JP3111191B2 - 窒化珪素成形体のガラスカプセルｈｉｐ用シールガラス - Google Patents
窒化珪素成形体のガラスカプセルｈｉｐ用シールガラスInfo
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- JP3111191B2 JP3111191B2 JP04105431A JP10543192A JP3111191B2 JP 3111191 B2 JP3111191 B2 JP 3111191B2 JP 04105431 A JP04105431 A JP 04105431A JP 10543192 A JP10543192 A JP 10543192A JP 3111191 B2 JP3111191 B2 JP 3111191B2
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- seal
- hip
- nitride molded
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C03—GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
- C03C—CHEMICAL COMPOSITION OF GLASSES, GLAZES OR VITREOUS ENAMELS; SURFACE TREATMENT OF GLASS; SURFACE TREATMENT OF FIBRES OR FILAMENTS MADE FROM GLASS, MINERALS OR SLAGS; JOINING GLASS TO GLASS OR OTHER MATERIALS
- C03C8/00—Enamels; Glazes; Fusion seal compositions being frit compositions having non-frit additions
- C03C8/24—Fusion seal compositions being frit compositions having non-frit additions, i.e. for use as seals between dissimilar materials, e.g. glass and metal; Glass solders
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Geochemistry & Mineralogy (AREA)
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- Organic Chemistry (AREA)
- Glass Compositions (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、窒化珪素成形体をガラ
スでシールし、熱間静水圧プレス法によって高緻密質の
窒化珪素焼結体を生成する方法（以下、ガラスカプセル
ＨＩＰ処理という）に用いる前記シール用のガラスに関
する。
スでシールし、熱間静水圧プレス法によって高緻密質の
窒化珪素焼結体を生成する方法（以下、ガラスカプセル
ＨＩＰ処理という）に用いる前記シール用のガラスに関
する。
【０００２】
【従来の技術】シール用のガラス（以下、シールガラス
という）として硼珪酸ガラスの１つである安価なパイレ
ックスガラスが使用されることが一般的であるが、パイ
レックスガラスに含有される約5 ％のNa2O等のアルカリ
成分によって窒化珪素焼結体の表面が浸蝕されるため、
浸蝕部分を研削しなければならないことに鑑み、その浸
蝕部分を薄くするためガラスカプセルＨＩＰ処理する前
に窒化珪素成形体（以下、成形体という）の表面に窒化
硼素粉末を付着させる方法がある（特開昭55-89405
号）。一方、アルカリ成分を含まないシールガラスを用
いる方法も研究されている（特開昭62-107768 号）。
という）として硼珪酸ガラスの１つである安価なパイレ
ックスガラスが使用されることが一般的であるが、パイ
レックスガラスに含有される約5 ％のNa2O等のアルカリ
成分によって窒化珪素焼結体の表面が浸蝕されるため、
浸蝕部分を研削しなければならないことに鑑み、その浸
蝕部分を薄くするためガラスカプセルＨＩＰ処理する前
に窒化珪素成形体（以下、成形体という）の表面に窒化
硼素粉末を付着させる方法がある（特開昭55-89405
号）。一方、アルカリ成分を含まないシールガラスを用
いる方法も研究されている（特開昭62-107768 号）。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】前者の方法は、高価な
