加熱すると容易に酸素を手放し、還元される。従って、このような貴金属の酸化物を高温で合成あるいは単結晶育成を行う場合は、酸素が離れてしまわないように、１００気圧程度の高酸素ガス圧下でのプロセスが有効である。現に、Ｓr3Ｒu2Ｏ7の単結晶を育成する際、常圧では上記の理由で育成が不可能であったのが、僅か１０気圧の酸素ガス中で育成すると、目的のＳr3Ｒu2Ｏ7単結晶が得られた（例えば、非特許文献３参照。）。つまり、上記貴金属酸化物ではわずか１０気圧〜１００気圧のガス圧が、新しい材料創製に極めて有効であることを示す。また、パワーエレクトロニクス材料で有名なＳiＣや、青色発光材料のＧaＮも、バルクの状態で単結晶を育成することができない。その理由は高温でそれらの物質が分解してしまうからである。１０〜１００気圧のガス圧はこのような分解や昇華をしてしまう材料を、分解させることなく調和溶融させる強力な手段である。
「Super conductivity in MgB2」J.Nagamatsu 他，Nature,410巻・号，2001.P.63〜64 「Thermodynamics of the Mg-B system : Implications for the deposition of MgB2 thin films」Z.-K.Liu他，Applied Physics Letters，78，2001，P.3678-3680 「Bulk single-crystal growth of strontium ruthenates by a floating-zone method」S.I.Ikeda，Journal Crystal Growth，237，2002.P.787-791
「Super conductivity in MgB2」J.Nagamatsu 他，Nature,410巻・号，2001.P.63〜64 「Thermodynamics of the Mg-B system : Implications for the deposition of MgB2 thin films」Z.-K.Liu他，Applied Physics Letters，78，2001，P.3678-3680 「Bulk single-crystal growth of strontium ruthenates by a floating-zone method」S.I.Ikeda，Journal Crystal Growth，237，2002.P.787-791
しかしながら、従来の石英管構造では、石英管の内径φ４０ｍｍ、肉厚ｔ３ｍｍの場合に、３６気圧、石英管の内径φ４０ｍｍ、肉厚ｔ５ｍｍの場合に６０気圧の陽圧に設定すると、石英管が破壊されるという問題点がある。
そこで、本発明は、１００気圧未満での育成温度で蒸発あるいは分解し易い酸化物、窒化物、炭化物、硼化物、単体金属および金属間化合物などを、ＦＺ法により１００気圧以下の相応の陽圧を与え蒸発を抑えて単結晶育成が行える単結晶育成装置を提供することを目的とするものである。
本発明の請求項１に記載された単結晶育成装置は、回転楕円面鏡の一方の焦点に光源を配置し、他方の焦点に石英管内に収容した原料棒および種結晶棒を配置した集中加熱方式のフローティング・ゾーン法による単結晶育成装置において、前記原料棒および種結晶棒を収容する石英管を鉛直に配設すると共に該石英管内を１０気圧を超え１００気圧以下の陽圧に加圧可能にし、前記回転楕円面鏡の上下から上部水冷ジャケットおよび下部水冷ジャケットを挿入し、前記石英管の上端外周部および下端外周部を、シール部材を介して前記上部水冷ジャケットおよび前記下部水冷ジャケットに気密に取付け、前記上部水冷ジャケットの下端および前記下部水冷ジャケットの上端に、それぞれ、円筒状の熱遮蔽部材を前記石英管内に入り込ませて取り付け、上側の前記熱遮蔽部材の下端位置および下側の前記熱遮蔽部材の上端位置を、前記上側および下側の各シール部材よりも前記石英管の長手方向の中心部側に位置するように設定したことを特徴とするものである。
