JP2732822B2

JP2732822B2 - 複合体シートおよびその製造方法

Info

Publication number: JP2732822B2
Application number: JP7343961A
Authority: JP
Inventors: 昭夫中石
Original assignee: DuPont Teijin Advanced Papers Japan Ltd
Current assignee: DuPont Teijin Advanced Papers Japan Ltd
Priority date: 1995-12-28
Filing date: 1995-12-28
Publication date: 1998-03-30
Anticipated expiration: 2015-12-28
Also published as: WO1997024231A1; EP0882574A4; EP0882574A1; JPH09183187A; CN1209093A; US6143819A

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、熱伝導性、耐熱
性、電気特性、耐薬品性、機械特性等にすぐれた複合体
シートおよびその製造方法に関する。より詳しくは回転
機、変圧器分野の電気絶縁材料として有用な複合体シー
トに関する。さらに、本発明は、そのような複合体シー
トを備えた電気機器に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、耐熱性が要求される電気絶縁分野
には耐熱性高分子を素材とする成形体が使用されてい
る。特に芳香族ポリアミド（以下アラミドと称す）を用
いた成型品は、アラミド分子構造に由来する耐熱性、耐
薬品性、難燃性を備えた優れた工業材料である。なかで
も、ポリメタフェニレンイソフタルアミドのファイブリ
ッドおよび繊維から構成される薄葉紙（商品名ノーメ
ックス（登録商標））は、耐熱性に優れた電気絶縁紙と
して広く用いられている。

【０００３】近年、回転機、変圧器の分野では、使用部
材の削減と省スペース化を目的とした機器の小型化の要
求が高まっている。それを実現する手段として、回転部
分やコイルから発生する熱量を速やかに発散できる熱伝
導性の大きな電気絶縁材料が望まれていた。これまでの
アラミド薄葉紙は、内部に空気を含有するため、熱伝導
性が小さく、上記の要求に十分応えたものではなかっ
た。

【０００４】従来、主としてパワートランジスタ、サイ
リスタなどの発熱性電子部品の放熱シートとして、耐熱
性に優れたシリコーン樹脂に熱伝導性の良い充填材を添
加したオルガノポリシロキサン（シリコーン樹脂）組成
物および成型品が考案されている。これらは、シリコー
ン樹脂単独ではなしえない熱伝導性を充填材を加えるこ
とで改善したものである。

【０００５】（１）特開昭５２−１４６５４号公報に
は、オルガノポリシロキサン、オルガノハイドロジエン
ポリシロキサンとシリカ系充填剤、炭酸亜鉛粉末、およ
び白金触媒からなるオルガノポリシロキサン組成物が記
載されている。

【０００６】（２）特開昭５３−１５５５０６号公報に
は、オルガノポリシロキサンにボロンナイトライド（窒
化ホウ素）、低分子量オルガノポリシロキサンおよび硬
化剤を加えた熱伝導性シリコーンゴム組成物が記載され
ている。

【０００７】（３）特開昭５６−２３４９号公報には、
充填剤、有機過酸化物触媒およびシリコーンオイルをポ
リジオルガノシロキサンに配合し、加硫成型してなる熱
伝導性にすぐれた放熱用ゴム状成型品が記載されてい
る。

【０００８】このように、電気絶縁性と熱伝導性を備え
たシリコーン樹脂組成物および成型品は公知である。し
かしながらこれら（１）ないし（３）のシリコーン樹脂
組成物および成型品は、シリコーン樹脂特有の引き裂き
やすさが克服されていないばかりか、充填剤を多量に含
有するためかえって機械的強度を損なう欠点がある。

【０００９】この問題を解決する目的で、次のようにシ
リコーン樹脂を他の素材で補強することが提案されてい
る。

【００１０】（４）特開昭５８−２１４４６号公報に
は、付加重合型液状シリコーンゴムに熱伝導性を高める
充填剤を配合してなる混合物を、補強性の織物または不
織布に被覆してシート成型し、しかるのちに架橋するこ
とを特徴とする熱伝導性絶縁シートの製造方法が記載さ
れている。ここで、織物または不織布とは、ガラス繊
維、石英繊維、アルミナ繊維、窒化ホウ素繊維、などの
無機繊維、あるいはポリエステル、ふっ素樹脂などの有
機繊維のいずれからなるものでもよいとされている。

