JP3192683B2 - セラミックス材料の接合方法 - Google Patents

セラミックス材料の接合方法

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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、セラミックス材料の接
合材料に関するものである。更に詳しく述べるならば、
本発明は窒化けい素などのような超硬質セラミックス材
料を、無機接合剤により接合する方法に関するものであ
る。
【0002】
【従来の技術】窒化けい素などのようなセラミックス材
料は高温においてすぐれた機械的強度および耐熱耐衝撃
強性を有するものであって、エンジン用ピストン、シリ
ンダーライナー、排気バルブ、およびターボチャージャ
ーなどを形成するための材料として、有用なものであ
る。
【0003】しかし、窒化けい素などのセラミックス材
料は、極めて高い硬度を有するため、切削加工などの成
形加工が難しいという問題点を有している。このため、
所望形状のセラミックス材料成形体を形成するには、セ
ラミックス材料からなる複数個の成形要素片を接合し
て、所望の形状を有する成形体を形成することが好まし
い。
【0004】窒化けい素などのセラミックス材料用接合
剤としては、有機重合体などを主成分とするもの、金属
材料を主成分とするもの、および非金属無機材料を主成
分とするものなどが知られている。
【0005】一般に窒化けい素などのセラミックス材料
製品は、きわめて高い温度下において使用される場合が
多いから、このような用途に対しては、有機重合体系接
着剤および金属系接合剤は不適当であって、高温におい
ても高い接着強度を維持することのできる非金属無機系
接着剤を用いることが一般に行われている。このような
非金属無機系接着剤としては、例えば酸窒化物ガラス接
合剤が知られている。
【0006】このような無機系接合剤によってセラミッ
クス材料の2接合面間に形成された接合層は、有機系接
着剤、および金属系接合剤から形成される接合剤層に比
較して、塑性変性が低く、従ってヤング率が高いという
問題点があり、このため接合体中のセラミックス材料
(例えば窒化けい素)層と接合剤層との間の熱膨張率の
差によって発生する両者間の応力を、接合剤層自身の塑
性変形によって吸収し、緩和することが困難である。
【0007】接合体中のセラミックス材料層と接合剤層
との間に、熱膨張量の差が生じた場合両層の間に発生す
る応力は、接合層の厚さが厚い程大きくなる。また、一
般にセラミックス材料層の機械的強度に比して、接合層
の機械的強度の方が低いから、接合剤層の厚さは、接合
強度が十分である限り、できるだけ薄いことが好まし
い。
【0008】しかし、接合剤層の厚さが、セラミックス
材料層の寸法(厚さ)の精度、又は、接合の際のセラミ
ックス材料層の変形量(厚さの変化量)よりも小さい場
合、セラミックス材料層の接合面の間に、接合剤層が存
在しない部分が形成されることになり、この部分が接合
体の破壊の開始点となり、接合体の機械的強度の低下の
原因となる。このため、セラミックス材料を、無機系接
合剤により接合する場合、接合剤層の厚さを、ある所定
値の範囲に制御することが重要である。
【0009】ところが、無機系接合剤において、接合温
度および圧力に応じて、その粘性(流動性)が変化し、
このため、加熱加圧による接合操作における接合剤層の
変形量に変化を生じ、従って、接合剤層の厚さに不同を
生ずる。また接合剤層の塗布厚さのばらつき、および接
合操作において生ずる偏荷重による接合剤層の厚さの不
均一化などがあると、当然接合剤層の厚さに不同を生
じ、このため、接合強度にばらつきを発生する。
【0010】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、セラミック
ス材料の接合面を、加熱圧着条件において、塑性変形
し、かつ接着性を発現する無機接合剤により、接合する
に際し、両接合面間の無機接合剤層の厚さを、所望値に
制御し、かつ、それを均一にすることができ、それによ
って、適切な接合強度を有し、かつそのばらつきの少な
い接合体を製造することのできる、セラミックス材料の
接合方法を提供しようとするものである。
【0011】
【課題を解決するための手段】本発明は、セラミックス
材料の対向する2個の接合面を、無機接合剤をもって接
