JP3323473B2 - 新規な架橋基含有化合物 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】〔発明の背景〕

【産業上の利用分野】本発明は、α‐オレフィン重合用
の触媒成分である遷移金属化合物の前駆体となる新規な
架橋基含有化合物に関する。

【０００２】

【従来の技術】オレフィン重合用の均一系触媒として
は、いわゆるカミンスキー触媒がよく知られている。こ
の触媒は非常に重合活性が高く、分子量分布が狭い重合
体が得られるという特徴がある。

【０００３】カミンスキー触媒によりアイソタクチック
ポリオレフィンを製造する際に使用する遷移金属化合物
としては、エチレンビス（インデニル）ジルコニウムジ
クロリドやエチレンビス（４，５，６，７‐テトラヒド
ロインデニル）ジルコニウムジクロリド（特開昭６１−
１３０３１４号公報）が知られているが、製造したポリ
オレフィンの分子量が小さく、また、低温で製造すると
高分子量体が得られるが重合活性が低い等の問題点があ
る。また、このような遷移金属化合物のジルコニウムの
代わりにハフニウム化合物を使用すると、高分子量体が
製造可能であることが知られているが（Journal of Mol
ecular Catalysis, 56(1989) p.237〜247)、この方法に
は重合活性が低いという問題点があるようである。

【０００４】さらに、ジメチルシリレンビス置換シクロ
ペンタジエニルジルコニウムジクロリドなどが特開平１
−３０１７０４号公報、Polymer Preprints,Japan vol.
39,No.6 p.1614〜1616(1990)、特開平３−１２４０６号
公報により、ジメチルシリレンビス（インデニル）ジル
コニウムジクロリド等が特開昭６３−２９５００７号、
特開平１−２７５６０９号各公報により、提案され、比
較的低温の重合では高立体規則性で高融点のポリマーを
得ることが可能となった。しかし、経済性の高い高温重
合条件下では、立体規則性、融点及び分子量の低下が著
しいようであって、改良が望まれている。

【０００５】特開平４−２６８３０７号および同４−２
６８３０８号各公報には、上記シクロペンタジエニル化
合物の架橋基の隣（２位‐）に置換基をつけることによ
って、立体規則性及び分子量がある程度向上することが
示唆されているが、経済的に有利な、重合温度を上げた
重合条件下の性能はいまだ不充分であるようである。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】〔発明の概要〕 本発明は、押出成形や射出成形が可能な高分子量体で、
高融点を保つオレフィン系重合体を高収率で得ることを
可能にするα‐オレフィン重合用遷移金属化合物を製造
するにあたり、その前駆体となる新規な架橋基含有化合
物を提供しようとするものである。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明は、上記の問題点
を解消すべく検討を行なった結果なされたものである。
すなわち、本発明による新規な架橋基含有化合物は、下
記の一般式〔Ｉ〕で表わされる化合物である。

【０００８】

【化２】 （ただし、Ｒ^１は、それぞれ独立に、水素または炭素数
１〜６の炭化水素基または炭素数１〜１２のケイ素含有
炭化水素基を示す。Ｒ^２およびＲ^３は、それぞれ独立
に、それが結合する五員環に対して縮合環を形成する、
２価の、炭素数５〜２０の不飽和炭化水素基を示す。た
だし、Ｒ^２およびＲ^３は、ともにＲ^２またはＲ^３由来の
不飽和結合を有する７員環からなる縮合環を形成する。
Ｑは、二つの五員環を結合する炭素数１〜２０の２価の
炭化水素基、シリレン基、炭素数１〜２０の炭化水素基
を有するシリレン基、ゲルミレン基、または炭素数１〜
２０の炭化水素基を有するゲルミレン基を示す。）