【００１１】（５）特開昭５８−２１９０３４号公報に
は、アルミナ粉末を含む流動性シリコーンゴム組成物
を、網目状絶縁物上にコーティングし、ついで、これを
硬化させる電気絶縁性放熱ゴムシートの製造方法が記載
されている。ここで、網目状絶縁物とは、織物、編物、
不織布、これらの積層物であり、シリコーン樹脂の耐熱
性に見合った耐熱性をもつガラス繊維に、アスベスト、
シリコンカーバイド繊維などが例示されている。

【００１２】上記（４），（５）のいずれにおいても補
強材との一体化を促すための流動性のよい、低粘度のシ
リコーン樹脂を使用している。このように、熱伝導性の
大きなシリコーン樹脂シートを製造するにあたり、繊維
からなる織物、不織布で補強して引き裂き強さの改善を
はかる方法は公知である。

【００１３】しかしながら、これらの製造方法は、パワ
ートランジスタ、サイリスタなどの発熱性電気電子部品
の放熱促進用途を想定したものであり、回転機、トラン
スのような電気機器の電気絶縁材料にかならずしも適用
できるわけではない。回転機、変圧器の電気絶縁材料の
場合には、電気絶縁性に加えて次のような特性が特に重
要である。

【００１４】（ア）長期信頼性大型の回転機、トランスの分野では、耐熱温度が１５５
度ないし１８０度まで要求されることが希ではない。特
に近年進行している機器の小型化、高度集積化のなか
で、より苛酷な環境下で長期間の信頼性を確保するため
にはおのずと使用できる材料は限られてくる。そのた
め、補強材としてはシリコーン樹脂と同等またはそれ以
上の耐熱性を備えた素材が好ましい。

【００１５】（イ）耐ヒートショック性電機絶縁材料はしばしば加熱−冷却が繰り返される部分
に使用される。そのためサーマルショックによる剥離、
微小破壊を防ぐためにシリコーン樹脂の線膨張係数（２
−５×１０^-5／度）と同等の熱特性を持つ素材を選択す
ることが重要である。

【００１６】（ウ）低誘電率主絶縁材料として使用される場合、交流電場が印加され
ると、絶縁材料内部に電気的損失のため発熱が生じる。
この発熱の程度は絶縁材料の誘電率と誘電損失の積に比
例する。したがって、これらの値が小さいものが好まし
い。

【００１７】（エ）可撓性回転機、変圧器の導体の絶縁用テープに使用する場合、
導体に良くなじみ、しわのない巻き状態を実現するには
テープに適度の伸びが必要である。

【００１８】（オ）軽量性機器の小型化の重要因子として絶縁材料の軽量性は無視
できない項目の一つである。

【００１９】（カ）ボイドレスボイド、すなわち、独立気泡が存在すると、コロナ発生
原因につながるとともに熱伝導を妨げる要因となり好ま
しくない。

【００２０】これらの観点から、従来提案されている製
造方法で作成された、織物や不織布で補強した熱伝導性
のシリコーン樹脂シートには次のような問題点が指摘で
きる。

【００２１】すなわち、長期信頼性の点では、上記無機
繊維および高耐熱性の有機繊維が望ましい。しかし、無
機繊維については、（ａ）線膨張係数が小さい（例、Ｅ
ガラス繊維５×１０^-6／度）（ｂ）誘電率が大きい、
（例、Ｅガラス誘電率６．７−（１ＭＨｚ））、
（ｃ）引張り伸度が小さい（通常、２％以下）ため、無
機繊維の織物、不織布で補強したシリコーン樹脂シート
は可撓性が小さい、などが問題である。さらに、一般
に、無機繊維は有機化合物よりも比重が大きいため、軽
量化には不利な材料である。

【００２２】一方、有機繊維のなかでシリコーン樹脂と
同等以上の耐熱性を備えたものは、アラミド繊維、ポリ
エーテルエーテルケトン繊維、ポリテトラフルオロエチ
レン繊維などに限定される。しかし、有機繊維からなる
織物を補強材とすると、（ｄ）縦横の異方性が大きい、
（ｅ）拘束された構造体であるため、取り扱い中にシリ
コーン樹脂と繊維との動きに差が生じ密着性（接着性）
が徐々に損なわれるおそれがある、（ｆ）テープ状にス
リットするのが容易でない、（ｇ）一般に織物は高価で
ある、などが実用上の問題点として指摘できる。

【００２３】さらに、上記の耐熱性不織布と付加重合性
液状シリコーンゴムを用いたシート成型の場合、不織布
の保液性が十分でなく、生産性を損なうことが懸念され
る。また、上記引例（４）および（５）の製造方法にお
いて、変圧器ではとくに注意を要するボイドの除去に関
する配慮が一切なされていない。

