JP3268013B2 - 水素吸蔵合金電極 - Google Patents
水素吸蔵合金電極Info
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/24—Electrodes for alkaline accumulators
- H01M4/242—Hydrogen storage electrodes
-
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- Electrochemistry (AREA)
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、水素を吸蔵、及び、放
出することが可能な水素吸蔵合金を主成分とする水素吸
蔵合金電極に関する。
出することが可能な水素吸蔵合金を主成分とする水素吸
蔵合金電極に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来からよく用いられる蓄電池としては
鉛蓄電池、及び、ニッケル−カドミウム電池がある。し
かし、近年、これら電池より軽量で、且つ高容量となる
可能性があるということで、水素を吸蔵、及び放出する
ことができる水素吸蔵合金を備えた電極を負極に用い、
水酸化ニッケル等の金属酸化物を正極活物質とする電極
を金属−水素アルカリ蓄電池が注目されている。
鉛蓄電池、及び、ニッケル−カドミウム電池がある。し
かし、近年、これら電池より軽量で、且つ高容量となる
可能性があるということで、水素を吸蔵、及び放出する
ことができる水素吸蔵合金を備えた電極を負極に用い、
水酸化ニッケル等の金属酸化物を正極活物質とする電極
を金属−水素アルカリ蓄電池が注目されている。
【０００３】ここで、上記ニッケル−水素蓄電池に用い
られる、水素吸蔵合金電極は、水素吸蔵合金粉末と、結
着剤と、水との混合物を混練しスラリーを作製し、この
スラリーを集電体としての芯体である金属薄体に塗布
し、乾燥後、圧着し、負極を作製していた。この方法で
あれば、簡単にしかも安価に作製できるという利点があ
る。
られる、水素吸蔵合金電極は、水素吸蔵合金粉末と、結
着剤と、水との混合物を混練しスラリーを作製し、この
スラリーを集電体としての芯体である金属薄体に塗布
し、乾燥後、圧着し、負極を作製していた。この方法で
あれば、簡単にしかも安価に作製できるという利点があ
る。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】ところで、上記のよう
に作製された水素吸蔵合金電極は、水素吸蔵合金粒子の
表面に付着した結着剤により、合金同士、あるいは、芯
体と合金を結着させており、水素吸蔵合金の表面は、図
７に示すように、結着剤で覆われた状態にある。水素吸
蔵合金表面がこのように被覆されていると水素吸蔵合金
の反応面積が減少し、水素吸蔵合金が持ちうる特性を充
分に発揮できない可能性があった。
に作製された水素吸蔵合金電極は、水素吸蔵合金粒子の
表面に付着した結着剤により、合金同士、あるいは、芯
体と合金を結着させており、水素吸蔵合金の表面は、図
７に示すように、結着剤で覆われた状態にある。水素吸
蔵合金表面がこのように被覆されていると水素吸蔵合金
の反応面積が減少し、水素吸蔵合金が持ちうる特性を充
分に発揮できない可能性があった。
【０００５】このような電極を電池に用いた場合、電池
の諸特性、特に電池内圧の上昇を引きおこす酸素ガス吸
収が低下するという問題があった。
の諸特性、特に電池内圧の上昇を引きおこす酸素ガス吸
収が低下するという問題があった。
【０００６】本発明は、上記現状を考慮してなされたも
のであり、電池諸特性、特に、酸素ガス吸収能力を飛躍
的に向上させることができる水素吸蔵合金電極を提供す
ることを目的とする。
のであり、電池諸特性、特に、酸素ガス吸収能力を飛躍
的に向上させることができる水素吸蔵合金電極を提供す
ることを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、本発明は、導電芯体と水素吸蔵合金が結着剤によっ
て固定された構造を有する水素吸蔵合金電極において、
電極合金層の厚みの半分以上且つ電極合金層の厚み以下
の範囲である粒径を有する水素吸蔵合金粒子が存在し、
該水素吸蔵合金粒子の該電極合金層における全水素吸蔵
合金に対する混合率が、５重量％〜２０重量％であるこ
とを特徴とする。
に、本発明は、導電芯体と水素吸蔵合金が結着剤によっ
て固定された構造を有する水素吸蔵合金電極において、
