JP3113345B2 - 水素吸蔵合金電極 - Google Patents
水素吸蔵合金電極Info
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Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、可逆的に水素を吸蔵放
出することができる水素吸蔵合金粉末を含む水素吸蔵合
金電極及びその製造方法に関する。
出することができる水素吸蔵合金粉末を含む水素吸蔵合
金電極及びその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来からよく用いられる蓄電池として
は、鉛電池及びニッケル−カドミウム電池がある。しか
し、近年、これら電池より軽量で且つ高容量となる可能
性があるということで、特に常圧で負極活物質である水
素を可逆的に吸蔵及び放出することのできる水素吸蔵合
金粉末を備えた電極を負極に用い、水酸化ニッケルなど
の金属酸化物を正極活物質とする電極を正極に用いた金
属−水素アルカリ蓄電池が注目されている。
は、鉛電池及びニッケル−カドミウム電池がある。しか
し、近年、これら電池より軽量で且つ高容量となる可能
性があるということで、特に常圧で負極活物質である水
素を可逆的に吸蔵及び放出することのできる水素吸蔵合
金粉末を備えた電極を負極に用い、水酸化ニッケルなど
の金属酸化物を正極活物質とする電極を正極に用いた金
属−水素アルカリ蓄電池が注目されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】ところで、上記水素吸
蔵合金としては数多くのものが提案されているが、一般
に、アルカリ電解液に対する耐蝕性に劣るため、アルカ
リ電解液により酸化され易い。加えて、電池を過充電し
た場合には、正極から酸素ガスが発生するが、この酸素
ガスによって酸化されることになる。これらの結果、負
極容量が低下すると共に、放電されない水素が負極に蓄
積するため充放電可能な容量が徐々に低下してサイクル
特性が低下するといった課題を有していた。
蔵合金としては数多くのものが提案されているが、一般
に、アルカリ電解液に対する耐蝕性に劣るため、アルカ
リ電解液により酸化され易い。加えて、電池を過充電し
た場合には、正極から酸素ガスが発生するが、この酸素
ガスによって酸化されることになる。これらの結果、負
極容量が低下すると共に、放電されない水素が負極に蓄
積するため充放電可能な容量が徐々に低下してサイクル
特性が低下するといった課題を有していた。
【０００４】本発明は係る現状を考慮してなされたもの
であって、本発明の電極を用いた金属−水素アルカリ蓄
電池の放電容量の低下を抑制すると共にサイクル特性を
向上させることができる水素吸蔵合金電極及びその製造
方法の提供を目的としている。
であって、本発明の電極を用いた金属−水素アルカリ蓄
電池の放電容量の低下を抑制すると共にサイクル特性を
向上させることができる水素吸蔵合金電極及びその製造
方法の提供を目的としている。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明は上記目的を達成
するために、可逆的に水素を吸蔵放出することができる
水素吸蔵合金粉末を含む水素吸蔵合金電極において、上
記水素吸蔵合金粉末の表面の少なくとも一部には、浸炭
処理により金属の炭化物層が形成されていることを特徴
とする。
するために、可逆的に水素を吸蔵放出することができる
水素吸蔵合金粉末を含む水素吸蔵合金電極において、上
記水素吸蔵合金粉末の表面の少なくとも一部には、浸炭
処理により金属の炭化物層が形成されていることを特徴
とする。
【０００６】また、水素吸蔵合金粉末を作製する第1ス
テップと、ＣＯ、Ｎ 2 、Ｈ 2 及びメタンの混合ガス雰囲気
で熱処理することにより上記水素吸蔵合金粉末の表面に
浸炭処理を施して、水素吸蔵合金粉末の表面の少なくと
も一部に金属の炭化物層を形成する第2ステップとを有
することを特徴とする。
テップと、ＣＯ、Ｎ 2 、Ｈ 2 及びメタンの混合ガス雰囲気
で熱処理することにより上記水素吸蔵合金粉末の表面に
