JP2750133B2 - セラミック核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents

セラミック核燃料ペレットの製造方法

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Description

【発明の詳細な説明】 本発明はセラミック核燃料ペレットの製造に関する。
本発明によれば、二酸化ウラン粉末よりなる未焼成ペ
レット（green pellets）を形成させ、これらのペレッ
トを高速焼成を行う加熱ゾーンに導入することよりな
る、セラミック核燃料ペレットを製造する方法におい
て、該粉末が少なくとも１m2/gの比表面積を有し、六フ
ッ化ウランと水蒸気及び水素との反応によって誘導され
たセラミック等級粉末（a ceramic grade powder）より
なり、該高速焼成を少なくとも1900℃の焼結温度で行っ
て理論密の90％を越える高密度化を焼結のみによって達
成する。
米国特許4562017はUO2もしくはUO2／PuO2粉末の未加
熱の予め成形したペレットをヘリウム−水素雰囲気で25
00℃まで、1200℃までは30℃/secより遅い速度で、1200
℃を越えたら30℃/secより速い速度で加熱し；加熱ペレ
ットを急速に型に移し;2〜３ミリ秒（a few millisecon
ds）以内で目的とする寸法（dimensions）に圧縮し；つ
いで放出する（ejected）ことによって、酸化物形態の
核分裂性物質及び／または親物質を含有するセラミック
燃料ペレットの製法を開示している。この特許はもっと
も小さい可能な焼結活性（smallest pssible sintering
activity）を有する粉末の使用を推奨し、特に粉砕し
た焼結スクラップ（ground sintered scrap）及び硝酸
ウラニルもしくは硝酸ウラニル−硝酸プルトニウムの熱
分解によって製造した粉末に関する。
これに対し、本発明は六フッ化ウランと水蒸気及び水
素との反応から導かれたセラミック等級粉末を用いる。
かかる粉末の使用により、理論密度（TD）の90％を十分
越えるペレット密度を加熱ペレットをダイス圧縮する
（die pressing）煩雑さに訴えることなく高速焼成によ
って達成することができることが見い出された。すなわ
ち高密度化は焼結のみによって達成される。
本発明で用いられる粉末には１つのもしくは複数の添
加剤、例えばシュウ酸アンモニウム等の一時的孔形成剤
（a fugative pore former）（さらに詳しくは我々の先
行英国特許1461263及び1461264参照）を加えてもよい。
添加剤はまた高速焼成により、熱ペレットの型圧縮を要
せずに、90％TDを越える焼結ペレット密度を達成するこ
とができる適当なセラミック特性を有する二酸化プルト
ニウム（例えば20重量％程度の量で）を含めることがで
きる。
未焼成ペレットは本質的に単一結晶で二酸化ウランよ
りなることができるシード結晶を含有する（include）
ことができる。高速焼成は1900〜2500℃、好ましくは20
00〜2200℃の温度域で10分より長くなく、好ましくは50
〜500秒、典型的には200〜500秒行うことができる。
六フッ化ウランと水蒸気及び水素との反応によって誘
導される粉末を用いる核燃料ペレットの製造の常法にお
いては、焼成プロセスは約1700℃で３〜４時間もしくは
より長時間行われる。
本発明においては、焼結プロセスは３〜４時間と比較
してより急速に、例えば10分より短い時間行われるが、
この際焼結の温度と時間は目的生成物が90％TDより高い
密度、好ましくは少なくとも94％TDの密度に焼結される
ように、かつ焼結ペレットを水素雰囲気中1700℃で24時
間焼結したときの密度変化が２％程度もしくはそれ以
下、好ましくは１％以下となるように選択する。
高速焼成工程は真空中または非酸化雰囲気、例えば還
元環境中で行う。還元雰囲気は好ましくはいくらかの水
分を含有する水素雰囲気、例えば99％水素および１％水
分であることができ、かかる雰囲気は水素含有雰囲気に
