JP2915142B2

JP2915142B2 - 低粘度を有する熱可塑性オレフィン

Info

Publication number: JP2915142B2
Application number: JP6508355A
Authority: JP
Inventors: ピーコック、アンドリュー・ジェイムズ
Original assignee: EKUSON CHEM PATENTSU Inc
Current assignee: EKUSON CHEM PATENTSU Inc
Priority date: 1992-09-22
Filing date: 1993-09-17
Publication date: 1999-07-05
Anticipated expiration: 2014-07-05
Also published as: DE69305864D1; ES2093985T3; US5288806A; WO1994006860A1; EP0663937A1; DE69305864T2; CA2145196C; JPH08501591A; EP0663937B1; CA2145196A1

Description

【発明の詳細な説明】本発明は、独特の溶融流量（melt flow ratio）及び
粘度挙動を示す熱可塑性オレフィンに関する。特に、本
発明は、ポリプロピレン系ランダムコポリマー、エチレ
ンプロピレンゴム及びポリエチレンのブレンドを含む，
熱可塑性オレフィンに関する。

発明の背景ポリプロピレンは、いくつかの望ましい性質、例えば
比較的低密度で、高温でのすぐれた耐変形性及び耐水性
液性及び耐非水性液性を示す。ポリプロピレンは又、室
温より低い温度、特に０℃未満での不適当な衝撃強さの
ような好ましくない特徴も有している。しかし、（例え
ば）貨物容器、スーツケース、自動車部品及び同様の用
途のような多くの用途には適する衝撃強さが求められ、
そして重要である。そのような成形品がしばしば作られ
る高密度のポリエチレンは、低温で満足できる高衝撃強
さを有するが高温での耐変形性が低い。飽和の及び不飽
和のエチレンプロピレンコポリマーは、良好な機械的性
質、高い耐熱老化性、高い耐オゾン性及び低温での耐衝
撃性を示し、その製品が屋外暴露を受ける用途にもその
コポリマーは非常に適合する。それらのコポリマーの弾
性特性により、そのようなコポリマーと、より硬質のポ
リマーを組み合わせることがよく行われている。二成分
の又は三成分のブレンド又は成形組成物を生成すること
によってポリプロピレン及び／又はポリエチレン及び／
又はエチレンプロピレンコポリマーの特性を組み合わせ
るために多くの試みがなされてきた。ポリプロピレン及
びポリエチレンの混合物は公知であるが、その混合物は
ポリプロピレンそれ自体に比べほとんど改良されていな
い衝撃強さを示す。又、加硫剤によって架橋された又は
部分的に架橋された、アイソタクチックポリプロピレン
及びエチレンプロピレンエラストマーのブレンドは、達
成できる引張強さ、引裂き及び硬度の値に関して改良が
求められている。

ポリエチレンと、エチレン、プロピレン及び非共役ジ
エンのEPDMターポリマーとのブレンドは、米国特許第3,
919,358号により公知であり、高引裂強さを示す。その
ブレンドは、低融点のポリエチレンのために十分な耐熱
性を示さない。三成分成形組成物は、英国特許第1,154,
447号にも記載されている。それらの結晶質ポリプロピ
レン、ポリエチレン及びエチレンプロピレンブロックコ
ポリマーの三成分ブレンドは、わずかに10N/mm²の引張
強さしか示さず、そして30℃より低温では柔軟ではな
い。

種々のポリオレフィン三成分ブレンドは、なお、数種
特性間での例えば剛性及び耐衝撃性との間での達成され
るバランスのために多くの工業的用途に用いられてい
る。特に、剛性及び耐衝撃性が重要な場合に熱可塑性エ
ラストマー（TPE）として公知の三成分ブレンドが用い
られる。一般的に、熱可塑性エラストマーは、結晶質ポ
リプロピレン又は結晶質ポリエチレンの硬質セグメント
及び、エチレンプロピレンゴム（ESR）、エチレン／プ
ロピレン／ジエンターポリマー（EPDM）、ポリイブチレ
ン又はポリブタジエンのようなオレフィンエラストマー
の軟質セグメントとのブレンド生成物である。熱可塑性
エラストマーは、物理的特性を改良するために、部分架
橋に付され得る。しかし、近年、良好な成形適性、成形
品の外観即ち高い光沢、彩色適性、耐熱性、低温耐衝撃
性、衝撃により起こる変形が容易に回復される特性のよ
うな、そのブレンドの要求される利点がより重要になっ
てきた。従来の熱可塑性エラストマー（TPE）は常にそ
れらの要求を満たすものではない。