浸炭処理を施して、水素吸蔵合金粉末の表面の少なくと
も一部に金属の炭化物層を形成する第2ステップとを有
することを特徴とする。
【０００７】
【作用】上記構成の如く、水素吸蔵合金粉末の表面に耐
蝕性に優れた金属の炭化物層が形成されていれば、合金
自体の耐蝕性が向上する。したがって、アルカリ電解液
や電池を過充電した場合に発生する酸素ガスにより酸化
されるのを十分に抑制することが可能となる。
蝕性に優れた金属の炭化物層が形成されていれば、合金
自体の耐蝕性が向上する。したがって、アルカリ電解液
や電池を過充電した場合に発生する酸素ガスにより酸化
されるのを十分に抑制することが可能となる。
【０００８】
【実施例】本発明の一実施例を、図１及び図２に基づい
て、以下に説明する。 〔実施例１〕図１は本発明の電極を用いた密閉円筒型ニ
ッケル−水素アルカリ蓄電池の断面図であり、焼結式ニ
ッケルから成る正極１と、水素吸蔵合金を含む負極２
と、これら正負両極１・２間に介挿されたセパレータ３
とから成る電極群４は渦巻状に巻回されている。この電
極群４は負極端子兼用の外装罐６内に配置されており、
この外装罐６と上記負極２とは負極用導電タブ５により
接続されている。上記外装罐６の上部開口にはパッキン
グ７を介して封口体８が装着されており、この封口体８
の内部にはコイルスプリング９が設けられている。この
コイルスプリング９は電池内部の内圧が異常上昇したと
きに矢印Ａ方向に押圧されて内部のガスが大気中に放出
されるように構成されている。また、上記封口体８と前
記正極１とは正極用導電タブ１０にて接続されている。
て、以下に説明する。 〔実施例１〕図１は本発明の電極を用いた密閉円筒型ニ
ッケル−水素アルカリ蓄電池の断面図であり、焼結式ニ
ッケルから成る正極１と、水素吸蔵合金を含む負極２
と、これら正負両極１・２間に介挿されたセパレータ３
とから成る電極群４は渦巻状に巻回されている。この電
極群４は負極端子兼用の外装罐６内に配置されており、
この外装罐６と上記負極２とは負極用導電タブ５により
接続されている。上記外装罐６の上部開口にはパッキン
グ７を介して封口体８が装着されており、この封口体８
の内部にはコイルスプリング９が設けられている。この
コイルスプリング９は電池内部の内圧が異常上昇したと
きに矢印Ａ方向に押圧されて内部のガスが大気中に放出
されるように構成されている。また、上記封口体８と前
記正極１とは正極用導電タブ１０にて接続されている。
【０００９】ここで、上記構造の密閉円筒型ニッケル−
水素アルカリ蓄電池を、以下のようにして作製した。先
ず、市販のＴｉとＮｉとを元素比で２：１の割合となる
ように秤量した後、アルゴン雰囲気中のアーク炉内で溶
解して溶湯を作成する。次に、上記溶湯を冷却すること
によりＴｉ2 Ｎｉで示される水素吸蔵合金鋳塊を作成し
た。次に、この水素吸蔵合金鋳塊の粒径が５０μｍ以下
となるように粉砕して水素吸蔵合金粉末を作製する。次
いで、この水素吸蔵合金を、ＣＯ，Ｎ2 ，Ｈ2 及びメタ
ンの混合ガス雰囲気（温度：９００℃）中で５時間加熱
することにより浸炭処理を行った。尚、このようにして
浸炭処理がなされた水素吸蔵合金粉末の構造は、図２に
示すように、Ｔｉ2 Ｎｉ合金２１の表面の一部にＴｉの
炭化物層２２が形成されるような構造となっている。こ
の後、上記処理がなされた水素吸蔵合金粉末に結着剤を
加えて混練し、更にこの混合物に圧力を加えることによ
り負極２を作製した。
水素アルカリ蓄電池を、以下のようにして作製した。先
ず、市販のＴｉとＮｉとを元素比で２：１の割合となる
ように秤量した後、アルゴン雰囲気中のアーク炉内で溶
解して溶湯を作成する。次に、上記溶湯を冷却すること
によりＴｉ2 Ｎｉで示される水素吸蔵合金鋳塊を作成し
た。次に、この水素吸蔵合金鋳塊の粒径が５０μｍ以下
となるように粉砕して水素吸蔵合金粉末を作製する。次
いで、この水素吸蔵合金を、ＣＯ，Ｎ2 ，Ｈ2 及びメタ
ンの混合ガス雰囲気（温度：９００℃）中で５時間加熱
することにより浸炭処理を行った。尚、このようにして
浸炭処理がなされた水素吸蔵合金粉末の構造は、図２に
示すように、Ｔｉ2 Ｎｉ合金２１の表面の一部にＴｉの