電極合金層の厚みの半分以上且つ電極合金層の厚み以下
の範囲である粒径を有する水素吸蔵合金粒子が存在し、
該水素吸蔵合金粒子の該電極合金層における全水素吸蔵
合金に対する混合率が、５重量％〜２０重量％であるこ
とを特徴とする。
【０００８】また、上記水素吸蔵合金電極の表面が、ス
チーム処理されたものであることを特徴とする。
チーム処理されたものであることを特徴とする。
【０００９】
【作用】一般的に、大小粒径の異なる粒子と、膜形成材
料とを混合し、粒子表面に膜を形成した場合、表面張力
上曲率の低いもの、即ち粒径の大きいものの方が粒径の
小さいものより、表面に付着する結着剤の膜厚が薄くな
ることが知られている。本発明の水素吸蔵合金電極にお
いても、粒径の大きい水素吸蔵合金の表面に形成されて
いる結着剤の厚みは表面張力上他の部分より薄くなって
いる。
料とを混合し、粒子表面に膜を形成した場合、表面張力
上曲率の低いもの、即ち粒径の大きいものの方が粒径の
小さいものより、表面に付着する結着剤の膜厚が薄くな
ることが知られている。本発明の水素吸蔵合金電極にお
いても、粒径の大きい水素吸蔵合金の表面に形成されて
いる結着剤の厚みは表面張力上他の部分より薄くなって
いる。
【００１０】このような、水素吸蔵合金電極を電池に用
いると、電解液中の水によって、水溶性の電極表面の結
着剤が溶解し、合金表面が露出する。この際に、上記し
たように電極表面に結着剤の厚みが薄くなっている部分
があれば、結着剤の除去が容易となり、結着剤除去効果
がより発揮されることにより、電池諸特性、特に、酸素
ガス吸収特性が向上する。
いると、電解液中の水によって、水溶性の電極表面の結
着剤が溶解し、合金表面が露出する。この際に、上記し
たように電極表面に結着剤の厚みが薄くなっている部分
があれば、結着剤の除去が容易となり、結着剤除去効果
がより発揮されることにより、電池諸特性、特に、酸素
ガス吸収特性が向上する。
【００１１】また、大きな水素吸蔵合金の粒径として
は、電極合金層の厚みの半分以上且つ電極合金層の厚み
以下の範囲である粒径を有する水素吸蔵合金粒子とする
必要がある。
は、電極合金層の厚みの半分以上且つ電極合金層の厚み
以下の範囲である粒径を有する水素吸蔵合金粒子とする
必要がある。
【００１２】
【実施例】 （実施例１）本発明の水素吸蔵合金電極は、以下のよう
にして作製した。先ず、市販のＭｍ（ミッシュメタル：
希土類金属の混合物）、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｍｎ、およびＡｌ
を元素比で１：３．２：１：０．６：０．２の割合とな
るように秤量した後、アルゴンガス雰囲気中高周波溶解
炉内で溶解し、更にこの溶湯を冷却することによりＭｍ
Ｎｉ3.2 ＣｏＭｎ0.6 Ａｌ0.2 で示される水素吸蔵合金
鋳塊を作製した。
にして作製した。先ず、市販のＭｍ（ミッシュメタル：
希土類金属の混合物）、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｍｎ、およびＡｌ
を元素比で１：３．２：１：０．６：０．２の割合とな
るように秤量した後、アルゴンガス雰囲気中高周波溶解
炉内で溶解し、更にこの溶湯を冷却することによりＭｍ
Ｎｉ3.2 ＣｏＭｎ0.6 Ａｌ0.2 で示される水素吸蔵合金
鋳塊を作製した。
【００１３】次に、この水素吸蔵合金鋳塊を粉砕して粒
径が５０μｍ以下と１００μｍの２種類の水素吸蔵合金
を作製した後、これら粉末を混合比９５：５（重量部）
にて混合した粉末に結着剤としての水溶性高分子を加え
混練し、ペーストを作製する。更に、このペーストをパ
ンチングメタルからなる集電体の両面に塗布し、更に乾
燥させ水素吸蔵合金電極を作製した。
径が５０μｍ以下と１００μｍの２種類の水素吸蔵合金
を作製した後、これら粉末を混合比９５：５（重量部）
にて混合した粉末に結着剤としての水溶性高分子を加え
混練し、ペーストを作製する。更に、このペーストをパ
ンチングメタルからなる集電体の両面に塗布し、更に乾
燥させ水素吸蔵合金電極を作製した。
【００１４】このように作製した電極は図１に示すよう
に、粒径の小さい水素吸蔵合金粒子１の表面に付着して
いる結着剤３より、大きい水素吸蔵合金粒子２の表面に
付着している結着剤３の厚さは薄くなっている。尚、大
きい方の水素吸蔵合金の粒径の範囲としては、図２に示
すように、芯体表面に形成された水素吸蔵合金層の厚み
をＹ、水素吸蔵合金の粒径をＰとした場合、Ｙ／２＜Ｐ
＜Ｙであることが、経験則から求められている。