【０００９】〔発明の具体的説明〕 本発明による新規な架橋基含有化合物は、下記の一般式
〔Ｉ〕で表わされる化合物である。

【００１０】

【化３】 （ただし、Ｒ^１は、それぞれ独立に、水素または炭素数
１〜６の炭化水素基または炭素数１〜１２のケイ素含有
炭化水素基を示す。Ｒ^２およびＲ^３は、それぞれ独立
に、それが結合する五員環に対して縮合環を形成する、
２価の、炭素数５〜２０の不飽和炭化水素基を示す。た
だし、Ｒ^２およびＲ^３は、ともにＲ^２またはＲ^３由来の
不飽和結合を有する７員環からなる縮合環を形成する。
Ｑは、二つの五員環を結合する炭素数１〜２０の２価の
炭化水素基、シリレン基、炭素数１〜２０の炭化水素基
を有するシリレン基、ゲルミレン基、または炭素数１〜
２０の炭化水素基を有するゲルミレン基を示す。）

【００１１】Ｒ^１は、上記したように水素または炭素数
１〜６の炭化水素基または炭素数１〜１２のケイ素含有
炭化水素基である。さらに詳しくは、Ｒ^１は、水素、ま
たはアルキル、シクロアルキル等の飽和炭化水素基、ビ
ニル、アルケニル等の不飽和炭化水素基、またはアルキ
ルシリル等のケイ素含有炭化水素基である。具体例とし
ては、メチル、エチル、ｎ‐プロピル、ｉ‐プロピル、
ｎ‐ブチル、ｉ‐ブチル、ｔ‐ブチル、ｎ‐アミル、ｉ
‐アミル、ｎ‐ヘキシル、シクロプロピル、アリル、ト
リメチルシリル、ジメチルエチルシリル基等が例示され
る。これらのうち好ましいのは、メチル、エチル、ｎ‐
プロピル、ｉ‐プロピル、シクロプロピル、ｎ‐ブチ
ル、ｉ‐ブチル、ｔ‐ブチル等の炭素数１〜４のアルキ
ル基である。

【００１２】Ｒ^２およびＲ^３は、先ず、それぞれ独立
に、炭素数５〜２０の２価の炭化水素基である。また、
Ｒ^２およびＲ^３は、もう一つの条件として当該縮合環が
ともに７員環であるということを要件とするが、その観
点からいって、Ｒ^２およびＲ^３の鎖長はそれによって形
成される縮合環が７員環であるということになる。

【００１３】さて、Ｒ^２およびＲ^３についての第二の要
件は、上記のように、当該縮合環の両方が７員環である
ということである。従って、Ｒ^２およびＲ^３は、それぞ
れ炭素数５〜２０、好ましくは５〜１６、のものであ
る。

【００１４】Ｒ^２およびＲ^３についての第三の要件は、
７員環からなる縮合環を形成するときに、当該縮合環が
Ｒ^２またはＲ^３由来の少なくとも一つの不飽和結合を有
するということである。

【００１５】このようなＲ^２およびＲ^３の具体例を例示
すれば、下記の通りである。２価の不飽和炭化水素基、
たとえばアルケニレン、アルカジエニレンおよびアリー
レン、具体的には、１‐ペンテニレン、１，３‐ペンタ
ジエニレン、１，４‐ペンタジエニレンおよび３‐メチ
ル‐１，４‐ペンタジエニレン。