合するに際し、前記接合面の間に、特定のスペーサー層
を配置することによって、上記課題の解決に成功したも
のである。
【0012】すなわち、本発明に係るセラミックス材料
の接合方法は、接合すべきセラミックス材料を重ね合わ
せ、その対向する2個の接合面の間の空間の一部分に、
加熱下の加圧によって塑性変形し、かつ接着性を発現す
る無機接合剤からなる無機接合剤層を配置し、更に前記
接合面間空間の他の部分に、前記無機接合剤層に対する
加熱加圧条件において、塑性変形することがない無機材
料を主成分として含み、かつ、前記無機接合剤層の厚さ
よりも小さな厚さを有する無機スペーサー層を、前記無
機接合剤層から離間して配置して、接合前駆体を形成
し、前記無機接合剤が、塑性変形し、かつ接着性を発現
する温度および圧力において、前記接合前駆体に、加熱
圧着操作を施し、それによって、前記無機接合剤層の厚
さを、前記無機スペーサー層の厚さまで、減少させ、か
つ前記セラミックス材料の接合面を、前記加熱圧着され
た無機接合剤層を介して接合させることを特徴とするも
のである。
【0013】
【作用】本発明方法に用いられるセラミックス材料は、
窒化けい素、炭化けい素、酸化アルミニウム、および酸
化ジルコニウムなどから選ぶことができる。
【0014】本発明方法に用いられる無機接合剤は、接
合すべきセラミックス材料の種類、および接合製品の用
途などを考慮して選定することができるが、一般に 800
℃〜1600℃の温度において溶融、又は軟化して塑性変形
し、かつ接着性を発現し得るものであることが好まし
く、具体的には、CaO-SiO2-Si3N4,CaO-Al2O3-Ta3O3-Si
O2,CaO-Al2O3-SiO2、およびZrSiO2などから選ばれた少
なくとも1種を主成分とする無機接合剤を用いることが
好ましい。例えば、CaO-SiO2-Si3N4系接合剤は、1450℃
〜1550℃における加熱加圧により、塑性変形を生じセラ
ミックス材料を接合することができる。
【0015】本発明において、無機スペーサー層を形成
するために用いられる無機材料は、800℃以下の温度に
おける加熱加圧により塑性変形を生じないものであるこ
とが好ましく、具体的には、Si3N4, SiC, Al2O3, Zr
O2 、およびその焼結体から選ばれた少なくとも1種を
主要成分と含むものを用いることが好ましい。例えば、
α−窒化けい素を主成分とし、これに2〜20重量%(例
えば10重量%)のCaO-SiO2ガラスを配合したものは、15
00℃以下の加熱加圧において塑性変形することがない。
【0016】スペーサー形成用無機材料としては、粉末
の状態、又は、所望の厚さを有するシートの形状のもの
が用いられる。スペーサー形成用無機材料が、粉末の状
態にあるときは、その粒径は0.5〜10μmであることが
好ましい。次にこれを、スクリーンオイル或は結着剤と
混練し、この混練物を、セラミックス材料の接合面に所
定の厚さに塗布し、これを固化することによって、スペ
ーサー層を形成することができる。上記混練物中のスペ
ーサー形成用無機材料の含有率は20〜50容積%であるこ
とが好ましい。
【0017】スペーサー形成用無機材料が、シート状で
ある場合、スペーサー層を形成するために、1枚のシー
ト状無機材料、又は2枚以上のシート状無機材料の積層
物を用いることができる。この積層体において、シート
状無機材料が、接着剤により互に接着されていてもよ
い。
【0018】無機接合剤層と、スペーサー層とが接触す
ると、無機接合剤が、スペーサー層に吸収され、或は、
加熱圧着操作においてスペーサー層が溶融、又は軟化し
て塑性変形することがあるので、無機接合剤層と、スペ
ーサー層とは、互に離間していることが好ましい。
【0019】図1において、接合すべきセラミックス材
料層1および2の接合面間の空間の一部分に、無機接合
剤層3を配置する。更に、上記接合面間空間の他の部分
に、無機接合剤層3から離間して、所定厚さの無機スペ
ーサー層4を配置して、接合前駆体を形成する。
【0020】前記無機接合剤層3を塑性変形し得るが、
前記無機スペーサー層4を塑性変形しない温度におい
て、接合前駆体に加熱圧着操作を施すと、無機接合剤3
が塑性変形して、その厚さを減じ、無機接合剤層3とス
ペーサー層4との間の離間空間を充填して、図2に示さ
れているように、厚さを減少した無機接着剤層3aを形
成し、かつこの無機接着剤層3aによって、セラミック
