JP3423433B2 - ヒートシール性フィルム用プロピレン系共重合体、ヒートシール性フィルム、ヒートシール性容器用プロピレン系共重合体およびヒートシール性容器 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の技術分野】本発明は、トリアドタクティシティ
ーが高く、位置不規則単位の割合が少ないヒートシール
性フィルム用プロピレン系共重合体、それからなるヒー
トシール性フィルム、ヒートシール性容器用プロピレン
系共重合体およびそれからなるヒートシール性容器に関
するものである。

【０００２】

【発明の技術的背景】少量のエチレン単位を含むプロピ
レン−エチレンランダム共重合体は、透明性、剛性、表
面硬度、耐熱性、ヒートシール性に優れているため、フ
ィルムや容器などの種々の用途に用いられている。

【０００３】従来から、少量のエチレン単位を含むプロ
ピレン−エチレンランダム共重合体を製造するための方
法としては、チタン化合物と有機アルミニウムからなる
チタン系触媒を用いる方法および、ジルコニウムやハフ
ニウムなどのメタロセン化合物と、アルキルアルミノキ
サンやイオン性化合物などとからなるメタロセン系触媒
を用いる方法が知られている。

【０００４】しかしながら、チタン系触媒を用いて得ら
れるプロピレン−エチレンランダム共重合体は、用途に
よってはヒートシール性が充分ではなく、また耐ブロッ
キング性やブリードアウト性、衝撃強度も充分ではなか
った。一方、メタロセン系触媒を用いて得られるプロピ
レン−エチレンランダム共重合体は、用途によっては、
剛性、表面硬度、耐熱性が充分ではなかった。このた
め、両者の長所を併せ持つ物性バランスに優れたプロピ
レン−エチレンランダム共重合体の出現が望まれてい
る。

【０００５】本発明者らはこのような状況に鑑みて検討
した結果、特定量のエチレン単位を含んでなり、頭−尾
結合からなるプロピレン連鎖部のトリアドタクティシテ
ィーが高く、かつ位置不規則単位の割合が少なく、特定
の極限粘度を有するプロピレン系共重合体は、透明性、
剛性、表面強度、ヒートシール性、耐ブロッキング性、
耐ブリードアウト性、耐衝撃強度に優れることを見出し
た、また前記のようなプロピレン系共重合体は、微粒子
状担体に特定の遷移金属化合物および／または有機アル
ミニウムオキシ化合物が担持された固体状オレフィン重
合用触媒を用いることにより得られることを見出して本
発明を完成するに至った。

【０００６】

【発明の目的】本発明は、トリアドタクティシティーが
高く、位置不規則単位の割合が少ないヒートシール性フ
ィルム用プロピレン系共重合体、それからなるヒートシ
ール性フィルム、ヒートシール性容器用プロピレン系共
重合体およびそれからなるヒートシール性容器を提供す
ることを目的としている。

【０００７】

【発明の概要】本発明に係るヒートシール性フィルム用
プロピレン系共重合体は、 （ａ）プロピレン単位を９５〜９９．５モル％、エチレ
ン単位を０．５〜５モル％含んでなり、 （ｂ）¹³Ｃ-ＮＭＲにより求められる、頭−尾結合から
なるプロピレン単位連鎖部のトリアドタクティシティー
が９７．０％以上であり、 （ｃ）¹³Ｃ-ＮＭＲにより求められる、全プロピレン挿
入中のプロピレンモノマーの2,1-挿入に基づく位置不規
則単位の割合が０．０５％〜０．３％であり、 （ｄ）１３５℃、デカリン中で測定した極限粘度［η］
が０．５〜１２ｄｌ／ｇの範囲にあることを特徴として
いる。

【０００８】本発明に係るヒートシール性フィルムは、
上記ヒートシール性フィルム用プロピレン系共重合体か
らなることを特徴としている。

【０００９】本発明に係るヒートシール性容器用プロピ
レン系共重合体は、 （ａ）プロピレン単位を９５〜９９．５モル％、エチレ
ン単位を０．５〜５モル％含んでなり、 （ｂ）¹³Ｃ-ＮＭＲにより求められる、頭−尾結合から
なるプロピレン単位連鎖部のトリアドタクティシティー
が９７．０％以上であり、 （ｃ）¹³Ｃ-ＮＭＲにより求められる、全プロピレン挿
入中のプロピレンモノマーの2,1-挿入に基づく位置不規
則単位の割合が０．０５〜０．３％であり、 （ｄ）１３５℃、デカリン中で測定した極限粘度［η］
が０．５〜１２ｄｌ／ｇの範囲にあることを特徴として
いる。

【００１０】本発明に係るヒートシール性容器は、上記
ヒートシール性容器用プロピレン系共重合体からなるこ
とを特徴としている。

【００１１】

【発明の具体的説明】以下、本発明に係るヒートシール
性フィルム用プロピレン系共重合体、ヒートシール性フ
ィルム、ヒートシール性容器用プロピレン系共重合体お
よびヒートシール性容器について具体的に説明する。

【００１２】本発明のプロピレン系共重合体は、プロピ
レン単位を９５〜９９．５モル％、好ましくは９５〜９
９モル％、より好ましくは９５〜９８モル％の割合で含
み、エチレン単位を０．５〜５モル％、好ましくは１〜
５モル％、より好ましくは２〜５モル％の割合で含んで
なるプロピレン−エチレンランダム共重合体である。

【００１３】このようなプロピレン系共重合体は、プロ
ピレンおよびエチレン以外のオレフィンから導かれる構
成単位をたとえば５モル％以下の量で含んでいてもよ
い。本発明のプロピレン系共重合体は、¹³Ｃ-ＮＭＲに
より求められる頭−尾結合からなるプロピレン単位連鎖
部のトリアドタクティシティー（ポリマー鎖中の任意の
プロピレン単位３連鎖のうち、プロピレン単位中のメチ
ル分岐の方向が同一で、かつ各プロピレン単位が頭−尾
で結合しているプロピレン単位３連鎖の割合）は９５．
０％以上、好ましくは９６．０％以上、より好ましくは
９７．０％以上であることが望ましい。

【００１４】トリアドタクティシティーは、プロピレン
系共重合体の¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルから下記式により
求められる。

【００１５】

【数１】

【００１６】¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルは、試料５０〜７
０ｍｇをＮＭＲサンプル管（５ｍｍφ）中でヘキサクロ
ロブタジエン、o-ジクロロベンゼンまたは1,2,4-トリク
ロロベンゼン約０．５ｍl に約０．０５ｍl のロック溶
媒である重水素化ベンゼンを加えた溶媒中で完全に溶解
させた後、１２０℃でプロトン完全デカップリング法で
測定した。測定条件は、フリップアングル４５°、パル
ス間隔３．４Ｔ₁ 以上（Ｔ₁ は、メチル基のスピン格子
緩和時間のうち最長の値）を選択する。メチレン基およ
びメチン基のＴ₁ は、メチル基より短いので、この条件
では磁化の回復は９９％以上である。ケミカルシフト
は、頭−尾結合したプロピレン単位５連鎖の第３単位目
のメチル基を２１．５９ｐｐｍとして設定した。

【００１７】メチル炭素領域（１６〜２３ｐｐｍ）に係
るスペクトルは、ピーク領域を第１領域（２１．２〜２
１．９ｐｐｍ）、第２領域（２０．３〜２１．０ｐｐ
ｍ）および第３領域（１９．５〜２０．３ｐｐｍ）、お
よび第４領域（１６．５〜１７．５ｐｐｍ）に分類でき
る。なお、スペクトル中の各ピークは、文献（Polymer,
30(1989)1350）を参考にして帰属した。

【００１８】第１領域では、ＰＰＰ（ｍｍ）で示される
プロピレン単位３連鎖中の第２単位目のメチル基が共鳴
する。第２領域では、ＰＰＰ（ｍｒ）で示されるプロピ
レン単位３連鎖の第２単位目のメチル基および、隣接す
る単位がプロピレン単位およびエチレン単位であるプロ
ピレン単位のメチル基（ＰＰＥ−メチル基）が共鳴（２
０．７ｐｐｍ付近）する。

【００１９】第３領域では、ＰＰＰ（ｒｒ）で示される
プロピレン単位３連鎖の第２単位目のメチル基および、
隣接する単位がいずれもエチレン単位であるプロピレン
単位のメチル基（ＥＰＥ−メチル基）が共鳴（１９．８
ｐｐｍ付近）する。

