JP3346739B2 - 非水電解液二次電池 - Google Patents
非水電解液二次電池Info
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- electrolyte secondary
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、正極活物質にリチ
ウム遷移金属複酸化物を用いた非水電解液二次電池にお
いて、より優れた高温寿命特性および保存特性を提供す
るものである。
ウム遷移金属複酸化物を用いた非水電解液二次電池にお
いて、より優れた高温寿命特性および保存特性を提供す
るものである。
【０００２】
【従来の技術】高エネルギー密度であるリチウムイオン
二次電池等の非水電解液二次電池は、その特徴を生か
し、携帯電話の電源、ノートパソコン用の電源等様々な
場所で使われている。この非水電解液二次電池の正極活
物質には、リチウム複合遷移金属複酸化物が用いられて
おり、これには、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチ
ウムおよびマンガン酸リチウムがある。コバルト酸リチ
ウムは現在最も普及している電池系であり、安全性、容
量ともに安定した性能を有するが、原材料が高いという
面を持っている。また、ニッケル酸リチウムは、上記リ
チウム含有遷移金属複酸化物の中で最も高い容量を有す
るが、安全性の面ではまだ解決しなければならない課題
を持っている。そして、マンガン酸リチウムは、容量的
には他のリチウム含有遷移金属複酸化物に劣るが、原材
料が安く、安全性の面においても高い信頼性があるとい
うことで現在最も期待されている。
二次電池等の非水電解液二次電池は、その特徴を生か
し、携帯電話の電源、ノートパソコン用の電源等様々な
場所で使われている。この非水電解液二次電池の正極活
物質には、リチウム複合遷移金属複酸化物が用いられて
おり、これには、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチ
ウムおよびマンガン酸リチウムがある。コバルト酸リチ
ウムは現在最も普及している電池系であり、安全性、容
量ともに安定した性能を有するが、原材料が高いという
面を持っている。また、ニッケル酸リチウムは、上記リ
チウム含有遷移金属複酸化物の中で最も高い容量を有す
るが、安全性の面ではまだ解決しなければならない課題
を持っている。そして、マンガン酸リチウムは、容量的
には他のリチウム含有遷移金属複酸化物に劣るが、原材
料が安く、安全性の面においても高い信頼性があるとい
うことで現在最も期待されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】上記のリチウム遷移金
属複酸化物を正極活物質として用いた場合、充放電サイ
クル特性および保存特性の面で共通の問題点が生じてお
り、室温における性能はそれぞれ安定しているが、５０
℃以上の高温における上記充放電サイクル特性および保
存特性は、室温におけるそれと比較し明らかに劣ってい
る。この傾向は、マンガン酸リチウムを用いた場合によ
り顕著に現れる。この原因はまだ明らかではないが、電
解液中に存在するＨ2ＯおよびＨＦが引き起こすものと
考えられる。すなわち、電池の保存中および使用中（充
放電中）に電解液中のＨ2ＯおよびＨＦの存在により、
正極活物質である遷移金属複酸化物から遷移金属イオン
が溶出し、この溶出した遷移金属イオンが負極表面で電
解液等と反応して不導体皮膜を形成する。この不導体皮
膜はリチウムイオンが負極内で挿入、脱離する際の抵抗
となり、電池の内部抵抗の増大、容量低下を引き起こす
ものと考えている。
属複酸化物を正極活物質として用いた場合、充放電サイ
クル特性および保存特性の面で共通の問題点が生じてお
り、室温における性能はそれぞれ安定しているが、５０
℃以上の高温における上記充放電サイクル特性および保
存特性は、室温におけるそれと比較し明らかに劣ってい
る。この傾向は、マンガン酸リチウムを用いた場合によ
り顕著に現れる。この原因はまだ明らかではないが、電
解液中に存在するＨ2ＯおよびＨＦが引き起こすものと
考えられる。すなわち、電池の保存中および使用中（充
放電中）に電解液中のＨ2ＯおよびＨＦの存在により、
正極活物質である遷移金属複酸化物から遷移金属イオン
が溶出し、この溶出した遷移金属イオンが負極表面で電
解液等と反応して不導体皮膜を形成する。この不導体皮
膜はリチウムイオンが負極内で挿入、脱離する際の抵抗
となり、電池の内部抵抗の増大、容量低下を引き起こす
ものと考えている。
【０００４】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、本発明は、正極活物質にリチウム遷移金属複酸化物
を用い、電解液に非水電解液を用いた非水電解液二次電
池であって、前記電解液に糖類を含んでいること、前記
糖類は、モノース、ジオース、トリオース、テトロー
ス、ペントース、ヘキソース、ヘプトース、オクトー
ス、ノノース、デコース、セロビオース、ツラノース、
トレハロース、マルトトリオース、ラフィノース、パノ
ース、セロテトラオース、スコロドース、カロニン、レ
バン、ペクチン酸、キチン、グアラン、メスキットガ
ム、テトラヘテログリカンから選ばれる少なくとも１種
であること、前記糖類が前記電解液に対し０.０１〜０.