このような単結晶育成装置によれば、１００気圧未満で蒸発あるいは分解し易い酸化物、窒化物、炭化物、硼化物、単体金属および金属間化合物などの材料の単結晶を、陽圧、特に高圧下で石英管を破損させることなく、しかも材料の蒸発を抑制しながら育成することができる。
請求項２に記載された単結晶育成装置は、前記原料棒および種結晶棒を収容する石英管を、１０気圧を超え１００気圧以下の陽圧に耐えるように構成したことを特徴とするものである。
このような単結晶育成装置によれば、１００気圧未満の条件下での加熱温度で蒸発あるいは分解し易い材料を、１０気圧を超え１００気圧以下の陽圧下で石英管を破損させることなく、しかも材料の蒸発あるいは分解を抑制して単結晶を育成することができる。
請求項３に記載された単結晶育成装置は、前記原料棒および種結晶棒を収容する石英管内を、１０気圧を超え１００気圧以下の陽圧のアルゴンなどの希ガス、水素、窒素、酸素、酸化炭素、酸化窒素、酸化水素のいずれか、あるいはそれらの混合ガス雰囲気にしたことを特徴とするものである。
このような単結晶育成装置によれば、１００気圧未満での育成温度で蒸発あるいは分解し易い酸化物、窒化物、炭化物、硼化物、単体金属および金属間化合物の単結晶を、蒸発あるいは分解を抑制して育成することができる。
請求項４に記載された単結晶育成装置は、前記原料棒および種結晶棒を収容する石英管内を、常圧を超え１００気圧以下の陽圧のアルゴンなどの希ガスあるいは窒素で、その含有する酸素の分圧を１０-30〜１０-4気圧にしたことを特徴とするものである。
このような単結晶育成装置によれば、１００気圧未満での育成温度で蒸発あるいは分解し易い酸化物、窒化物、炭化物、硼化物、単体金属および金属間化合物の単結晶を、蒸発あるいは分解を抑制して育成することができる。ここで、酸素分圧が１０-4気圧を超えると、通常のアルゴンガスで代替が可能であり、酸素分圧を１０-30気圧未満にすることは、現在の酸素分圧制御装置の能力上困難である。
請求項５記載された単結晶育成装置は、前記原料棒および種結晶棒が、１００気圧未満での育成温度で蒸発あるいは分解し易い酸化物、窒化物、炭化物、硼化物、単体金属および金属間化合物であることを特徴とするものである。
このような単結晶育成装置によれば、１００気圧未満での育成温度で蒸発あるいは分解し易い酸化物、窒化物、炭化物、硼化物、単体金属および金属間化合物などを、蒸発あるいは分解を抑制して、単結晶の育成をすることができる。
請求項６に記載された単結晶育成装置は、前記原料棒および種結晶棒を収容する石英管内を陽圧にした後、前記原料棒および種結晶棒を加熱するようにプログラムされていることを特徴とするものである。
このような単結晶育成装置によれば、石英管内を陽圧にしてから、原料棒および種結晶棒を加熱するので、原料棒および種結晶棒を加熱してから石英管内を陽圧にする場合に比較して、原料棒および種結晶棒が所定の単結晶育成温度に達するまでの温度上昇過程において、原料棒および種結晶棒の構成金属の蒸発あるいは分解を防止することができるので、１００気圧未満での育成温度で蒸発あるいは分解し易い酸化物、窒化物、炭化物、硼化物、単体金属および金属間化合物の単結晶を、蒸発あるいは分解を極力抑制して育成することができる。