【００２０】さらにプロピレン系共重合体は、位置不規
則ユニットを含む部分構造として、下記構造（ｉ）およ
び（ii）を有する。

【００２１】

【化３】

【００２２】この内、炭素Ａピーク、炭素Ａ’ピークは
第２領域に、炭素Ｂピークは第３領域に現れる。さらに
炭素Ｃピーク、炭素Ｃ’ピークは第４領域に現れる。こ
のように第１〜４領域に現れるピークのうち、頭−尾結
合したプロピレン単位３連鎖に基づかないピークは、Ｐ
ＰＥ−メチル基、ＥＰＥ−メチル基、炭素Ａ、炭素
Ａ’、炭素Ｂ、炭素Ｃおよび炭素Ｃ’に基づくピークで
ある。

【００２３】ＰＰＥ−メチル基に基づくピーク面積は、
ＰＰＥ−メチン基（３０．６ｐｐｍ付近で共鳴）のピー
ク面積より評価でき、ＥＰＥ−メチル基に基づくピーク
面積は、ＥＰＥ−メチン基（３２．９ｐｐｍ付近で共
鳴）のピーク面積より評価できる。炭素Ａに基づくピー
ク面積は、位置不規則部分構造（構造（ｉ））の炭素Ｄ
および炭素Ｅ（３５．６ｐｐｍ付近および３５．４ｐｐ
ｍ付近で共鳴）のピーク面積の和の１／２より評価で
き、炭素Ａ’に基づくピーク面積は、位置不規則部分構
造（構造（ii））のαβメチレン炭素（３４．３ｐｐｍ
付近および３４．５ｐｐｍ付近で共鳴）のピーク面積の
和の１／２より評価できる。炭素Ｂに基づくピーク面積
は、隣接するメチン炭素（３３．７ｐｐｍ付近で共鳴）
のピーク面積により評価できる。

【００２４】なお、炭素Ｃピークおよび炭素Ｃ’ピーク
の位置は、プロピレン単位３連鎖（ＰＰＰ）のピークと
全く関与しないので考慮する必要はない。したがって、
これらのピーク面積を第２領域および第３領域のピーク
面積より差し引くと、頭−尾結合したプロピレン単位３
連鎖（ＰＰＰ（ｍｒ）およびＰＰＰ（ｒｒ））に基づく
ピーク面積を求めることができる。

【００２５】以上によりＰＰＰ（ｍｍ）、ＰＰＰ（ｍ
ｒ）およびＰＰＰ（ｒｒ）のピーク面積を評価すること
ができるので、上記数式に従って、頭−尾結合からなる
プロピレン単位連鎖部のトリアドタクティシティーを求
めることができる。

【００２６】本発明のプロピレン系共重合体は、¹³Ｃ-
ＮＭＲにより求められる、全プロピレン挿入中の2,1-挿
入に基づく位置不規則単位の割合が０．０５％〜０．５
％であり、好ましくは０．０５〜０．４％、より好まし
くは０．０５〜０．３％であることが望ましい。また、
本発明のプロピレン系共重合体は、プロピレンモノマー
の1,2-、1,3-、1,2-挿入に基づく位置不規則単位の割合
が０．０５％以下であることが好ましい。

【００２７】重合時、プロピレンモノマーは、1,2-挿入
（メチレン側が触媒と結合する）するが、稀に2,1-挿入
することがある。2,1-挿入したモノマーは、ポリマー中
で、位置不規則ユニットを形成する。全プロピレン挿入
中の2,1-挿入の割合を¹³Ｃ−ＮＭＲを利用して、Polyme
r,30(1989)1350を参考にして下記の式から求めた。

【００２８】

【数２】

【００２９】ここで、ピークの命名は、Carmanらの方法
（Rubber Chem. Technol.,44(1971),781）に従った。ま
た、Ｉαβなどは、αβピークなどのピーク面積を示
す。プロピレンの1,2-、1,3-、1,2-挿入に基づく３連鎖
量は、βγピーク（２７．４ｐｐｍ付近で共鳴）の面積
の１／２を全メチル基ピークとβγピークの１／２の和
で除して１００を乗ずることにより、その割合を％表示
で求めた。

【００３０】本発明のプロピレン系共重合体は、１３５
℃、デカリン中で測定した極限粘度［η］が０．１〜１
２ｄｌ／ｇ、好ましくは０．５〜１２ｄｌ／ｇ、より好
ましくは１〜１２ｄｌ／ｇの範囲にあることが望まし
い。

【００３１】本発明のプロピレン系共重合体は、たとえ
ば、 （Ａ）後述するような遷移金属化合物と、 （Ｂ）(B-1)有機アルミニウムオキシ化合物、および(B-
2)前記遷移金属化合物（Ａ）と反応してイオン対を形成
する化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種の化
合物と、所望により （Ｃ）有機アルミニウム化合物 からなるオレフィン重合用触媒の存在下にエチレンとプ
ロピレンとを共重合することにより得ることができる。

【００３２】以下、本発明のプロピレン系共重合体の製
造に用いられるオレフィン重合用触媒について具体的に
説明する。本発明で用いられるオレフィン重合用触媒を
形成する遷移金属化合物（Ａ）（以下「成分（Ａ）」と
記載することがある。）は、下記一般式（Ｉ）で表され
る遷移金属化合物である。

【００３３】

【化４】

【００３４】式中、Ｍは周期律表第IVａ、Ｖａ、VIａ族
の遷移金属原子を示し、具体的には、チタニウム、ジル
コニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタ
ル、クロム、モリブデン、タングステンであり、好まし
くはチタニウム、ジルコニウム、ハフニウムであり、特
に好ましくはジルコニウムである。

【００３５】Ｒ¹は、水素原子、ハロゲン原子、炭素原
子数が１〜２０の炭化水素基、炭素原子数が１〜２０の
ハロゲン化炭化水素基、ケイ素含有基、酸素含有基、イ
オウ含有基、窒素含有基またはリン含有基を示し、具体
的には、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素などのハロゲン原
子；メチル、エチル、プロピル、ブチル、ヘキシル、シ
クロヘキシル、オクチル、ノニル、ドデシル、アイコシ
ル、ノルボルニル、アダマンチルなどのアルキル基、ビ
ニル、プロペニル、シクロヘキセニルなどのアルケニル
基、ベンジル、フェニルエチル、フェニルプロピルなど
のアリールアルキル基、フェニル、トリル、ジメチルフ
ェニル、トリメチルフェニル、エチルフェニル、プロピ
ルフェニル、ビフェニル、ナフチル、メチルナフチル、
アントラセニル、フェナントリルなどのアリール基など
の炭素原子数が１〜２０の炭化水素基；前記炭化水素基
にハロゲン原子が置換したハロゲン化炭化水素基；メチ
ルシリル、フェニルシリルなどのモノ炭化水素置換シリ
ル、ジメチルシリル、ジフェニルシリルなどのジ炭化水
素置換シリル、トリメチルシリル、トリエチルシリル、
トリプロピルシリル、トリシクロヘキシルシリル、トリ
フェニルシリル、ジメチルフェニルシリル、メチルジフ
ェニルシリル、トリトリルシリル、トリナフチルシリル
などのトリ炭化水素置換シリル、トリメチルシリルエー
テルなどの炭化水素置換シリルのシリルエーテル、トリ
メチルシリルメチルなどのケイ素置換アルキル基、トリ
メチルフェニルなどのケイ素置換アリール基、などのケ
イ素含有基；ヒドロオキシ基、メトキシ、エトキシ、プ
ロポキシ、ブトキシなどのアルコキシ基、フェノキシ、
メチルフェノキシ、ジメチルフェノキシ、ナフトキシな
どのアリロキシ基、フェニルメトキシ、フェニルエトキ
シなどのアリールアルコキシ基などの酸素含有基；前記
含酸素化合物の酸素がイオウに置換した置換基などのイ
オウ含有基；アミノ基、メチルアミノ、ジメチルアミ
ノ、ジエチルアミノ、ジプロピルアミノ、ジブチルアミ
ノ、ジシクロヘキシルアミノなどのアルキルアミノ基、
フェニルアミノ、ジフェニルアミノ、ジトリルアミノ、
ジナフチルアミノ、メチルフェニルアミノなどのアリー
ルアミノ基またはアルキルアリールアミノ基などの窒素
含有基；ジメチルフォスフィノ、ジフェニルフォスフィ
ノなどのフォスフィノ基などのリン含有基である。