【００２４】

【発明が解決しようとする課題】このように、従来、電
気絶縁性と熱伝導性を兼ね備えた耐熱性の可撓性シート
で、変圧器、回転機用途に十分応えた素材は皆無といえ
る状況であった。

【００２５】そこで、本発明の課題は、電気絶縁性と熱
伝導性を兼ね備え、耐熱性および可撓性にすぐれた複合
体シートおよびその製造方法を提供することを課題とす
る。

【００２６】本発明は、また、そのような複合体シート
を備えることによって放熱特性の改善された電気機器を
提供することを課題とする。

【００２７】

【課題を解決するための手段】本発明者は、上記状況に
鑑み上述の課題を解決するため鋭意検討した結果、ゴム
弾性を有する樹脂をマトリックスとし、繊維状有機化合
物からなる成形体と無機充填材とでこれを補強し、内部
空隙率が１０％以下、比重が１以上２以下であるように
することで、複合体シートが良好な性能をもち、上述の
課題を解決できることを見いだし、本発明に到達した。

【００２８】すなわち、本願の第１の発明に従う複合体
シートは、繊維状有機化合物からなる成型体と、無機充
填材と、前記成型体と前記無機充填材とにより補強され
る、ゴム弾性を有する樹脂からなるマトリックス樹脂と
を包含するシートであって、内部空隙率が１０％以下、
比重が１以上２以下で厚さ方向の熱伝導率が０．４Ｗ／
ｍＫ以上であることを特徴とする。

【００２９】本願の第２の発明に従う複合体シートは、
上述の第１の発明に従う複合体シートにおいて、前記繊
維状有機化合物からなる成型体がアラミドファイブリッ
ドとアラミド繊維とからなるアラミド紙であり、前記無
機充填材は摂氏２０度での熱伝導率が１Ｗ／ｍＫ以上で
あることを特徴とする。

【００３０】本願の第３の発明に従う複合体シートは、
上述の第２の発明に従う複合体シートにおいて、前記ア
ラミド紙の坪量が１０ｇ／ｍ² 以上２００ｇ／ｍ² 以下
であって、少なくとも５重量％の前記アラミド紙を含む
ことを特徴とする請求項２に記載の複合体シート。

【００３１】本願の第４の発明に従う複合体シートは、
上述の第２または第３の発明に従う複合体シートにおい
て、前記アラミド紙を構成するアラミドがポリメタフェ
ニレンイソフタルアミドであることを特徴とする。

【００３２】本願の第５の発明に従う複合体シートは、
上述の第１〜第４の発明に従う複合体シートにおいて、
前記無機充填材は摂氏２０度での熱伝導率が５Ｗ／ｍＫ
以上であることを特徴とする。

【００３３】本願の第６の発明に従う複合体シートは、
上述の第１〜第５の発明のいずれかに記載の複合体シー
トにおいて、前記無機充填材が、酸化アルミニウム、窒
化ホウ素、窒化ケイ素、酸化マグネシウム、および酸化
ベリリウムから選ばれた少なくとも１種類無機充填材で
あることを特徴とする。

【００３４】本願の第７の発明に従う複合体シートは、
上述の第１〜第６の発明のいずれかに従う複合体シート
において、前記マトリックス樹脂がシリコーンゴムであ
ることを特徴とする。

【００３５】本願の第８の発明に従う複合体シートの製
造方法は、上述の第１〜第７の発明のいずれかに従う複
合体シートを製造する複合体シートの製造方法であっ
て、無機充填材をアラミドファイブリッドおよびアラミ
ド繊維からなる成型体またはゴム弾性を有するマトリッ
クス樹脂の一方に共存させ、前記成型体と前記マトリッ
クス樹脂とを接触させて複合化することを特徴とする。

【００３６】本願の第９の発明に従う複合体シートの製
造方法は、上述の第１〜第７の発明のいずれかに従う複
合体シートを製造する複合体シートの製造方法であっ
て、アラミドファイブリッドおよびアラミド繊維からな
る成型体に、無機充填材を含有するゴム弾性を有する樹
脂を含浸または塗布することで複合化することを特徴と
する。

