CN112694330B - 一种二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块的制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于核燃料制备技术领域，涉及一种二氧化铀‑石墨烯复合燃料芯块的制备方法。所述的制备方法包括如下步骤：(1)二氧化铀粉末的制备；(2)制备氧化石墨烯悬浮液；(3)制备二氧化铀‑氧化石墨烯悬浮液；(4)制备二氧化铀‑氧化石墨烯混合粉末；(5)制备二氧化铀‑氧化石墨烯芯块生坯；(6)制备二氧化铀‑石墨烯复合燃料芯块。利用本发明的二氧化铀‑石墨烯复合燃料芯块的制备方法，能够制备得到高导热性的新型复合燃料芯块，从而提高核反应堆运行时的安全性。

Description

一种二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块的制备方法
技术领域
本发明属于核燃料制备技术领域，涉及一种二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块的制备方法。
背景技术
随着全球经济的快速发展，能源需求量激增。核能作为一种清洁能源，对国家发展具有重要意义。
核燃料元件的安全性、经济性和先进性是决定核能可持续发展的重要因素。UO2因其具有熔点高(2865℃)、热中子俘获截面低、各向同性、辐照结构稳定性好、造价低、抗腐蚀性良好以及与包壳材料相容性好等优点，被广泛应用作核燃料芯块元件。然而，UO2燃料芯块在堆运行时的导热不足产生了温度梯度，产生的强热应力导致芯块肿胀变形、包壳失效和裂变产物泄漏。这是限制UO2燃料芯块安全性和经济性的重要自身原因，因此，制备新型安全先进的复合型UO2燃料具有非常重要的意义。
现有UO2燃料的改造研究主要集中于通过添加第二相来增强UO2燃料芯块的热导率，掺杂改性材料主要有氧化铍(BeO)、碳化硅(SiC)、金属单质、金刚石、碳纳米管等。这些材料的掺杂在一定程度上能够增强复合芯块的热导率，但这些材料存在掺入量过多降低了铀装载量和密度，烧结困难、均匀性不足和辐照不稳定等诸多问题。
石墨烯材料具有高热导率、高熔点和低中子吸收截面，可以作为理想的UO2燃料芯块的第二相掺杂材料。但是，石墨烯的密度和其他物性与UO2粉料相差很大，很难均匀掺杂进UO2芯块基体中。国外相关研究主要采用物理混合与放电等离子烧结工艺，存在均匀度和生产效率低等问题。国内报道了采用石墨烯掺杂UO2芯块，在混料时需要采用超声分散。但是石墨烯极易出现偏析、团聚问题，因而直接采用石墨烯来制备均匀掺杂的UO2芯块很困难。
氧化石墨烯表面含有大量亲水性含氧官能团，改善了石墨烯亲水性，获得了较好的润湿性和表面活性，使石墨烯能够均匀分散在水溶液中，并且能与UO2颗粒表面相互作用，从而使氧化石墨烯均匀分散包覆在UO2微粒表面。另外，在UO2燃料芯块烧结过程中，氧化石墨烯能够通过高温还原生成单层还原氧化石墨烯，增加复合燃料芯块的热导率，石墨烯的片层材料还能够包覆裂变产物，防止放射性核素的泄漏。
发明内容
本发明的目的是提供一种二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块的制备方法，以能够制备得到高导热性的新型复合燃料芯块，从而提高核反应堆运行时的安全性。
为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供一种二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块的制备方法，所述的制备方法包括如下步骤：
(1)二氧化铀粉末的制备：向硝酸铀酰溶液中加入氨水，反应得到重铀酸铵((NH4)2U2O7)，得到重铀酸铵粉末后加热得到八氧化三铀(U3O8)，用氢气将其加热还原为二氧化铀粉末；
(2)制备氧化石墨烯悬浮液：将氧化石墨烯标准溶液均匀分散于去离子水中，得到氧化石墨烯悬浮液；
(3)制备二氧化铀-氧化石墨烯悬浮液：将步骤(1)制备得到的二氧化铀粉末均匀分散于步骤(2)制备得到的氧化石墨烯悬浮液中；
(4)制备二氧化铀-氧化石墨烯混合粉末：将步骤(3)制备得到的二氧化铀-氧化石墨烯悬浮液抽滤、干燥、烧结，并用氢气还原为二氧化铀-氧化石墨烯混合粉末；
(5)制备二氧化铀-氧化石墨烯芯块生坯：将步骤(4)制备得到的二氧化铀-氧化石墨烯混合粉末放入模具压制成型，脱模，得到二氧化铀-氧化石墨烯芯块生坯；