【００３６】これらのうち炭化水素基であることが好ま
しく、特にメチル、エチル、プロピル、ブチルの炭素原
子数が１〜４の炭化水素基であることが好ましい。Ｒ²
は、炭素原子数が６〜１６のアリール基を示し、具体的
には、フェニル、α-ナフチル、β-ナフチル、アントラ
セニル、フェナントリル、ピレニル、アセナフチル、フ
ェナレニル、アセアントリレニルなどである。これらの
うちフェニル、ナフチルであることが好ましい。これら
のアリール基は、前記Ｒ¹ と同様のハロゲン原子、炭素
原子数が１〜２０の炭化水素基、炭素原子数が１〜２０
のハロゲン化炭化水素基で置換されていてもよい。

【００３７】Ｘ¹およびＸ²は、水素原子、ハロゲン原
子、炭素原子数が１〜２０の炭化水素基、炭素原子数が
１〜２０のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基またはイ
オウ含有基を示し、具体的には、前記Ｒ¹ と同様のハロ
ゲン原子、炭素原子数が１〜２０の炭化水素基、炭素原
子数が１〜２０のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基が
例示できる。

【００３８】イオウ含有基としては、前記Ｒ¹ 、Ｒ² と
同様の基、およびメチルスルホネート、トリフルオロメ
タンスルフォネート、フェニルスルフォネート、ベンジ
ルスルフォネート、p-トルエンスルフォネート、トリメ
チルベンゼンスルフォネート、トリイソブチルベンゼン
スルフォネート、p-クロルベンゼンスルフォネート、ペ
ンタフルオロベンゼンスルフォネートなどのスルフォネ
ート基、メチルスルフィネート、フェニルスルフィネー
ト、ベンゼンスルフィネート、p-トルエンスルフィネー
ト、トリメチルベンゼンスルフィネート、ペンタフルオ
ロベンゼンスルフィネートなどのスルフィネート基が例
示できる。

【００３９】これらのうち、ハロゲン原子、炭素原子数
が１〜２０の炭化水素基であることが好ましい。Ｙは、
炭素原子数が１〜２０の２価の炭化水素基、炭素原子数
が１〜２０の２価のハロゲン化炭化水素基、２価のケイ
素含有基、２価のゲルマニウム含有基、２価のスズ含有
基、−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ
₂ −、−ＮＲ ³ −、−Ｐ（Ｒ³ ）−、−Ｐ（Ｏ）
（Ｒ³ ）−、−ＢＲ³ −または−ＡｌＲ³ −［ただし、
Ｒ³ は水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数が１〜２０
の炭化水素基、炭素原子数が１〜２０のハロゲン化炭化
水素基］を示し、具体的には、メチレン、ジメチルメチ
レン、1,2-エチレン、ジメチル-1,2- エチレン、1,3-ト
リメチレン、1,4-テトラメチレン、1,2-シクロヘキシレ
ン、1,4-シクロヘキシレンなどのアルキレン基、ジフェ
ニルメチレン、ジフェニル-1,2- エチレンなどのアリー
ルアルキレン基などの炭素原子数が１〜２０の２価の炭
化水素基；クロロメチレンなどの上記炭素原子数が１〜
２０の２価の炭化水素基をハロゲン化したハロゲン化炭
化水素基；メチルシリレン、ジメチルシリレン、ジエチ
ルシリレン、ジ（n-プロピル）シリレン、ジ（i-プロピ
ル）シリレン、ジ（シクロヘキシル）シリレン、メチル
フェニルシリレン、ジフェニルシリレン、ジ（p-トリ
ル）シリレン、ジ（p-クロロフェニル）シリレンなどの
アルキルシリレン、アルキルアリールシリレン、アリー
ルシリレン基、テトラメチル-1,2-ジシリル、テトラフ
ェニル-1,2- ジシリルなどのアルキルジシリル、アルキ
ルアリールジシリル、アリールジシリル基などの２価の
ケイ素含有基；上記２価のケイ素含有基のケイ素をゲル
マニウムに置換した２価のゲルマニウム含有基；上記２
価のケイ素含有基のケイ素をスズに置換した２価のスズ
含有基置換基などであり、Ｒ³ は、前記Ｒ¹ と同様のハ
ロゲン原子、炭素原子数が１〜２０の炭化水素基、炭素
原子数が１〜２０のハロゲン化炭化水素基である。

【００４０】このうち２価のケイ素含有基、２価のゲル
マニウム含有基、２価のスズ含有基であることが好まし
く、２価のケイ素含有基であることがより好ましく、ア
ルキルシリレン、アルキルアリールシリレン、アリール
シリレンであることがより好ましい。