【００３７】本発明の第１０の発明に従う放熱特性の改
善された電気機器は、上述の第１〜第７の発明のいずれ
かに従う複合体シートを備えたことを特徴とする。

【００３８】

【発明の実施の形態】以下、本発明について詳細に説明
する。

【００３９】本発明において、繊維状有機化合物からな
る成形体は、アラミドファイブリッドおよびアラミド繊
維からなるアラミド紙が好ましい。ここでアラミドとは
アミド結合の６０％以上が芳香環に直接結合した線状高
分子化合物を意味する。このようなアラミドとしてポリ
メタフェニレンイソフタルアミド、およびその共重合
体、ポリパラフェニレンテレフタルアミドおよびその共
重合体、ポリ（パラフェニレン）−コポリ（３，４ジフ
ェニルエーテル）テレフタールアミドなどが例示でき
る。この中で、ポリメタフェニレンイソフタルアミド
が、良好な成型加工性、熱融着性を備えている点で好ま
しく用いられる。ポリメタフェニレンイソフタルアミド
はイソフタル酸塩化物およびメタフェニレンジアミンを
用いた従来公知の界面重合法、溶液重合法等により工業
的に製造できる。

【００４０】アラミドファイブリッドとは、抄紙性を有
するフィルム状のアラミド粒子のことをいい、アラミド
パルプとも呼ばれる（特公昭３５−１１８５１号公報、
特公昭３７−５７５２号公報等参照）。アラミドファイ
ブリッドは、通常の木材パルプと同じように、離解、叩
解処理を施し抄紙原料として用いることができる。この
場合、アラミド紙の特性を良好に維持するためアラミド
ファイブリッドの濾水度（フリーネス）を調節するのが
好ましく、通常カナダ標準フリーネスで５０ｍｌ以上５
００ｍｌ未満の範囲から選ばれる。

【００４１】アラミド繊維とは、アラミドを原料とする
繊維である。このような繊維として、帝人（株）の「コ
ーネックス（登録商標）」「テクノーラ（登録商
標）」、ユニチカ（株）の「アピエール（登録商
標）」、デュポン社の「ノーメックス（登録商標）」
「ケブラー（登録商標）」、アクゾ社の「トワロン（登
録商標）」等が例示できるがこれらに限定されるわけで
はない。

【００４２】本発明では、繊維の好ましい繊度は０．５
デニール以上２０デニール未満、長さは１ｍｍ以上５０
ｍｍ未満の範囲から選ばれる。長さが１ｍｍよりも小さ
いと、複合体の力学特性が低下する。

【００４３】一方、５０ｍｍ以上のものは湿式法での不
織布製造に当たり「からみ」「結束」などが発生しやす
く欠陥の原因となりやすいため好ましくない。同様に繊
度が０．５デニール未満繊維は、湿式法での製造におい
て凝集を招きやすく好ましくない。また、２０デニール
以上の繊維は、繊維直径が大きくなり過ぎるため（例え
ば、真円形状で直径は４５ミクロン以上）、アスペクト
比の低下、力学的補強効果の低減、不織布均一性不良な
どの不都合が生じる。

【００４４】本発明においてアラミド紙とは、上記アラ
ミドファイブリッドおよび／またはアラミド繊維を、乾
式法または湿式法にて製造したシート状の成形体を意味
する。

【００４５】アラミド紙のアラミドファイブリッド／ア
ラミド繊維の構成割合は、５／９５−１００／０（重量
％）の範囲の任意の値が選ばれる。

【００４６】本発明において、アラミドファイブリッド
および／またはアラミド繊維からなるアラミド紙に対し
て紙の特性を損なわない範囲で別に耐熱性繊維を加える
ことは差しつかえない。このような耐熱性繊維として、
ポリフェニレンスルフィド繊維、ポリエーテルエーテル
ケトン繊維、ポリエステル繊維、アリレート繊維、液晶
ポリエステル繊維、ポリエチレンナフタレート繊維など
の有機繊維、ガラス繊維、ロックウール、アスベスト、
ボロン繊維、アルミナ繊維などの無機繊維を例示できる
が、これらに限定されるわけではない。

【００４７】アラミド紙の坪量（１ｍ² あたりの質量；
単位ｇ／ｍ² ）は、１０−２００ｇ／ｍ² の範囲が好ま
しい。坪量が１０ｇ／ｍ² よりも小さい紙は、一般に、
厚み、坪量の均一性が不足し、安定した性能の複合体シ
ートが得られにくい。一方、２００ｇ／ｍ² を上回る坪
量の紙については、後述する樹脂との複合化後に所望の
熱伝導性が得にくいという問題点がある。

【００４８】このようなアラミド紙を製造するにはスパ
ンレース法、湿式抄造法、など従来既知の方法が適用で
きる。また、製造されたシートを熱圧加工して表面平滑
性、機械的特性などの紙特性を向上させることもでき
る。

