JP3025058B2 - 生分解性樹脂組成物 - Google Patents
生分解性樹脂組成物Info
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Description
共重合体部分ケン化物(つまりエチレン−酢酸ビニル−
ビニルアルコール共重合体)とデンプン系高分子とから
なる生分解性樹脂組成物に関するものである。
ィルムや容器、農業用資材としてのプラスチックスフィ
ルムや結束用テープをはじめとするプラスチックス成形
物は、正規の処理ルート以外で廃棄されることがある。
この場合、該成形物は長年その形状を維持するため、深
刻な廃棄物公害を生じている。そこで、野外、田畑、河
川等に廃棄されるおそれのある成形物は、使用目的が達
成された後は土中や水中の微生物によりすみやかに分解
されることが望まれる。
るための生分解性組成物の研究開発が盛んに行われてい
る。これらの研究開発のうちエチレン−酢酸ビニル共重
合体ケン化物(つまりエチレン−ビニルアルコール共重
合体)とデンプン系高分子とからなる生分解性ないし崩
壊性組成物については、次のような出願がなされてい
る。
ン/ビニルアルコール共重合体および変性澱粉を含んで
なる生分解性プラスチック物品製造用ポリマー組成物で
あって、該エチレン/ビニルアルコール共重合体のエチ
レン含量が10〜90重量%であり、メルトフローイン
デックス(230℃、2.16Kgで測定)が2〜50である
ポリマー組成物が示されている。
共重合体のより好ましい性質は以下の通りであるとして
いる。 ・ 極限粘度[η](ジメチルスルホキシド中30
℃): 0.5〜0.9 、好ましくは0.65〜0.80 ・ 分子量分布MW/Mn (テトラヒドロフラン中のGP
C): 1.3〜4 ・ 融点:180℃未満、好ましくは160〜170℃ ・ 加水分解度:90〜99.9%
の記述があり、特許請求の範囲の請求項4においては高
沸点可塑剤を澱粉成分に対して0.05〜100重量%の濃
度含むこと、請求項5においては高沸点可塑剤を澱粉成
分に対して20〜100重量%の濃度含むことが示され
ている。そして実施例1には、エチレン/ビニルアルコ
ール共重合体42.5重量部、グリセリン 7.5重量部、澱粉
70重量部、水50重量部および尿素15重量部を配合
して押出成形した例が、実施例2には、含水率11%の
澱粉63重量%、グリセリン25重量%、尿素7重量%
およびエチレン−アクリル酸共重合体5重量部を押出し
てペレット化した後、得られたペレット60重量%とエ
チレン/ビニルアルコール共重合体40重量%とを混合
して押出成形した例が、実施例3〜8には、含水率11
%の澱粉39重量%、エチレン/ビニルアルコール共重
合体37重量%、グリセリン12.8重量%、水 3.2重量
%、エチレン−アクリル酸共重合体3重量%および尿素
5重量%を配合して押出成形した例がそれぞれ示されて
いる。
を、高沸点可塑剤と尿素、アルカリ土類またはアルカリ
金属水酸化物およびこれらの混合物から選ばれた変性剤
と共に、可塑剤の沸点以下で120〜170℃の温度に
おいて澱粉を変性するのに十分な時間混合することから
なる生分解性プラスチック物品製造用変性澱粉組成物の
製法が示されており、該公報の実施例の直前の個所に
は、この変性澱粉組成物はエチレン/ビニルアルコール
共重合体と混合するのに適しているとの記載がある。
高沸点可塑剤を澱粉重量に対して0.05〜100重量%加
えること、請求項4には高沸点可塑剤を澱粉重量に対し
て20〜100重量%加えることが示されている。そし
て実施例1〜4には含水率11%の澱粉63重量%にグ
リセリン25重量%を配合して押出成形して変性澱粉を
得ること、実施例5にはこの変性澱粉ペレット60重量
%とエチレン/ビニルアルコール共重合体40重量%と
を混合して押出成形した例が示されている。
む分解澱粉および少なくとも1種の実質的に水不溶性の