【００４１】以下に上記一般式（Ｉ）で表される遷移金
属化合物の具体的な例を示す。rac-ジメチルシリル-ビ
ス｛1-（4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-メチル-4-フェ
ニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリル-ビス｛1-（2-メチル-4-（α-ナフチル）イ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リル-ビス｛1-（2-メチル-4-（β-ナフチル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-
ビス｛1-（2-メチル-4-（1-アントラセニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-
ビス｛1-（2-メチル-4-（2-アントラセニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-
ビス｛1-（2-メチル-4-（9-アントラセニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-
ビス｛1-（2-メチル-4-（9-フェナントリル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-
ビス｛1-（2-メチル-4-（p-フルオロフェニル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル
-ビス｛1-（2-メチル-4-（ペンタフルオロフェニル）イ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リル-ビス｛1-（2-メチル-4-（p-クロロフェニル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
ル-ビス｛1-（2-メチル-4-（m-クロロフェニル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル
-ビス｛1-（2-メチル-4-（o-クロロフェニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-
ビス｛1-（2-メチル-4-（o,p-ジクロロフェニル) フェ
ニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリル-ビス｛1-（2-メチル-4-（p-ブロモフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリル-ビス｛1-（2-メチル-4-（p-トリル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル
-ビス｛1-（2-メチル-4-（m-トリル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-
（2-メチル-4-（o-トリル）インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-メチ
ル-4-（o,o'-ジメチルフェニル）インデニル) ｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-
メチル-4-（p-エチルフェニル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-
メチル-4-（p-i-プロピルフェニル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-
（2-メチル-4-（p-ベンジルフェニル）インデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1
-（2-メチル-4-（p-ビフェニル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-
メチル-4-（m-ビフェニル）インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-メチ
ル-4-（p-トリメチルシリルフェニル）インデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1
-（2-メチル-4-（m-トリメチルシリルフェニル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル
-ビス｛1-（2-エチル−4-フェニルインデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリル-ビス｛1-
（2-エチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-フェニル-
4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-フェニル
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジエチル
シリル-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジ-（i-プロピル）シリ
ル-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジ-（n-ブチル）シリル-ビス
｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジシクロヘキシルシリル-ビス｛1-
（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-メチルフェニルシリル-ビス｛1-（2-メ
チル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジフェニルシリル-ビス｛1-（2-メチル-4-フェ
ニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
（p-トリル）シリル-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（p-クロ
ロフェニル）シリル-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチレン-
ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-エチレン-ビス｛1-（2-メチル-
4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジメチルゲルミル-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルス
ズ-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2
-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジブロ
ミド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-メチル-4-フェ
ニルインデニル）｝ジルコニウムジメチル、rac-ジメチ
ルシリル-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムメチルクロリド、rac-ジメチルシリ
ル-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジル
コニウムモノクロリドモノ（トルフルオロメタンスルフ
ォナート）、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-メチル-
4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジ（トルフルオ
ロメタンスルフォナート）、rac-ジメチルシリル-ビス
｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウ
ムジ（p-トルエンスルフォナート）、rac-ジメチルシリ
ル-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジル
コニウムジ（メチルスルフォナート）、rac-ジメチルシ
リル-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジ
ルコニウムジ（トルフルオロメタンスルフィナート）、
rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジ（トルフルオロアセテー
ト）、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-メチル-4-フェ
ニルインデニル）｝ジルコニウムモノクロリド（n-ブト
キシド）、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-メチル-4-
フェニルインデニル）｝ジルコニウムジ（n-ブトキシ
ド）、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-メチル-4-フェ
ニルインデニル）｝ジルコニウムモノクロリド（フェノ
キシド）、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-エチル-4-
フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリル-ビス｛1-（2-エチル-4-（α-ナフチ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリル-ビス｛1-（2-エチル-4-（β-ナフチル）イ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リル-ビス｛1-（2-エチル-4-（2-メチル-1-ナフチル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリル-ビス｛1-（2-エチル-4-（5-アセナフチル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
ル-ビス｛1-（2-エチル-4-（9-アントラセニル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル
-ビス｛1-（2-エチル-4-（9-フェナントリル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-
ビス｛1-（2-エチル-4-（o-メチルフェニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-
ビス｛1-（2-エチル-4-（m-メチルフェニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-
ビス｛1-（2-エチル-4-（p-メチルフェニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-
ビス｛1-（2-エチル-4-（2,3-ジメチルフェニル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
ル-ビス｛1-（2-エチル-4-（2,4-ジメチルフェニル）イ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リル-ビス｛1-（2-エチル-4-（2,5-ジメチルフェニル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリル-ビス｛1-（2-エチル-4-（2,4,6-トリメチルフェ
ニル) インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリル-ビス｛1-（2-エチル-4-（o-クロロフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリル-ビス｛1-（2-エチル-4-（m-クロロフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリル-ビス｛1-（2-エチル-4-（p-クロロフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリル-ビス｛1-（2-エチル-4-（2,3-ジクロロフェ
ニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリル-ビス｛1-（2-エチル-4-（2,6-ジクロロフ
ェニル）インデニル) ｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリル-ビス｛1-（2-エチル-4-（3,5-ジクロロ
フェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-エチル-4-（2-ブロモフ
ェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリル-ビス｛1-（2-エチル-4-（3-ブロモフェ
ニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリル-ビス｛1-（2-エチル-4-（4-ブロモフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリル-ビス｛1-（2-エチル-4-（4-ビフェニリル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリル-ビス｛1-（2-エチル-4-（4-トリメチルシリルフ
ェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリル-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-フェニルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リル-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-（α-ナフチル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
ル-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-（β-ナフチル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル
-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-（2-メチル-1-ナフチル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリル-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-（5-アセナフチル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリル-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-（9-アントラセニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリル-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-（9-フェナント
リル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリル-ビス｛1-（2-i-プロピル-4-フェニルイン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
ル-ビス｛1-（2-i-プロピル-4-（α-ナフチル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル
-ビス｛1-（2-i-プロピル-4-（β-ナフチル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-
ビス｛1-（2-i-プロピル-4-（8-メチル-9-ナフチル）イ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リル-ビス｛1-（2-i-プロピル-4-（5-アセナフチル）イ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リル-ビス｛1-（2-i-プロピル-4-（9-アントラセニル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリル-ビス｛1-（2-i-プロピル-4-（9-フェナントリ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリル-ビス｛1-（2-s-ブチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-
ビス｛1-（2-s-ブチル-4-（α-ナフチル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-
ビス｛1-（2-s-ブチル-4-（β-ナフチル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-
ビス｛1-（2-s-ブチル-4-（2-メチル-1-ナフチル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
ル-ビス｛1-（2-s-ブチル-4-（5-アセナフチル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル
-ビス｛1-（2-s-ブチル-4-（9-アントラセニル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル
-ビス｛1-（2-s-ブチル-4-（9-フェナントリル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル
-ビス｛1-（2-n-ペンチル-4-フェニルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-
（2-n-ペンチル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2
-n-ブチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-n-ブチル-4-
（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-n-ブチル-4-（β
-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、r
ac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-n-ブチル-4-（2-メチ
ル-1-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-n-ブチル-4-（5-
アセナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-n-ブチル-4-（9-
アントラセニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-n-ブチル-4-（9-
フェナントリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-（2-i-ブチル-4-フェ
ニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリル-ビス｛1-（2-i-ブチル-4-（α-ナフチル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリル-ビス｛1-（2-i-ブチル-4-（β-ナフチル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
ル-ビス｛1-（2-i-ブチル-4-（2-メチル-1-ナフチル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリル-ビス｛1-（2-i-ブチル-4-（5-アセナフチル）イ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リル-ビス｛1-（2-i-ブチル-4-（9-アントラセニル）イ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リル-ビス｛1-（2-i-ブチル-4-（9-フェナントリル）イ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リル-ビス｛1-（2-ネオペンチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-
ビス｛1-（2-ネオペンチル-4-（α-ナフチル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-
ビス｛1-（2-n-ヘキシル-4-フェニルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリル-ビス｛1-
（2-n-ヘキシル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-メチルフェニルシリル-ビス
｛1-（2-エチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-メチルフェニルシリル-ビス｛1-（2
-エチル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-メチルフェニルシリル-ビス｛1-（2
-エチル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-メチルフェニルシリル-ビス｛1
-（2-エチル-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリル-ビス｛1
-（2-エチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジフェニルシリル-ビス｛1-（2-エチル-
4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジフェニルシリル-ビス｛1-（2-エチル-4-
（9-アントラセニル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジフェニルシリル-ビス｛1-（2-エチル-4-
（9-フェナントリル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジフェニルシリル-ビス｛1-（2-エチル-4-
（4-ビフェニリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-メチレン-ビス｛1-（2-エチル-4-フェニルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチレン-
ビス｛1-（2-エチル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-エチレン-ビス｛1-（2-
エチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-エチレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（α-ナフ
チル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-エ
チレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-（α-ナフチル）イ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルゲ
ルミル-ビス｛1-（2-エチル-4-フェニルインデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルゲルミル-ビス
｛1-（2-エチル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルゲルミル-ビス｛1-
（2-n-プロピル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリドなど。

【００４２】本発明では、上記のような化合物において
ジルコニウム金属を、チタニウム金属、ハフニウム金
属、バナジウム金属、ニオブ金属、タンタル金属、クロ
ム金属、モリブデン金属、タングステン金属に置き換え
た遷移金属化合物を用いることもできる。

【００４３】前記遷移金属化合物は、通常ラセミ体とし
てオレフィン重合用触媒成分として用いられるが、Ｒ型
またはＳ型を用いることもできる。本発明で用いられる
オレフィン重合用触媒を形成する(B-1)有機アルミニウ
ムオキシ化合物（以下「成分(B-1)」と記載することが
ある。）は、従来公知のアルミノキサンであってもよ
く、また特開平２-７８６８７号公報に例示されている
ようなベンゼン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物
であってもよい。

【００４４】従来公知のアルミノキサンは、たとえば下
記のような方法によって製造することができる。 （１）吸着水を含有する化合物あるいは結晶水を含有す
る塩類、たとえば塩化マグネシウム水和物、硫酸銅水和
物、硫酸アルミニウム水和物、硫酸ニッケル水和物、塩
化第１セリウム水和物などの炭化水素媒体懸濁液に、ト
リアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物
を添加して、有機アルミニウム化合物と吸着水あるいは
結晶水とを反応させる方法。 （２）ベンゼン、トルエン、エチルエーテル、テトラヒ
ドロフランなどの媒体中で、トリアルキルアルミニウム
などの有機アルミニウム化合物に直接水や氷や水蒸気を
作用させる方法。 （３）デカン、ベンゼン、トルエンなどの媒体中でトリ
アルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物
に、ジメチルスズオキシド、ジブチルスズオキシドなど
の有機スズ酸化物を反応させる方法。

【００４５】なお、該アルミノキサンは、少量の有機金
属成分を含有してもよい。また回収された上記のアルミ
ノキサンの溶液から溶媒あるいは未反応有機アルミニウ
ム化合物を蒸留して除去した後、溶媒に再溶解あるいは
アルミノキサンの貧溶媒に懸濁させてもよい。