ノギワに付与された米国特許第4,748,206号には、ポ
リプロピレン、エチレンプロピレンゴム、超（ultra）
低密度ポリエチレン（ULDPE）及び線状低密度ポリエチ
レン（LLDPE）及び中密度ポリエチレン（MDPE）の四成
分ブレンドが開示されており、それらの問題のいくつか
を扱っている。しかし、５乃至30重量％のMDPE及び５乃
至50重量％のULDPEの含有が限界である。Spielauらによ
る米国特許第4,319,004号及び第4,319,005号には、38乃
至48重量％の非晶質でないエチレンプロピレンコポリマ
ー（少なくとも65重量％のエチレン）、ポリエチレン、
好ましくは高密度ポリエチレン（HDPE）及び３乃至30重
量％の非晶質でないプロピレンホモポリマー又は（12重
量％以下のエチレンの）ポリプロピレンコポリマーの三
成分ブレンドが開示されている。

さらに、コバヤシら（米国特許第4,822,855号）は、
ポリエチレン30乃至70部、12重量％以下のエチレンのラ
ンダムプロピレンコポリマー30乃至70部及びエチレンプ
ロピレンゴム70乃至200部のブレンドを開示している。
しかし、コバヤシは、0.86乃至0.91g/cm³の密度を有す
る非常に低い密度のポリエチレン（VLDPE）を用いてい
る。

米国特許第4,990,554には、（ａ）75乃至95重量％
の、（１）90乃至65部の結晶質ポリプロピレン、（２）
エチレンコポリマー（７重量％以下のエチレン）及び／
又はプロピレンホモポリマー及び（３）10乃至35部のポ
リエチレンのブレンド及び（ｂ）25乃至３重量％の充填
剤のブレンドが開示されている。

米国特許第4,948,840号には、（１）10乃至70重量部
のプロピレン、（２）20乃至60部のEPR、（３）10乃至3
0部の半結晶質の低密度の本質的に線状エチレンプロピ
レンコポリマー及び（４）３乃至15部の1,2−ポリブタ
ジエン及び過酸化物架橋剤のブレンドが開示されてい
る。

米国特許第4,558,775号には、50乃至96重量％の耐衝
撃性が改良されたポリプロピレンポリマー、２乃至45重
量％のHDPEホモポリマー、２乃至45重量％のLLDPE及び
０乃至30重量％のEPR又はEPDMが開示されている。

本技術分野において、より容易な成形性をもたらす高
溶融流量（MFR）を有する成形用途に用いられるゴム強
化熱可塑性オレフィンを開発する必要性がなお存在す
る。

実際、組成物中にエチレン／プロピレンゴムを含有す
る多くの組成物は、それらが成形された場合に非常に良
好な機械特性を有する。しかし、それらのブレンドにお
けるエチレン／プロピレンゴム割合の増加により粘度が
増大、すなわちその混合物の全体的な溶融流量（melt f
low ratio）が低減する傾向を有する。従って、多量の
エチレンプロピレンゴムにより、熱可塑性エラストマー
（TPE）ブレンドの処理が不可能にならないとしても困
難になる。従って、本技術分野においてより容易に成形
できる、成形される用途用のゴム強化熱可塑性オレフィ
ンを開発する必要性がなお存在する。

発明の概要本発明は、６モル％以下のエチレンを含有するポリプ
ロピレン系ランダムコポリマー（RCP）、高密度ポリエ
チレン（HDPE）及びエチレン／α−オレフィンゴム（E
R）のブレンドに関する。ランダムコポリマーは、ブレ
ンドにおいて20乃至60重量％、好ましくは35乃至50重量
％存在する。エチレン／α−オレフィンゴム（ER）は10
乃至40重量％、好ましくは15乃至30重量％存在し、高密
度ポリエチレンは20乃至50重量％、好ましくは25乃至45
本重量％存在する。本発明において用いられる高密度ポ
リエチレンは、約５の溶融流量及び0.94g/cm³以上の範
囲の密度を有している。本発明に用いられるランダムコ
ポリマーは好ましくは1.5乃至4.5モル％、より好ましく
は2.5乃至3.5モル％のエチレンを含有する。本発明の組
成物は、製品に吹込成形、押出成形又は射出成形され得
る。そのような製品は、自動車の車体部分、バンパー、
自動車の計器盤、車体の内装備品、外装備品、天候用装
備品（weather trim）、ホース、乗物外部部品、ホイー
ルアーチ（wheel arches）、エアダム等が含まれる。