窒化硼素粉末を成形体表面に均一に付着させるには、技
術を要する工程が増えるため、製造コストが高くなる。
一方、後者の方法は、非常に高い温度で調合しないとガ
ラス生成ができないため、製造コストがかかり、工業的
でない。而も、軟化点温度が高く、ガラスカプセルＨＩ
Ｐ処理時のガラス粘性が高いために、成形体とのシール
性が悪く、緻密質の焼結体が得られない。
窒化硼素粉末を成形体表面に均一に付着させるには、技
術を要する工程が増えるため、製造コストが高くなる。
一方、後者の方法は、非常に高い温度で調合しないとガ
ラス生成ができないため、製造コストがかかり、工業的
でない。而も、軟化点温度が高く、ガラスカプセルＨＩ
Ｐ処理時のガラス粘性が高いために、成形体とのシール
性が悪く、緻密質の焼結体が得られない。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は、研究を重ねた
結果、窒化珪素材の焼結助剤となるアルカリ土類金属酸
化物を適量添加し、Al2O3 の含有量を限定することで、
ガラス製造コストがかからず、且つシール性に優れ、焼
結体表面が浸蝕されないシールガラスの開発に成功した
ものである。即ち、その構成とは、主成分がSiO2及びB2
O3から成り、アルカリ土類金属酸化物の総含有量が1.0
〜10.0％であり、且つAl2O3 の含有量が0.5 〜5.0 ％で
あることにある。また、1000°Ｃにおける粘度が1 ×10
6 Ｐ以下であることにある。さらに、前記アルカリ土類
金属酸化物が、SrO 及びMgO 及びBeO の内、何れか１種
類以上を含有することにある。
結果、窒化珪素材の焼結助剤となるアルカリ土類金属酸
化物を適量添加し、Al2O3 の含有量を限定することで、
ガラス製造コストがかからず、且つシール性に優れ、焼
結体表面が浸蝕されないシールガラスの開発に成功した
ものである。即ち、その構成とは、主成分がSiO2及びB2
O3から成り、アルカリ土類金属酸化物の総含有量が1.0
〜10.0％であり、且つAl2O3 の含有量が0.5 〜5.0 ％で
あることにある。また、1000°Ｃにおける粘度が1 ×10
6 Ｐ以下であることにある。さらに、前記アルカリ土類
金属酸化物が、SrO 及びMgO 及びBeO の内、何れか１種
類以上を含有することにある。
【０００５】
【作用】ガラスの組成をSiO2及びB2O3を主成分とし、ア
ルカリ土類金属酸化物の総含有量を1.0 〜10.0％、且つ
Al2O3 の含有量を0.5 〜5.0 ％とすることによって、成
形体をガラスシールＨＩＰ処理する場合に、シール性が
損なわれることなく、焼結体表面が浸蝕されることが少
ない。また、1000°Ｃにおけるガラスの粘度が1 ×106
Ｐ以下となるようにガラスを組成するか、アルカリ土類
金属酸化物をSrO 及びMgO 及びBeO の内、何れかとして
も同様の効果を奏することができる。
ルカリ土類金属酸化物の総含有量を1.0 〜10.0％、且つ
Al2O3 の含有量を0.5 〜5.0 ％とすることによって、成
形体をガラスシールＨＩＰ処理する場合に、シール性が
損なわれることなく、焼結体表面が浸蝕されることが少
ない。また、1000°Ｃにおけるガラスの粘度が1 ×106
Ｐ以下となるようにガラスを組成するか、アルカリ土類
金属酸化物をSrO 及びMgO 及びBeO の内、何れかとして
も同様の効果を奏することができる。
【０００６】
【実施例】以下、本発明のシールガラスを用いたガラス
カプセルＨＩＰ処理によって成形体を焼結した実験につ
いて説明する。先ず、平均粒径0.5 μのSi3N4 94％及び
焼結助剤Y2N43 ％及びMgO 3 ％をポットミルにて6hr 湿
式粉砕して得られたスラリーに乾式プレス用成形助剤を
添加した後、スプレードライヤーで粉末にし、その粉末
を成形圧1.5ton/cm2で金型プレス成形すると、φ60×50
×6mm の成形体が得られた。そして、大気雰囲気中500
°Ｃ×3hr で熱処理を行ない、成形助剤を除去した。
カプセルＨＩＰ処理によって成形体を焼結した実験につ
いて説明する。先ず、平均粒径0.5 μのSi3N4 94％及び
焼結助剤Y2N43 ％及びMgO 3 ％をポットミルにて6hr 湿
式粉砕して得られたスラリーに乾式プレス用成形助剤を
添加した後、スプレードライヤーで粉末にし、その粉末
を成形圧1.5ton/cm2で金型プレス成形すると、φ60×50
×6mm の成形体が得られた。そして、大気雰囲気中500
°Ｃ×3hr で熱処理を行ない、成形助剤を除去した。
【０００７】図１中の１は、ガラスカプセルＨＩＰ処理
に用いるグラファイトルツボである。２は黒鉛ホイル、
３は本発明のシールガラスで、SiO2及びB2O3を主成分と