炭化物層２２が形成されるような構造となっている。こ
の後、上記処理がなされた水素吸蔵合金粉末に結着剤を
加えて混練し、更にこの混合物に圧力を加えることによ
り負極２を作製した。
【００１０】次に、この負極２と、理論容量６００mAh
の焼結式ニッケル正極１とを、不織布からなるセパレー
タ３を介して巻回し、電極群４を作製した。しかる後、
この電極群４を外装罐６内に挿入し、更に３０重量％の
ＫＯＨ水溶液を上記外装罐６内に注液した後、外装罐６
を密閉することにより理論容量６００mAh の密閉円筒型
ニッケル−水素蓄電池を作製した。
の焼結式ニッケル正極１とを、不織布からなるセパレー
タ３を介して巻回し、電極群４を作製した。しかる後、
この電極群４を外装罐６内に挿入し、更に３０重量％の
ＫＯＨ水溶液を上記外装罐６内に注液した後、外装罐６
を密閉することにより理論容量６００mAh の密閉円筒型
ニッケル−水素蓄電池を作製した。
【００１１】このようにして作製した電池を、以下（Ａ
1 ）電池と称する。 〔実施例２〜６〕水素吸蔵合金粉末として、それぞれ、
Ｔｉ0.5 Ｚｒ0.5 Ｖ0.75Ｎｉ1.25、Ｔｉ 1.5 Ｍｏ0.7 Ｎ
ｉ0.3 、Ｔｉ1.5 Ｗ0.7 Ｎｉ0.3 、Ｚｒ0.8 Ｈｆ0.2 Ｖ
0.6 Ｎｉ 1.4 、ＺｒＴａ0.3 Ｎｂ0.3 Ｎｉ1.4 を用いる
他は、上記実施例１と同様にして電池を作製した。
1 ）電池と称する。 〔実施例２〜６〕水素吸蔵合金粉末として、それぞれ、
Ｔｉ0.5 Ｚｒ0.5 Ｖ0.75Ｎｉ1.25、Ｔｉ 1.5 Ｍｏ0.7 Ｎ
ｉ0.3 、Ｔｉ1.5 Ｗ0.7 Ｎｉ0.3 、Ｚｒ0.8 Ｈｆ0.2 Ｖ
0.6 Ｎｉ 1.4 、ＺｒＴａ0.3 Ｎｂ0.3 Ｎｉ1.4 を用いる
他は、上記実施例１と同様にして電池を作製した。
【００１２】このようにして作製した電池を、以下それ
ぞれ（Ａ2 ）電池〜（Ａ6 ）電池と称する。尚、上記Ｔ
ｉ0.5 Ｚｒ0.5 Ｖ0.75Ｎｉ1.25ではＴｉ，Ｚｒ，Ｖの炭
化物層が、Ｔｉ1.5 Ｍｏ0.7 Ｎｉ0.3 ではＴｉ，Ｍｏの
炭化物層が、Ｔｉ1.5 Ｗ0.7 Ｎｉ0. 3 ではＴｉ，Ｗの炭
化物層が、Ｚｒ0.8 Ｈｆ0.2 Ｖ0.6 Ｎｉ1.4 ではＺｒ，
ＨｆＶの炭化物層が、ＺｒＴａ0.3 Ｎｂ0.3 Ｎｉ1.4 で
はＺｒ，Ｔａ，Ｎｂの炭化物層がそれぞれ形成されるこ
とになる。 〔比較例１〕浸炭処理を施さない他は、上記実施例１と
同様にして電池を作製した。
ぞれ（Ａ2 ）電池〜（Ａ6 ）電池と称する。尚、上記Ｔ
ｉ0.5 Ｚｒ0.5 Ｖ0.75Ｎｉ1.25ではＴｉ，Ｚｒ，Ｖの炭
化物層が、Ｔｉ1.5 Ｍｏ0.7 Ｎｉ0.3 ではＴｉ，Ｍｏの
炭化物層が、Ｔｉ1.5 Ｗ0.7 Ｎｉ0. 3 ではＴｉ，Ｗの炭
化物層が、Ｚｒ0.8 Ｈｆ0.2 Ｖ0.6 Ｎｉ1.4 ではＺｒ，
ＨｆＶの炭化物層が、ＺｒＴａ0.3 Ｎｂ0.3 Ｎｉ1.4 で
はＺｒ，Ｔａ，Ｎｂの炭化物層がそれぞれ形成されるこ
とになる。 〔比較例１〕浸炭処理を施さない他は、上記実施例１と
同様にして電池を作製した。
【００１３】このようにして作製した電池を、以下（Ｘ
1 ）電池と称する。 〔比較例２〜６〕浸炭処理を施さない他は、上記実施例
２〜６と同様にして電池を作製した。このようにして作
製した電池を、以下それぞれ（Ｘ2 ）電池〜（Ｘ6 ）電
池と称する。 〔実験１〕上記本発明の（Ａ1 ）電池〜（Ａ6 ）電池及
び比較例の（Ｘ1 ）電池〜（Ｘ6 ）電池におけるサイク
ル特性を調べたので、その結果を表１に示す。尚、実験
条件は、電流１Ｃで１．２時間充電した後、電流１Ｃで
電池電圧が１．０Ｖになるまで放電するという条件であ
る。
1 ）電池と称する。 〔比較例２〜６〕浸炭処理を施さない他は、上記実施例
２〜６と同様にして電池を作製した。このようにして作
製した電池を、以下それぞれ（Ｘ2 ）電池〜（Ｘ6 ）電
池と称する。 〔実験１〕上記本発明の（Ａ1 ）電池〜（Ａ6 ）電池及
び比較例の（Ｘ1 ）電池〜（Ｘ6 ）電池におけるサイク
ル特性を調べたので、その結果を表１に示す。尚、実験
条件は、電流１Ｃで１．２時間充電した後、電流１Ｃで
電池電圧が１．０Ｖになるまで放電するという条件であ