(6)制备二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块：将步骤(5)制备得到的二氧化铀-氧化石墨烯芯块生坯在还原性气氛下进行固化烧结，得到二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(1)中，所述的硝酸铀酰溶液的浓度为400-600g/L，所述的氨水的浓度为13-15moL/L，加入过量所述的氨水使溶液的pH为10-12。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(1)中，反应得到重铀酸铵后，通过抽滤并干燥，得到所述的重铀酸铵粉末。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(1)中，得到二氧化铀粉末的平均粒径为0.1-10μm。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(2)中，所述的氧化石墨烯标准溶液的质量百分比浓度为0.8-1.2％，所述的氧化石墨烯标准溶液与所述的去离子水的体积比为1:12-1:15。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(3)中，所述的二氧化铀粉末与所述的氧化石墨烯悬浮液的质量比为1:5-1:7。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(4)中，所述的干燥在氮气氛围中进行，干燥温度为300-350℃；所述的氢气还原的温度为650-680℃，时间为10-20min。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(5)中，所述的压制成型的压力为10-17kN，保压时间为20-60s。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(6)中，所述的还原性气氛中氢气与氩气的体积比为0.1-5:95。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其中步骤(6)中，所述的固化烧结的温度为800-1850℃，时间为1-5h。
本发明的有益效果在于，利用本发明的二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块的制备方法，能够制备得到高导热性的新型复合燃料芯块，从而提高核反应堆运行时的安全性。
本发明的有益效果具体体现在：
(1)本发明没有直接将石墨烯与UO2燃料微粒进行混合，而是选用氧化石墨烯与UO2燃料微粒进行预混合。与石墨烯相比，氧化石墨烯表面含有大量的亲水性含氧官能团，可与UO2燃料微粒表面的O原子可以形成化学作用，达到均匀分散包覆在UO2微粒表面的目的。
(2)与石墨烯相比，氧化石墨烯的热导率比较小，包覆在UO2微粒表面的氧化石墨烯在后期燃料芯块的烧结过程中，高温条件下发生还原反应生成单层还原氧化石墨烯，加快了传质，增加了复合燃料芯块的热导率。
(3)在UO2燃料芯块工作中，会产生一系列裂变产物，石墨烯的二维片层结构能够阻止裂变产物的外泄，增加燃料元件运行的安全性。
因此，通过本发明的技术方案，能够制备出高铀装载量、高热导率、高安全性的UO2-石墨烯复合燃料芯块，其可以作为一种新型经济的核反应堆燃料芯块。
经试验验证，掺杂了2％体积比的石墨烯的二氧化铀芯块，其成型性、外观与常规二氧化铀芯块无异，密度达到95％理论密度。
具体实施方式
以下通过实施例对本发明的具体实施方式作出进一步的说明。
实施例1：二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块的制备
(1)UO2粉末的制备
取200mL的500g/L的硝酸铀酰溶液，加入过量14moL/L的氨水，得到重铀酸铵((NH4)2U2O7)浅黄色沉淀，抽滤该浅黄色沉淀并干燥，得到(NH4)2U2O7粉末。(NH4)2U2O7粉末置于马弗炉内，真空环境下加热得到U3O8，再通入还原性气氛H2，加热还原后得到墨绿色UO2粉末(平均粒径2μm)。
(2)氧化石墨烯悬浮液的制备
称取40g 1％(m/m)的氧化石墨烯标准溶液，在超声作用下分散于550mL的去离子水中，并伴有机械搅拌，持续1h，使得氧化石墨烯悬浮液均匀分散。
(3)UO2粉末与氧化石墨烯悬浮液的混合
称取100g UO2粉末，加入上述分散均匀的氧化石墨烯悬浮液中，继续超声分散搅拌均匀，得到UO2-氧化石墨烯悬浮液。
(4)制备UO2-氧化石墨烯混合粉末
将UO2-氧化石墨烯悬浮液进行抽滤，除去大部分溶剂，转移至马弗炉中，在N2氛围中300-350℃干燥，干燥好的粉末在650-680℃通H2还原10-20min。
(5)制备UO2-氧化石墨烯芯块生坯
取3.5g混合粉末，装入不锈钢模具中，以100N/s的加压速率对模具施加压力，当压力值达到15kN时，保压20s，然后进行芯块脱模，得到燃料芯块生胚。
(6)制备UO2-石墨烯复合燃料芯块
将成型好的生坯置于H2气氛的高温烧结炉中，升温速率为10℃/min，在1770℃进行固化烧结，保温4h，得到UO2-石墨烯复合燃料芯块。
实施例2：UO2-氧化石墨烯混合粉末和UO2-石墨烯复合燃料芯块的检测
将实施例1制备得到的UO2-氧化石墨烯混合粉末以及UO2-石墨烯复合燃料芯块进行如下检测。
(1)UO2-氧化石墨烯混合粉末检测
依据GB/T 11847-2008《二氧化铀粉末比表面积测定BET容量法》，对原料UO2粉末和制得UO2-氧化石墨烯混合粉末进行比表面积检测。
依据GB/T 11842-89《二氧化铀粉末和芯块的氧铀原子比测定热重法》，对原料UO2粉末和制得UO2-氧化石墨烯混合粉末氧铀(原子)比以及碳含量进行检测。
检测结果如下表1所示。
表1氧铀比、比表面积及碳含量检测结果
Figure BDA0002841275810000061
(2)UO2-石墨烯复合燃料芯块检测
a.XRD检测
从实施例1制得UO2-石墨烯复合燃料芯块与平行样纯UO2芯块(选择原料UO2粉末作为单一原材料，类比实施例1的步骤(5)中的实验过程，将原料UO2粉末压制成UO2燃料芯块生坯，再类比实施例1的步骤(6)中的实验过程，将UO2燃料芯块生坯进一步烧结得到纯UO2芯块)的XRD图谱对比结果可以看出，纯UO2芯块的主要物相是UO2；而UO2-石墨烯复合燃料芯块的图谱中不仅存在UO2物相，还存在碳物相，主要为石墨，质量含量达到12.59％，不存在U-C化合物。说明本发明成功将石墨烯掺杂进UO2芯块基体中。
b.密度检测
依据GB/T 11927-1989《二氧化铀芯块密度和开口孔隙度的测定》，对UO2-石墨烯复合燃料芯块密度及开口孔隙率进行检测。
依据GB/T 11842-89《二氧化铀粉末和芯块的氧铀原子比测定热重法》，对UO2-石墨烯复合燃料芯块的铀含量(质量百分比)进行检测。
检测结果如下表2所示。
表2密度、开口孔隙率及铀含量检测结果
Figure BDA0002841275810000071
根据密度与开口孔隙率检测结果可以看出：UO2-石墨烯复合燃料芯块的密度大于纯UO2芯块的密度；UO2-石墨烯复合燃料芯块开口孔隙率小，主要是因为石墨烯对UO2芯块基体中产生的气孔等缺陷进行了填充，从而使芯块的物理性能有了一定程度的提升。
铀含量检测结果表明掺杂石墨烯后的芯块铀总量没有降低，达到了88％。
c.导热系数检测
依据GB/T 5598-2015《氧化铍瓷导热系数测定方法》中规定的激光闪射法，对平行样纯UO2芯块及实施例1制得的UO2-石墨烯复合燃料芯块的热膨胀系数、扩散系数及导热系数进行检测，检测结果如下表3所示。
表3热膨胀系数、扩散系数及导热系数检测结果
Figure BDA0002841275810000072
根据如上检测结果可以看出，与纯UO2芯块对比，掺杂石墨烯对UO2-石墨烯复合燃料芯块热导率提升效果明显。
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。上述实施例或实施方式只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。

Claims (4)

1.一种二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述的制备方法包括如下步骤：
(1)二氧化铀粉末的制备：向硝酸铀酰溶液中加入氨水，反应得到重铀酸铵，得到重铀酸铵粉末后加热得到八氧化三铀，用氢气将其加热还原为二氧化铀粉末；
(2)制备氧化石墨烯悬浮液：将氧化石墨烯标准溶液均匀分散于去离子水中，得到氧化石墨烯悬浮液；
(3)制备二氧化铀-氧化石墨烯悬浮液：将步骤(1)制备得到的二氧化铀粉末均匀分散于步骤(2)制备得到的氧化石墨烯悬浮液中；
(4)制备二氧化铀-氧化石墨烯混合粉末：将步骤(3)制备得到的二氧化铀-氧化石墨烯悬浮液抽滤、干燥、烧结，并用氢气还原为二氧化铀-氧化石墨烯混合粉末；
(5)制备二氧化铀-氧化石墨烯芯块生坯：将步骤(4)制备得到的二氧化铀-氧化石墨烯混合粉末放入模具压制成型，脱模，得到二氧化铀-氧化石墨烯芯块生坯；
(6)制备二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块：将步骤(5)制备得到的二氧化铀-氧化石墨烯芯块生坯在还原性气氛下进行固化烧结，得到二氧化铀-石墨烯复合燃料芯块，
其中：
步骤(2)中，所述的氧化石墨烯标准溶液的质量百分比浓度为0.8-1.2％，所述的氧化石墨烯标准溶液与所述的去离子水的体积比为1:12-1:15，
步骤(3)中，所述的二氧化铀粉末与所述的氧化石墨烯悬浮液的质量比为1:5-1:7，
步骤(4)中，所述的干燥在氮气氛围中进行，干燥温度为300-350℃；所述的氢气还原的温度为650-680℃，时间为10-20min，
步骤(5)中，所述的压制成型的压力为10-17kN，保压时间为20-60s，
步骤(6)中，所述的还原性气氛中氢气与氩气的体积比为0.1-5:95，
步骤(6)中，所述的固化烧结的温度为800-1850℃，时间为1-5h。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，所述的硝酸铀酰溶液的浓度为400-600g/L，所述的氨水的浓度为13-15moL/L，加入过量所述的氨水使溶液的pH为10-12。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，反应得到重铀酸铵后，通过抽滤并干燥，得到所述的重铀酸铵粉末。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，得到二氧化铀粉末的平均粒径为0.1-10μm。
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