ス材料層1および2が強固に接合される。得られた接合
体において、無機接着剤層3aの厚さは、無機スペーサ
ー層4の厚さと同一である。上記加熱圧着操作におい
て、一般に加熱温度は 800〜1600℃にコントロールさ
れ、圧力は0.1〜 400kg/cm2 にコントロールされるこ
とが好ましい。
【0021】図3において、板状セラミックス材料1の
下面と、底部に透孔を有するシリンダー状セラミックス
材料2の上端面とを接合するに際し、セラミックス材料
1および2の接合面の間に無機接合剤層3を形成し、か
つ、それから離間して、所定の厚さを有する無機スペー
サー層4を配置し、接合前駆体を形成する。
【0022】この接合前駆体を加圧圧着すれば、図4に
示されているように、塑性変形し、スペーサー層4と同
一の厚さを有する無機接合剤層3aが形成され、これに
よって、セラミックス材料1および2は強固に接合され
る。
【0023】本発明方法を、下記実施例により更に説明
する。
【0024】実施例1 寸法25mm×25mm×20mmの窒化けい素板状体を、図1およ
び2に示されているように接合した。まず、90重量%の
α−窒化けい素粉末と、10重量%のCaO-SiO2ガラス粉末
とからなる混合粉末に、その重量の50%の、スクリーン
オイルを混合して混練し、この混練物を、上記窒化けい
素板状体2の上表面の中央部に塗布し、乾燥固化して、
厚さ25μmのスペーサー層4を形成した。スペーサー層
の寸法は10mm×10mm×25μmであった。
【0025】次に、CaO-SiO2-Si3N4系無機接合剤(1450
℃以上の温度において塑性変形可能となる)を、窒化け
い素材状体の周縁部に、塗布し固化して、厚さ 120μ
m、巾5mmの口字状無機接合剤層3を形成した。
【0026】上記無機接合剤層3上に他の窒化けい素板
状体1を重ね合わせて接合前駆体を形成した。この接合
前駆体を1550℃の温度に加熱し、この温度において2kg
の荷重により30分間の加熱圧着を施した。
【0027】図2に示されているような構成を有する接
合体が得られた。この接合体から所定寸法の10個の試験
片を切り出し、各試験片について、JIS R 1604により、
無機接着剤層3aの厚さ、および、4点曲げ強度の測定
を行った。
【0028】その結果を表1に示す。
【0029】実施例2 実施例1と同一の操作を行った。但し、窒化けい素−10
%CaO-SiO2ガラス混合粉末混練物の代りに、厚さ25μm
の窒化けい素焼結体シートを用いて無機スペーサー層4
を形成した。テスト結果を表1に示す。
【0030】比較例1 実施例1と同一の操作を行った。但し、無機スペーサー
層4を形成しなかった。テスト結果を表1に示す。
【0031】
【表1】
【0032】表1から明らかなように、無機スペーサー
層を配置しなかった比較例1に対比して、本発明方法に
よる実施例1および2の場合、4点曲げ強度の平均値が
高く、かつそのばらつきも小さかった。
【0033】実施例3 α−窒化けい素からなる円盤(直径:80mm)と円筒(外
径:80mm)とを、図3および4に示されているようにし
て接合した。無機接合剤は、1450℃以上において塑性変
形可能なCaO-SiO2-Si3N4を用い、円筒2の幅0.5cmの円
環状上端面の内壁側半部上に、厚さ 120μm、幅0.2cm
の円環状無機接合剤層3を形成した。
【0034】無機スペーサー層形成用無機材料として、
α−窒化けい素+10%CaO-SiO2ガラス混合粉末とスクリ
ーンオイル(50重量%)との混練物を用い、円筒2の上
端面の外壁面端部に、厚さ25μm、幅0.2cmの円環状無
機スペーサー層4を形成した。
【0035】上記無機接着剤層3の上に、円盤1を重ね
て接合前駆体を形成し、これを1550℃に加熱しながらこ
れに3kgの荷重をかけて30分間の加熱圧着操作を施し
た。上記実験を3回繰り返えした。
【0036】上記各実験により得られた接合体(図4)
の外周面部分を、無機スペーサー層4の幅だけ内側に研
剤除去して、図5に示されている断面形状の試験片5を
作成した。
【0037】この試験片について、無機接合剤層3aの
厚さ(8点)を測定し、かつ、この無機接合剤層3aの
気密性をヘリウムリークディテクターを用いて測定し、
更に、その接着強度を測定した。
【0038】接着強度の測定は、図5に示されているよ
うに、試験片5の上下端面に、有機系接着剤(東亜合成