【００４６】アルミノキサンを調製する際に用いられる
有機アルミニウム化合物としては、具体的には、トリメ
チルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリプロ
ピルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、ト
リn-ブチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウ
ム、トリsec-ブチルアルミニウム、トリtert- ブチルア
ルミニウム、トリペンチルアルミニウム、トリヘキシル
アルミニウム、トリオクチルアルミニウム、トリデシル
アルミニウムなどのトリアルキルアルミニウム；トリシ
クロヘキシルアルミニウム、トリシクロオクチルアルミ
ニウムなどのトリシクロアルキルアルミニウム；ジメチ
ルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリ
ド、ジエチルアルミニウムブロミド、ジイソブチルアル
ミニウムクロリドなどのジアルキルアルミニウムハライ
ド；ジエチルアルミニウムハイドライド、ジイソブチル
アルミニウムハイドライドなどのジアルキルアルミニウ
ムハイドライド；ジメチルアルミニウムメトキシド、ジ
エチルアルミニウムエトキシドなどのジアルキルアルミ
ニウムアルコキシド；ジエチルアルミニウムフェノキシ
ドなどのジアルキルアルミニウムアリーロキシドなどが
挙げられる。

【００４７】これらのうち、トリアルキルアルミニウ
ム、トリシクロアルキルアルミニウムが好ましく、トリ
メチルアルミニウムが特に好ましい。また、アルミノキ
サンを調製する際に用いられる有機アルミニウム化合物
として、下記一般式（II）で表されるイソプレニルアル
ミニウムを用いることもできる。

【００４８】 （i-Ｃ₄Ｈ₉）_x Ａｌ_y （Ｃ₅ Ｈ₁₀）_z … （II） （式中、ｘ、ｙ、ｚは正の数であり、ｚ≧２ｘであ
る。） 上記のような有機アルミニウム化合物は、単独であるい
は組合せて用いられる。たとえば、トリメチルアルミニ
ウムとトリイソブチルアルミニウムを組み合わせて用い
られる。

【００４９】アルミノキサンの溶液に用いられる溶媒と
しては、ベンゼン、トルエン、キシレン、クメン、シメ
ンなどの芳香族炭化水素、ペンタン、ヘキサン、ヘプタ
ン、オクタン、デカン、ドデカン、ヘキサデカン、オク
タデカンなどの脂肪族炭化水素、シクロペンタン、シク
ロヘキサン、シクロオクタン、メチルシクロペンタンな
どの脂環族炭化水素、ガソリン、灯油、軽油などの石油
留分あるいは上記芳香族炭化水素、脂肪族炭化水素、脂
環族炭化水素のハロゲン化物とりわけ、塩素化物、臭素
化物などの炭化水素溶媒が挙げられる。その他、エチル
エーテル、テトラヒドロフランなどのエーテル類を用い
ることもできる。これらの溶媒のうち特に芳香族炭化水
素または脂肪族炭化水素が好ましい。

【００５０】本発明で用いられるオレフィン重合用触媒
を形成する(B-2)前記遷移金属化合物（Ａ）と反応して
イオン対を形成する化合物（以下「成分(B-2)」と記載
することがある。）としては、特表平１−５０１９５０
号公報、特表平１−５０２０３６号公報、特開平３−１
７９００５号公報、特開平３−１７９００６号公報、特
開平３−２０７７０３号公報、特開平３−２０７７０４
号公報、ＵＳ−５４７７１８号公報などに記載されたル
イス酸、イオン性化合物およびカルボラン化合物、カル
ボラン化合物を挙げることができる。

【００５１】ルイス酸としては、トリフェニルボロン、
トリス（4-フルオロフェニル）ボロン、トリス（p-トリ
ル）ボロン、トリス（o-トリル）ボロン、トリス（3,5-
ジメチルフェニル）ボロン、トリス（ペンタフルオロフ
ェニル）ボロン、ＭｇＣｌ₂、Ａｌ₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂-Ａｌ₂
Ｏ₃ などが例示できる。

【００５２】イオン性化合物としては、トリフェニルカ
ルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ート、トリn-ブチルアンモニウムテトラキス（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレート、N,N-ジメチルアニリニウム
テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、フェ
ロセニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート
などが例示できる。

【００５３】カルボラン化合物としては、ドデカボラ
ン、1-カルバウンデカボラン、ビスn-ブチルアンモニウ
ム（1-カルベドデカ）ボレート、トリn-ブチルアンモニ
ウム（7,8-ジカルバウンデカ）ボレート、トリn-ブチル
アンモニウム（トリデカハイドライド-7-カルバウンデ
カ）ボレートなどが例示できる。

【００５４】上記のような前記遷移金属化合物（Ａ）と
反応してイオン対を形成する化合物(B-2)は、２種以上
混合して用いることができる。本発明で用いられるオレ
フィン重合用触媒を形成する（Ｃ）有機アルミニウム化
合物（以下「成分（Ｃ）」と記載することがある。）と
しては、たとえば下記一般式（III）で表される有機ア
ルミニウム化合物を例示することができる。

【００５５】Ｒ⁷ _nＡｌＸ_3-n … （III） （式中、Ｒ⁷ は炭素原子数が１〜１２の炭化水素基であ
り、Ｘはハロゲン原子または水素原子であり、ｎは１〜
３である。） 上記一般式（III）において、Ｒ⁷ は炭素原子数が１〜
１２の炭化水素基例えばアルキル基、シクロアルキル基
またはアリール基であるが、具体的には、メチル基、エ
チル基、n-プロピル基、イソプロピル基、イソブチル
基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、シクロペン
チル基、シクロヘキシル基、フェニル基、トリル基など
である。

【００５６】このような有機アルミニウム化合物（Ｃ）
としては、具体的には以下のような化合物が挙げられ
る。トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウ
ム、トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルア
ルミニウム、トリオクチルアルミニウム、トリ(2-エチ
ルヘキシル)アルミニウム、トリデシルアルミニウムな
どのトリアルキルアルミニウム；イソプレニルアルミニ
ウムなどのアルケニルアルミニウム；ジメチルアルミニ
ウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジイソ
プロピルアルミニウムクロリド、ジイソブチルアルミニ
ウムクロリド、ジメチルアルミニウムブロミドなどのジ
アルキルアルミニウムハライド；メチルアルミニウムセ
スキクロリド、エチルアルミニウムセスキクロリド、イ
ソプロピルアルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミ
ニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセスキブロ
ミドなどのアルキルアルミニウムセスキハライド；メチ
ルアルミニウムジクロリド、エチルアルミニウムジクロ
リド、イソプロピルアルミニウムジクロリド、エチルア
ルミニウムジブロミドなどのアルキルアルミニウムジハ
ライド；ジエチルアルミニウムハイドライド、ジイソブ
チルアルミニウムハイドライドなどのアルキルアルミニ
ウムハイドライドなど。

【００５７】また有機アルミニウム化合物（Ｃ）とし
て、下記一般式（IV）で表される化合物を用いることも
できる。 Ｒ⁷ _nＡｌＬ_3-n … （IV） （式中、Ｒ⁷ は上記と同様であり、Ｌは−ＯＲ⁸基、−
ＯＳｉＲ⁹ ₃基、−ＯＡｌＲ¹⁰ ₂基、−ＮＲ¹¹ ₂基、−Ｓｉ
Ｒ¹² ₃基または−Ｎ（Ｒ¹³）ＡｌＲ¹⁴ ₂基であり、ｎは１
〜２であり、Ｒ⁸ 、Ｒ⁹ 、Ｒ¹⁰およびＲ¹⁴はメチル基、
エチル基、イソプロピル基、イソブチル基、シクロヘキ
シル基、フェニル基などであり、Ｒ¹¹は水素原子、メチ
ル基、エチル基、イソプロピル基、フェニル基、トリメ
チルシリル基などであり、Ｒ¹²およびＲ¹³はメチル基、
エチル基などである。） このような有機アルミニウム化合物のなかでは、Ｒ⁷ _nＡ
ｌ（ＯＡｌＲ¹⁰ ₂）_3-n で表される化合物、例えばＥｔ₂
ＡｌＯＡｌＥｔ₂ 、（iso-Ｂｕ）₂ＡｌＯＡl(iso-Ｂ
ｕ）₂ などが好ましい。

【００５８】上記一般式（III）および（IV）で表され
る有機アルミニウム化合物の中では、一般式Ｒ⁷ ₃Ａｌで
表される化合物が好ましく、特にＲがイソアルキル基で
ある化合物が好ましい。

【００５９】本発明で用いられるオレフィン重合用触媒
は、成分（Ａ）、成分(B-1)（または成分(B-2)）および
所望により成分（Ｃ）を不活性炭化水素溶媒中またはオ
レフィン溶媒中で混合することにより調製することがで
きる。