【００１６】これらのうちで好ましいものは、１，３‐
ペンタジエニレン、１，４‐ペンタジエニレン、３‐メ
チル‐１，４‐ペンタジエニレン等である。

【００１７】Ｑは、二つの共役五員環配位子を架橋する
２価の基であって、例えば（イ）炭素数１〜２０、好ま
しくは１〜６、の２価の炭化水素基、さらに詳しくは、
例えばアルキレン基、シクロアルキレン基、アリーレン
等の不飽和炭化水素残基、（ロ）シリレン基、（ハ）炭
素数１〜２０、好ましくは１〜１２、の炭化水素基を有
するシリレン基、（ニ）ゲルミレン基、または（ホ）炭
素数１〜２０、好ましくは１〜１２、の炭化水素基を有
するゲルミレン基、を表わす。これらの中でも好ましい
ものはアルキレン基、シクロアルキレン基、アリーレン
基、アルキルシリレン基である。なお、２価のＱ基の両
結合手間の距離は、その炭素数の如何にかかわらず、Ｑ
が鎖状の場合に４原子程度以下、就中３原子以下、であ
ることが、Ｑが環状基を有するものである場合は当該環
状基＋２原子程度以下、就中当該環状基のみであること
が、それぞれ好ましい。従って、アルキレンの場合はエ
チレンおよびイソプロピリデン（結合手間の距離は２原
子および１原子）が、シクロアルキレン基の場合はシク
ロヘキシレン（結合手間の距離がシクロヘキシレン基の
み）が、アルキルシリレンの場合はジメチルシリレン
（結合手間の距離が１原子）が、それぞれ好ましい。

【００１８】本発明による一般式〔Ｉ〕で表される化合
物は、置換基ないし結合の形成に関して合目的的な任意
の方法によって合成することができる。一つの代表的な
合成経路は下記の通りである。なお、ＨＲ^ａは下記式の
化合物を示す。

【００１９】

【化４】 ＨＲ^ａ＋ ｎ‐Ｃ_４Ｈ_９Ｌｉ → Ｒ^ａＬｉ ＋ ｎ‐
Ｃ_４Ｈ₁₀ ２Ｒ^ａＬｉ ＋ ＱＣｌ_２ → Ｑ（Ｒ^ａ）_２＋ ２
ＬｉＣｌ

【００２０】ここで、Ｑ（Ｒ^ａ）_２で示されている化合
物が、本発明による一般式〔Ｉ〕で表される化合物（Ｒ
^３がＲ^２と同一であるもの）に相当する。上記にはＲ^３
がＲ^２と同一である化合物についての合成例が例示され
ているが、Ｒ^２とＲ^３とが異なる化合物についても同様
の合成経路に従って合成することができる。

【００２１】その後、引き続いて次の反応を行うことに
よって、上記一般式〔Ｉ〕で表される化合物を錯体化合
物とし、α‐オレフィン重合用の遷移金属化合物とする
ことができる。 Ｑ（Ｒ^ａ）_２ ＋ ２・ｎ‐Ｃ_４Ｈ_９Ｌｉ → Ｑ（Ｒ
^ｂＬｉ）_２＋ ２・ｎ‐Ｃ_４Ｈ₁₀ （但し、ＨＲ^ｂ＝Ｒ^ａ） Ｑ（Ｒ^ｂＬｉ）_２＋ ＺｒＣｌ_４ → Ｑ（Ｒ^ｂ）_２
ＺｒＣｌ_２ ＋ ２ＬｉＣｌ

【００２２】この様な合成経路により得られる錯体化合
物の非限定的な例として、下記のものを挙げることがで
きる。なお、これらの化合物は、単に化学的名称のみで
指称されているが、その立体構造が本発明でいう非対称
性をもつものであるこというまでもない。

【００２３】（１）エチレンビス（４，４‐ジヒドロア
ズレニル）ジルコニウムジクロリド、 （２）エチレンビス（４‐メチル‐４‐ヒドロアズレニ
ル）ジルコニウムジクロリド、 （３）エチレンビス（６‐メチル‐６‐ヒドロアズレニ
ル）ジルコニウムジクロリド、 （４）エチレンビス（４‐メチルアズレニル）ジルコニ
ウムジクロリド、 （５）エチレンビス（２，４‐ジメチル‐４‐ヒドロア
ズレニル）ジルコニウムジクロリド、