社製、商標:アロンアルファー)を用いて、上下鋼材端
子6,7を接着し、この上下鋼材端子6,7を反対方向
に引張り、無機接合剤層3aを破断するに要する力を測
定した。測定結果を表2に示す。
【0039】比較例2 実施例3と同じ操作を行った。但し、無機スペーサー層
を形成しなかった。測定結果を表2に示す。
【0040】
【表2】
【0041】表2から明らかなように、本発明方法によ
って得られた実施例3の接合体は、無機接合剤層の厚
さ、気密性および接着強度はいづれも満足できるもので
あり、そのばらつきも比較的小さいものであったが、比
較例2の接合体は、その無機接着剤層の厚さ、気密性お
よび接着強度において、ばらつきが極めて大きかった。
【0042】
【発明の効果】本発明方法によって、セラミックス材料
を、ほぼ均一の厚さを有する無機接合剤層によって、極
めて強固に接合すること、および接着性能のばらつきを
少なくすることが可能になり、その実用的効用は、極め
て高いものである。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明方法の一実施例におけるセラミックス材
料接合前駆体の構成を示す断面説明図である。
【図2】図1に示された接合前駆体を加熱圧着して得ら
れるセラミックス材料接合体の構成を示す断面説明図で
ある。
【図3】本発明方法の他の実施例におけるセラミックス
材料接合前駆体の構成を示す断面説明図である。
【図4】図3に示された接合前駆体を加熱圧着して得ら
れるセラミックス材料接合体の構成を示す断面説明図で
ある。
【図5】図4に示されたセラミックス接合体の接着強度
測定試験片の構成を示す一部断面説明図である。
【符号の説明】
1,2…セラミックス材料 3…無機接合剤層(加熱圧着前) 3a…加熱圧着された無機接合剤層 4…無機スペーサー層 5…接合体の接着強度試験片 6,7…端子
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平2−248371(JP,A) 特開 平2−124777(JP,A) 特開 昭62−100485(JP,A) 特開 昭50−6550(JP,A) 特開 昭59−215294(JP,A) 特開 昭54−160538(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) C04B 37/00

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 接合すべきセラミックス材料を重ね合わ
    せ、その対向する2個の接合面の間の空間の一部分に、
    加熱下の加圧によって塑性変形し、かつ接着性を発現す
    る無機接合剤からなる無機接合剤層を配置し、更に前記
    接合面間空間の他の部分に、前記無機接合剤層に対する
    加熱加圧条件において塑性変形することがない無機材料
    を主成分として含み、かつ、前記無機接合剤層の厚さよ
    りも小さな厚さを有する無機スペーサー層を、前記無機
    接合剤層から離間して配置して、接合前駆体を形成し、 前記無機接合剤が、塑性変形し、かつ接着性を発現する
    温度および圧力において、前記接合前駆体に、加熱圧着
    操作を施し、それによって、前記無機接合剤層の厚さ
    を、前記無機スペーサー層の厚さまで、減少させ、かつ
    前記セラミックス材料の接合面を、前記加熱圧着された
    無機接合剤層を介して接合させることを特徴とするセラ
    ミックス材料の接合方法。
  2. 【請求項2】 前記無機スペーサー層が、0.5〜10μm
    の粒径を有する無機スペーサー層形成用粉末を、スクリ
    ーンオイル又は結着剤と混練し、この混練物を前記セラ
    ミックス材料の接合面に塗布し、固化することによって
    形成したものである、請求項1に記載のセラミックス材
    料の接合方法。
  3. 【請求項3】 前記無機スペーサー層が、予じめシート
    状に形成された1枚以上の無機材料により、形成され
    る、請求項1に記載のセラミックス材料の接合方法。
  4. 【請求項4】 前記加熱圧着操作において、前記無機接
    合剤層と、スペーサー層とが互に離間している、請求項
    1に記載のセラミックス材料の接合方法。
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