【００６０】オレフィン重合用触媒の調製に用いられる
不活性炭化水素溶媒として具体的には、プロパン、ブタ
ン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカ
ン、ドデカン、灯油などの脂肪族炭化水素；シクロペン
タン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタンなどの脂
環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳
香族炭化水素；エチレンクロリド、クロルベンゼン、ジ
クロロメタンなどのハロゲン化炭化水素あるいはこれら
の混合物などを挙げることができる。

【００６１】オレフィン重合用触媒を調製する際の各成
分の混合順序は任意であるが、成分(B-1)（または成分
(B-2)）と成分（Ａ）とを混合するか、成分(B-1)と成分
（Ｃ）とを混合し、次いで成分（Ａ）を混合するか、成
分（Ａ）と成分(B-1)（または成分(B-2)）とを混合し、
次いで成分（Ｃ）を混合するか、あるいは、成分（Ａ）
と成分（Ｃ）とを混合し、次いで成分成分(B-1)（また
は成分(B-2)）を混合することが好ましい。

【００６２】上記各成分を混合するに際して、成分(B-
1)中のアルミニウムと、成分（Ａ）中の遷移金属との原
子比（Ａｌ／遷移金属）は、通常１０〜１００００、好
ましくは２０〜５０００であり、成分（Ａ）の濃度は、
約１０^-8〜１０^-1モル／リットル、好ましくは１０^-7〜
５×１０^-2モル／リットルの範囲である。

【００６３】成分(B-2)を用いる場合、成分（Ａ）と成
分(B-2)とのモル比（成分（Ａ）／成分(B-2)）は、通常
０．０１〜１０、好ましくは０．１〜５の範囲であり、
成分（Ａ）の濃度は、約１０^-8〜１０^-1モル／リット
ル、好ましくは１０^-7〜５×１０^-2モル／リットルの範
囲である。

【００６４】成分（Ｃ）を用いる場合は、成分（Ｃ）中
のアルミニウム原子（Ａｌ_C）と成分(B-1)中のアルミニ
ウム原子（Ａｌ_B-1）との原子比（Ａｌ_C／Ａｌ_B-1）
は、通常０．０２〜２０、好ましくは０．２〜１０の範
囲である。

【００６５】上記各触媒成分は、重合器中で混合しても
よいし、予め混合したものを重合器に添加してもよい。
予め混合する際の混合温度は、通常−５０〜１５０℃、
好ましくは−２０〜１２０℃であり、接触時間は１〜１
０００分間、好ましくは５〜６００分間である。また、
混合接触時には混合温度を変化させてもよい。

【００６６】本発明で用いられるオレフィン重合用触媒
は、無機あるいは有機の化合物であって、顆粒状ないし
は微粒子状の固体である微粒子状担体に、上記成分
（Ａ）、成分（Ｂ）および成分（Ｃ）のうち少なくとも
一種の成分が担持された固体状オレフィン重合用触媒で
あってもよい。

【００６７】このような固体状オレフィン重合用触媒を
用いることにより、有機アルミニウムオキシ化合物の使
用量が低減でき、かつ高い重合活性で分子量の高いポリ
マーが製造でき、しかも粒度の揃った、嵩密度の高いポ
リマーが得られる。

【００６８】すなわち、本発明の製造方法によれば、嵩
密度が０．３５ｇ／ｃｍ³以上のポリマーも得ることが
できる。

【００６９】無機担体としては多孔質酸化物が好まし
く、たとえばＳｉＯ₂、Ａｌ₂Ｏ₃ などを例示することが
できる。有機化合物の顆粒状ないしは微粒子状固体とし
ては、エチレン、プロピレン、1-ブテンなどのα-オレ
フィン、もしくはスチレンを主成分として生成される重
合体または共重合体を例示することができる。

【００７０】これらの微粒子状担体は、無機あるいは有
機の化合物であって、粒径が１０〜３００μｍ、好まし
くは２０〜２００μｍの顆粒状ないしは微粒子状の固体
である。

【００７１】本発明の製造方法に使用されるオレフィン
重合用触媒（固体触媒成分）は、上記微粒子状担体、成
分（Ａ）、成分(B-1)（または成分(B-2)）、および所望
により水とを不活性炭化水素溶媒中またはオレフィン媒
体中で混合接触させることにより調製することができ
る。また各成分を混合接触させるに際して、さらに成分
（Ｃ）を添加することもできる。

【００７２】この際の混合順序は任意に選ばれるが、好
ましくは微粒子状担体と成分(B-1)（または成分(B-2)）
とを混合接触させ、次いで成分（Ａ）を混合接触させ、
さらに所望により水を混合接触させるか、成分(B-1)
（または成分(B-2)）と成分（Ａ）との混合物と、微粒
子状担体とを混合接触させ、次いで所望により水を混合
接触させるか、あるいは、微粒子状担体と成分(B-1)
（または成分(B-2)）と水とを混合接触させ、次いで成
分（Ａ）を混合接触させることが選ばれる。

【００７３】上記各成分を混合するに際して、成分
（Ａ）は、該成分（Ａ）に由来する遷移金属原子に換算
して微粒子状担体１ｇあたり、通常１０^-6〜５×１０^-3
モル、好ましくは３×１０^-6〜１０^-3モルの量で用いら
れ、成分（Ａ）の濃度は、該成分（Ａ）に由来する遷移
金属原子に換算して約５×１０^-6〜２×１０^-2モル／リ
ットル（溶媒）、好ましくは１０^-5〜１０^-2モル／リッ
トル（溶媒）の範囲である。成分(B-1)中のアルミニウ
ムと、成分（Ａ）中の遷移金属との原子比（Ａｌ／遷移
金属）は、通常１０〜３０００、好ましくは２０〜２０
００である。成分(B-2)を用いる場合、成分（Ａ）と成
分(B-2)とのモル比（成分（Ａ）／成分(B-2)）は、通常
０．０１〜１０、好ましくは０．１〜５の範囲である。

【００７４】また、触媒成分として水を用いる場合に
は、成分(B-1)中のアルミニウム原子（Ａｌ_B-1）と水
（Ｈ₂Ｏ）とのモル比（Ａｌ_B-1／Ｈ₂Ｏ）は０．５〜５
０、好ましくは１〜４０の範囲である。

【００７５】上記各成分を混合する際の混合温度は、通
常−５０〜１５０℃、好ましくは−２０〜１２０℃であ
り、接触時間は１〜１０００分間、好ましくは５〜６０
０分間である。また、混合接触時には混合温度を変化さ
せてもよい。

【００７６】また、本発明で用いられるオレフィン重合
触媒は、上記の微粒子状担体、成分（Ａ）、成分
（Ｂ）、予備重合により生成するオレフィン重合体およ
び、所望により成分（Ｃ）から形成されるオレフィン重
合触媒であってもよい。

【００７７】予備重合に用いられるオレフィンとして
は、プロピレン、エチレン、1-ブテンなどのオレフィン
が用いられるが、これらと他のオレフィンとの混合物で
あってもよい。

【００７８】なお、本発明に係るオレフィン重合用触媒
は、上記のような各成分以外にもオレフィン重合に有用
な他の成分、たとえば、触媒成分としての水なども含む
ことができる。

【００７９】本発明のプロピレン系共重合体は、上記の
オレフィン重合用触媒の存在下にエチレンとプロピレン
との共重合を行うことによって製造することができる。
共重合は懸濁重合、溶液重合などの液相重合法あるいは
気相重合法いずれにおいても実施できる。

【００８０】液相重合法では上述した触媒調製の際に用
いた不活性炭化水素溶媒と同じものを用いることがで
き、プロピレンおよび／またはエチレンを溶媒として用
いることもできる。

【００８１】プロピレンとエチレンとの共重合温度は、
懸濁重合法を実施する際には、通常−５０〜１００℃、
好ましくは０〜９０℃の範囲であることが望ましく、溶
液重合法を実施する際には、通常０〜２５０℃、好まし
くは２０〜２００℃の範囲であることが望ましい。ま
た、気相重合法を実施する際には、共重合温度は通常０
〜１２０℃、好ましくは２０〜１００℃の範囲であるこ
とが望ましい。共重合圧力は、通常、常圧〜１００ｋｇ
／ｃｍ²、好ましくは常圧〜５０ｋｇ／ｃｍ²の条件下で
あり、共重合反応は、回分式、半連続式、連続式のいず
れの方法においても行うことができる。さらに共重合を
反応条件の異なる２段以上に分けて行うことも可能であ
る。