る。
【００１４】
【表１】
【００１５】表１から明らかなように、同じ水素吸蔵合
金を用いた電池同士〔例えば、（Ａ 1 ）電池と（Ｘ1 ）
電池〕を比較すると、浸炭処理を施した本発明の
（Ａ1 ）電池〜（Ａ6 ）電池は比較例の（Ｘ1 ）電池〜
（Ｘ6 ）電池と比べてサイクル寿命が飛躍的に長くなっ
ていることが認められる。 〔実験２〕上記本発明の（Ａ1 ）電池〜（Ａ6 ）電池及
び比較例の（Ｘ1 ）電池〜（Ｘ6 ）電池における過充電
特性を調べたので、その結果を表２に示す。尚、実験
は、電流０．３Ｃで１２時間充電した後、電池内圧を測
定するという方法で行った。
金を用いた電池同士〔例えば、（Ａ 1 ）電池と（Ｘ1 ）
電池〕を比較すると、浸炭処理を施した本発明の
（Ａ1 ）電池〜（Ａ6 ）電池は比較例の（Ｘ1 ）電池〜
（Ｘ6 ）電池と比べてサイクル寿命が飛躍的に長くなっ
ていることが認められる。 〔実験２〕上記本発明の（Ａ1 ）電池〜（Ａ6 ）電池及
び比較例の（Ｘ1 ）電池〜（Ｘ6 ）電池における過充電
特性を調べたので、その結果を表２に示す。尚、実験
は、電流０．３Ｃで１２時間充電した後、電池内圧を測
定するという方法で行った。
【００１６】
【表２】
【００１７】表２から明らかなように、同じ水素吸蔵合
金を用いた電池同士を比較すると、浸炭処理を施した本
発明の（Ａ1 ）電池〜（Ａ6 ）電池は比較例の（Ｘ1 ）
電池〜（Ｘ6 ）電池と比べて電池内圧が低くなっている
ことが認められる。 〔その他の事項〕上記実施例では、浸炭法としてガス
浸炭法を用いているが、これに限定するも のではない。例えば、木炭を主剤とする固体浸炭剤中で
加熱処理する固体浸炭法や、ＮａＣＮ（又はＫＣＮ）を
含む無機塩液中に浸漬する液体浸炭法であっても良い。 本発明は上記円筒型の蓄電池に限定するものではな
く、偏平型の蓄電池であっても同様の効果を有する。
金を用いた電池同士を比較すると、浸炭処理を施した本
発明の（Ａ1 ）電池〜（Ａ6 ）電池は比較例の（Ｘ1 ）
電池〜（Ｘ6 ）電池と比べて電池内圧が低くなっている
ことが認められる。 〔その他の事項〕上記実施例では、浸炭法としてガス
浸炭法を用いているが、これに限定するも のではない。例えば、木炭を主剤とする固体浸炭剤中で
加熱処理する固体浸炭法や、ＮａＣＮ（又はＫＣＮ）を
含む無機塩液中に浸漬する液体浸炭法であっても良い。 本発明は上記円筒型の蓄電池に限定するものではな
く、偏平型の蓄電池であっても同様の効果を有する。
【００１８】
【発明の効果】以上説明したように本発明によれば、水
素吸蔵合金粉末の耐蝕性が向上するので、アルカリ電解
液や電池を過充電した場合に発生する酸素ガスにより水
素吸蔵合金粉末が酸化されるのを十分に抑制することが
可能となる。この結果、負極容量が低下するのを抑制で
き、且つサイクル特性を向上させることができるといっ
た優れた効果を奏する。
素吸蔵合金粉末の耐蝕性が向上するので、アルカリ電解
液や電池を過充電した場合に発生する酸素ガスにより水
素吸蔵合金粉末が酸化されるのを十分に抑制することが
可能となる。この結果、負極容量が低下するのを抑制で
き、且つサイクル特性を向上させることができるといっ
た優れた効果を奏する。
【図１】本発明の電極を用いた密閉円筒型ニッケル−水
素アルカリ蓄電池の断面図である。
素アルカリ蓄電池の断面図である。
【図２】浸炭処理を施した水素吸蔵合金粉末の断面図で
ある。
ある。
１ 正極 ２ 負極 ３ セパレータ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 近野 義人 守口市京阪本通２丁目18番地 三洋電機 株式会社内 (72)発明者 松浦 義典 守口市京阪本通２丁目18番地 三洋電機 株式会社内 (72)発明者 西尾 晃治 守口市京阪本通２丁目18番地 三洋電機 株式会社内 (72)発明者 古川 修弘 守口市京阪本通２丁目18番地 三洋電機 株式会社内 (56)参考文献 特開 平１−96301（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−301364（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−185863（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−195961（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 4/24 - 4/26 H01M 4/38 H01M 10/24 - 10/30