図面の簡単な説明図１は、7.5モル％のエチレンを含むランダムコポリ
マーと３モル％以下のエチレンを含むランダムコポリマ
ーとを比較した、ブレンドに関する溶融流量対エチレン
プロピレンゴム含量のグラフである。

発明の詳細な記載本発明は、ポリプロピレン系ランダムコポリマー（RC
P）、ポリエチレン（PE）及びエチレン／α−オレフィ
ンゴム（ER）のブレンドに関する。特に、本発明のブレ
ンドは、20乃至60％、好ましくは35乃至50％のランダム
コポリマー、10乃至40重量％、好ましくは15乃至30重量
％のエチレン／α−オレフィンゴム及び20乃至50重量
％、好ましくは25乃至45重量％の高密度ポリエチレンで
ある。本発明において有用なランダムコポリマーは、６
モル％以下の、好ましくは1.5乃至4.5モル％の、より好
ましくは2.5乃至3.5モル％のC₂乃至C₂₀の／α−オレフ
ィンを含有する、本技術分野でよく知られた方法によっ
て製造されるプロピレン系コポリマーである。α−オレ
フィンの例としては、エチレン、ブテン、ヘキセン、ペ
ンテン、１−オクテン及び４−メチルペンテン−１が含
まれるがそれらに限定されない。好ましいα−オレフィ
ンはエチレンである。

本発明において有用なポリエチレンは、ASTM条件で測
定された0.940乃至0.960g/cm³又はそれより大きい密度
を有し、95乃至100％のエチレン含量を有する高密度ポ
リエチレンである。そのような高密度ポリエチレン（HD
PE）は、エクソン・ケミカル・カンパニーからエスコレ
ン（ESCORENE）の商品名で市販されている。

一般に、0.940g/cm³より大きい密度のポリエチレン
は、高密度ポリエチレン（HDPE）であるとされる。0.91
5乃至0.940g/cm³の密度のポリエチレンは低密度ポリエ
チレン（LDPE）と考えられる。非常に低い密度のポリエ
チレン（VLDPE）は0.90乃至0.915の密度を有すると考え
られ、一般的に、「プラストマー」は、0.865乃至0.900
g/cm³の密度を有する。

一般的に、本発明に有用なエチレンゴムは、非晶質の
エチレン／α−オレフィンコポリマー又は非晶質のエチ
レン／α−オレフィン／非共役ジエンターポリマーであ
る。エチレン／α−オレフィンコポリマーにおけるα−
オレフィンの例としては、プロピレン、１−ブテン、１
−ペンテン、４−メチルペンテン−１、１−ヘキセン、
１−オクテンが含まれ、プロピレンが特に好ましい。本
発明において有用なエチレンプロピレンゴムは、エクソ
ン・ケミカルからビスタロン（Vistalon）の商品名で市
販されており、１未満の溶融流量（MFR）及びおよそ77
重量％のエチレン含量を有することによって特徴付けら
れる。

非共役ジエンの例は、1,4−ヘキサジエン、1,6−オク
タジエン、シクロペンタジエン、ビニルノルボルネン及
びエチリジエンノルボルネンであり、1,4−ヘキサジエ
ン及びエチリジエンノルボルネンが好ましい。エチレン
／α−オレフィンコポリマーは、エチレン／α−オレフ
ィンゴムと、たとえ両者が、構成モノマー、密度が同一
であっても、最大ピーク温度（the maximum peak tempe
rature）（TM）がエチレンプロピレンコポリマーではず
っと高いという点で区別される。エチレン／α−オレフ
ィンゴムが最大ピーク温度を有する場合、一般的にせい
ぜい30乃至50℃である。又、エチレン／α−オレフィン
ゴムは、一般に非常に少ない量のヘキサン不溶物しか含
有しないか又はヘキサン不溶物を全く含有しない。又、
その２つのコポリマーは、製造において全く異なる。エ
チレン／α−オレフィンコポリマーは一般的にマグネシ
ウム及びチタンを含有する触媒を用いて製造され、一
方、エチレン／α−オレフィンゴムは通常、バナジウム
触媒を用いて製造される。

