JP2932910B2 - キャリヤーフイルムおよびこれを用いたセラミックグリーンシートの製造方法 - Google Patents

キャリヤーフイルムおよびこれを用いたセラミックグリーンシートの製造方法

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はセラミックグリーンシー
ト成形用キャリヤーフイルムおよびこれを用いたセラミ
ックグリーンシートの製造方法に関し、さらに詳しくは
２枚の薄いセラミックグリーンシートを同時に製造する
のに有用なキャリヤーフイルムおよびこれを用いたセラ
ミックグリーンシートの製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】多層セラミック基板、積層セラミックコ
ンデンサー等の製造に使用されるセラミックグリーンシ
ートは、一般に、次のように製造される。すなわち、プ
ラスチックフイルム（例えば、ポリエステルフイルム、
ポリプロピレンフイルム、ポリメチルペンテンフイルム
等）単体、又は該フイルムの片面にシリコーン塗膜を形
成したキャリヤーフイルム上にドクターブレードを有す
る容器を載置する。そして、この容器にセラミック粉
末、可塑剤、バインダー等を含む泥しようを所定量注入
する。次いでキャリヤーフイルムを一定方向に移動させ
ると、キャリヤーフイルム上にはドクターブレードとフ
イルムの隙間に対応する厚みのグリーンシート（未乾
燥）が連続的に形成され、これを熱風又は赤外線ヒータ
ー等で乾燥するとグリーンシートが完成する。この方法
では、グリーンシートの巻き取りや、後加工の電極印
刷、断裁時にキャリヤーフイルムの機械特性、平坦性等
を利用でき、このためにグリーンシートの薄膜化が可能
であるという利点があるが、生産性が低く、コストが高
くなるという問題がある。
【０００３】一方、セラミックグリーンシートの生産性
を向上するために、キャリヤーフイルムをセラミック粉
末、可塑剤、バインダー等からなるセラミック泥しよう
を入れた容器に浸漬し、キャリヤーフイルムを引き上げ
る時に両面に同時に塗工された泥しようを一定の厚みに
なるように定量性のあるコンマロール等でレベリングを
行ない、次いで熱風又は赤外線ヒーター等で乾燥させて
グリーンシートとする方法も用いられている。しかし、
この方法では、乾燥機の出口においてグリーンシートや
キャリヤーフイルムから剥離してグリーンシートのみを
巻き取ることを要し、さらに後加工の電極印刷、断裁時
にグリーンシート自身の強度や平坦性を利用することに
なることから、グリーンシートの薄膜化が難しく、近年
の薄膜化要求に応え難いという問題がある。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明者は、かかる問
題を解消して高い生産性でより薄いグリーンシートを製
造する方法を研究した結果、付加重合のポリマー層
（Ａ）を芯層とし、この両面に特定の密着力でポリエス
テル層（Ｂ）を積層し、さらにこの上に離形層（Ｃ）を
積層したキャリヤーフイルムを用い、そしてこの離形層
の上にグリーンシートを形成してから層（Ａ）と層
（Ｂ）の間で剥離すると、高い生産性でより薄いグリー
ンシートを製造できることを見い出し、本発明に到達し
た。
【０００５】従って、本発明の目的は、２枚の薄いセラ
ミックグリーンシートを同時に製造するのに有用なセラ
ミックグリーンシート成形用キャリヤーフイルムおよび
これを用いたセラミックグリーンシートの製造方法を提
供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明の目的は、本発明