【００２４】（６）メチレンビス（４‐メチル‐４‐ヒ
ドロ‐アズレニル）ジルコニウムジクロリド、 （７）メチレンビス（２，４‐ジメチル‐４‐ヒドロア
ズレニル）ジルコニウムジクロリド、 （８）イソプロピリデンビス（４‐メチル‐４‐ヒドロ
アズレニル）ジルコニウムジクロリド、 （９）シクロヘキシリデンビス（４‐メチル‐４‐ヒド
ロアズレニル）ジルコニウムジクロリド、

【００２５】（10）ジメチルシリレンビス（４，４‐ジ
ヒドロアズレニル）ジルコニウムジクロリド、 （11）ジメチルシリレンビス（４‐メチル‐４‐ヒドロ
アズレニル）ジルコニウムジクロリド、 （12）ジメチルシリレンビス（２，４‐ジメチルアズレ
ニル）ジルコニウムジクロリド、 （13）ジメチルシリレンビス（２，６‐ジメチル‐６‐
ヒドロアズレニル）ジルコニウムジクロリド、 （14）ジメチルシリレンビス（６‐メチル‐６‐ヒドロ
アズレニル）ジルコニウムジクロリド、

【００２６】（15）フェニルメチルシリレンビス（４‐
メチル‐４‐ヒドロアズレニル）ジルコニウムジクロリ
ド、 （16）フェニルメチルシリレンビス（２，４‐ジメチル
‐４‐ヒドロアズレニル）ジルコニウムジクロリド、 （17）ジフェニルシリレンビス（２，４‐ジメチル‐４
‐ヒドロアズレン）ジルコニウムジクロリド、 （18）ジメチルゲルマンビス（４‐メチル‐４‐ヒドロ
アズレニル）ジルコニウムジクロリド、等が例示され
る。

【００２７】＜触媒の形成＞ 本発明による一般式〔Ｉ〕で表される化合物から形成さ
れた錯体化合物は、α‐オレフィン重合用触媒の遷移金
属成分として有用なものであることは前記した通りであ
る。本発明による一般式〔Ｉ〕で表される化合物から形
成された錯化化合物（成分（Ａ））は、（イ）アルミニ
ウムオキシ化合物、（ロ）ルイス酸、あるいは（ハ）成
分（Ａ）と反応して成分（Ａ）をカチオンに変換するこ
とが可能なイオン性化合物を、重合槽内であるいは重合
槽外で、重合させるべきモノマーの存在下あるいは非存
在下に接触させることにより得ることができる。

【００２８】

【実施例】以下、実施例を用いて本発明の具体的な実施
態様を説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、
以下の説明によって限定されるものではない。 ＜測定方法＞ 化合物の同定 （１）NMRスペクトル バリアン社製核磁気共鳴スペクトル測定装置（Ｇｅｍｉ
ｎｉ−３００）を用いて、測定周波数３００ＭＨｚ、重
クロロベンゼン（ＣＤＣｌ_３）中、室温にて^１ＨＮＭＲ
を測定した。 （２）GC-MSスペクトル（gas chromatography-mass spe
ctrum） MS：測定機種 日本電子社製ＪＭＳＤＸ−３００。イオ
ン化方法 ＥＩ（electron inpact）法。イオン化電圧
７０ｅＶ。導入温度 ２５０℃。 GC：測定機種 ヒューレットパッカード（ＨＰ）社製
ＨＰ５８９０。使用カラム ＨＰ社製ＨＰ ｕｌｔｒａ
＃２ Ｎｏ．６（充填材 メチルシリコン−５％フェニ
ルシリコン。長さ ２５ｍ；内径 ０．３２ｍｍ。昇温
パターン １２０℃→２８０℃（昇温速度 ８℃／ｍｉ
ｎ））