【００４９】本発明において、基材にアラミド紙を好ま
しく用いる理由として（１）耐熱性，難燃性などの優れ
た特性を備えていること、（２）従来のガラスクロス−
シリコーンゴム複合体の欠点である可撓性不足の改善に
効果があること、（３）被覆性の大きなアラミドファイ
ブリッドを含むため複合体シートの絶縁破壊特性を損な
わないこと、（４）保液性が大きいため樹脂含浸、塗布
加工などの既存技術を適用でき複合体シートを製造する
のに有利であること、（５）アラミドの比重が１．４程
度と小さく軽量複合体シートの製造に寄与できること、
（６）アラミド素材はシリコーン樹脂と同等の熱膨張率
のためヒートショックによる欠陥生成のおそれが小さい
と期待できること、などを上げることができる。

【００５０】本発明において無機充填材（フィラー）と
は、粒状、繊維状、板状または無定形状の無機化合物の
粒子である。無機充填材の熱伝導率は１Ｗ／ｍＫ（温
度：摂氏２０度）以上のものが好ましい。かかる無機充
填材としては、ケイ酸カルシウム、重質ケイ酸カルシウ
ム、ケイ酸マグネシウム、酸化アルミニウム、、炭化ケ
イ素、窒化ケイ素、チタン酸カリウム、酸化マグネシウ
ム、窒化ホウ素、酸化チタン、酸化ケイ素、窒化アルミ
ニウム、ホウ酸アルミニウム、酸化ホウ素、酸化ベリリ
ウム、炭酸カルシウム、ガラス、雲母、滑石などの無機
化合物が例示できるが無論これらに限定されるわけでは
ない。なかでも熱伝導性の比較的大きな酸化アルミニウ
ム、窒化ホウ素、窒化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化
ベリリウムなどの無機化合物が好ましく選択される。な
お、熱伝導率が５Ｗ／ｍＫ以上であればより好ましい。
なお、これら無機化合物が結晶性物質の場合、熱伝導率
は異方性を示すことが一般的である。そこで本発明では
粉体焼結した成型物のバルクの熱伝導率で無機化合物の
熱伝導率と定義する。これら、無機化合物の選択の目安
として、例えば粉体を焼結して得られた成形体の絶縁破
壊電圧が１０ｋｖ／ｍｍ以上、体積固有抵抗値が１０¹³
オームｃｍ以上のものをあげることができる。したがっ
て本発明の主旨から、熱伝導率が大きくても熱伝導体で
ある金属単体は使用できない。

【００５１】使用する無機充填材の大きさは様々であり
これを一義的に定義するのは困難であるが、形状が粒状
の場合は径がおおよそ０．１ミクロンから１ｍｍの範囲
のもの、繊維状の場合は長さ１０ミクロン以上１０ｍｍ
以下のものが通常用いられる。

【００５２】本発明においてゴム弾性を有するマトリッ
クス樹脂とは、樹脂を構成する高分子鎖１本につき少な
くとも１個の架橋点をもつ樹脂である。ここで、架橋点
とは、高分子鎖が他の高分子鎖と化学的または物理的に
連結した部位のことである。前者の場合は化学結合が、
後者では結晶領域または凝集箇所が架橋点となる。ゴム
弾性が発現されるには、架橋点間の高分子鎖が、その高
分子鎖のガラス転移点以上の温度環境にあることが必須
の要件である。したがって、一般に、室温にてゴム弾性
を示す樹脂は、架橋間の高分子鎖のガラス転移点が室温
以下のものである。

【００５３】本発明においてゴム弾性とは、大変形後、
応力除去によって変形がほぼ完全に回復することを意味
するが、レオロジー的には、ガラス状態と流動状態の中
間温度領域に位置する粘弾性挙動が、室温またはそれ以
下の温度にて発現する性質をいう。

【００５４】このようなゴム弾性を有する樹脂として
は、スチレン−ブタジエンゴム、ハイスチレンゴム、ブ
タジエンゴム、イソプレンゴム、ニトリルブタジエンゴ
ム、クロロプレンゴム、ブチルゴム、シリコーンゴム、
室温加硫型シリコーンゴム、水素化ニトリルゴム、ポリ
エーテル系特殊ゴム、フッ素ゴム、四フッ化エチレンプ
ロピレンゴム、アクリルゴム、クロロスルホン化ポリエ
チレンゴム、エピクロロヒドリンゴム、プロピレンオキ
シドゴム、エチレンアクリルゴム、ノルボルネンゴム、
スチレン系熱可塑性エラストマー、オレフィン系熱可塑
性エラストマー、ウレタン系熱可塑性エラストマー、ポ
リエステル系熱可塑性エラストマー、ポリアミド系熱可
塑性エラストマー、ポリブタジエン系熱可塑性エラスト
マー、塩ビ系熱可塑性エラストマー、フッ素系熱可塑性
エラストマーなどの高分子化合物が例示できる。この
中、耐熱性、耐薬品性、難燃性に優れる点でシリコーン
ゴム系、フッ素ゴム系が好ましく、とりわけ、シリコー
ンゴムが好ましい。