CO2を添加することによってつくり出せる。
焼成は炉を通してペレットを、例えば連続的に、輸送
させながら行ってもよいし、バッチ炉中で行ってもよ
い。
本発明の方法で用いられる出発粉末は好ましくは我々
の先行英国特許1320137または2064503に記述した方法に
よって調製する。これらの文献の記載を参考としてここ
に加入する。出発粉末は好ましくは２〜3m2/gの比表面
積を有する。
UO2出発粉末をシュウ酸アンモニウム等の一時的孔形
成剤（典型的には１重量％まで程度の量で）または未焼
成ペレットの圧縮を助ける潤滑剤（lubricant）と組み
合わせる場合には、ペレットを比較的低い温度、例えば
潤滑剤の性質によって250〜800℃でゆっくりと予備加熱
して孔形成剤または潤滑剤を分解し、追い出し、ついで
少なくとも1900℃で1300℃/minまでの速度での焼成に付
すことができる。
多くの場合かかる予備処理は不要である。加熱速度は
300〜700℃/minとすることができ、例えば300〜400℃/m
inまたは600〜700℃/minとすることができる。高速焼成
プロセスを温度を少なくとも1900℃、典型的には2000〜
2200℃に維持したオーブン中でペレットを連続的に輸送
することによって行う場合には、ペレットの移動速度
は、ペレットがオーブン中の高温ゾーン（hot zone）中
の高速焼成温度にさらされる時間が90％TDを越える密度
及び２％より好ましくは１％程度の前記条件下での再焼
結時の密度変化を達成するのに十分であるような速度で
ある。
行われた実験において、UF6と水蒸気及び水素との反
応によって誘導されたUO2粉末を造粒し、ダイス壁潤滑
下3.1ton/cm2の圧力で圧縮して未焼成ペレットを製造す
る。ペレットを室温から種々の焼結温度まで急速に300
〜400℃/minの速度で加熱し、その選択した焼結温度で
各場合とも200秒保持した。
以下の密度が得られた。
焼結 密度 再焼結 再焼結によ 温度 （％TD） 密度 る密度変化 ℃ （％TD） （％TD） 1700 95.4 99.3 3.9 1800 96.7 99.3 2.6 1900 97.3 99.4 2.1 2000 97.8 99.2 1.4 2100 98.1 99.0 0.9 1900℃の焼結温度で再焼結による密度変化は２％TD程
度（実際は2.1％TD）であったが、いくつかの適用につ
いて許容し得るレベルである。
以下の実施例に示すごとく、未焼成ペレットのシーデ
ィング（seeding）は例えば粒径を増加させる利点を有
していた。
実施例 二酸化ウランの前駆体焼成ペレット（約直径11mm×長
さ11mm）を乾燥水素環境下に2100℃まで20℃/minで加熱
し、その温度で１時間保持した。ついでペレットを2100
℃と450℃の間で20℃/minで冷却し、ついで周囲温度ま
で自然冷却させた。冷却中にペレットは崩壊して粉末と
なり、これを篩分して37μより小さい画分を回収した
（were retained）。このものは本質的に単一結晶シー
ドであった。シードを２％及び５％ほどマトッリクス二
酸化ウラン粉末に加えた（例えばシード2g及びマトリッ
クス粉末98g）。混合粉末を造粒し、造粒物をダイス壁
潤滑下4ton/cm2でペレットに圧縮した。
ペレットを還元環境、すなわち水素＋１％CO2下周囲
温度から約2100℃の焼結温度まで高速焼成した。加熱速
度は600℃/minと700℃/minの間であった。ペレットを焼
結温度で０及び500秒の間保持し、ついで2100℃及び160
0℃の間に850℃/min及び1000℃/minの間の速度で急速冷
却した。得られた結果を以下の表に示す。
密度は液体として水を用いる浸漬技術によって求め
た。
粒径はASTM平均直線切片法（the ASTM mean linear i
n tercept method）によって求めた。
再焼結は高速焼成物質の熱安定性を評価するために水
素環境下1700℃で24時間行った。
シード結晶使用の効果は表から、特に比較的大きな粒
径が得られた番号３及び４から明らかである。
シード結晶の使用に関するさらなる情報は英国特許21
77249Aから得られる。