し、少量のAl2O3 とアルカリ土類金属酸化物の一例であ
るMgO を少量含有したものである（SiO2 80.0 ％、 B2O3
13.0 ％、 Al2O3 3.0％、 MgO 4.0％ )。前記成形体は
図の４に示すようにシールガラス３内に埋没されてい
る。次に、その状態において1700°Ｃ×1hr、1000atm で
ガラスカプセルＨＩＰ処理を行なった結果、表面がガラ
スで覆われた焼結体が得られた。そして、その焼結体を
サンドブラストによって表面のガラスを除去すると共
に、所定の形状に加工し、焼結体の密度の測定とJIS R1
601 に基づいた4 点曲げ強度の測定をすると、表１に示
すように、それぞれ3.21g/cc、95kg/mm2であり、高緻密
質で高強度を有することが解った。また、焼結体表面の
浸蝕程度を知るために、板状体の断面を鏡面仕上げし、
EPMAでアルカリ土類金属元素とアルミニュウム元素の分
布を測定すると、表１に示すように浸蝕距離0.07/0.03m
m であり、浸蝕は殆どされていないことが解った。尚、
1000°Ｃにおけるシールガラスの粘度は1 ×106 Ｐであ
った。以下、シールガラスの組成を変更し、上記同様の
実験を行なった結果、表１に示す測定データを得ること
ができた（実施例２〜４）。以上より、ガラスの組成を
主成分がSiO2及びB2O3、アルカリ土類金属酸化物の総含
有量が1.0 〜10.0％、Al2O3 の含有量が0.5 〜5.0 ％と
なるようにすることで、従来の諸課題を解決できること
が明らかとなった。また、シールガラスの粘度を1000°
Ｃにおいて1 ×106 Ｐ以下となるように組成するか、ア
ルカリ土類金属酸化物を、SrO 及びMgO 及びBeO の内、
何れかとしても、同様に解決できることが解った。
に用いるグラファイトルツボである。２は黒鉛ホイル、
３は本発明のシールガラスで、SiO2及びB2O3を主成分と
し、少量のAl2O3 とアルカリ土類金属酸化物の一例であ
るMgO を少量含有したものである（SiO2 80.0 ％、 B2O3
13.0 ％、 Al2O3 3.0％、 MgO 4.0％ )。前記成形体は
図の４に示すようにシールガラス３内に埋没されてい
る。次に、その状態において1700°Ｃ×1hr、1000atm で
ガラスカプセルＨＩＰ処理を行なった結果、表面がガラ
スで覆われた焼結体が得られた。そして、その焼結体を
サンドブラストによって表面のガラスを除去すると共
に、所定の形状に加工し、焼結体の密度の測定とJIS R1
601 に基づいた4 点曲げ強度の測定をすると、表１に示
すように、それぞれ3.21g/cc、95kg/mm2であり、高緻密
質で高強度を有することが解った。また、焼結体表面の
浸蝕程度を知るために、板状体の断面を鏡面仕上げし、
EPMAでアルカリ土類金属元素とアルミニュウム元素の分
布を測定すると、表１に示すように浸蝕距離0.07/0.03m
m であり、浸蝕は殆どされていないことが解った。尚、
1000°Ｃにおけるシールガラスの粘度は1 ×106 Ｐであ
った。以下、シールガラスの組成を変更し、上記同様の
実験を行なった結果、表１に示す測定データを得ること
ができた（実施例２〜４）。以上より、ガラスの組成を
主成分がSiO2及びB2O3、アルカリ土類金属酸化物の総含
有量が1.0 〜10.0％、Al2O3 の含有量が0.5 〜5.0 ％と
なるようにすることで、従来の諸課題を解決できること
が明らかとなった。また、シールガラスの粘度を1000°
Ｃにおいて1 ×106 Ｐ以下となるように組成するか、ア
ルカリ土類金属酸化物を、SrO 及びMgO 及びBeO の内、
何れかとしても、同様に解決できることが解った。
【０００８】尚、シールガラスを上記のように組成しな
ければ、従来の諸課題を解決できないことは、表１の比
較例１〜３に示す測定結果から明らかである。即ち、比
較例１のようにAl2O3 を8.0 ％にすると、粘度が1 ×10
7 Ｐと、高くなるため、成形体に対するガラスのシール
性が悪く、ＨＩＰ処理による効果が小さいために、高緻
密度な成形体を得ることができなかった。また、比較例
２のようにMgO を20.0％にすると、焼結体の浸蝕距離が
0.70/0.03mm と、深くなるため、浸蝕部分を除去するの
に手間がかかると共に、目的の形状が損なわれやすい。
さらに、比較例３のようにAl2O3 を0.3 ％、SrO を1.0
％にすると、ガラスを生成することができなかった。
ければ、従来の諸課題を解決できないことは、表１の比
較例１〜３に示す測定結果から明らかである。即ち、比
較例１のようにAl2O3 を8.0 ％にすると、粘度が1 ×10
7 Ｐと、高くなるため、成形体に対するガラスのシール