【００５５】シリコーンゴムは、ポリジメチルシロキサ
ン類を過酸化物などの架橋剤を用いて架橋したもの、付
加重合型液状シリコーンを白金触媒で架橋したものなど
が使用できる。

【００５６】本発明で、複合化シートの熱伝導性を向上
させるという点では、必ずしもゴム弾性を有する樹脂の
みを用いる必然性はない。しかし、従来使用されていた
電気絶縁用アラミド紙の加工しやすさ、可撓性、取り扱
い性などの特性を大きく損なわない点を重視すると、ゴ
ム弾性樹脂が好ましく選択される。

【００５７】複合体シートの内部空隙率は１０％以下が
好ましい。ここで、内部空隙とは、マトリックス樹脂の
浸透が十分ない結果生成した独立気泡（ボイド）、と定
義される。内部空隙の存在は、高電圧印加状態でのコロ
ナ発生が懸念される、熱伝導を妨げるなどの理由で、好
ましくない。複合体シート中の繊維状有機化合物からな
る成形体の重量比が小さい場合は、内部空隙率は次式で
算出される。

【００５８】

【数１】内部空隙率（％）＝（１−（複合体シートの比
重）／（充填材＋マトリックス樹脂混合物の比重））×
１００本発明者らの検討によると、内部空隙率に対して熱伝導
率は指数関数的に低下する傾向が観察された。

【００５９】本発明の複合体シートの比重は、１以上２
以下が好ましい。比重が１より小さいものは内部に多く
の空隙を持つことを示唆する。一方比重が２を上回るシ
ートは軽量性を損なう、誘電率を大きくするなどの問題
点が生じてくる。

【００６０】次に、本発明における複合体シートの構成
について説明する。本発明の複合体シートは、上述のア
ラミド紙と、無機充填材とゴム弾性を有するマトリック
ス樹脂とから構成される。これら３種類の素材を複合化
させる方法は様々なものが考えられるが、（ａ）あらか
じめ無機充填材を混合した樹脂をアラミド紙に含浸また
は塗布する方法、（ｂ）アラミド紙を製造する際に無機
充填材を添加しその後樹脂を含浸または塗布する方法、
（ｃ）アラミド紙に無機充填材の分散液を散布または含
浸させ、その後樹脂を含浸または塗布する方法などが例
示できる。いずれの方法によっても、繊維状有機化合物
からなる成型体と、無機充填材と、ゴム弾性を有する樹
脂（マトリックス樹脂）が相互に緊密に接触し空隙率の
低い構造体を形成することができる。

【００６１】この中で（ａ）の方法が最も実用的である
と考えられるので、以下にこの実施方法について詳述す
る。

【００６２】無機充填材とマトリックス樹脂との混合方
法には特に制約はないが、使用する樹脂の性状によって
次の二通りに大別できる。すなわち樹脂が液状の低粘性
のものなら無機充填材を添加した後、攪拌翼を備えた容
器内で攪拌混合する方法が簡便である。一方、高い粘性
または固体状のものは、加熱または溶剤希釈によって可
塑性を向上し、これに無機充填材を加えて混練押し出し
機やニーダーなどの設備にて混合する方法が推奨でき
る。いうまでもなく混合の方法はこれらに限定されるも
のではない。

【００６３】上記の方法において樹脂に添加する無機充
填材の量は、樹脂１００重量部に対して５−２００重量
部、より好ましくは１０−１５０重量部の範囲が選ばれ
る。この範囲の上限は充填材混合物の粘度、流動性から
規定され、一方、下限は複合体シートの熱伝導特性から
の制約である。

【００６４】アラミド不織布と複合化されるゴム弾性を
有する樹脂の量は、アラミド不織布の空隙率、不織布へ
の樹脂の浸透の具合によって変わるが、完全浸透の場
合、不織布重量に対し０．２５倍以上が必要となる。ま
た浸透が不完全な場合には前記の内部空隙率および比重
の範囲に入ることが望ましい。

【００６５】樹脂をアラミド紙に含浸させる方法として
は、加熱または溶剤希釈によって可塑性を向上させた樹
脂をアラミド不織布上に吐出する方法、樹脂液または可
塑化樹脂にアラミド紙をディップする方法、等任意の方
法が採用できる。いずれの場合も含浸を促進する目的で
ロールまたはプレスにて加圧しても構わない。樹脂が熱
硬化性の場合、樹脂含浸したアラミド紙を適当な条件に
て加熱および／または熱圧処理できる。