本発明の組成物は、成形適性及び外観において優れて
いる。無機充填剤を該組成物に添加する場合、得られる
特性、特に、乗り物外部部材を製造した場合は、耐引掻
性ばかりでなく、耐熱性、彩色適性及び剛性においても
改良される。従って、本発明のブレンドは、それらの最
終用途についてそれらの特性を増大するために、組成物
にブレンドされる典型的な充填剤及び添加剤も含有し得
る。本発明においてブレンドされ得る無機充填剤は、炭
酸カルシウム、水酸化カルシウム、硫酸カルシウム、珪
酸カルシウム、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウ
ム、塩基性炭酸マグネシウム、炭酸マグネシウムカルシ
ウム、水酸化アルミニウム、炭酸バリウム、水酸化バリ
ウム、炭酸亜鉛、クレー、珪藻土、タルク、アルミナ、
珪質砂、ガラス粉、酸化鉄、ガラス繊維、金属粉、炭化
珪素、窒化珪素、シリカ、窒化硼素、窒化アルミニウム
及びカーボンブラックのような粉末の又は粒状の充填
剤；雲母、ガラスフレーク、絹雲母、葉ろう石、黒鉛、
アルミニウムフレークのような金属箔のようなフレーク
状の又は鱗片状の充填剤；シラスバルーン（shirasu ba
lloon）、金属バルーン、ガラスバルーン、軽石のよう
な中空充填剤；及びガラス繊維、炭素繊維、黒鉛繊維、
ホイスカー、金属繊維、シリコーンカーバイト繊維、石
綿及びウオラストナイトのような無機繊維が例示され
る。それらのうち、好ましいものは、炭酸カルシウム、
珪酸カルシウム、水酸化マグネシウム、クレー、タル
ク、シリカ、カーボンブラック、雲母、ガラスフレー
ク、ガラス繊維、炭素繊維、黒鉛繊維及びホイスカーで
あり、より好ましいものは炭酸カルシウム、タルク及び
雲母である。それらの充填剤の添加量は、本発明の組成
物100重量部に対して100重量部以下である。充填剤の添
加量が100重量部を超えると、形成した生成物の衝撃強
さが低下し得るので望ましくない。本発明において、上
記の無機充填剤のいずれかが用いられる場合、充填剤
を、ステアリン酸、オレイン酸、パルミチン酸のような
脂肪酸又は金属塩、パラフィン臘、ポリエチレン臘又は
修飾生成物又は有機シラン、有機ボラン又は有機チタネ
ートで表面処理をするのが好ましい。

本発明の組成物は又、熱可塑性樹脂、抗酸化剤、熱安
定剤（ヒンダードフェノール、ホスフィット、ヒドロキ
ノン及びチオエーテル）、UV吸収剤（ベンゾトリアゾー
ル、レゾルシン及びサリチレート）、染料又は顔料、難
燃剤、帯電防止剤、成核剤（結晶化改良剤）、潤滑剤、
可塑剤及び剥離剤のような他の成分を含むことができ
る。同様に、これらの添加剤の２つ以上を用いることが
できる。

本発明のブレンドは、２工程法で製造することができ
る。ランダムコポリマー及びエチレンゴムのマスターバ
ッチを高剪断下で製造し、ランダムコポリマーのマトリ
ックス中の小さなエチレン／α−オレフィンゴム（ER）
粒子の均質ブレンドを製造する。次のそのドライブレン
ドを押し出しそしてペレット化する。最小分解条件下で
ウエルナー（Werner）及びフライデレル（Pfleiderer）
の50mm二軸スクリュー押出機がこの目的に適している。

次にRCP/ERマスターバッチペレットをPEペレットとと
もにバレル磨きをし、ドライブレンドを生成し、次に押
出し、ペレット化する。60mmライフェンハウザー（Reif
enhauser）単軸スクリュー押出機がこの目的に適してい
る。第二工程で生成されたペレットは、本発明の熱可塑
性オレフィンを含む。

実施例において具体化された熱可塑性オレフィンのす
べての成分は、エクソン・ケミカル・カンパニーにより
市販されている物質である。それらの物質の主な特徴を
下記の表Ｉに示す。