合成熱可塑性ポリマーを含む溶融体から得られる配合ポ
リマー材料が示されている。この公報の出願の特許請求
の範囲の請求項4には、熱可塑性ポリマーとして、エチ
レン/酢酸ビニル−コポリマー、エチレン/ビニルアル
コール−コポリマー、エチレン/アクリル酸−コポリマ
ー、エチレン/アクリル酸エチル−コポリマー、エチレ
ン/アクリル酸メチル−コポリマー、ABS−コポリマ
ー、スチレン/アクリロニトリル−コポリマー、ポリア
セタールが用いられるとしてあり、このようにエチレン
/ビニルアルコール−コポリマーについても言及がなさ
れているが、エチレン/ビニルアルコール−コポリマー
を用いた実施例はあげられていない。
り、特許請求の範囲の請求項14には全成分の約 0.5〜
15重量%可塑化剤が加えられること、請求項16には
可塑化剤および水の含有量の合計が全成分の25重量%
以下であることが示されている。
コール共重合体とデンプン系高分子とからなる生分解性
組成物は、溶融成形時に熱分解しやすいデンプン系高分
子を多量に含む上、エチレン−ビニルアルコール共重合
体自身が汎用の熱可塑性樹脂の中でも比較的溶融成形が
難しい樹脂の一つであるので、両者の併用系においては
成形トラブルを生じたり成形物に欠陥を生じやすいとい
う問題点がある。そこで工業的な生産に際しては、多価
アルコールや尿素などの高沸点可塑剤を相当量配合して
溶融成形に供することが不可欠となるが、このような高
沸点可塑剤の配合は成形物の性質(たとえば可塑剤の成
形物表面への移行によるべたつきの発生)にとってマイ
ナスとなる上、生分解性ないし崩壊性を阻害する傾向が
ある。このようなトラブルを防ぐためには可塑剤の使用
量を抑えなければならないが、その場合は先に述べたよ
うに溶融成形性が悪くなる。
24101号公報において、広い範囲の高沸点可塑剤の
使用が示されているにかかわらずその実施例では相当量
の高沸点可塑剤を配合しているのは、高沸点可塑剤の配
合量を多くしないと成形性そのものが損なわれるという
事情があるからである。なお特開平2−14228号公
報においては、実際にエチレン−ビニルアルコール共重
合体を用いた実施例がなく、該共重合体とデンプン系高
分子との配合系における検討がなされていない。
号公報、特開平3−24101号公報および特開平2−
14228号公報は、エチレン−酢酸ビニル共重合体ケ
ン化物(エチレン−ビニルアルコール共重合体)とデン
プン系高分子とからなる生分解性ないし崩壊性組成物に
関するバックグラウンドとしての技術を示しているにと
どまり、工業的に採用しうるに足る良好な成形性を保ち
ながら、成形物に要求される性質(可塑剤の移行防止性
や好ましい生分解性)を確保することは未解決事項とな
っている。
チレンと酢酸ビニルとを共重合成分として含む共重合体
とデンプン系高分子との併用系でありながらも、工業的
に採用しうる良好な成形性を有すると同時に、可塑剤の
移行防止性と所期の生分解性ないし崩壊性とを有する成
形物を与えることのできる生分解性樹脂組成物を提供す
ることを目的とするものである。
成物は、エチレン含量が20〜60モル%、酢酸ビニル
単位のケン化度が70〜85モル%の組成を有しかつ融
点が150℃以下であるエチレン−酢酸ビニル共重合体
部分ケン化物(つまりエチレン−酢酸ビニル−ビニルア
ルコール共重合体)(A) と、デンプン系高分子(B) との
重量比で80:20〜20:80の組成物からなるもの
である。
ビニル共重合体ケン化物(つまりエチレン−ビニルアル
コール共重合体)に代えて、ケン化度を85モル%以下
にとどめたエチレン−酢酸ビニル共重合体部分ケン化物
(A) (つまりエチレン−酢酸ビニル−ビニルアルコール
共重合体)を用いる。ケン化度が85モル%を越える場
合には、デンプン系高分子(B) との相溶性が不足する
上、成形性が必ずしも良好ではないので、円滑な成形の
ためには従来と同様に高沸点可塑剤の併用量を多くしな
ければならず、その結果、可塑剤の移行の問題が無視し