【００６６】アラミド紙に樹脂を塗工するには、既知の
塗工方式の機械が適用できる。そのような塗工機の例と
しては、エアドクターコーター、ブレードコーター、ロ
ッドコーター、ナイフコーター、スクイズコーター、リ
バースロールコーター、トランスファーロールコータ
ー、グラビアコーター、キスロールコーター、キャスト
コーター、スプレインコーター、カーテンコーターなど
があるが、これらに限定されるわけではない。

【００６７】アラミド紙と樹脂とを複合化するにあた
り、紙と樹脂との接着をより強固なものにするため、ア
ラミド紙に表面処理を施すこともできる。この処理とし
ては、プラズマ処理、コロナ放電処理、プライマー処理
などが例示できるが、これらに限定されるものではな
い。

【００６８】この複合化において、シートの厚みは０．
０１ｍｍ以上１０ｍｍ未満の範囲になるよう調節され
る。

【００６９】厚みの下限はアラミド紙の坪量の制約に由
来する。一方、複合化シートの厚みを１０ｍｍ以上にす
るのは、相対的に不織布の寄与を大きく減らすことにな
り、機械特性が損なわれる。

【００７０】本発明において、異なる構成のアラミド紙
を積層、ラミネートしたものを樹脂含浸して複合化する
ことが出来る。一例として、シートの剛性を向上する目
的で、パラアミド繊維を含有する紙と他のアラミド紙を
積層した、多層構造複合体シートも本発明の範疇に含ま
れる。さらに樹脂の弾性特性、力学特性を改善する目的
で、複数の樹脂をブレンドして使用することも出来る。
また、複数の種類の樹脂を逐次的に含浸加工しても構わ
ない。

【００７１】本発明において、複合体シートの厚み方向
の熱伝導率は０．４Ｗ／ｍＫ（温度：摂氏２０度）以上
のものが好ましい。基材として使用するアラミド紙の熱
伝導率は、高々０．２Ｗ／ｍＫ程度であるため、これを
上回るものがよい。さらに好ましくは、０．５Ｗ／ｍＫ
以上のものが特に良い。

【００７２】

【実施例】以下、本発明について実施例を挙げて説明す
る。なお、これらは本発明の内容を何ら限定するもので
はない。また、特に断らないかぎり、部は重量部を意味
する。

【００７３】（測定方法）（１）シートの坪量、厚みの測定ＪＩＳＣ２１１１に準じて実施した。

【００７４】（２）引き裂き強さ強度ＪＩＳＰ８１１６にしたがい測定した。

【００７５】（３）熱伝導測定京都電子工業（株）製迅速熱伝導率計ＱＴＭ−Ｄ２に
て測定した。シートはあらかじめ温度２３度、湿度５５
％の部屋で２４時間おいてから測定に供した。

【００７６】（４）絶縁破壊電圧ＪＩＳ−Ｃ２１１１に準じて実施した。

【００７７】（５）誘電率ＪＩＳＣ２３１８に記載の方法で測定した。

【００７８】（６）透気度ガーレー式透気度計を用い、１００ｃｃの空気がシート
を通過する時間（透気度）を測定した。一連のシートに
ついては、この時間が長いほど多孔質であるといえる。

【００７９】（参考例）（１）原料調製特公昭５２−１５１６２４号公報に記載のステーターと
ローターの組み合わせで構成される湿式沈殿機を用いる
方法で、ポリメタフェニレンイソフタルアミドのファイ
ブリッドを製造した。これを、離解機、叩解機で処理し
カナダ標準濾水度（ＣＳＦ）を、１０５ｍｌに調節し
た。一方、帝人（株）製メタアラミド繊維（帝人コーネ
ックス（登録商標））を、長さ６ｍｍに切断し抄紙用原
料とした。この繊維の繊度は２デニールであった。

【００８０】（２）アラミド紙の製造調製したアラミドファイブリッドと繊維をおのおの水中
で分散しスラリーを作成した。このスラリーを、アラミ
ドファイブリッド／アラミド繊維＝２０／８０の比率に
なるよう混合した後、フォードリニヤー型抄紙機へ送液
し、脱水、搾水、乾燥して巻取り、アラミド紙を得た。
この紙の主要特性を表１に示す。