に、粒径の小さい水素吸蔵合金粒子１の表面に付着して
いる結着剤３より、大きい水素吸蔵合金粒子２の表面に
付着している結着剤３の厚さは薄くなっている。尚、大
きい方の水素吸蔵合金の粒径の範囲としては、図２に示
すように、芯体表面に形成された水素吸蔵合金層の厚み
をＹ、水素吸蔵合金の粒径をＰとした場合、Ｙ／２＜Ｐ
＜Ｙであることが、経験則から求められている。
【００１５】このように作製した電極を、以下（Ａ1 ）
電極と称する。 （実施例2） 粒径５０μｍ以下と１００μｍの２種類の水素吸蔵合金
を混合比９０：１０（重量部）で混合した以外は、上記
実施例1と同様に電極を作製した。このように作製した
電極を、以下（Ａ 2 ）電極と称する。 （実施例3） 粒径５０μｍ以下と１００μｍの２種類の水素吸蔵合金
を混合比８０：２０（重量部）で混合した以外は、上記
実施例１と同様に電極を作製した。
電極と称する。 （実施例2） 粒径５０μｍ以下と１００μｍの２種類の水素吸蔵合金
を混合比９０：１０（重量部）で混合した以外は、上記
実施例1と同様に電極を作製した。このように作製した
電極を、以下（Ａ 2 ）電極と称する。 （実施例3） 粒径５０μｍ以下と１００μｍの２種類の水素吸蔵合金
を混合比８０：２０（重量部）で混合した以外は、上記
実施例１と同様に電極を作製した。
【００１６】このように作製した電極を、以下（Ａ 3 ）
電極と称する。 （比較例） 粒径50μｍ以下の水素吸蔵合金のみを水素吸蔵合金電極
の主成分に用いた以外は、上記実施例1と同様に水素吸
蔵合金を作製した。このように作製した電極を、以下
（Ｘ）電極と称する。 （実験1） 本発明の（Ａ1）電極〜（Ａ3）電極、及び（Ｘ）電極を
用いて、酸素ガス吸収速度を測定したので、その結果を
図1に示す。
電極と称する。 （比較例） 粒径50μｍ以下の水素吸蔵合金のみを水素吸蔵合金電極
の主成分に用いた以外は、上記実施例1と同様に水素吸
蔵合金を作製した。このように作製した電極を、以下
（Ｘ）電極と称する。 （実験1） 本発明の（Ａ1）電極〜（Ａ3）電極、及び（Ｘ）電極を
用いて、酸素ガス吸収速度を測定したので、その結果を
図1に示す。
【００１７】実験に際して、上記電極と対極であるニッ
ケル極との間に、３０％のＫＯＨ電解液を染み込ませた
不織布を挟み込んだ電極群を密閉容器の中に挿入した単
電池を用いた。酸素ガス吸収速度の測定条件としては、
この単電池を３０ｍＡで１０時間充電（充電深度７２
％）を行った後、酸素ガスを密閉容器内に充填し、容器
内の圧力変化を測定し、酸素ガスの吸収速度を求めた。
但し、図３に示す値は、比較例の速度を１００とした場
合の相対値である。
ケル極との間に、３０％のＫＯＨ電解液を染み込ませた
不織布を挟み込んだ電極群を密閉容器の中に挿入した単
電池を用いた。酸素ガス吸収速度の測定条件としては、
この単電池を３０ｍＡで１０時間充電（充電深度７２
％）を行った後、酸素ガスを密閉容器内に充填し、容器
内の圧力変化を測定し、酸素ガスの吸収速度を求めた。
但し、図３に示す値は、比較例の速度を１００とした場
合の相対値である。
【００１８】図３に示すように、本発明の電極は、酸素
ガス吸収能力が高いことが分かる。 （実験２）本発明の（Ａ1 ）電極〜（Ａ3 ）電極、及び
比較例の（Ｘ）電極を用いて、初期活性度を調べたの
で、その結果を図４に示す。実験に際しては、電解液と
してＫＯＨの３０％溶液、対極として焼結式ニッケル正
極を用いた。
ガス吸収能力が高いことが分かる。 （実験２）本発明の（Ａ1 ）電極〜（Ａ3 ）電極、及び
比較例の（Ｘ）電極を用いて、初期活性度を調べたの
で、その結果を図４に示す。実験に際しては、電解液と
してＫＯＨの３０％溶液、対極として焼結式ニッケル正
極を用いた。
【００１９】また、実験条件は、５０ｍＡ／ｇの電流で
８時間充電した後、５０ｍＡ／ｇ、及び、２００ｍＡ／
ｇの電流でそれぞれ放電するという条件である。実験の
評価は、５０ｍＡ／ｇで放電し他ときの放電容量を
Ｃ50、２００ｍＡ／ｇで放電し他ときの放電容量をＣ
200 とし、（Ｃ50／Ｃ200 ）×１００（％）を算出する
ことにより行った。尚、この値が高いほど初期活性度が
高いと判断できる。尚、図中の値は、比較例電極の値を
１００とした場合の相対値である。
８時間充電した後、５０ｍＡ／ｇ、及び、２００ｍＡ／
ｇの電流でそれぞれ放電するという条件である。実験の
評価は、５０ｍＡ／ｇで放電し他ときの放電容量を
Ｃ50、２００ｍＡ／ｇで放電し他ときの放電容量をＣ
200 とし、（Ｃ50／Ｃ200 ）×１００（％）を算出する
ことにより行った。尚、この値が高いほど初期活性度が