えなくなり、また生分解性ないし崩壊性の点でもマイナ
スとなる。なお極端にケン化度を低くすると機械的強度
やガスバリア性が損なわれるので、ケン化度の下限は7
0モル%とする。またエチレン−酢酸ビニル共重合体部
分ケン化物(A) のエチレン含量は20〜60モル%に設
定され、エチレン含量がこの範囲からはずれるときは実
用物性が不足する。
物(エチレン−酢酸ビニル−ビニルアルコール共重合
体)(A) は、その融点が150℃以下であることが必要
であり、融点が150℃を越える場合には成形性の点で
不利となる。従って、上述の組成の範囲内で重合度にも
留意すべきである。
ン−酢酸ビニル共重合体部分ケン化物(エチレン−酢酸
ビニル−ビニルアルコール共重合体)(A) は、本発明の
趣旨を損なわない限りにおいて、他の共重合可能なモノ
マー(他のα−オレフィン、エチレン性不飽和カルボン
酸系化合物、ビニルエーテル、酢酸ビニル以外のビニル
エステル、エチレン性不飽和スルホン酸系化合物、オキ
シアルキレン基含有モノマーなど)で共重合変性されて
いてもよく、またオキシアルキレンエーテル化、シアノ
エチル化、アセタール化、ウレタン化などの「後変性」
されたものであってもよい。
物(エチレン−酢酸ビニル−ビニルアルコール共重合
体)(A) は、エチレン−酢酸ビニル共重合体をアルカリ
触媒の存在下に部分的にケン化し、ついで得られた部分
ケン化物の粉末、粒子またはペレットを、酸、特に弱酸
の水溶液または稀薄な強酸(またはその塩)の水溶液で
充分に洗浄し、さらに必要に応じ水洗によって樹脂に付
着した酸を除去した後、乾燥することにより製造され
る。
酸、グリコール酸、乳酸、アジピン酸、アゼライン酸、
グルタール酸、コハク酸、安息香酸、イソフタル酸、テ
レフタル酸をはじめ通常pKa(25℃)が 3.5以上の
ものが用いられる。強酸としては、シュウ酸、マレイン
酸などpKa(25℃)が 2.5以下の有機酸や、リン
酸、硫酸、硝酸、塩酸などの無機酸があげられ、これら
の強酸の塩も用いることができる。強酸(またはその
塩)による処理は、弱酸による処理を行った後、水洗の
前または後に行うのが通常である。
ン(トウモロコシデンプン、馬鈴薯デンプン、甘藷デン
プン、コムギデンプン、キッサバデンプン、サゴデンプ
ン、タピオカデンプン、モロコシデンプン、コメデンプ
ン、マメデンプン、クズデンプン、ワラビデンプン、ハ
スデンプン、ヒシデンプン等);物理的変性デンプン
(α−デンプン、分別アミロース、湿熱処理デンプン
等);酵素変性デンプン(加水分解デキストリン、酵素
分解デキストリン、アミロース等);化学分解変性デン
プン(酸処理デンプン、次亜塩素酸酸化デンプン、ジア
ルデヒドデンプン等);化学変性デンプン誘導体(エス
テル化デンプン、エーテル化デンプン、カチオン化デン
プン、架橋デンプン等)などが用いられる。なお、化学
変性デンプン誘導体のうちエステル化デンプンとして
は、酢酸エステル化デンプン、コハク酸エステル化デン
プン、硝酸エステル化デンプン、リン酸エステル化デン
プン、尿素リン酸エステル化デンプン、キサントゲン酸
エステル化デンプン、アセト酢酸エステル化デンプンな
ど、エーテル化デンプンとしては、アリルエーテル化デ
ンプン、メチルエーテル化デンプン、カルボキシメチル
エーテル化デンプン、ヒドロキシエチルエーテル化デン
プン、ヒドロキシプロピルエーテル化デンプンなど、カ
チオン化デンプンとしては、デンプンと2−ジエチルア
ミノエチルクロライドの反応物、デンプンと2,3−エ
ポキシプロピルトリメチルアンモニウムクロライドの反
応物など、架橋デンプンとしては、ホルムアルデヒド架
橋デンプン、エピクロルヒドリン架橋デンプン、リン酸
架橋デンプン、アクロレイン架橋デンプンなどがあげら
れる。
して用いることもでき、この場合における含水率は30
重量%以下とするのが適当である。
物(エチレン−酢酸ビニル−ビニルアルコール共重合