請求項７に記載された単結晶育成装置は、単結晶育成のための空間をシールするための部材が、Ｏリングおよびバックアップリングで構成され、そのＯリングおよびバックアップリングを冷却してその機能の喪失を防止する冷却手段を設けたことを特徴とするものである。
このような単結晶育成装置によれば、Ｏリングがバックアップリングでバックアップされており、しかも、これらＯリングおよびバックアップリングが冷却手段によって冷却されているため、Ｏリングによる高いシール性が得られる。なお、Ｏリングは耐熱性が高いシリコンゴム製が望ましいし、バックアップリングは、同様にポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）製が望ましい。また、より耐熱性が高いバックアップリングを、ＦＺ部に近く高温側となる石英管の長手方向の中心側に配置することが望ましい。
請求項８に記載された単結晶育成装置は、前記冷却手段が、冷却体の流入側よりも流出側において流動抵抗が大きく設定されていることを特徴とするものである。
このような単結晶育成装置によれば、冷却媒体の流入側よりも流出側において流動抵抗が大きく設定されていることによって、冷却媒体が冷却手段全体に行き渡り、石英管を効果的に冷却することができる。なお、この流動抵抗に差を設けるためには、例えば、排水管の内径寸法を、給水管の内径寸法よりも小さく設定することや、冷却手段の内部に流動抵抗を制御する仕切り部材を設けて、それに形成する孔の面積を給水側よりも排水側で小さくすることによって実現できる。
請求項９に記載された単結晶育成装置は、さらに前記冷却手段に、前記石英管内に入り込む不所望の赤外線を遮断するための熱遮蔽部材を取り付けたことを特徴とするものである。
このような単結晶育成装置によれば、石英管の一方側外方から石英管内に透過した赤外線が、熱遮蔽部材により遮断されることによって、反対側の石英管を透過してその反対側外面側のシール部材を加熱することが防止され、シール部材を過熱から保護できる。また、熱遮蔽部材により遮蔽された熱は冷却手段に伝達されるので、熱遮蔽部材を冷却手段により効果的に冷却することができ、石英管内の蒸発物質を冷却手段よりも石英管の中心により近い熱遮蔽部材で効果的にトラップすることができる。したがって、この熱遮蔽部材は、その上部熱遮蔽部材ではその下端がシール部材よりも低い位置になるように、また、下部熱遮蔽部材ではその上端がシール部材よりも高い位置になるように、配置することが望ましい。さらに、これらの熱遮蔽部材は、黒体化処理または反射処理を施すことにより、熱遮蔽効果をより一層高めることができる。
本発明の単結晶育成装置は、回転楕円面鏡の一方の焦点に光源を配置し、他方の焦点に石英管内に収容した原料棒および種結晶棒を配置した集中加熱方式のフローティング・ゾーン法による単結晶育成方法において、前記原料棒および種結晶棒を収容する石英管内を陽圧にして単結晶を育成するものであるから、従来得られなかった１００気圧未満で蒸発あるいは分解し易い酸化物、窒化物、炭化物、硼化物、単体金属および金属間化合物や他の材料の蒸発あるいは分解を抑制して単結晶を育成することができる。
以下、本発明の単結晶育成装置の実施の形態について、図面を参照して説明する。
まず、本発明に好適なＦＺ式単結晶育成装置について説明する。図１は、光源にハロゲンランプを用いた４楕円型の単結晶育成装置１０における要部の概略正断面図で、図２は図１の単結晶育成装置１０のＡ−Ａ線に沿うさらに要部の概略横断面図を示す。
図１および図２において、１１，１２，１３，１４は対称形の4つの回転楕円面鏡で、各回転楕円面鏡１１，１２，１３，１４は一方の焦点Ｆ1，Ｆ2，Ｆ3，Ｆ4と他方の焦点Ｆ0とを有し、各々の他方の焦点Ｆ0（図２参照）が一致するように円周等間隔位置に対向結合させて加熱炉を構成する。この回転楕円面鏡１１，１２，１３，１４の内面、すなわち反射面は、赤外線を高反射率で反射させるために金めっき処理が施されている。