によれば、付加重合のポリマー層（Ａ）を芯層とし、こ
の両面にポリエステル層（Ｂ）が積層され、さらにポリ
エステル層（Ｂ）の上にそれぞれ離形層（Ｃ）が積層さ
れており、ポリマー層（Ａ）とポリエステル層（Ｂ）の
密着力が１〜８ｇ／２５ｍｍであることを特徴とするセ
ラミックグリーンシート成形用キャリヤーフイルムによ
って達成される。
【０００７】本発明において層（Ａ）を構成する付加重
合のポリマーとしては、ポリエチレン、ポリプロピレ
ン、塩化ビニール樹脂、塩化ビニリデン樹脂等を例示で
きる。これらの中、積層特性、機械特性等の点から、ポ
リエチレンが特に好ましい。
【０００８】本発明において層（Ｂ）を構成するポリエ
ステルは芳香族二塩基酸又はそのエステル形成性誘導体
とジオールから合成された結晶性の線状飽和ポリエステ
ルである。具体的には、ポリエチレンテレフタレート、
ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタ
レート、ポリエチレン―２，６―ナフタレートなどを例
示できる。
【０００９】かかるポリエステルには、フイルム特性の
改良剤を含有させることができる。例えば、炭酸カルシ
ウム、カオリン、酸化ケイ素、硫酸バリウム等の如き無
機粒子やポリエステルの合成反応に使用した触媒の残渣
から形成される析出粒子を含ませフイルム表面に微細な
凹凸を形成させたり、すべり性の改良を行うことが好ま
しい。また、ドデシルスルホン酸ナトリウム等の如き帯
電防止剤、色相調整剤としてＴｉＯ2 、ＳｉＯ2 等の如
き顔料等を含有させることができる。これらの改良剤を
含まないポリエステルも当然のことながら用いることが
できる。
【００１０】かかるポリエステルからなる層（Ｂ）は、
二軸配向ポリエステルフイルムであることが好ましい。
この二軸配向ポリエステルフイルムは従来から知られて
いる方法で製造することができる。例えば、ポリエステ
ルを乾燥後溶融し、ダイ（例えばＴ―ダイ、Ｉ―ダイ
等）から回転冷却ドラム上に押出し、急冷却して未延伸
フイルムとし、次いで該未延伸フイルムを２軸方向に延
伸し、熱固定することにより製造することができる。フ
イルムの厚みは、特に制限するものではないが、５〜２
５０μｍであることが好ましい。
【００１１】本発明における離形層（Ｃ）は、シリコー
ン系離形層であることが好ましく、有機溶剤系セラミッ
ク泥しように対する離形層と水系セラミック泥しように
対する離形層とに大別される。
【００１２】有機溶剤系セラミック泥しように対する離
形層の形成には、離形剤としてはジメチルポリシロキサ
ンを主体とした熱硬化型シリコーン（例えば、信越化学
（株）のＫＳ―７７６、ＫＳ―８４７、東芝シリコーン
（株）のＴＰＲ―６７００等）を用いるのが好ましい。
【００１３】水系セラミック泥しように対する離形層の
形成には、離形剤として表面の濡れ性を改良するため
に、ジメチルポリシロキサン中に微小シリカ粒子を含有
させたシリコーン離形剤（例えば東レ・シリコーン
（株）のＳＤ―７２３０、ＳＤ―７２３等）やアルキッ
ド樹脂とメラミン樹脂の混合物に対してポリマー末端に
フェニル基置換アルキル基を有するジメチルポリシロキ
サンを１〜１０重量％添加した変性シリコーン（例えば
信越化学（株）のＸ―６２―９０２２、ＫＳ―８８３、
ＫＳ―８８１等）を用いるのが好ましい。
【００１４】ポリエステル層（Ｂ）の表面に離形剤を塗
工する方式としては、例えばスピンコート法、スプレー
コート法、バーコート法、グラビアコート法、リバース
コート法、コンマコート法等を用いることができる。塗
工は、乾燥後の膜厚みが０．０５〜１．０μｍになるよ