体)(A) とデンプン系高分子(B) との配合割合は、重量
比で80:20〜20:80、殊に70:30〜30:
70に設定される。デンプン系高分子(B) の割合が余り
に少ないときは、生分解性ないしは崩壊性が損なわれ
る 。一方、その割合が余りに多いときは、成形物の機械
的物性が不足するようになる。
コール(グリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタ
エリスルトール、エチレングリコール、ジエチレングリ
コール、トリエチレングリコール、プロピレングリコー
ル、ジプロピレングリコール、ポリプロピレングリコー
ル、マンニトール、ソルビトール等)や尿素などの可塑
剤を配合することもできるが、その配合量はエチレン−
酢酸ビニル共重合体部分ケン化物(A) およびデンプン系
高分子(B) の合計量100重量部に対し10重量部程度
以下、さらには7重量部程度以下で充分である。
分(エチレン共重合体やその他のポリオレフィン、水素
添加スチレン−ブタジエンゴム、ポリウレタン、ポリア
ミド、ポリヒドロキシブチレート等)、デンプン系高分
子以外の天然高分子(多糖類系高分子、セルロース系高
分子、タンパク質系高分子等)、熱安定剤、充填剤、着
色剤、耐水化剤、自動酸化剤などを配合することもでき
る。
(ブロー成形法を含む)が採用されるが、カレンダー成
形法、射出成形法などを採用することもできる。押出成
形に際しては、エチレン−酢酸ビニル共重合体部分ケン
化物(エチレン−酢酸ビニル−ビニルアルコール共重合
体)(A) およびデンプン系高分子(B) を別々にあるいは
同時に押出機に供給して溶融混練を行って一旦ペレット
化し、ついでこのペレットを押出機に供給して所定の形
状に成形する方法が好適に採用される。溶融成形温度
は、デンプン系高分子(B) の分解を抑えるため、160
℃程度かそれ以下に設定することが望ましい。デンプン
系高分子(B) が含水物である場合には、ベント付き押出
機を用いて押出物中の含水率を5重量%程度以下にして
から後段の溶融成形に供することが望ましい。
る成形物は、包装用資材(フィルム、シート、ボトル、
カップ、トレイ等);農業用資材(農業用フィルム、結
束テープ等);民生用資材(おむつのバックシート、買
物袋、ゴミ袋、綿棒軸、ボールペンやシャープペンのボ
ディ、ペン軸、ゴルフ用ティー、園芸用育苗ポット、衛
生ナプキン、ラベル、事務用ホルダー、バッグ、簡易包
装用開閉式ジャケット、玩具等)をはじめ種々の用途に
用いることができる。
合体部分ケン化物(エチレン−酢酸ビニル−ビニルアル
コール共重合体)(A) としてケン化度が70〜85モル
%の部分ケン化物を用いているため、成形物の特性およ
び生分解性の点で不利となる可塑剤の配合量を大幅に減
少しても良好な成形性が確保される。
る。
の製造〉 エチレン−酢酸ビニル共重合体のメタノール溶液をニー
ダー中に投入して加温下に混練し、加水分解触媒として
の水酸化ナトリウムのメタノール溶液を加えてケン化反
応を行った。ケン化反応の停止は酢酸を添加して系を中
和することにより行った。ついで系に酢酸メチルあるい
は水を加えて部分ケン化物を析出させ、析出した部分ケ
ン化物を分離後、水洗によりポリマー中に含まれる酢酸
ナトリウムを除去し、さらに酢酸の稀薄水溶液による洗
浄、ついでリン酸の稀薄水溶液による洗浄を行った後、
乾燥した。なお高ケン化度のものを得るときは、上記の
ケン化反応後の反応物にメタノールを吹き込んで副生酢
酸メチルを追い出しながら、再度触媒の追加仕込みを行
って2次ケン化を行った。ついで、酢酸を添加して系を
中和することによりケン化反応を停止し、酢酸メチルあ
るいは水を添加して高ケン化物を析出させ、該高ケン化
物を分離後、水洗によりポリマー中に含まれる酢酸ナト
リウムを除去し、さらに酢酸の稀薄水溶液による洗浄、
ついでリン酸の稀薄水溶液による洗浄を行った後、乾燥
した。
レン含量、ケン化反応条件、および得られたエチレン−