３ｍｏｌ／ｌ含まれていること、前記リチウム遷移金属
複酸化物がマンガン酸リチウムであることを特徴とす
る。これにより、負極表面における遷移金属イオンと電
解液の反応による不導体皮膜の生成を抑制して、負極内
でのリチウムイオンの挿入、脱離を確保し、電池の内部
抵抗の増大および容量の低下を回避することができる。
に、本発明は、正極活物質にリチウム遷移金属複酸化物
を用い、電解液に非水電解液を用いた非水電解液二次電
池であって、前記電解液に糖類を含んでいること、前記
糖類は、モノース、ジオース、トリオース、テトロー
ス、ペントース、ヘキソース、ヘプトース、オクトー
ス、ノノース、デコース、セロビオース、ツラノース、
トレハロース、マルトトリオース、ラフィノース、パノ
ース、セロテトラオース、スコロドース、カロニン、レ
バン、ペクチン酸、キチン、グアラン、メスキットガ
ム、テトラヘテログリカンから選ばれる少なくとも１種
であること、前記糖類が前記電解液に対し０.０１〜０.
３ｍｏｌ／ｌ含まれていること、前記リチウム遷移金属
複酸化物がマンガン酸リチウムであることを特徴とす
る。これにより、負極表面における遷移金属イオンと電
解液の反応による不導体皮膜の生成を抑制して、負極内
でのリチウムイオンの挿入、脱離を確保し、電池の内部
抵抗の増大および容量の低下を回避することができる。
【０００５】正極活物質は、可逆的にリチウムイオンを
挿入放出できるリチウム遷移金属複酸化物で、ここでの
遷移金属は、Ｔi、Ｖ、Ｃr、Ｍn、Ｆe、Ｃo、Ｎi、Ｍ
o、Ｗ、Ｃuから選ばれる少なくとも一種である。また、
これらの遷移金属複酸化物の一部を他の遷移金属で置換
しても良い。一方、負極活物質は、リチウムイオンによ
る充放電可能な物質であれば、炭素材、リチウム合金あ
るいは金属リチウム等と同様な効果が得られる。また、
電解液は、例えばリチウム塩を電解質とし、これを有機
溶媒に溶解した電解液が用いられる。有機溶媒として
は、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、
ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、メチル
エチルカーボネート、その他、非水電解液電池あるいは
リチウムイオン電池に用いられる溶媒すべてが適用で
き、電解質としても、ＬiＣlＯ4、ＬiＰＦ6、ＬiＢ
Ｆ4、ＬiＳＯ3ＣＦ3、イミド塩、その他非水電解液電池
あるいはリチウムイオン電池に用いられるリチウム塩す
べてが適用できる。
挿入放出できるリチウム遷移金属複酸化物で、ここでの
遷移金属は、Ｔi、Ｖ、Ｃr、Ｍn、Ｆe、Ｃo、Ｎi、Ｍ
o、Ｗ、Ｃuから選ばれる少なくとも一種である。また、
これらの遷移金属複酸化物の一部を他の遷移金属で置換
しても良い。一方、負極活物質は、リチウムイオンによ
る充放電可能な物質であれば、炭素材、リチウム合金あ
るいは金属リチウム等と同様な効果が得られる。また、
電解液は、例えばリチウム塩を電解質とし、これを有機
溶媒に溶解した電解液が用いられる。有機溶媒として
は、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、
ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、メチル
エチルカーボネート、その他、非水電解液電池あるいは
リチウムイオン電池に用いられる溶媒すべてが適用で
き、電解質としても、ＬiＣlＯ4、ＬiＰＦ6、ＬiＢ
Ｆ4、ＬiＳＯ3ＣＦ3、イミド塩、その他非水電解液電池
あるいはリチウムイオン電池に用いられるリチウム塩す
べてが適用できる。
【０００６】そして、糖類には単糖類、少糖類および多
糖類があり、単糖類としては、例えば、モノース、ジオ
ース、トリオース、テトロース、ペントース、ヘキソー
ス、ヘプトース、オクトース、ノノース、デコース等が
あり、少糖類としては、２〜６分子の単糖類からなるも
ので二糖類、三糖類、四糖類等をさし、例えば、セロビ
オース、ツラノース、トレハロース、マルトトリオー