Claims (22)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】二酸化ウラン粉末を含む未焼成ペレットを
    形成する工程、及び該ペレットを加熱ゾ−ンに導入し、
    そこで高速焼成を行なう工程を含む、セラミック核燃料
    ペレットの製造方法であって、該粉末が１m2/g以上の比
    表面積を有するセラミック等級粉末を含み、かつ六フッ
    化ウランと水蒸気及び水素との反応によって得られ、該
    高速焼成を1900℃以上の焼結温度で行なって理論密度の
    90％を超える高密度化を焼結のみで達成することを特徴
    とする、前記製造方法。
  2. 【請求項２】二酸化ウラン粉末を添加剤と組み合わせ
    る、請求項１記載の方法。
  3. 【請求項３】添加剤が二酸化プルトニウムを含む、請求
    項２記載の方法。
  4. 【請求項４】二酸化ウラン粉末が２〜３m2/gの比表面積
    を有する、請求項１〜３のいずれか１項に記載の方法。
  5. 【請求項５】焼結を1900℃〜2500℃の温度範囲で行な
    う、請求項１〜４のいずれか１項に記載の方法。
  6. 【請求項６】焼結を2000℃〜2200℃の温度範囲で行な
    う、請求項５記載の方法。
  7. 【請求項７】高速焼結を10分以下の時間間隔の間行な
    う、請求項１〜６のいずれか１項に記載の方法。
  8. 【請求項８】高速焼結を50〜500秒の間行なう、請求項
    ７記載の方法。
  9. 【請求項９】高速焼結を200〜500秒の間行なう、請求項
    ７記載の方法。
  10. 【請求項１０】未焼成ペレットの加熱速度が300℃／分
    〜1300℃／分である、請求項１〜９のいずれか１項に記
    載の方法。
  11. 【請求項１１】加熱速度が300℃〜400℃／分である、請
    求項10記載の方法。
  12. 【請求項１２】加熱速度が600℃〜700℃／分である、請
    求項10記載の方法。
  13. 【請求項１３】高速焼結を行なう前に、未焼成ペレット
    を250℃〜850℃でゆっくりと予備加熱して、その中の一
    時的孔形成剤及び潤滑剤を分解し、追い出す、請求項10
    記載の方法。
  14. 【請求項１４】未焼成ペレットが本質的に単一結晶から
    なるシードを含有する、請求項１〜13のいずれか１項に
    記載の方法。
  15. 【請求項１５】単一結晶が二酸化ウランを含む、請求項
    14記載の方法。
  16. 【請求項１６】二酸化ウランを含む未焼成前駆体を還元
    環境下で2100℃に加熱する工程、前駆体ペレットをその
    温度に１時間保持する工程、該前駆体ペレットを2100℃
    と450℃の間で20℃／分で、ついで450℃から周囲温度ま
    で自然に冷却することによって前駆体ペレットを崩壊さ
    せる工程、及び該崩壊ペレットから37μより小さな本質
    的に単一の結晶からなるシードを選択する工程により、
    前記シード結晶を形成する、請求項15記載の方法。
  17. 【請求項１７】シードと二酸化ウランを含むマトリック
    ス粉末とを混合して未焼成ペレットを形成させる工程を
    含む、請求項14〜16のいずれか１項に記載の方法。
  18. 【請求項１８】シードが５重量％以下の未焼成ペレット
    を含む、請求項17記載の方法。
  19. 【請求項１９】高速焼成後ペレットを急速冷却する、請
    求項１〜18のいずれか１項に記載の方法。
  20. 【請求項２０】ペレットを2100℃と1600℃の間で850〜1
    000℃／分の速度で冷却する、請求項19記載の方法。
  21. 【請求項２１】高速焼成をペレットを加熱ゾーン中でた
    えず移動させながら行なう、請求項１〜20のいずれか１
    項に記載の方法。
  22. 【請求項２２】請求項１〜21のいずれか１項に記載の方
    法により製造され、理論密度の90％を超える密度を有す
    る、核燃料ペレット。
JP63265209A 1987-10-20 1988-10-20 セラミック核燃料ペレットの製造方法 Expired - Lifetime JP2750133B2 (ja)

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