うにするのが好ましい。
【００１５】本発明のキャリヤーフイルムは、上記した
ように、ポリマー層（Ａ）の両面にポリエステル層
（Ｂ）を、さらにその上に離形層（Ｃ）を積層した構成
をとるが、さらに、離形層（Ｃ）上にセラミック泥しょ
うが塗工され、グリーンシートが形成される。該ポリマ
ー層（Ａ）とポリエステル層（Ｂ）の密着力は、１〜８
ｇ／２５ｍｍ、好ましくは２〜６ｇ／２５ｍｍである必
要がある。この密着力は、剥離力として測定され、その
値をもって表示される。この密着力が１ｇ／２５ｍｍ未
満であると、キャリヤーフイルムの取扱い中にポリマー
層（Ａ）とポリエステル層（Ｂ）が剥離する危険があ
り、他方８ｇ／２５ｍｍより大きいと、離形層（Ｃ）の
上にグリーンシートを形成した状態でポリマー層（Ａ）
とポリエステル層（Ｂ）を剥離するのが難しくなり、好
ましくない。一般に、ポリマー層（Ａ）とポリエステル
層（Ｂ）の密着力（剥離力）は、離形層（Ｃ）とグリー
ンシートの密着力（剥離力）の約半分以下であることが
好ましい。
【００１６】かかるキャリヤーフイルムは、例えば次の
ようにして製造することができる。
【００１７】先ず、二軸配向ポリエステルフイルムの片
面に離形剤塗液を塗布し、次いで乾燥して片面に離形層
を積層したポリエステルフイルム（離形フイルム）を製
造する。次に該離形フイルムを２枚用い、その中の１枚
の離形フイルムの裏面（非離形面）に付加重合ポリマー
をコーティングし、乾燥後のコーティング面に他の１枚
の離形フイルムを、該フイルムの離形面が外側にくるよ
うに貼合せてキャリヤーフイルムとする。該キャリヤー
フイルムでの、ポリマー層（Ａ）に対する、２つのポリ
エステルフイルム層の密着力には差がある。
【００１８】また他の方法として、前記の２枚の離形フ
イルムを用い、その中の１枚の離形フイルムの裏面（非
離形面）に付加重合ポリマーを溶融押出して、ラミネー
トし、その直後に該ラミネート面に他の１枚の離形フイ
ルムを、該フイルムの離形面が外側にくるように貼合
せ、次いで冷却してキャリヤーフイルムとする。該キャ
リヤーフイルムでの、ポリマー層（Ａ）に対する、２つ
のポリエステルフイルム層の密着力には差がない。この
方法においては、ポリマー層（Ａ）とポリエステルフイ
ルム層との密着力を、付加重合ポリマーの分子量や溶融
押出温度によって調整することが可能である。例えば、
ポリエチレンを芯層とする場合、２５０〜２６０℃の温
度で溶融押出し、ポリエステルフイルムの裏面にラミネ
ートするのが好ましい。そしてこの押出し温度が高すぎ
ると、密着力（剥離力）が大きくなり、他方低すぎる
と、密着力（剥離力）が小さくなる傾向を示す。また、
ポリエチレンが低分子タイプの場合ポリエステル層との
密着力が高目となり、他方高分子タイプの場合ポリエス
テル層との密着力が低目となる。
【００１９】本発明のキャリヤーフイルムにセラミック
泥しようを塗工する場合、このセラミック泥しようとし
ては、例えばチタン酸バリウムとポリビニル―ブチラー
ルをトルエン・エタノールを溶剤とした有機溶剤系スラ
リー、チタン酸バリウムと水溶性アクリル樹脂、デンプ
ンを用いた水溶剤系スラリー等を使用することができ
る。
【００２０】このセラミック泥しようをキャリヤーフイ
ルムの両面に塗工する方式は、一般に、セラミック泥し
ようを貯蔵した容器中にキャリヤーフイルムを浸漬し、
次いで引上げながら過剰に塗布されたセラミック泥しよ
うを金属バー、ドクター刃等で均一な塗布厚みとなるよ
うにレベリングする。そして乾燥機を通して溶剤を蒸発
し、グリーンシートを得る。
【００２１】得られたグリーンシートは乾燥機の出口で