ス、ラフィノース、パノース、セロテトラオース、スコ
ロドース等があり、多糖類としては、多数の単糖類から
なるもので少糖類以上の重合度のものをさし、カロニ
ン、レバン、ペクチン酸、キチン、グアラン、メスキッ
トガム、テトラヘテログリカン等が適用できる。
糖類があり、単糖類としては、例えば、モノース、ジオ
ース、トリオース、テトロース、ペントース、ヘキソー
ス、ヘプトース、オクトース、ノノース、デコース等が
あり、少糖類としては、２〜６分子の単糖類からなるも
ので二糖類、三糖類、四糖類等をさし、例えば、セロビ
オース、ツラノース、トレハロース、マルトトリオー
ス、ラフィノース、パノース、セロテトラオース、スコ
ロドース等があり、多糖類としては、多数の単糖類から
なるもので少糖類以上の重合度のものをさし、カロニ
ン、レバン、ペクチン酸、キチン、グアラン、メスキッ
トガム、テトラヘテログリカン等が適用できる。
【０００７】
【発明の実施の形態】一般的な１８６５０形の円筒型リ
チウムイオン二次電池であり、正極、負極はともに金属
箔上に活物質を形成し、これらの電極をセパレータを介
して対向するように捲回したものを用いている。そし
て、正極、負極はそれぞれ上蓋、缶に接続され、上蓋と
缶はポリプロピレン製のガスケットにより絶縁されてい
る。正極には本発明の効果が最も現れたスピネル構造を
有するＬiＭn2Ｏ4を用い、これと黒鉛とポリフッ化ビニ
リデン(ＰＶＤＦ)を８０：１０：１０の重量比でＮ−メ
チル２ピロリドン(ＮＭＰ)中に分散させスラリとし、こ
れを正極集電体であるアルミニウム箔(厚さ２０μｍ)の
両面に均一に塗布(３２０ｇ／ｍ2)し乾燥した。そし
て、ロールプレス機にて密度２.５ｇ／ｃｍ3まで圧縮し
たものを４００ｍｍ×５５ｍｍに切断して得た。負極
は、非晶質炭素とＰＶＤＦを９０：１０の重量比でＮＭ
Ｐ中に分散させスラリとし、負極集電体である銅箔(厚
さ２０μｍ)の両面に均一に塗布（７０ｇ／ｍ2)し乾燥
した。そして、ロールプレス機にて密度１.０ｇ／ｃｍ3
まで圧縮したものを４５０ｍｍ×５５ｍｍに切断して得
た。これらの電極をセパレータを介し、渦巻き状に捲回
した捲回群を缶に納め正極および負極それぞれを上蓋お
よび缶に接続し、電解液の１Ｍ―ＬiＰＦ6／ＥＣ＋ＤＥ
Ｃ（１：１（ｖｏｌ％））に糖類を添加したものを３ｃ
ｃ注液した後、ガスケットを介し上蓋をかしめることに
より封口し公称容量９００ｍＡｈの電池を得た。
チウムイオン二次電池であり、正極、負極はともに金属
箔上に活物質を形成し、これらの電極をセパレータを介
して対向するように捲回したものを用いている。そし
て、正極、負極はそれぞれ上蓋、缶に接続され、上蓋と
缶はポリプロピレン製のガスケットにより絶縁されてい
る。正極には本発明の効果が最も現れたスピネル構造を
有するＬiＭn2Ｏ4を用い、これと黒鉛とポリフッ化ビニ
リデン(ＰＶＤＦ)を８０：１０：１０の重量比でＮ−メ
チル２ピロリドン(ＮＭＰ)中に分散させスラリとし、こ
れを正極集電体であるアルミニウム箔(厚さ２０μｍ)の
両面に均一に塗布(３２０ｇ／ｍ2)し乾燥した。そし
て、ロールプレス機にて密度２.５ｇ／ｃｍ3まで圧縮し
たものを４００ｍｍ×５５ｍｍに切断して得た。負極
は、非晶質炭素とＰＶＤＦを９０：１０の重量比でＮＭ
Ｐ中に分散させスラリとし、負極集電体である銅箔(厚
さ２０μｍ)の両面に均一に塗布（７０ｇ／ｍ2)し乾燥
した。そして、ロールプレス機にて密度１.０ｇ／ｃｍ3
まで圧縮したものを４５０ｍｍ×５５ｍｍに切断して得
た。これらの電極をセパレータを介し、渦巻き状に捲回
した捲回群を缶に納め正極および負極それぞれを上蓋お
よび缶に接続し、電解液の１Ｍ―ＬiＰＦ6／ＥＣ＋ＤＥ
Ｃ（１：１（ｖｏｌ％））に糖類を添加したものを３ｃ
ｃ注液した後、ガスケットを介し上蓋をかしめることに
より封口し公称容量９００ｍＡｈの電池を得た。
【０００８】
【実施例】本発明品の実施例および比較例の電池に使用
した糖類の仕様とその電池の初回放電容量、５０℃の充