【００２９】〔実施例−１〕 ビス（４‐メチル‐４‐ヒドロアズレニル）ジメチルシ
ランの合成 窒素置換した５００ミリリットルのフラスコに、Ｎａ／
Ｋアマルガムで脱水精製したトルエン１５０ミリリット
ルおよびアズレン５グラム（３９ミリモル）を導入し、
−５０℃以下に冷却した後、メチルリチウムジエチルエ
ーテル希釈液（１．１０モル／リットル）を４０．０ミ
リリットル（４４ミリモル）を１５分かけて滴下した。
滴下終了後、１時間かけて５０℃まで昇温し、５０℃で
２時間反応操作を行なった。反応終了後、再び−５０℃
以下に冷却し、ジメチルジクロロシラン２．６５ml（２
２ミリモル）をトルエン１０ミリリットルに希釈したも
のを３０分かけて滴下した。滴下終了後、１時間かけて
室温まで昇温した。室温で２時間反応させた後、トルエ
ン還流下で１０時間反応させた。反応終了後、反応物を
水で分解し、有機層を乾固した。次いで、トルエン２０
ミリリットルを加え再結晶したところ１．２グラムのビ
ス（４‐メチル‐４‐ヒドロアズレン）ジメチルシラン
（化合物（１））が得られた。^１ Ｈ ＮＭＲ スペクトルのケミカルシフト（３００Ｍ
Ｈｚ。ＣＤＣｌ_３）：ジアステレオマー混合物，１．２
〜１．４（ｍ，６Ｈ，４−Ｍｅ），２．４〜２．９
（ｍ，６Ｈ），３．６〜３．８（ｍ，２Ｈ），５．９〜
６．９（ｍ，８Ｈ），−０．５〜０（ｍ，６Ｈ，−Ｓｉ
ＣＨ_３）。 ＧＣ−ＭＳスペクトル：m/z ３４４（Ｍ^＋）

【００３０】次いで上記化合物（１）１．０グラム
（２．９ミリモル）を脱水処理したＴＨＦ５０ミリリッ
トルに溶解させ、−５０℃以下に冷却し、次いでこれに
ｎ‐ブチルリチウムのヘキサン希釈液（１．６モル／リ
ットル）３．７ml（５．９２ミリモル）を導入した。１
時間かけて室温まで昇温し、さらに室温下で２時間反応
させた。別の窒素置換した３００ミリリットルフラスコ
にＴＨＦ５０ミリリットルを導入し、−６０℃以下に冷
却した後、さらに四塩化ジルコニウム０．６７５グラム
（２．９ミリモル）を導入した後、１時間かけて室温ま
で昇温して四塩化ジルコニウムを溶解させた。次に、こ
れを再度−５０℃以下に冷却した後、上記で合成した化
合物（１）のリチウム塩を一括で全量導入した。導入
後、−５０℃で４時間反応させた後、１時間かけて室温
まで昇温した。さらに６０℃まで昇温し２時間反応させ
た。反応後溶媒を減圧乾固し、ペンタン５０ミリリット
ルで抽出し、約２０ミリリットルに濃縮し、冷蔵庫内で
２日間放置した。析出した結晶を濾過分離し、ペンタン
で２回洗浄した後乾燥したところ、０．２５グラムのジ
メチルシリレンビス（４−メチル−４−ヒドロ−アズレ
ニル）ジルコニウムジクロリド（成分（Ａ）−１）を得
た。

【００３１】プロピレンの重合 内容積１．５リットルの撹拌式オートクレーブ内をプロ
ピレンで充分置換した後、充分に脱水および脱酸素した
トルエン５００ミリリットル導入し、次いで東ソーアク
ゾ社製メチルアルモキサン（重合度１６）をＡｌ原子換
算で３mmol（０．１７４ｇ）、および上記で合成したジ
メチルシリレンビス（４‐メチル‐４‐ヒドロ‐アズレ
ニル）ジルコニウムジクロリドを０．５０４ミリグラム
（１μmol ）導入後、プロピレンを導入し、２０℃で１
kg／cm² Ｇで１５分予備重合操作を行なった（成分
（Ａ）の調製）。次いで４０℃に昇温し７kg／cm² Ｇで
２時間重合操作を行なった。重合終了後、得られたポリ
マースラリーを濾過により分離しポリマーを乾燥させた
結果、１０２グラムのポリマーを得た。また濾液を濃縮
したところ１．２グラムのポリマーが得られた。触媒活
性は２０．５×１０⁴ ｇポリマー／ｇ成分（Ａ）、数平
均分子量（Ｍｎ）は６．７５×１０^４ 、分子量分布
（Ｍｗ／Ｍｎ）＝２．２５、融点は１５６．５℃であっ
た。