１５，１６，１７，１８は各回転楕円面鏡１１，１２，１３，１４の一方の焦点Ｆ1，Ｆ2，Ｆ3，Ｆ4付近に固定配置した光源、例えば、ハロゲンランプ等の赤外線ランプである。１９は各回転楕円面鏡１１，１２，１３，１４の一致した他方の焦点Ｆ0に位置する被加熱部で、この被加熱部１９を含むように石英管２０が鉛直方向に設置されている。
この石英管２０は、１０気圧を超え１００気圧以下の陽圧に耐えるように構成されている。すなわち、図３に示すように、図９および図１０に示す従来の石英管５５に比較して、例えば、その長さ寸法Ｌが８６ｍｍ（従来３００ｍｍ以上）と短尺であると共に、その外径寸法Ｄｏがφ６０ｍｍ（従来φ４０ｍｍ）、内径寸法Ｄｉがφ３０ｍｍ（従来φ３０ｍｍ）で、肉厚寸法ｔは（Ｄｏ−Ｄｉ）／２で与えられる１５ｍｍ（従来５ｍｍ）であり、著しく短尺、かつ、厚肉状のものである。
この石英管２０は、石英管２０の内方部分ｍ1をそれ以外の回転楕円面鏡１１，１２，１３，１４の内方部分ｍ2と区分することによって、石英管２０の内方部分ｍ1を単結晶育成に適する雰囲気に置換し、かつ、所定の陽圧に維持し易くするものである。一方で、各回転楕円面鏡１１，１２，１３，１４内の内方部分ｍ2の赤外線ランプ１５，１６，１７，１８を、石英管２０の内方部分ｍ1内の被加熱部１９に影響を与えることなく空冷するのに役立つ。
石英管２０の肉厚寸法ｔは、前述のとおり１５ｍｍであるから、肉厚寸法ｔと長さ寸法Ｌとの比（ｔ／Ｌ）は、０．１７４である。
なお、従来の単結晶育成装置５０における石英管５５の肉厚寸法は前述のとおり５ｍｍであり、長さ寸法は３００ｍｍ以上であるから、肉厚寸法と長さ寸法との比は、０．０１７以下である。
したがって、本発明では、石英管強度を保つため、分子となる肉厚寸法ｔを従来よりも大きくすると共に、分母となる長さ寸法Ｌを従来よりも小さくして、肉厚寸法ｔと長さ寸法Ｌとの比を、従来値の１０倍程度と大きく設定して、１０気圧を超え１００気圧以下の陽圧に耐える構成にしている。
また、石英管２０内を陽圧に維持するためには、その内容積は小さいほど望ましいが、一方、あまり小さくなると、原料棒や種結晶棒の収容可能な外径寸法が小さくなるので、外径寸法はあまり小さくできない。本発明の上記実施形態の石英管２０と従来の石英管５５の内径寸法は共にφ３０ｍｍであるが、本発明の石英２０の長さ寸法は８６ｍｍであるから、その内容積は６１ｃｍ3であるのに対して、従来の石英管５５の長さ寸法は３００ｍｍ以上であるから、その内容積は２１２ｃｍ3であり、本発明の石英管２０の内容積は従来石英管５５の１／３．５になる。
この石英管２０の上端外周部および下端外周部は、それぞれシール部材２１，２２、例えば、シリコンゴム製のＯリング２１ａ，２２ａおよびポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）製のバックアップリング２１ｂ，２２ｂを介して、冷却手段である例えば、上部水冷ジャケット２３および下部水冷ジャケット２４に気密に取り付けられている。
この上部水冷ジャケット２３および下部水冷ジャケット２４は、それぞれステンレスや銅または銅合金からなる２重円筒状で、その外壁と内壁との間に冷却水室２３ａ，２４ａが形成されており、一方側から給水管２５，２６により冷却水室２３ａ，２４ａ内に冷却水を供給し、他方側の排水管２７，２８から排水するようになっている。