【００８２】得られるプロピレン系共重合体の分子量
は、重合系に水素を存在させるか、あるいは共重合温
度、共重合圧力を変化させることによって調節すること
ができる。

【００８３】

【発明の効果】本願のプロピレン系共重合体は、トリア
ドタクティシティーが高く、位置不規則単位の割合が少
ない。このようなプロピレン系共重合体は、剛性、表面
硬度、耐熱性、衝撃強度、透明性、ヒートシール性、耐
ブロッキング性、耐ブリードアウト性が優れており、フ
ィルム、シート、容器、延伸糸、不織布などに好適に使
用できる。

【００８４】本発明の製造方法によれば、前記のような
プロピレン系共重合体を、高い重合活性で製造でき、し
かも粒度の揃った、嵩密度の高いポリマーが得られる。

【００８５】

【実施例】以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体
的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるも
のではない。

【００８６】なおヒートシール開始温度および熱処理後
のヒートシール開始温度は、下記のようにして測定し
た。ヒートシール開始温度 得られたポリマーを用いて、Ｔダイを取り付けた３０ｍ
ｍφの一軸押出機により幅３０ｃｍ、厚さ５０μｍのフ
ィルムを形成した。

【００８７】成形条件は、樹脂温度：２１０℃（押出機
ダイス部）、引き取り速度：３ｍ／粉、冷却ロール：２
５℃とした。得られたフィルムを２枚重ね合わせ、幅５
ｍｍのシールバーを用い２ｋｇ／ｃｍ²の圧力で１秒
間、種々の異なる温度でヒートシールした後、放冷し
た。この試料から幅１５ｍｍの試験片を切り取り、２３
℃の温度下でヒートシール部を剥離速度２００ｍｍ／
分、剥離角度１８０℃の条件で剥離した際の剥離抵抗力
が３００ｇ／２５ｍｍになるシールバーの温度をヒート
シール開始温度（℃）とした。

【００８８】熱処理後のヒートシール開始温度 上記と同様の条件でヒートシールした２枚のフィルムを
５０℃で、７日間熱処理した後に、上記と同様にして剥
離抵抗力を測定し、剥離抵抗力が３００ｇ／２５ｍｍに
なるヒートシーラーの温度を熱処理後のヒートシール開
始温度とした。

【００８９】

【実施例１】充分に窒素置換した２００リットルの攪拌
翼のついた重合器に、ヘキサンを８０リットル、トリイ
ソブチルアルミニウム８０ミリモル、水素０．２５リッ
トル、エチレン９ｋｇ，プロピレン０．３ｋｇを仕込
み、７０℃に昇温し、メチルアルミノキサン１８ミリモ
ル、rac-ジメチルシリルビス（2-メチル-4-フェニル-1-
インデニル）ジルコニウムジクロリドをＺｒ原子に換算
して０．０６ミリモル加え、７０℃で３０分間重合を行
った。重合中、プロピレンとエチレンをそれぞれ１３．
７ｋｇ、０．５ｋｇをフィードした。重合後、脱気して
大量のメタノール中でポリマーを回収し、８０℃で１０
時間減圧乾燥した。

【００９０】得られたポリマ−は７．０ｋｇであり、重
合活性は１１７ｋｇＰＰ／ミリモルＺｒ、極限粘度
［η］＝２．７ｄｌ／ｇ、エチレン含量＝４．７モル
％、頭−尾結合からなるプロピレン単位連鎖部のトリア
ドタクティシティー＝９７．５％、プロピレンモノマー
の2,1-挿入に基づく位置不規則単位の割合は０．２２
％、プロピレンモノマーの1,3-挿入に基づく位置不規則
単位の割合は０．０５％以下であった。また、得られた
ポリマーから成形したフィルムのヒートシール開始温度
および熱処理後のヒートシール開始温度を測定した。

【００９１】

【実施例２】充分に窒素置換した２リットルのオートク
レーブに、ヘキサンを９００ｍｌ仕込み、トリイソブチ
ルアルミニウム１ミリモルを加え、７０℃に昇温した
後、エチレンをフィ−ドして１．５ｋｇ／ｃｍ² で加圧
し、プロピレンをフィードして全圧を８ｋｇ／ｃｍ² -G
にし、メチルアルミノキサン０．３ミリモル、rac-ジメ
チルシリルビス（2-メチル-4-フェニル-1-インデニル）
ジルコニウムジクロリドをＺｒ原子に換算して０．００
１ミリモル加え、プロピレンを連続的にフィードして全
圧８ｋｇ／ｃｍ² -Gを保ちながら７分間重合を行った。
重合後、脱気して大量のメタノール中でポリマーを回収
し、１１０℃で１０時間減圧乾燥した。

【００９２】得られたポリマーは２５．４ｇであり、重
合活性は２５ｋｇＰＰ／ミリモルＺｒ、極限粘度［η］
＝３．１ｄｌ／ｇ、エチレン含量＝２．５モル％、頭−
尾結合からなるプロピレン単位連鎖部のトリアドタクテ
ィシティー＝９７．６％、プロピレンモノマーの2,1-挿
入に基づく位置不規則単位の割合は０．２２％、プロピ
レンモノマーの1,3-挿入に基づく位置不規則単位の割合
は０．０５％以下であった。また、得られたポリマーか
ら成形したフィルムのヒートシール開始温度および熱処
理後のヒートシール開始温度を測定した。

【００９３】

【参考例１】［固体触媒成分（ａ）の調製］ 充分に窒素置換した５００ｍｌの反応器に２００℃で４
時間乾燥したシリカ（富士デヴィソン社製Ｆ−９４８）
２５ｇ、トルエン３１０ｍｌを仕込み、攪拌しながら系
を０℃とした。ここへ有機アルミニウムオキシ化合物
（シェリング社製メチルアルミノキサンをトルエンで希
釈したもの）をアルミニウム原子に換算して１９０ミリ
モルをトルエンで希釈したもの）をアルミニウム原子に
換算して１９０ミリモルを窒素雰囲気下６０分かけて滴
下した。次いでこの温度で３０分間、９０℃で４時間反
応させた。反応系を放冷し、６０℃になった時点で上澄
み溶液をデカンテーションにより取り除き、続いて、室
温下トルエン１５０ｍｌで３回洗浄した。この結果、シ
リカ１ｇに対してアルミニウムを６．８ミリモル有する
固体触媒成分（ａ）を得た。

【００９４】［固体触媒成分（ｂ−１）の調製］充分に
窒素置換した２００ｍｌの反応器にn-ヘキサン５０ｍｌ
を仕込み、上記固体触媒成分（ａ）をアルミニウム原子
に換算して１０．５ミリモル、rac-ジメチルシリルビス
｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリドをＺｒ原子に換算して０．０３ミリモル加
え２０分間攪拌した。n-ヘキサン１００ｍｌを加え、続
いてトリイソブチルアルミニウムを０．９ミリモル加え
て１０分間攪拌した後、プロピレンガス（２．２リット
ル／ｈｒ）を４時間、２０℃で流通させ、プロピレンの
予備重合を行った。上澄み溶液をデカンテーションによ
り取り除き、続いて、デカン１５０ｍｌで３回洗浄し
た。この結果、固体触媒１ｇ当たりジルコニウムが０．
０１３ミリモル、アルミニウムが４．５７ミリモル担持
された固体触媒成分（ｂ−１）を得た。

【００９５】［重合］充分に窒素置換した２リットルの
ステンレス製オートクレーブに、精製したn-ヘキサン７
５０ｍｌを入れ、プロピレンとエチレンとの混合ガス
（エチレン；３．６モル％）雰囲気下、２５℃で２０分
間攪拌した。反応系にトリイソブチルアルミニウムを
１．０ミリモル、固体触媒成分（ｂ−１）をジルコニウ
ム原子に換算して０．００４ミリモル加え、５０℃に昇
温し全圧を２ｋｇ／ｃｍ² -Gとして１時間重合を行っ
た。重合後、濾過により溶媒を取り除き、ヘキサンで洗
浄した後、８０℃で１０時間乾燥した。