性が悪く、ＨＩＰ処理による効果が小さいために、高緻
密度な成形体を得ることができなかった。また、比較例
２のようにMgO を20.0％にすると、焼結体の浸蝕距離が
0.70/0.03mm と、深くなるため、浸蝕部分を除去するの
に手間がかかると共に、目的の形状が損なわれやすい。
さらに、比較例３のようにAl2O3 を0.3 ％、SrO を1.0
％にすると、ガラスを生成することができなかった。
【０００９】
【発明の効果】本発明のシールガラスは、シール性に優
れているため、強度に富んだ緻密質の焼結体を生成する
ことができる。また、焼結体の表面が殆ど浸蝕されない
ので、仕上げが容易になる。而も、軟化点が低いため、
生成コストの低減を図ることができる。
れているため、強度に富んだ緻密質の焼結体を生成する
ことができる。また、焼結体の表面が殆ど浸蝕されない
ので、仕上げが容易になる。而も、軟化点が低いため、
生成コストの低減を図ることができる。
【図１】窒化珪素成形体をガラスを充填したグラファイ
トルツボに埋没させ、ガラスシールＨＩＰ処理する状態
を示す説明図である。
トルツボに埋没させ、ガラスシールＨＩＰ処理する状態
を示す説明図である。
１・・グラファイトルツボ、２・・黒鉛ホイル、３・・
ガラス、４・・成形体。
ガラス、４・・成形体。
【表１】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C03C 3/091 C03C 3/085 C03C 8/24 C04B 35/645 B22F 3/14 B28B 3/00
Claims (3)
- 【請求項１】窒化珪素成形体のガラスカプセルＨＩＰ用
シールガラスであって、主成分がSiO2及びB2O3から成
り、アルカリ土類金属酸化物の総含有量が1.0 〜10.0％
であり、且つAl2O3 の含有量が0.5 〜5.0 ％であること
を特徴とする窒化珪素成形体のガラスカプセルＨＩＰ用
シールガラス。 - 【請求項２】1000°Ｃにおける粘度が1 ×106 Ｐ以下で
あることを特徴とする請求項１記載の窒化珪素成形体の
ガラスカプセルＨＩＰ用シールガラス。 - 【請求項３】前記アルカリ土類金属酸化物が、SrO 及び
MgO 及びBeO の内、何れか１種類以上を含有することを
特徴とする請求項１又は請求項２記載の窒化珪素成形体
のガラスカプセルＨＩＰ用シールガラス。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04105431A JP3111191B2 (ja) | 1992-03-30 | 1992-03-30 | 窒化珪素成形体のガラスカプセルｈｉｐ用シールガラス |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04105431A JP3111191B2 (ja) | 1992-03-30 | 1992-03-30 | 窒化珪素成形体のガラスカプセルｈｉｐ用シールガラス |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05279075A JPH05279075A (ja) | 1993-10-26 |
| JP3111191B2 true JP3111191B2 (ja) | 2000-11-20 |
Family
ID=14407412
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP04105431A Expired - Fee Related JP3111191B2 (ja) | 1992-03-30 | 1992-03-30 | 窒化珪素成形体のガラスカプセルｈｉｐ用シールガラス |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3111191B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5503926A (en) * | 1995-01-11 | 1996-04-02 | Saint-Gobain/Norton Industrial Ceramics Corporation | Hipped silicon nitride having a reduced reaction layer |
-
1992
- 1992-03-30 JP JP04105431A patent/JP3111191B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH05279075A (ja) | 1993-10-26 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |