CN105139907A - Uo2-碳纳米管复合燃料芯块的制备工艺 - Google Patents

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Abstract

本发明属于核反应堆燃料制备领域。为解决现有UO2-碳纳米管复合燃料芯块的制备工艺中存在的生产效率较低，设备昂贵，生产成本较高问题，本发明提供了一种UO2-碳纳米管复合燃料芯块的制备工艺，该工艺主要包括以下步骤：(1)碳纳米管氧化和酸洗处理，(2)UO2粉与碳纳米管的混合，(3)燃料芯块生坯的冷压成型，(4)燃料芯块的无压烧结。本发明的工艺采用了无压烧结方式，具有生产效率高、生产成本和生产能耗低的优点，解决了烧结致密化和第二相均匀分散的问题，制得的燃料芯块相对密度约为95％，具有优异的热物理性能。

Description

UO2-碳纳米管复合燃料芯块的制备工艺
技术领域
本发明属于核反应堆燃料制备领域，特别涉及一种UO2-碳纳米管复合燃料芯块的制备工艺。
背景技术
碳纳米管是一种新兴的纳米材料，研究表明，其在很多方面具有优异的属性，在材料领域具有广泛的应用价值。在核反应堆燃料领域，国际上有在动力堆UO2燃料芯块中掺入碳纳米管制成UO2-碳纳米管复合燃料芯块，利用碳纳米管所具有的熔点高、热中子吸收截面小、热导率极高的物理性质来提高动力堆UO2燃料芯块热物理性能的研究。另外，碳纳米管本身独特的一维管状纳米结构使其具有可容纳储存裂变气体的功能，并可对UO2起到弥散强化作用。
对于UO2-碳纳米管复合燃料芯块的制备，目前，国外的相关研究主要采用放电等离子烧结工艺，而国内文献中基本未见到相关报道。然而，放电等离子烧结工艺固有的工艺特点导致其生产效率较低，设备昂贵，生产成本较高，因此要提高生产效率，就应当寻求新的工艺突破。
发明内容
为解决现有UO2-碳纳米管复合燃料芯块的制备工艺中存在的生产效率较低，设备昂贵，生产成本较高问题，本发明提供了一种UO2-碳纳米管复合燃料芯块的制备工艺。
该UO2-碳纳米管复合燃料芯块的制备工艺主要包括以下步骤：
(1)碳纳米管氧化和酸洗处理
将碳纳米管在150～550℃下于空气气氛中进行氧化处理；然后采用体积比为1～2:4的浓硝酸与浓硫酸混合液对氧化后的碳纳米管进行酸洗，酸洗温度为60～80℃，时间为2～4h；以去离子水将酸洗后的碳纳米管洗至中性，超声分散后对其进行真空干燥；
(2)UO2粉与碳纳米管的混合
按照体积比9～99:1的比例分别量取UO2粉与碳纳米管，采用乙醇湿法球磨使二者均匀混合，得到混合粉末；
(3)燃料芯块生坯的冷压成型
采用300～500MPa压力对混合粉末冷压成型，保压时间大于40s，制得燃料芯块生坯；
(4)燃料芯块的无压烧结
将燃料芯块生坯在1550～1750℃下于还原性气氛中无压烧结1～2h，制得UO2-碳纳米管复合燃料芯块。
步骤(1)中，所述真空干燥的温度优选为80℃。
步骤(2)中，所采用的乙醇湿法球磨，其球磨转速优选为300～400rpm，球磨时间优选为3-6h。
步骤(4)中，所述还原性气氛优选为Ar-5％H2气氛。
为克服放电等离子烧结工艺存在的不足，本发明尝试采用生产效率较高的无压烧结方式以开发出一种新的UO2-碳纳米管复合燃料芯块制备工艺。然而，采用传统的无压烧结具有难以克服的困难。第一，碳纳米管的管状结构会阻碍UO2基体的烧结，使得燃料芯块的密度提升较为困难，难以获得接近95％的相对密度；第二，碳纳米管的团聚现象较为严重，使之难以在UO2基体中实现较好的分散。
为此，本发明采用碳纳米管氧化和酸洗处理，显著改善了碳纳米管与UO2基体的相容性，提高了UO2-碳纳米管复合燃料芯块的烧结密度；采用乙醇湿法球磨使碳纳米管在UO2基体中均匀分散，并使燃料芯块中的各元素均匀分布；对燃料芯块生坯冷压成型以及燃料芯块无压烧结的工艺条件进行了深入研究和合理选取，解决了将无压烧结应用于UO2-碳纳米管复合燃料芯块制备所存在的困难。
本发明的UO2-碳纳米管复合燃料芯块制备工艺采用了无压烧结方式，具有生产效率高、生产成本和生产能耗低的优点，解决了烧结致密化和第二相均匀分散的问题，制得的燃料芯块相对密度约为95％，具有优异的热物理性能。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明的实施方式做进一步的说明。
实施例1
本实施例采用以下步骤制备UO2-碳纳米管复合燃料芯块：
(1)碳纳米管氧化和酸洗处理
将碳纳米管在150℃下于空气气氛中进行氧化处理；然后采用体积比为1:2的浓硝酸与浓硫酸混合液对氧化后的碳纳米管进行酸洗，酸洗温度为70℃，时间为3h；以去离子水将酸洗后的碳纳米管洗至中性，超声分散后对其进行真空干燥；
(2)UO2粉与碳纳米管的混合
按照体积比19:1的比例分别量取UO2粉与碳纳米管，采用乙醇湿法球磨使二者均匀混合，得到混合粉末；
(3)燃料芯块生坯的冷压成型
采用350MPa压力对混合粉末冷压成型，保压时间50s，制得燃料芯块生坯；
(4)燃料芯块的无压烧结
将燃料芯块生坯在1550℃下于还原性气氛中无压烧结2h，制得相对密度为92.6％的UO2-碳纳米管复合燃料芯块。
步骤(1)中，所述真空干燥的温度为80℃；步骤(2)中，所采用的乙醇湿法球磨，其球磨转速为350rpm，球磨时间为5h；步骤(4)中，所述还原性气氛为Ar-5％H2气氛。
实施例2
本实施例采用以下步骤制备UO2-碳纳米管复合燃料芯块：
(1)碳纳米管氧化和酸洗处理
将碳纳米管在350℃下于空气气氛中进行氧化处理；然后采用体积比为3:10的浓硝酸与浓硫酸混合液对氧化后的碳纳米管进行酸洗，酸洗温度为60℃，时间为2h；以去离子水将酸洗后的碳纳米管洗至中性，超声分散后对其进行真空干燥；
(2)UO2粉与碳纳米管的混合
按照体积比37:3的比例分别量取UO2粉与碳纳米管，采用乙醇湿法球磨使二者均匀混合，得到混合粉末；
(3)燃料芯块生坯的冷压成型
采用400MPa压力对混合粉末冷压成型，保压时间40s，制得燃料芯块生坯；
(4)燃料芯块的无压烧结
将燃料芯块生坯在1650℃下于还原性气氛中无压烧结1h，制得相对密度为95.6％的UO2-碳纳米管复合燃料芯块。
步骤(1)中，所述真空干燥的温度为70℃；步骤(2)中，所采用的乙醇湿法球磨，其球磨转速为300rpm，球磨时间为3h。
实施例3
本实施例采用以下步骤制备UO2-碳纳米管复合燃料芯块：
(1)碳纳米管氧化和酸洗处理
将碳纳米管在550℃下于空气气氛中进行氧化处理；然后采用体积比为2:5的浓硝酸与浓硫酸混合液对氧化后的碳纳米管进行酸洗，酸洗温度为80℃，时间为4h；以去离子水将酸洗后的碳纳米管洗至中性，超声分散后对其进行真空干燥；
(2)UO2粉与碳纳米管的混合
按照体积比9:1的比例分别量取UO2粉与碳纳米管，采用乙醇湿法球磨使二者均匀混合，得到混合粉末；
(3)燃料芯块生坯的冷压成型
采用450MPa压力对混合粉末冷压成型，保压时间60s，制得燃料芯块生坯；
(4)燃料芯块的无压烧结
将燃料芯块生坯在1750℃下于还原性气氛中无压烧结1.5h，制得相对密度为95.9％的UO2-碳纳米管复合燃料芯块。
步骤(1)中，所述真空干燥的温度为90℃；步骤(2)中，所采用的乙醇湿法球磨，其球磨转速为400rpm，球磨时间为6h。

Claims (4)

1.一种UO2-碳纳米管复合燃料芯块的制备工艺，其特征在于该UO2-碳纳米管复合燃料芯块的制备工艺主要包括以下步骤：
(1)碳纳米管氧化和酸洗处理
将碳纳米管在150～550℃下于空气气氛中进行氧化处理；然后采用体积比为1～2:4的浓硝酸与浓硫酸混合液对氧化后的碳纳米管进行酸洗，酸洗温度为60～80℃，时间为2～4h；以去离子水将酸洗后的碳纳米管洗至中性，超声分散后对其进行真空干燥；
(2)UO2粉与碳纳米管的混合
按照体积比9～99:1的比例分别量取UO2粉与碳纳米管，采用乙醇湿法球磨使二者均匀混合，得到混合粉末；
(3)燃料芯块生坯的冷压成型
采用300～500MPa压力对混合粉末冷压成型，保压时间大于40s，制得燃料芯块生坯；
(4)燃料芯块的无压烧结
将燃料芯块生坯在1550～1750℃下于还原性气氛中无压烧结1～2h，制得UO2-碳纳米管复合燃料芯块。
2.如权利要求1所述的UO2-碳纳米管复合燃料芯块的制备工艺，其特征在于：步骤(1)中，所述真空干燥的温度为80℃。
3.如权利要求1所述的UO2-碳纳米管复合燃料芯块的制备工艺，其特征在于：步骤(2)中，所采用的乙醇湿法球磨，其球磨转速为300～400rpm，球磨时间为3-6h。
4.如权利要求1所述的UO2-碳纳米管复合燃料芯块的制备工艺，其特征在于：步骤(4)中，所述还原性气氛为Ar-5％H2气氛。
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