放電サイクル試験における寿命に至るまでのサイクル数
および満充電状態の電池における５０℃、１ヶ月間保存
後の容量維持率を表１に示す。なお、充放電サイクル条
件は、充電が０.５ＣｍＡ−４.２Ｖ定電圧３時間、放電
が１ＣｍＡ、終止電圧２.５Ｖであり、容量が７００ｍ
Ａｈを切ったとき寿命と判断した。また、保存試験にお
ける容量確認時の充放電条件は上記充放電サイクル条件
に等しく、この場合の容量維持率は保存後、再度充電し
た電池を放電した場合の放電容量が初回放電容量に対し
てどれだけの容量が得られたかを示している。
した糖類の仕様とその電池の初回放電容量、５０℃の充
放電サイクル試験における寿命に至るまでのサイクル数
および満充電状態の電池における５０℃、１ヶ月間保存
後の容量維持率を表１に示す。なお、充放電サイクル条
件は、充電が０.５ＣｍＡ−４.２Ｖ定電圧３時間、放電
が１ＣｍＡ、終止電圧２.５Ｖであり、容量が７００ｍ
Ａｈを切ったとき寿命と判断した。また、保存試験にお
ける容量確認時の充放電条件は上記充放電サイクル条件
に等しく、この場合の容量維持率は保存後、再度充電し
た電池を放電した場合の放電容量が初回放電容量に対し
てどれだけの容量が得られたかを示している。
【０００９】
【表１】
【００１０】上記の結果より、本発明による実施例は比
較例と比べ、寿命に到達する迄のサイクル数が格段と増
加し、充放電サイクル試験同様に保存試験の結果も大き
く向上したことがわかる。また、糖類の添加量は０.０
１ｍｏｌ／ｌを下回るとその効果は十分でなく、０.３
ｍｏｌ／ｌを上回ると初回の放電容量が低下し、そのた
め早期に寿命に至った。従って、その添加量は０.０１
〜０.３ｍｏｌ／ｌが望ましいことがわかる。本実施例
では正極活物質としてＬiＭn2Ｏ4を記載したが、可逆的
にリチウムイオンを挿入放出できるリチウム遷移金属複
酸化物であればよく、遷移金属は、Ｔi、Ｖ、Ｃr、Ｍ
n、Ｆe、Ｃo、Ｎi、Ｍo、Ｗ、Ｃuから選ばれる少なくと
も一種であっても良く、これらの遷移金属複酸化物の一
部を他の遷移金属で置換しても良い。また、正極活物質
中の遷移金属とリチウムの比にもこだわらない。
較例と比べ、寿命に到達する迄のサイクル数が格段と増
加し、充放電サイクル試験同様に保存試験の結果も大き
く向上したことがわかる。また、糖類の添加量は０.０
１ｍｏｌ／ｌを下回るとその効果は十分でなく、０.３
ｍｏｌ／ｌを上回ると初回の放電容量が低下し、そのた
め早期に寿命に至った。従って、その添加量は０.０１
〜０.３ｍｏｌ／ｌが望ましいことがわかる。本実施例
では正極活物質としてＬiＭn2Ｏ4を記載したが、可逆的
にリチウムイオンを挿入放出できるリチウム遷移金属複
酸化物であればよく、遷移金属は、Ｔi、Ｖ、Ｃr、Ｍ
n、Ｆe、Ｃo、Ｎi、Ｍo、Ｗ、Ｃuから選ばれる少なくと
も一種であっても良く、これらの遷移金属複酸化物の一
部を他の遷移金属で置換しても良い。また、正極活物質
中の遷移金属とリチウムの比にもこだわらない。
【００１１】そして、本発明における糖類には、実施例
に記載したもの以外の［０００６］欄に記載した糖類に
おいても同様に効果があることを確認した。
に記載したもの以外の［０００６］欄に記載した糖類に
おいても同様に効果があることを確認した。
【００１２】
【発明の効果】本発明によれば、正極活物質にリチウム
遷移金属複酸化物を用いた非水電解液二次電池におい
て、高温における寿命特性および保存特性の優れた非水
電解液二次電池を提供することができる。
遷移金属複酸化物を用いた非水電解液二次電池におい
て、高温における寿命特性および保存特性の優れた非水
電解液二次電池を提供することができる。
Claims (2)
- 【請求項１】正極活物質にリチウム遷移金属複酸化物を
用い、電解液に非水電解液を用いた非水電解液二次電池
であって、前記電解液に対し糖類が０．０１〜０．３ｍ
ｏｌ／ｌ含まれており、該糖類は、モノース、ジオー
ス、トリオース、テトロース、ペントース、ヘキソー
ス、ヘプトース、オクトース、ノノース、デコース、セ
ロビオース、ツラノース、トレハロース、マルトトリオ