【００８１】

【表１】

【００８２】（実施例１）上記参考例で製造したアラミ
ド紙に、付加重合型液状シリコーン樹脂（ダウコーニン
グ社シラスコン（登録商標）ＲＴＶＤＫＱ４−３
１７高熱伝導率セラミックス含有品、熱伝導率；０．８
０Ｗ／ｍＫ比重１．７５）１００部をトルエン８０部
で希釈したものを大気圧下で含浸させた。さらに、シリ
コーン樹脂１００部をトルエン５０部で希釈したもので
再度含浸した。次に、未希釈樹脂を片面に塗布した後、
摂氏１２０度にて５分間熱圧した。得られたシートは、
しなやかで可撓性に富むものであった。

【００８３】（実施例２）上記実施例（１）においてト
ルエン５０部希釈樹脂の含浸を省略した以外は同一の処
理を施したシートを作成した。得られたシートは、しな
やかで可撓性に富むものであった。

【００８４】実施例１−２で作成した複合体シートの特
性を表２にまとめた。

【００８５】

【表２】

【００８６】（比較例１，２および３）実施例１と同一
のアラミド紙を使用し含浸工程を変更したシートを作成
した。含浸内容を表３に示す。あわせて含浸シートの特
性を表３に示す。

【００８７】

【表３】

【００８８】内部空隙率が１０％を上回ると熱伝導率が
０．４０Ｗ／ｍＫよりも小さくなることが判明した。

【００８９】

【発明の効果】本発明に従えば、高い熱伝導性と電気絶
縁特性を兼ね備え、可撓性に富む耐熱性アラミド複合体
シートを提供できる。このような複合体シートは回転
機、変圧器などの電気機器の絶縁素材として広く利用で
きる。特に、速やかな熱発散が求められる小型高集積タ
イプの機器の電気絶縁材に好ましく使用できる。

【００９０】電気機器の放熱特性が改善され小型化が実
現される結果として、使用部材の削減および安価部材へ
の代替等によるコスト低減効果、省スペース、軽量化、
省エネルギー化等の効果が期待できる。

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】繊維状有機化合物からなる成型体と、無
機充填材と、前記成型体と前記無機充填材とにより補強
される、ゴム弾性を有する樹脂からなるマトリックス樹
脂とを包含するシートであって、内部空隙率が１０％以
下、比重が１以上２以下で厚さ方向の熱伝導率が０．４
Ｗ／ｍＫ以上であることを特徴とする複合体シート。
【請求項２】前記繊維状有機化合物からなる成型体が
アラミドファイブリッドとアラミド繊維とからなるアラ
ミド紙であり、前記無機充填材は摂氏２０度での熱伝導
率が１Ｗ／ｍＫ以上であることを特徴とする請求項１に
記載の複合体シート。
【請求項３】前記アラミド紙の坪量が１０ｇ／ｍ² 以
上２００ｇ／ｍ² 以下であって、少なくとも５重量％の
前記アラミド紙を含むことを特徴とする請求項２に記載
の複合体シート。
【請求項４】前記アラミド紙を構成するアラミドがポ
リメタフェニレンイソフタルアミドであることを特徴と
する請求項２または３に記載の複合体シート。
【請求項５】前記無機充填材は摂氏２０度での熱伝導
率が５Ｗ／ｍＫ以上であることを特徴とする請求項１な
いし４のいずれかに記載の複合体シート。
【請求項６】前記無機充填材が、酸化アルミニウム、
窒化ホウ素、窒化ケイ素、酸化マグネシウム、および酸
化ベリリウムから選ばれた少なくとも１種類無機充填材
であることを特徴とする請求項１ないし５のいずれかに
記載の複合体シート。
【請求項７】前記マトリックス樹脂がシリコーンゴム
であることを特徴とする請求項１ないし６のいずれかに
記載の複合体シート。
【請求項８】請求項１ないし７のいずれかに記載の複
合体シートを製造する方法であって、無機充填材をアラ
ミドファイブリッドおよびアラミド繊維からなる成型体
またはゴム弾性を有するマトリックス樹脂の一方に共存
させ、前記成型体と前記マトリックス樹脂とを接触させ
て複合化することを特徴とする複合体シートの製造方
法。
【請求項９】請求項１ないし７のいずれかに記載の複
合体シートを製造する方法であって、アラミドファイブ
リッドおよびアラミド繊維からなる成型体に、無機充填
材を含有するゴム弾性を有する樹脂を含浸または塗布す
ることで複合化することを特徴とする複合体シートの製
造方法。
【請求項１０】請求項１ないし７のいずれかに記載の
複合体シートを備えたことを特徴とする放熱特性の改善
された電気機器。