高いと判断できる。尚、図中の値は、比較例電極の値を
１００とした場合の相対値である。
【００２０】図４から明らかなように本発明の（Ａ1 ）
電極〜（Ａ3 ）電極は、比較例の（Ｘ）電極比べて初期
活性度が高いことがわかる。 （実施例４）上記本発明の（Ａ1 ）電極〜（Ａ3 ）電極
を用いて下記のような構成の電池を作製した。
電極〜（Ａ3 ）電極は、比較例の（Ｘ）電極比べて初期
活性度が高いことがわかる。 （実施例４）上記本発明の（Ａ1 ）電極〜（Ａ3 ）電極
を用いて下記のような構成の電池を作製した。
【００２１】図５は、本発明の水素吸蔵合金電極を用い
た電池の一例である円筒密閉型ニッケル−水素アルカリ
蓄電池の断面図であり、焼結式ニッケルからなる正極５
１と、水素吸蔵合金粉末を含む負極５２とこれら正負両
極５１、５２間に介挿されたセパレータ５３からなる電
極群５４は渦巻上に捲回されている。この電極群５４は
負極端子兼用の外装缶５６内に配置されており、この外
装缶５６と上記負極５２は負極用導電タブ５５により接
続されている。上記外装缶５６の上部開口にはパッキン
グ５９が設けられており、この封口体５８の内部にはコ
イルスプリング９が設けられている。このコイルスプリ
ング５９は電池内部の圧力が以上上昇したときに矢印Ａ
方向に押圧されて内部のガスが大気中に放出される用に
構成されている。また、上記封口体５８と前記正極１と
は、正極用導電タブ６０にて接続されている。
た電池の一例である円筒密閉型ニッケル−水素アルカリ
蓄電池の断面図であり、焼結式ニッケルからなる正極５
１と、水素吸蔵合金粉末を含む負極５２とこれら正負両
極５１、５２間に介挿されたセパレータ５３からなる電
極群５４は渦巻上に捲回されている。この電極群５４は
負極端子兼用の外装缶５６内に配置されており、この外
装缶５６と上記負極５２は負極用導電タブ５５により接
続されている。上記外装缶５６の上部開口にはパッキン
グ５９が設けられており、この封口体５８の内部にはコ
イルスプリング９が設けられている。このコイルスプリ
ング５９は電池内部の圧力が以上上昇したときに矢印Ａ
方向に押圧されて内部のガスが大気中に放出される用に
構成されている。また、上記封口体５８と前記正極１と
は、正極用導電タブ６０にて接続されている。
【００２２】このように構成された電池を、以下それぞ
れ（ａ1）電池〜（ａ3）電池と称する。 （比較例2） 負極として上記比較例の（Ｘ）電極を用いた以外は、上
記実施例4と同様の電池を作製した。
れ（ａ1）電池〜（ａ3）電池と称する。 （比較例2） 負極として上記比較例の（Ｘ）電極を用いた以外は、上
記実施例4と同様の電池を作製した。
【００２３】この様に作製した電池を、以下（ｘ）電池
と称する。 （実験３）本発明の（ａ1 ）電池〜（ａ3 ）電池、およ
び（ｘ）電池を用いて、電池内圧を測定したので、その
結果を図６に示す。実験に際して、電池外装缶の底部に
孔を設け、この孔部に電池内部圧力測定用の圧力センサ
ーを取り付けた。
と称する。 （実験３）本発明の（ａ1 ）電池〜（ａ3 ）電池、およ
び（ｘ）電池を用いて、電池内圧を測定したので、その
結果を図６に示す。実験に際して、電池外装缶の底部に
孔を設け、この孔部に電池内部圧力測定用の圧力センサ
ーを取り付けた。
【００２４】実験条件としては、１Ｃで充電を行い、充
電が進んで行く際の電池内部圧力の変化を測定したもの
である。図６から明らかなように本発明の水素吸蔵合金
電極を用いた（ａ1 ）電池〜（ａ3 ）電池は電池内部圧
力の上昇が比較例の水素吸蔵合金電極を用いた（ｘ）電
池より、抑制されている。
電が進んで行く際の電池内部圧力の変化を測定したもの
である。図６から明らかなように本発明の水素吸蔵合金
電極を用いた（ａ1 ）電池〜（ａ3 ）電池は電池内部圧
力の上昇が比較例の水素吸蔵合金電極を用いた（ｘ）電
池より、抑制されている。
【００２５】また、上記実験1〜3の結果から、粒径の大
きな水素吸蔵合金粒子の添加量は、５重量％〜２０重量
％の範囲とする必要がある。これは、粒径の大きな水素
吸蔵合金粒子を添加し過ぎると、水素吸蔵合金の充填量
が減少してしまうのと、真の表面積が低下してしまうこ
とに起因するものと思われる。
きな水素吸蔵合金粒子の添加量は、５重量％〜２０重量
％の範囲とする必要がある。これは、粒径の大きな水素
吸蔵合金粒子を添加し過ぎると、水素吸蔵合金の充填量
が減少してしまうのと、真の表面積が低下してしまうこ
とに起因するものと思われる。
【００２６】また、上記にデータは示さないが、低温特