ポリマー層（Ａ）の両面から分離し、２枚のキャリヤー
で支持されたグリーンシートとするか、又は乾燥機出口
で一度巻取られ、再度ポリマー層（Ａ）の両面から分離
し、２枚のキャリヤーフイルムで支持されたグリーンシ
ートとするとよい。
【００２２】本発明のキャリヤーフイルムは、上記のよ
うに、セラミック泥しようの塗工、乾燥工程、剥離工
程、巻取工程等の工程をとおることから、これら工程で
要求される機械的特性を有することは云うまでもない。
この場合芯層のポリマー層（Ａ）は出来るだけ薄くかつ
柔軟性にする方がよい。硬い剛直性のポリマー層では使
用中にポリマー層（Ａ）の部分から剥離し、使用できな
くなり、好ましくない。
【００２３】
【実施例】以下、実施例により本発明を更に詳しく説明
する。
【００２４】［実施例１］ポリエステルフイルム（帝人
製（株）テトロンフイルムＳ―２５μｍ）の片面に熱硬
化シリコーン（信越化学（株）製ＫＳ―８４７）を乾燥
後の厚みが０．２μｍとなるように塗工し、片面離形処
理の離形フイルムを作成した。
【００２５】この離形フイルムの裏面（非離形面）側
に、高密度ポリエチレン（密度；０．９５６ｇ／ｃｃ、
ＭＩ８．５三菱化成（株）製）を溶融樹脂温度２５０〜
２６０℃にて２５μｍの厚みで押出し、その後素早く他
の離形フイルムの裏面側を当て、冷却圧着ロールで貼合
せ、両面に離形層を持ったラミネート品（キャリヤーフ
イルム）を得た。貼合品のポリエステル面とポリエチレ
ン面の剥離力は２〜３ｇ／２５ｍｍであった。
【００２６】セラミック泥しようは、チタン酸バリウム
のセラミック粉末１００重量部、ポリビニルブチラール
１２重量部、ジブチルフタレート８重量部及トルエン―
エチルアルコール２０重量部をボールミルに入れ、十分
混練して調製した。
【００２７】このセラミック泥しよう液を容器に入れ、
これに上記貼合せフイルムを浸漬した。次いで、両面に
泥しようを塗工したフイルムを引出しながら、金属バー
で表面をレベリングし、次いで１００℃、４分の乾燥を
行ない、セラミック・グリーンシートを得た。
【００２８】このグリーンシートを、ポリエステルフイ
ルム層とポリエチレン層の間で剥離したところ、スムー
ズに剥れ、２枚のポリエステフイルム付きグリーンシー
トが得られた。尚、セラミックグリーンシートと離形層
面との剥離力は５〜６ｇ／２５ｍｍであった。
【００２９】［実施例２］ポリエステルフイルム（帝人
（株）製テトロンフイルムＳ―２５μｍ）の片面に変性
シリコーン（信越化学（株）製Ｘ―６２―９０２２）を
乾燥後の厚みが０．２μｍとなるように塗工し、片面離
形処理の離形フイルムを作成した。
【００３０】この離形フイルムの裏面（非離形面）側
に、高密度ポリエチレン（密度；０．９１８ｇ／ｃｃ、
ＭＩ６．５日本ユニカー（株）製）を溶融樹脂温度２５
０〜２６０℃にて２５μｍの厚みで押出し、その後素早
く他の離形フイルムの裏面側を当て、冷却圧着ロールで
貼合せ、両面に離形層を持ったラミネート品（キャリヤ
ーフイルム）を得た。貼合品のポリエステル面とポリエ
チレン面の剥離力は５〜６ｇ／２５ｍｍであった。
【００３１】セラミック泥しようは、チタン酸バリウム
１００重量部、水溶性アクリルポリマー１２重量部、ポ
リエチレングリコール８重量部及水をボールミルに入
れ、十分混練して調製した。
【００３２】この泥しようを容器に入れ、これに上記貼
合せフイルムを浸漬した。次いで、両面に泥しようを塗
工したフイルムを引出しながら、金属バーで表面をレベ
リングし、次いで乾燥してセラミック・グリーンシート
を得た。
【００３３】このグリーンシートを、ポリエステルフイ
ルム層とポリエチレン層の間で剥離したところ、スムー