これらの上下部水冷ジャケット２３，２４は、その冷却作用によって、シール部材２１，２２の過度の温度上昇による劣化を防止するとともに、後述する原料棒や結晶棒からの蒸発物質や分解物質をトラップするためのものである。
上部水冷ジャケット２３の下端および下部水冷ジャケット２４の上端には、それぞれ外部フランジ付き円筒状の熱遮蔽部材２９，３０が、各円筒状部２９ａ，３０ａを石英管２０内に入り込ませるように取り付けられている。この熱遮蔽部材２９，３０の各円筒状部２９ａ，３０ａの長さ寸法は、その下端または上端位置が前記シール部材２１，２２よりも高温の被加熱部１９に近い石英管２０の長手方向の中心部側に位置するように設定することによって、石英管２０の一方側から透過した赤外線が他方側を透過してシール部材２１，２２を加熱して、シール部材２１，２２が劣化することを防止する。
また、上下部水冷ジャケット２３，２４による冷却作用によって、この熱遮蔽部材２９，３０を石英管２０よりも低温度に維持して、原料棒や種結晶棒からの蒸発物質や分解物質をこの熱遮蔽部材２９，３０によってトラップする。すなわち、前述のとおり、石英管２０内を陽圧にすることによって、原料棒や種結晶棒からの蒸発あるいは分解を抑制すると共に、もし、原料棒や種結晶棒から構成元素などの物質が蒸発あるいは分解しても、冷却された熱遮蔽部材２９，３０によってトラップすることによって、原料棒や種結晶棒からの蒸発物質や分解物質が石英管２０の構成元素やその蒸発分子と結合することを防止し、石英管２０の白濁等の変質を防止することができる。この熱遮蔽部材２９，３０は、その吸熱効率を高めるために、少なくともその表面に黒体化処理を施しておいてもよいし、その反射効率を高めるために、少なくともその表面に反射処理を施しておいてもよい。
石英管２０内には上方から上部水冷ジャケット２３内を通って鉛直方向に延びる上主軸３１の下端に固定したＭｇＢ2等の多結晶材料からなる原料棒３２と、下方から下部水冷ジャケット２４を通って鉛直方向に延びる下主軸３３の上端に固定されたＭｇＢ2等の単結晶材料からなる種結晶棒３４とを突き合わせてある。前記上主軸３１および下主軸３３は、図示しないサーボモータ等の駆動モータで回転可能、かつ、昇降自在に駆動されるように構成されている。なお、図１では、前記上主軸３１および下主軸３３の軸受シール部は、省略している。
上記の単結晶育成装置１０により、石英管２０内を、１０気圧を超え１００気圧以下の陽圧にした後、回転楕円面鏡１１，１２，１３，１４の第２の焦点Ｆ1，Ｆ2，Ｆ3，Ｆ4近傍に配置された赤外線ランプ１５，１６，１７，１８を点灯して、赤外線ランプ１５，１６，１７，１８から照射される赤外線を、上記回転楕円面鏡１１，１２，１３，１４で反射させ、共通の第１の焦点Ｆ0に位置する被加熱部１９に集光させて赤外線加熱する。この赤外線加熱による輻射エネルギにより、被加熱部１９の原料棒３２の下端および種結晶棒３４の上端を加熱溶融させながら、円滑に接触させることにより、図４に示すように、原料棒３２と結晶棒３４間の被加熱部１９でＦＺ３５を形成させる。
なお、原料棒３２や種結晶棒３４が、例えば、ＭｇＢ2のような高融点の物質の場合は、必要により原料棒３２や種結晶棒３４にフラックスを添加して、その融点を低下させることができる。
そして、下端に原料棒３２を固定した上主軸３１と上端に種結晶棒３４を固定した下主軸３３とを共に回転させ（例えば、２０〜３０ｒｐｍ）、かつ、同期してゆっくり下方に向かって移動させることによって、原料棒３２と種結晶棒３４間の被加熱部１９に形成されたＦＺ３５が次第に原料棒３２側に移動していって、ＭｇＢ2などの金属間化合物の単結晶が成長していき単結晶材料が育成される。なお、図４における３２ａは原料棒３２側の固液境界面を示し、３４ａは種結晶棒３４側の固液境界面を示している。