ース、ラフィノース、パノース、セロテトラオース、ス
コロドース、カロニン、レバン、ペクチン酸、キチン、
グアラン、メスキットガム、テトラへテログリカンから
選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする非水電
解液二次電池。 - 【請求項２】前記リチウム遷移金属複酸化物がマンガン
酸リチウムであることを特徴とする請求項１記載の非水
電解液二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18514998A JP3346739B2 (ja) | 1998-06-30 | 1998-06-30 | 非水電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18514998A JP3346739B2 (ja) | 1998-06-30 | 1998-06-30 | 非水電解液二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000021443A JP2000021443A (ja) | 2000-01-21 |
| JP3346739B2 true JP3346739B2 (ja) | 2002-11-18 |
Family
ID=16165728
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP18514998A Expired - Fee Related JP3346739B2 (ja) | 1998-06-30 | 1998-06-30 | 非水電解液二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3346739B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4893038B2 (ja) * | 2006-03-17 | 2012-03-07 | 株式会社Ｇｓユアサ | 非水電解質二次電池 |
| CN104054207B (zh) * | 2012-01-17 | 2017-02-22 | 丰田自动车株式会社 | 密闭型锂二次电池 |
| JP6150987B2 (ja) * | 2012-05-24 | 2017-06-21 | 富士フイルム株式会社 | 非水二次電池用電解液及び二次電池 |
| JP5963012B2 (ja) | 2014-04-21 | 2016-08-03 | トヨタ自動車株式会社 | 非水電解質二次電池 |
-
1998
- 1998-06-30 JP JP18514998A patent/JP3346739B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2000021443A (ja) | 2000-01-21 |
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Legal Events
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|---|---|---|---|
| S531 | Written request for registration of change of domicile |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313531 |
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| R350 | Written notification of registration of transfer |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350 |
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