試料の形態を走査電子顕微鏡（SEM）により決定し
た。2mm×2mm×1mmである本発明の熱可塑性オレフィン
の小ブロックを、端（end）から25mm、縁（edge）から3
mm及び表面から1mmのアイゾッド試験片から切断した。
そのブロックの１つの、縦方向に平行な面を、−130℃
で新しいガラスナイフ（fresh glass knife）を用いて
低温検鏡用切片を作成し、顕微鏡検査的に平坦な表面に
した。検鏡用切片相を超音波浴内で室温でキシレンを用
いて20分間溶蝕（etch）し、さらされたEPR領域を溶解
した。試料を真空下で２時間ガス抜きをし、次に１分
間、金で真空被覆し、約100オングストロームの厚さの
被覆を作成した。走査電子顕微鏡をアムレイ（Amray）1
200SEMで記録した。

本発明者は、予期しないことにランダムコポリマー、
エチレン／プロピレンゴム及び高密度ポリエチレンの特
定のブレンドは、エチレン／プロピレンゴム含量と比較
した場合に独特の溶融流量を有することを見出だした。
一般的にそのブレンドは230℃で2g/10分以上、好ましく
は230℃で4g/10分より大きい、さらにより好ましくは23
0℃で6g/10分以上の溶融流量により特徴づけられる。一
般的な規則として、ブレンドにおいてエチレン／プロピ
レンゴムのような高粘度要素の濃度を増加させること
は、その混合物の全体の溶融流量を低減させる。溶融流
量は、粘度に逆比例するので、高溶融流量は低粘度に匹
敵する。ブレンドにおいて高粘度のエチレンプロピレン
ゴムの濃度を増加させると、その混合物の全体の溶融流
量を低減させることが予測され、実際には、7.5モル％
のエチレンランダムコポリマーをエチレン／プロピレン
ゴム及び高密度ポリエチレンとブレンドさせる場合にあ
たる。図１において、５重量％（7.5モル％）のエチレ
ンランダムコポリマーは菱形により表わされている。し
かし、本発明者は、1.5乃至4.5、特に３モル％エチレン
ランダムコポリマーで前記図の特定部分において独特の
違いがあることを見出だした。特定の重量％のエチレン
／プロピレンゴム含量で、どのランダムコポリマーに予
測されるより非常に高い溶融流量が得られることが見出
だされた。このことは、以前行われていたよりも、エチ
レンプロピレンゴムのより多い量を含有する熱可塑性オ
レフィン組成物ブレンドが成形できるので、独特で価値
を有する。

実際、熱可塑性オレフィンの溶融流量は、いかに容易
に射出成形ができるかを決定することにおいて重要であ
る。非常に低い、典型的には１未満の溶融流量を有する
試料は非常に粘性である。粘性の試料は、容易には型を
満たさないで成形するのが困難である。通常、高粘度樹
脂を成形するためには、高温高圧で遅い射出速度が必要
である。産業経営者達及び生産業者達は、それらの条件
を使用することは費用が高くつき時間を消費するのでそ
れらの条件を使用しなければならないことを歓迎しな
い。実際には、成形される部分がより複雑であればある
ほど又はアスペクト比（長さ対厚さの比）がより大きけ
れば大きいほど、問題が悪化する。成形樹脂が、５乃至
20の溶融流量を有するのが理想的である。従って、熱可
塑性オレフィンの溶融流量は、バンパーカバー又はエア
ダムのような比較的薄い部品を成形する自動車工業にと
って関心ある重要な性質である。非常に特定の範囲にお
ける、ランダムコポリマー、エチレン／プロピレンゴム
及び高密度ポリエチレンの非常に特定のブレンドは、予
測されるよりも改良された溶融流量を有する熱可塑性オ
レフィンを生成する。図１を参照。本技術分野で予測さ
れることは、25乃至80％のランダムコポリマー、５乃至
40％のエチレンプロピレンゴム及び15乃至45％の高密度
ポリエチレンを種々の組み合わせで有する7.5モル％エ
チレンランダムコポリマーのブレンドである菱形で表わ
されている。個々の組み合わせは表２に再現されてい
る。それらのデーターを、25乃至80重量％のランダムコ
ポリマー、５乃至45重量％のエチレン／プロピレンゴム
及び15乃至45重量％の高密度ポリエチレンの割合で存在
する３モル％エチレンランダムコポリマーと比較する。
個々の組み合わせは表２に再現されている。約15乃至40
重量％のエチレン／プロピレンゴムの範囲での３モル％
のエチレンランダムコポリマーブレンドは非常に異なる
溶融流量を有することに注意されたい。実際、20重量％
のエチレンプロピレンゴムでは、溶融流量は、本技術分
野で予測されるように低減するのではなく非常に増大す
るのである。その結果は、高含量のエチレン／プロピレ
ンゴムは熱可塑性オレフィンと混合でき、なお、近代装
置において、遅いそして時間を消費するものに処理条件
を著しく変更することなく又は著しく変更する必要なく
処理できる溶融流量を維持することができることを示し
ている。