前記各水冷ジャケット２３，２４は、図１に示す上部水冷ジャケット２３のように、単なる２重円筒状のものでもよいが、必要に応じて、常に冷却水室２３ａ，２４ａ内に冷却水が満たされ易いように、以下のような工夫することができる。
その１つは、各排水管２７，２８（または少なくともその入口）の内径寸法を、各給水管２５，２６の内径寸法よりも小さく設定することによって、排水管２７，２８側の冷却水の流動抵抗を給水管２５，２６側よりも大きくし、もって冷却室２３ａ，２４ａ内に冷却水が溜まり易くすることができる。
図１の下部水冷ジャケット２４の排水管２８における入口側、すなわち、下部水冷ジャケット２４の排水管接続口金３６内には、図５に示すような、オリフィス３７が螺着されている。このオリフィス３７は円筒形状で、その外周面に雄ネジ３７ａが刻設してあり、その一端部にドライバ駆動用の溝３７ｂが形成されている。したがって、排水管２８を取り付ける前に、排水管接続口金３６内の雌ネジに、オリフィス３７をその溝３７ｂを利用してドライバでネジ込むことにより、排水管２８側の内径寸法を、給水管２６側の内径寸法よりも小さくして、排水管２８側の冷却水の流動抵抗を、給水管２６側よりも大きくしている。
２つ目は、水冷ジャケット２３，２４の構造を変更することによって、その目的を達成することができる。例えば、下部水冷ジャケット２４側について説明すると、図６および図７に示すように、冷却水室２４ａの内部を垂直方向の仕切り部材３８，３９によって横断面形状が半円弧状の給水側冷却水室部分２４ｂと排水側冷却水室部分２４ｃとに２分割するとともに、冷却水室２４ａの上方近傍に、ドーナツ形状の水平方向の仕切り部材４０を設けて、前記給水側冷却水室部分２４ｂと排水側冷却水室部分２４ｃとを連絡する冷却水の循環室２４ｄを形成し、仕切り部材４０の給水側冷却水室部分２４ｂの隣接部に開口面積が大きい貫通孔４０ａを形成し、また排水側冷却水室部分２４ｃの隣接部に開口面積が小さい貫通孔４０ｂを形成してもよい。このような構成によっても、水冷ジャケト２４内に冷却水が溜まり易くなる。
なお、図７では、冷却水室２４ａの内部を２分割する垂直方向の仕切り部材３８，３９を、１８０度間隔で設けた場合について示したが、図８に示すように、仕切り部材３８ａ，３９ａを給水側冷却水室の角度が２７０度やその他の１８０度よりも大きい角度になるようにしてもよい。このようにしても、前記と同様に冷却水室２４ａ（２４ｂ，２４ｃ，２４ｄ）内に冷却水が溜まり易くなる。
１０ 単結晶育成装置
１１，１２，１３，１４ 回転楕円面鏡
１５，１６，１７，１８ 光源（赤外線ランプ）
１９ 被加熱部
２０ 石英管
２１ シール部材
２１ａ Ｏリング
２１ｂ バックアップリング
２３，２４ 冷却手段（水冷ジャケット）
２３ａ，２４ａ 冷却水室
２４ｂ 給水側冷却水室部分
２４ｃ 排水側冷却水室部分
２４ｄ 循環室
２５，２６ 給水管
２７，２８ 排水管
２９，３０ 熱遮蔽部材
２９ａ，３０ａ 円筒状部
３１ 上主軸
３２ 原料棒
３３ 下主軸
３４ 結晶棒
３５ 浮遊溶融帯（ＦＺ）
３６ 排水管接続口金
３７ オリフィス
３８，３９，３８ａ，３９ａ 垂直方向の仕切り部材
４０ 水平方向の仕切り部材
４０ａ 開口面積が大きい貫通孔
４０ｂ 開口面積が小さい貫通孔
Ｆ1，Ｆ2，Ｆ3，Ｆ4 回転楕円面鏡の一方の焦点
Ｆ0 回転楕円面鏡の他方の焦点
Ｄｏ 石英管の外径寸法
Ｄｉ 石英管の内径寸法
ｔ 石英管の肉厚寸法
Ｌ 石英管の長さ寸法
１１，１２，１３，１４ 回転楕円面鏡
１５，１６，１７，１８ 光源（赤外線ランプ）
１９ 被加熱部
２０ 石英管
２１ シール部材
２１ａ Ｏリング