酢酸ビニル共重合体ケン化物の組成、融点、メルトフロ
ーインデックスを表1に示す。No.1、No.3、No.5が、本
発明におけるエチレン−酢酸ビニル共重合体部分ケン化
物(エチレン−酢酸ビニル−ビニルアルコール共重合
体)(A) である。なおメルトフローインデックスは、メ
ルトインデクサーを用い、ノズル1mmφ×10mm、荷重
2160g、温度210℃の条件で測定したものであ
る。
体ケン化物またはエチレン−酢酸ビニル共重合体部分ケ
ン化物、生デンプン(コーンスターチ)および可塑剤
(グリセリン)を後述の表2に示す割合でヘンシェルミ
キサーに投入して混合し、ついでベント付き二軸押出機
に供給して溶融押出すると共にペレタイザーでペレット
化した。二軸押出条件は下記の通りとした。 スクリュー径 30mm L/D 30 スクリュー回転数 150rpm 押出温度 160℃
出機に供給し、厚さ50μのフィルムに成形した。単軸
押出機による製膜条件は下記の通りとした。 スクリュー径 40mm L/D 28 Tダイ コートハンガータイプ ダイ巾 450mm ダイリップ開度 0.5 mm 押出温度 150℃
で得られたフィルムをB5サイズ(25.8mm×18.2mm)の
大きさに裁断した後、堆肥混合土中に埋め立て、6ケ月
後に掘り出してフィルムの状態を目視観察し、次の3段
階で評価した。なお比較例1および3については、成形
性が劣るので評価を行っていない。 a: 破片の残存が確認できる程度で、ほとんどフィルム
形状が維持されていない。 b: 形は残っているが、全面に多数の亀裂および穴が認
められる。 c: 亀裂および穴が多少認められる程度。
物に比し生デンプンの配合量を多くかつグリセリンの配
合量を少なくしているにもかかわらず、良好な成形性を
有していることがわかる。また実施例の成形物は可塑剤
の移行がなく、生分解性ないし崩壊性もすぐれているこ
とがわかる。
ンと酢酸ビニルとを共重合成分として含む共重合体とデ
ンプン系高分子との併用系でありながらも、工業的に採
用しうる良好な成形性を有する。しかも、成形物の特性
および生分解性ないし崩壊性の点で不利となる可塑剤の
配合量を大幅に減少することができるので、可塑剤の移
行防止が図られると共に、所期の生分解性ないし崩壊性
を有する成形物を得ることができる。
Claims (1)
- 【請求項1】エチレン含量が20〜60モル%、酢酸ビ
ニル単位のケン化度が70〜85モル%の組成を有しか
つ融点が150℃以下であるエチレン−酢酸ビニル共重
合体部分ケン化物(つまりエチレン−酢酸ビニル−ビニ
ルアルコール共重合体)(A)と、デンプン系高分子(B)
との重量比で80:20〜20:80の組成物からなる
生分解性樹脂組成物。
Priority Applications (1)
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---|---|---|---|
JP3157656A JP3025058B2 (ja) | 1991-05-31 | 1991-05-31 | 生分解性樹脂組成物 |
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JPH04353537A JPH04353537A (ja) | 1992-12-08 |
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---|---|---|---|---|
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-
1991
- 1991-05-31 JP JP3157656A patent/JP3025058B2/ja not_active Expired - Fee Related
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