【００３２】〔実施例−２〕 プロピレンの重合 重合温度を７０℃にする以外は全て実施例−１と同一条
件でプロピレンの重合をおこなった。結果を表１に示
す。

【００３３】〔実施例−３〕 プロピレンの重合 実施例−１と同様の方法において、トルエン５００ｍ
ｌ、メチルアルモキサン１０mmolのかわりに、トリイソ
ブチルアルミニウム１３９ｍｇ（０．７mmol）、ジメチ
ルシリレンビス（４−メチル−４−ヒドロ−アズレニ
ル）ジルコニウムジクロリドを０．５０４ｍｇ（１μmo
l）を導入し、そしてジメチルアニリニウム〔テトラキ
ス（ペンタフルオロフェニル）ボレート〕を１．６ｍｇ
（２μmol）用いる以外は全て実施例−１と同様にして
プロピレンの重合をおこなった。結果を表１に示す。

【００３４】〔実施例−４〕 ビス（２，４‐ジメチル‐４‐ヒドロアズレニル）ジメ
チルシランの合成 ２‐メチルアズレンを特開昭６２−２０７２３２号公報
記載の方法に従って合成した。すなわち、トロポロン１
９．５ｇ（０．１６モル）とｐ‐トルエンスルホン酸ク
ロリド４０ｇ（０．２１モル）をピリジン中で反応させ
てトシル化トロポロン３７．１ｇを得た。次いで、マロ
ン酸ジメチル２０ｇ（０．１５モル）とＮａＯＭｅ
９．７ｇ（０．１８モル）とをメタノール中で室温下４
時間反応させて３‐メトキシカルボニル２Ｈ‐シクロヘ
プタ（ｂ）フラン２‐オン（化合物（２）を１４．４ｇ
得た。次いで、化合物（２）を１２ｇとアセトン２００
mlおよびジエチルアミン７０mlを加え、３０時間還流し
た後Ｈ_２Ｏを加え、トルエン抽出処理に付したところ３
９．２グラムのメチル‐２‐メチルアズレンカルボキシ
レートを得た。さらにリン酸２５mlを加え８５〜９０℃
で１時間反応させ、水分解した後、ベンゼン抽出し乾燥
した結果、目的の２‐メチルアズレンを６．５グラム得
た。

【００３５】上記の２−メチルアズレン（３．４４ｇ、
２４ｍｍｏｌ）のＴＨＦ５０ｍＬ溶液に、メチルリチウ
ム・ジエチルエーテル溶液（２．７ｍｍｏｌ、１．０
Ｎ）を０℃で加えた。この混合物を０℃で１０分、室温
で１０分攪拌後、−７８℃に冷却しジクロロジメチルシ
ラン（１．７６ｍＬ、１４．５ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（５
ｍＬ）溶液を加えた。その後、−７８℃で３０分、室温
で１．５時間、５０℃で２時間攪拌した。この混合物に
水を加えた後、ヘキサンを加え抽出分離し、有機溶媒を
減圧下留去するとビス（２，４‐ジメチル‐４‐ヒドロ
アズレニル）ジメチルシランの粗精製物が得られた。こ
れをシリカゲルカラムクロマトグラフィー(展開溶媒:ヘ
キサン：ジクロロメタン=２０：１)で分離精製するとビ
ス（２，４‐ジメチル‐４‐ヒドロアズレニル）ジメチ
ルシラン（１．４４ｇ、３２％）がジアステレオマー混
合物として得られた。^１ Ｈ ＮＭＲ スペクトルのケミカルシフト（３００Ｍ
Ｈｚ。ＣＤＣｌ_３）：ジアステレオマー混合物。２．１
〜２．３（ｍ，６Ｈ，２−Ｍｅ），１．２〜１．４
（ｍ，６Ｈ），２．４〜２．９（ｍ，４Ｈ），３．６〜
３．８（ｍ，２Ｈ），５．９〜６．９（ｍ，８Ｈ），−
０．５〜０（ｍ，６Ｈ，−ＳｉＣＨ_３）， ＧＣ−ＭＳスペクトル：m/z ３７２（２３，Ｍ^＋），
３５７（１１，Ｍ^＋−Ｍｅ），２１５（１００，Ｍ^＋−
azulenyl），１９９（１６），１５５（２９），５９
（６４，Ｍｅ_２ＳｉＨ^＋）。