２１ｂ バックアップリング
２３，２４ 冷却手段（水冷ジャケット）
２３ａ，２４ａ 冷却水室
２４ｂ 給水側冷却水室部分
２４ｃ 排水側冷却水室部分
２４ｄ 循環室
２５，２６ 給水管
２７，２８ 排水管
２９，３０ 熱遮蔽部材
２９ａ，３０ａ 円筒状部
３１ 上主軸
３２ 原料棒
３３ 下主軸
３４ 結晶棒
３５ 浮遊溶融帯（ＦＺ）
３６ 排水管接続口金
３７ オリフィス
３８，３９，３８ａ，３９ａ 垂直方向の仕切り部材
４０ 水平方向の仕切り部材
４０ａ 開口面積が大きい貫通孔
４０ｂ 開口面積が小さい貫通孔
Ｆ1，Ｆ2，Ｆ3，Ｆ4 回転楕円面鏡の一方の焦点
Ｆ0 回転楕円面鏡の他方の焦点
Ｄｏ 石英管の外径寸法
Ｄｉ 石英管の内径寸法
ｔ 石英管の肉厚寸法
Ｌ 石英管の長さ寸法
Claims (9)
- 回転楕円面鏡の一方の焦点に光源を配置し、他方の焦点に石英管内に収容した原料棒および種結晶棒を配置した集中加熱方式のフローティング・ゾーン法による単結晶育成装置において、
前記原料棒および種結晶棒を収容する石英管を鉛直に配設すると共に該石英管内を１０気圧を超え１００気圧以下の陽圧に加圧可能にし、前記回転楕円面鏡の上下から上部水冷ジャケットおよび下部水冷ジャケットを挿入し、前記石英管の上端外周部および下端外周部を、シール部材を介して前記上部水冷ジャケットおよび前記下部水冷ジャケットに気密に取付け、前記上部水冷ジャケットの下端および前記下部水冷ジャケットの上端に、それぞれ、円筒状の熱遮蔽部材を前記石英管内に入り込ませて取り付け、上側の前記熱遮蔽部材の下端位置および下側の前記熱遮蔽部材の上端位置を、前記上側および下側の各シール部材よりも前記石英管の長手方向の中心部側に位置するように設定したことを特徴とする単結晶育成装置。 - 前記原料棒および種結晶棒を収容する石英管を、１０気圧を超え１００気圧以下の陽圧に耐えるように構成したことを特徴とする請求項１に記載の単結晶育成装置。
- 前記原料棒および種結晶棒を収容する石英管内を、１０気圧を超え１００気圧以下の陽圧のアルゴンなどの希ガス、水素、窒素、酸素、酸化炭素、酸化窒素、酸化水素のいずれか、あるいはそれらの混合ガス雰囲気にしたことを特徴とする請求項２に記載の単結晶育成装置。
- 前記原料棒および種結晶棒を収容する石英管内を、常圧を超え１００気圧以下の陽圧のアルゴンなどの希ガスあるいは窒素で、その含有する酸素の分圧を１０-30〜１０-4気圧にしたことを特徴とする請求項３に記載の単結晶育成装置。
- 前記原料棒および種結晶棒が、１００気圧未満での育成温度で蒸発あるいは分解し易い酸化物、窒化物、炭化物、硼化物、単体金属および金属間化合物であることを特徴とする請求項１から４のいずれかに記載の単結晶育成装置。
- 前記原料棒および種結晶棒を収容する石英管内を陽圧にした後、前記原料棒および種結晶棒を加熱するようにプログラムされていることを特徴とする請求項１から５のいずれかに記載の単結晶育成装置。
- 単結晶育成のための空間をシールするための部材が、Ｏリングおよびバックアップリングで構成され、そのＯリングおよびバックアップリングを冷却してその機能の喪失を防止する冷却手段を設けたことを特徴とする請求項６に記載の単結晶育成装置。
- 前記冷却手段が、冷却体の流入側よりも流出側において流動抵抗が大きく設定されていることを特徴とする請求項７に記載の単結晶育成装置。
- さらに前記冷却手段に、前記石英管内に入り込む不所望の赤外線を遮断するための熱遮蔽部材を取り付けたことを特徴とする請求項８に記載の単結晶育成装置。
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