実施例表２に記載した試料を２工程法で製造した。適する割
合でのプロピレン系ランダムコポリマー及びエチレンプ
ロピレンゴムペレットをバレル磨きし、ドライブレンド
を生成し、最小破壊条件下でウエルナー及びフライデレ
ルの57mm二軸スクリュー押出機で押出し、ペレット化し
た。製造したマスターバッチはランダムコポリマーのマ
トリックスにおける小粒子（直径約１μｍ未満）のエチ
レンプロピレンゴムの均質混合物であった。次にそのマ
スターバッチを高密度のポリエチレンペレットと60mmラ
イフェンハウザー単軸スクリュー押出機での押出及びペ
レット化のための適する割合でバレル磨きをした。この
第二工程で生成したペレットは検討中の熱可塑性オレフ
ィンを含む。この工程により広範に異なる粘度を有する
種々の成分が良好に混合されることを確実にするが、そ
れらのブレンドを製造することができる唯一の方法では
ない。

試料の粘度測定は、230℃において2.16kgの荷重を用
いてASTM1238により測定された熱可塑性オレフィンの溶
融流量により決定される。この試験において、標準質量
のポリマーを底に小さなオリフィスを有するシリンダー
に充填する。望ましい温度に加熱した後に、荷重を用い
そして10分間のうちにオリフィスから押し出されたポリ
マーのｇでの質量を溶融流量とする。溶融流量は、いか
に容易にポリマーが適用荷重下で流れるかの尺度であ
り、溶融流量（far）は粘度と逆比例する、すなわち高
溶融流量は低粘度に等しい。下記の表は試験した種々の
組成物を示すものである。

図１は、溶融流量として測定される粘度が、エチレン
／α−オレフィンゴム含量なしにいかに変化するかを示
している。

先の記載から明らかなように、生成した物質及び記載
された方法は広範囲の本発明の特定の態様に関する。先
の一般的な記載及び特定の態様から、発明の形態を例示
し記載する一方、本発明の精神及び範囲から逸脱するこ
となく種々の変更がなされることは明らかである。従っ
て、本発明がそれにより限定されることを意図するもの
でない。

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】ａ）20乃至60重量％の、1.5乃至６モル％
のα−オレフィンコモノマーを有するランダムプロピレ
ンコポリマー（RCP）、ｂ）10至30重量％の、ａ）又はｃ）より高い粘度を有す
るエチレン／αオレフィンゴム（ER）、ｃ）20至50重量％の、0.94g/cm³以上の密度を有するポ
リエチレン（HDPE）及びｄ）任意にａ）、ｂ）及びｃ）の合計量100重量部当り1
00重量部以下の量の充填剤から本質的に成り、前記重量％は、ａ）、ｂ）及びｃ）
の合計重量に基づいており、ａ）、ｂ）及びｃ）の組成
物並びにａ）及びｃ）の混合物は、230℃において2g/10
分以上の溶融流量を有する組成物。
【請求項２】ランダムプロピレンコポリマーが、35乃至
50重量％存在する、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】エチレン／α−オレフィンゴムが、15乃至
30重量％存在する、請求項１又は請求項２に記載の組成
物。
【請求項４】ポリエチレンが、25乃至45重量％存在す
る、請求項１乃至３のいずれか１請求項に記載の組成
物。
【請求項５】ランダムプロピレンコポリマーのα−オレ
フィンモノマーがエチレンである、請求項１乃至４のい
ずれか１請求項に記載の組成物。
【請求項６】エチレン／α−オレフィンコポリマーのα
−オレフィンがプロピレンである、請求項１乃至５のい
ずれか１請求項に記載の組成物。