性も向上することは確認している。
性も向上することは確認している。
【００２７】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
電極表面を覆った結着剤の除去効果が増大するため、水
素吸蔵合金表面がより、容易に露出し、電池特性、特
に、酸素ガス吸収能力等が上昇するという効果を奏す
る。
電極表面を覆った結着剤の除去効果が増大するため、水
素吸蔵合金表面がより、容易に露出し、電池特性、特
に、酸素ガス吸収能力等が上昇するという効果を奏す
る。
【図１】本発明の水素吸蔵合金電極の水素吸蔵合金粒子
の状態を示す模式図である。
の状態を示す模式図である。
【図２】本発明水素吸蔵合金電極の断面図である。
【図３】酸素ガス消費速度を示すグラフである。
【図４】初期電極活性度を示すグラフである。
【図５】本発明の水素吸蔵合金電極を負極として用いた
密閉円筒型ニッケル−水素アルカリ蓄電池の断面図であ
る。
密閉円筒型ニッケル−水素アルカリ蓄電池の断面図であ
る。
【図６】電池内部圧力変化を示すグラフである。
【図７】従来の水素吸蔵合金電極の水素吸蔵合金粒子の
状態を示す図である。
状態を示す図である。
１ 粒径の小さい水素吸蔵合金 ２ 粒径の大きい水素吸蔵合金 ３ 結着剤
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 水瀧 房吾 守口市京阪本通２丁目18番地 三洋電機 株式会社内 (72)発明者 西尾 晃治 守口市京阪本通２丁目18番地 三洋電機 株式会社内 (56)参考文献 特開 平３−274667（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−65058（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 4/24 - 4/26
Claims (2)
- 【請求項１】 導電芯体と水素吸蔵合金が結着剤によっ
て固定された構造を有する水素吸蔵合金電極において、 電極合金層の厚みの半分以上且つ電極合金層の厚み以下
の範囲である粒径を有する水素吸蔵合金粒子が存在し、
該水素吸蔵合金粒子の該電極合金層における全水素吸蔵
合金に対する混合率が、５重量％〜２０重量％であるこ
とを特徴とする水素吸蔵合金電極。 - 【請求項２】前記水素吸蔵合金電極の表面が、スチーム
処理されたものであることを特徴とする請求項１記載の
水素吸蔵合金電極。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP17330892A JP3268013B2 (ja) | 1992-06-30 | 1992-06-30 | 水素吸蔵合金電極 |
| US08/084,294 US5395403A (en) | 1992-06-30 | 1993-06-28 | Hydrogen-absorbing alloy electrode and manufacturing method therefor |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP17330892A JP3268013B2 (ja) | 1992-06-30 | 1992-06-30 | 水素吸蔵合金電極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0620682A JPH0620682A (ja) | 1994-01-28 |
| JP3268013B2 true JP3268013B2 (ja) | 2002-03-25 |
Family
ID=15958046
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP17330892A Expired - Fee Related JP3268013B2 (ja) | 1992-06-30 | 1992-06-30 | 水素吸蔵合金電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3268013B2 (ja) |
-
1992
- 1992-06-30 JP JP17330892A patent/JP3268013B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0620682A (ja) | 1994-01-28 |
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