【００３６】次に上記で合成したビス（２，４‐ジメチ
ル‐４‐ヒドロアズレニル）ジメチルシラン０．７９ｇ
を出発物質として、実施例−１と同様の方法で合成する
ことにより、０．７３グラムのジメチルシリレンビス
（２，４‐ジメチル‐４‐ヒドロアズレニル）ジルコニ
ウムジクロリド（成分（Ａ）−２）を得た。

【００３７】プロピレンの重合 上記の成分（Ａ）−２を０．５３２ミリグラム（１μｍ
ｏｌ）用いる以外は全て、実施例−１と同一条件でプロ
ピレンを重合させた。結果を表１に示す。

【００３８】〔実施例−５、６〕 実施例−４で合成した成分（Ａ）−２を成分（Ａ）とし
て０．５３２ミリグラム使用する以外は全て実施例−
２、３と同一条件でプロピレンを重合させた。結果を表
１に示す。

【００３９】

【表１】

【００４０】

【発明の効果】本発明による一般式〔Ｉ〕で表される新
規架橋基含有化合物から合成される錯体化合物は、α‐
オレフィン重合用触媒の遷移金属成分として特に有用な
ものである。このような遷移金属成分からなる触媒を使
用すれば、高融点かつ高分子量のα‐オレフィン重合体
を高収率で製造することが可能になる。

フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) C07C 13/32 C07F 7/08 C07F 7/30 ＣＡ（ＳＴＮ) ＣＡＯＬＤ（ＳＴＮ) ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ)

Claims (3)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】下記の一般式〔Ｉ〕で表わされるα‐オレ
   フィン重合触媒用架橋基含有化合物。 【化１】 （ただし、Ｒ^１は、それぞれ独立に、水素または炭素数
   １〜６の炭化水素基または炭素数１〜１２のケイ素含有
   炭化水素基を示す。Ｒ^２およびＲ^３は、それぞれ独立
   に、それが結合する五員環に対して縮合環を形成する、
   ２価の、炭素数５〜２０の不飽和炭化水素基を示す。た
   だし、Ｒ^２およびＲ^３は、ともにＲ^２またはＲ^３由来の
   不飽和結合を有する７員環からなる縮合環を形成する。
   Ｑは、二つの五員環を結合する炭素数１〜２０の２価の
   炭化水素基、シリレン基、炭素数１〜２０の炭化水素基
   を有するシリレン基、ゲルミレン基、または炭素数１〜
   ２０の炭化水素基を有するゲルミレン基を示す。）
2. 【請求項２】Ｑが炭素数１〜１２の炭化水素基を有す
   る、シリレン基あるいはゲルミレン基であることを特徴
   とする、請求項１に記載のα‐オレフィン重合触媒用架
   橋基含有化合物。
3. 【請求項３】Ｒ^１が炭素数１〜４のアルキル基であるこ
   とを特徴とする、請求項１または２に記載のα‐オレフ
   ィン重合触媒用架橋基含有化合物。