Claims (2)
- 【請求項１】 可逆的に水素を吸蔵放出することができ
る水素吸蔵合金粉末を含む水素吸蔵合金電極において、 上記水素吸蔵合金粉末の表面の少なくとも一部には、浸
炭処理により金属の炭化物層が形成されていることを特
徴とする水素吸蔵合金電極。 - 【請求項２】 水素吸蔵合金粉末を作製する第1ステッ
プと、ＣＯ、Ｎ 2 、Ｈ 2 及びメタンの混合ガス雰囲気で熱処理す
ることにより 上記水素吸蔵合金粉末の表面に浸炭処理を
施して、水素吸蔵合金粉末の表面の少なくとも一部に金
属の炭化物層を形成する第2ステップと、 を有することを特徴とする水素吸蔵合金電極の製造方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP03308691A JP3113345B2 (ja) | 1991-11-25 | 1991-11-25 | 水素吸蔵合金電極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP03308691A JP3113345B2 (ja) | 1991-11-25 | 1991-11-25 | 水素吸蔵合金電極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05144433A JPH05144433A (ja) | 1993-06-11 |
| JP3113345B2 true JP3113345B2 (ja) | 2000-11-27 |
Family
ID=17984127
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP03308691A Expired - Fee Related JP3113345B2 (ja) | 1991-11-25 | 1991-11-25 | 水素吸蔵合金電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3113345B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| TWI721158B (zh) | 2016-04-28 | 2021-03-11 | 日商琳得科股份有限公司 | 保護膜形成用膜及保護膜形成用複合片 |
| TWI770021B (zh) | 2016-04-28 | 2022-07-11 | 日商琳得科股份有限公司 | 保護膜形成用複合片 |
| TWI796297B (zh) | 2016-04-28 | 2023-03-21 | 日商琳得科股份有限公司 | 保護膜形成用複合片 |
-
1991
- 1991-11-25 JP JP03308691A patent/JP3113345B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH05144433A (ja) | 1993-06-11 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
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Free format text: PAYMENT UNTIL: 20070922 Year of fee payment: 7 |
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| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
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