ズに剥れ、２枚のポリエステフイルム付きグリーンシー
トが得られた。尚、セラミックグリーンシートと離形層
面との剥離力は１２ｇ／２５ｍｍであった。
【００３４】［比較例１］実施例２と同じ離形処理フイ
ルムの裏面に低密度ポリエチレンを押出す時、溶融樹脂
温度を３２０℃にする以外は実施例２と同様に行った。
このときのポリエステル面とポリエチレン面の剥離力は
１０ｇ／２５ｍｍであった。
【００３５】貼合せ品に実施例２と同様にセラミック泥
しようを塗工し、乾燥してグリーンシートを得た。
【００３６】このグリーンシートをポリエステルフイル
ム層とポリエチレン層の間で剥離すると、グリーンシー
トとポリエステルフイルム面とでの剥離が随所に生じ、
後加工での取扱いが出来なかった。
【００３７】
【発明の効果】本発明によれば、２枚の薄層で高性能の
セラミックグリーンシートを同時に製造するのに有用な
キャリヤーフイルムを提供することができる。そして、
このセラミックグリーンシートは、例えばその表面に電
極の印刷、積層をし、焼結してセラミック電子部品とす
るのに有用である。

Claims (7)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】ポリエステル層で支持されたセラミックグ
    リーンシート２枚を同時に製造するのに用いられるキャ
    リヤーフイルムであって、付加重合のポリマー層（Ａ）
    を芯層とし、この両面にポリエステル層（Ｂ）が積層さ
    れ、さらにポリエステル層（Ｂ）上にそれぞれ離形層
    （Ｃ）が積層されており、ポリマー層（Ａ）とポリエス
    テル層（Ｂ）の密着力が１〜８ｇ／２５ｍｍであること
    を特徴とするセラミックグリーンシート成形用キャリヤ
    ーフイルム。
  2. 【請求項２】 ポリマー層（Ａ）がポリエチレン層であ
    る請求項１記載のキャリヤーフイルム。
  3. 【請求項３】 ポリエチレン層とポリエステル層（Ｂ）
    との密着力が２〜６ｇ／２５ｍｍである請求項２記載の
    キャリヤーフイルム。
  4. 【請求項４】 ポリエステル層（Ｂ）が二軸配向ポリエ
    ステルフイルムである、請求項１、２又は３記載のキャ
    リヤーフイルム。
  5. 【請求項５】 離形層（Ｃ）上にセラミックグリーンシ
    ートが形成された請求項１乃至３記載のキャリアーフイ
    ルム。
  6. 【請求項６】 ポリマー層（Ａ）とポリエステル層
    （Ｂ）の密着力は、離形層（Ｃ）とセラミックグリーン
    シートの密着力の約半分以下である請求項５記載のキャ
    リアーフイルム。
  7. 【請求項７】 付加重合のポリマー層（Ａ）を芯層と
    し、この両面にポリエステル層（Ｂ）が積層され、さら
    にポリエステル層（Ｂ）上にそれぞれ離形層（Ｃ）が積
    層されており、ポリマー層（Ａ）とポリエステル層
    （Ｂ）の密着力が１〜８ｇ／２５ｍｍであるキャリヤー
    フイルムを準備し、 前記キャリヤーフイルムのそれぞれの離形層（Ｃ）上
    に、セラミック泥しょうを付着、乾燥させてセラミック
    グリーンシートを形成した後、 前記キャリヤーフイルムのポリマー層（Ａ）と、両面の
    ポリエステル層（Ｂ）とを分離させることにより、ポリ
    エステル層（Ｂ）上に離形層（Ｃ）を介して形成された
    セラミックグリーンシートを作製することを特徴とする
    セラミックグリーンシートの製造方法。
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