【００９６】得られたポリマー（パウダー）は３６．５
ｇであり、溶媒中に溶け出したポリマー（ＳＰ）は０．
８ｇ（２．４重量％）であり、重合活性は９．３ｋｇポ
リマー／ミリモルＺｒ、パウダーのメルトフローレート
（ＭＦＲ）は２０ｇ／10分であり、Ｍｗ／Ｍｎは２．４
であり、エチレン含量は２．７モル％であり、融点は１
２７℃であり、嵩密度は０．４５ｇ／ｃｍ³ であった。

【００９７】

【参考例２】［重合］ 充分に窒素置換した２リットルのオートクレーブに、プ
ロピレン４００ｇ、エチレン５リットルを仕込み、５０
℃に昇温してトリイソブチルアルミニウムを２．０ミリ
モル、固体触媒成分（ｂ−１）をジルコニウム原子に換
算して０．００２ミリモル加え、６０℃で１時間重合を
行った。

【００９８】得られたポリマーは５８ｇであり、重合活
性は２９ｋｇポリマー／ミリモルＺｒ、ＭＦＲは１７ｇ
／10分であり、エチレン含量は２．２モル％、融点は１
３５℃であり、嵩密度は０．４０ｇ／ｃｍ³ であった。

【００９９】

【参考例３】［固体触媒成分（ｂ−２）の調製］ 充分に窒素置換した２００ｍｌの反応器にn-ヘキサン５
０ｍｌを仕込み、上記固体触媒成分（ａ）をアルミニウ
ム原子に換算して１０．５ミリモル、rac-ジメチルシリ
ルビス〔1-｛2-n-プロピル-4-（9-フェナントリル）イ
ンデニル｝〕ジルコニウムジクロリドをＺｒ原子に換算
して０．０３ミリモル加え２０分間攪拌した。n-ヘキサ
ン１００ｍｌを加え、続いてトリイソブチルアルミニウ
ムを０．９ミリモル加えて１０分間攪拌した後、プロピ
レンガス（２．２リットル／ｈｒ）を４時間、２０℃で
流通させ、プロピレンの予備重合を行った。上澄み溶液
をデカンテーションにより取り除き、続いて、デカン１
５０ｍｌで３回洗浄した。この結果、固体触媒１ｇ当た
りジルコニウムが０．０１２ミリモル、アルミニウムが
４．４８ミリモル担持された固体触媒成分（ｂ−２）を
得た。

【０１００】［重合］充分に窒素置換した２リットルの
ステンレス製オートクレーブに、精製したn-ヘキサン７
５０ｍｌを入れ、プロピレンとエチレンとの混合ガス
（エチレン；３．６モル％）雰囲気下、２５℃で２０分
間攪拌した。反応系にトリイソブチルアルミニウムを
１．０ミリモル、固体触媒成分（ｂ−２）をジルコニウ
ム原子に換算して０．００４ミリモル加え、５０℃に昇
温し全圧を２ｋｇ／ｃｍ² -Gとして１時間重合を行っ
た。重合後、濾過により溶媒を取り除き、ヘキサンで洗
浄した後、８０℃で１０時間乾燥した。

【０１０１】得られたポリマー（パウダー）は２５．８
ｇであり、溶媒中に溶け出したポリマー（ＳＰ）は０．
５ｇ（１．９重量％）であり、重合活性は６．６ｋｇポ
リマー／ミリモルＺｒ、パウダーのＭＦＲは０．９ｇ／
10分であり、Ｍｗ／Ｍｎは２．３であり、エチレン含量
は２．４モル％であり、融点は１２９℃であり、嵩密度
は０．４３ｇ／ｃｍ³ であった。

【０１０２】

【参考例４】［重合］ 充分に窒素置換した２リットルのオートクレーブに、プ
ロピレン４００ｇ、エチレン５リットルを仕込み、５０
℃に昇温してトリイソブチルアルミニウムを２．０ミリ
モル、固体触媒成分（ｂ−２）をジルコニウム原子に換
算して０．００４ミリモル加え、６０℃で１時間重合を
行った。

【０１０３】得られたポリマーは７７．２ｇであり、重
合活性は１９．３ｋｇポリマー／ミリモルＺｒ、ＭＦＲ
は１．５ｇ／10分であり、融点は１３６℃であり、嵩密
度は０．４２ｇ／ｃｍ³ であった。以上の結果を表１に
示す。

【０１０４】

【表１】

フロントページの続き (72)発明者 福 岡 大 典 山口県玖珂郡和木町和木六丁目１番２号 三井石油化学工業株式会社内 (72)発明者 木 曽 佳 久 山口県玖珂郡和木町和木六丁目１番２号 三井石油化学工業株式会社内 (72)発明者 川 合 浩 二 山口県玖珂郡和木町和木六丁目１番２号 三井石油化学工業株式会社内 (72)発明者 橋 本 幹 夫 山口県玖珂郡和木町和木六丁目１番２号 三井石油化学工業株式会社内 (56)参考文献 特開 平６−100579（ＪＰ，Ａ) 特開 平７−138326（ＪＰ，Ａ) 特開 平７−149832（ＪＰ，Ａ) 特開 平７−149833（ＪＰ，Ａ) Ｐｏｌｙｍｅｒ，1989年，第30巻第７ 号，1350−1356頁 (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) C08F 4/60 - 4/70 C08F 10/00 - 10/14 ＣＡ（ＳＴＮ) ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ)

Claims (4)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】（ａ）プロピレン単位を９５〜９９．５モ
   ル％、エチレン単位を０．５〜５モル％含んでなり、 （ｂ）¹³Ｃ-ＮＭＲにより求められる、頭−尾結合から
   なるプロピレン単位連鎖部のトリアドタクティシティー
   が９７．０％以上であり、 （ｃ）¹³Ｃ-ＮＭＲにより求められる、全プロピレン挿
   入中のプロピレンモノマーの2,1-挿入に基づく位置不規
   則単位の割合が０．０５〜０．３％であり、 （ｄ）１３５℃、デカリン中で測定した極限粘度［η］
   が０．５〜１２ｄｌ／ｇの範囲にあることを特徴とする
   ヒートシール性フィルム用プロピレン系共重合体。
2. 【請求項２】（ａ）プロピレン単位を９５〜９９．５モ
   ル％、エチレン単位を０．５〜５モル％含んでなり、 （ｂ）¹³Ｃ-ＮＭＲにより求められる、頭−尾結合から
   なるプロピレン単位連鎖部のトリアドタクティシティー
   が９７．０％以上であり、 （ｃ）¹³Ｃ-ＮＭＲにより求められる、全プロピレン挿
   入中のプロピレンモノマーの2,1-挿入に基づく位置不規
   則単位の割合が０．０５〜０．３％であり、 （ｄ）１３５℃、デカリン中で測定した極限粘度［η］
   が０．５〜１２ｄｌ／ｇの範囲にあるプロピレン系共重
   合体からなることを特徴とするヒートシール性フィル
   ム。
3. 【請求項３】（ａ）プロピレン単位を９５〜９９．５モ
   ル％、エチレン単位を０．５〜５モル％含んでなり、 （ｂ）¹³Ｃ-ＮＭＲにより求められる、頭−尾結合から
   なるプロピレン単位連鎖部のトリアドタクティシティー
   が９７．０％以上であり、 （ｃ）¹³Ｃ-ＮＭＲにより求められる、全プロピレン挿
   入中のプロピレンモノマーの2,1-挿入に基づく位置不規
   則単位の割合が０．０５〜０．３％であり、 （ｄ）１３５℃、デカリン中で測定した極限粘度［η］
   が０．５〜１２ｄｌ／ｇの範囲にあることを特徴とする
   ヒートシール性容器用プロピレン系共重合体。
4. 【請求項４】（ａ）プロピレン単位を９５〜９９．５モ
   ル％、エチレン単位を０．５〜５モル％含んでなり、 （ｂ）¹³Ｃ-ＮＭＲにより求められる、頭−尾結合から
   なるプロピレン単位連鎖部のトリアドタクティシティー
   が９７．０％以上であり、 （ｃ）¹³Ｃ-ＮＭＲにより求められる、全プロピレン挿
   入中のプロピレンモノマーの2,1-挿入に基づく位置不規
   則単位の割合が０．０５〜０．３％であり、 （ｄ）１３５℃、デカリン中で測定した極限粘度［η］
   が０．５〜１２ｄｌ／ｇの範囲にあるプロピレン系共重
   合体からなることを特徴とするヒートシール性容器。