JP5736711B2

JP5736711B2 - 接着体

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Publication number: JP5736711B2
Application number: JP2010225973A
Authority: JP
Inventors: 和哉北川; 孝幸馬場; 飛澤　晃彦; 晃彦飛澤; 八木　茂幸; 茂幸八木
Original assignee: Sumitomo Bakelite Co Ltd
Current assignee: Sumitomo Bakelite Co Ltd
Priority date: 2010-10-05
Filing date: 2010-10-05
Publication date: 2015-06-17
Anticipated expiration: 2030-10-05
Also published as: JP2012076421A

Description

本発明は、接着体に関する。

近年のエレクトロニクス分野の急速な発展による電子回路の高集積化、小型化・高密度化により、電子回路から発生する熱の処理が問題となっている。そこで、例えば、特許文献１には、電子回路と放熱部材とを絶縁性を有する熱伝導性樹脂層を介して接合した構成のパッケージが提案されている。このような構成によれば、電子回路から発生する熱を熱伝導性樹脂層を介して効率的に放熱部材に伝達することができるため、効率的に電子回路を冷却することができる。

このような特許文献１では、熱伝導性樹脂層として、セラミックス等のフィラー（粉体）を含有する樹脂絶縁層等を用いている。ここで、樹脂絶縁層に含まれている樹脂材料よりもフィラーの方が熱伝導率が高いため、樹脂絶縁層の熱伝導性を向上させるために、樹脂絶縁層中のフィラーの含有率（充填率）を高くするのが好ましい。しかしながら、樹脂絶縁層中のフィラーの含有率を高くしすぎると、絶縁樹脂層中にボイド（空隙）が発生する（例えば、特許文献２参照）。ここで、樹脂材料およびフィラーがそれぞれ特定されていれば、フィラーの含有率と絶縁樹脂層の熱伝導率との理論式を導き出せ、所定の熱伝導率を有する絶縁樹脂層を簡単に設計することができるが、絶縁樹脂層中に前記ボイドが発生し過ぎると、実測値が前記理論式から求められる理論値から乖離し、求められる性能（熱伝導率）を有する絶縁樹脂層を設計することが困難となる。

特開２００１−１９６４９５号公報特開２００８−３０８５７６号公報

本発明の目的は、高い熱伝導率が得られると共に、その熱伝導率の所望値（理論値）との乖離を抑制することのできる接合層を備える接着体を提供することにある。

このような目的は、下記（１）〜（１２）の本発明により達成される。
（１）金属材料で構成された第１の被着体と、
第２の被着体と、
前記第１の被着体と前記第２の被着体とを接合する接着剤と、前記接着剤よりも熱伝導率の高いフィラーとを含む接着層とを有し、
前記接着剤は、高分子材料を含み、
前記接着層の空隙率は、０．１％以下であり、
前記接着層中の前記フィラーの含有率は、６０ｖｏｌ％〜８０ｖｏｌ％であり、
前記接着層の熱伝導率の実測値をλとし、前記接着層内にボイドが形成されていないと仮定した場合の熱伝導率の理論値をλｔとしたとき、λ／λｔが０．７０〜１．３０であり、
前記高分子材料は、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂およびポリウレタン樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種以上の熱硬化性樹脂であり、
前記フィラーは、略球形状をなしており、
前記フィラーは、シリカ、アルミナ、ケイ藻土、酸化チタン、酸化鉄、酸化亜鉛、酸化マグネシウムおよび金属フェライト等からなる群から選ばれる酸化物、ならびに、窒化ホウ素、窒化ケイ素、窒化ガリウムおよび窒化チタン等からなる群から選ばれる窒化物から選ばれる少なくとも１種以上の無機フィラーであることを特徴とする接着体。

（２）前記第１の被着体は、前記第２の被着体から前記接着層を介して伝達された熱を放熱する機能を有している上記（１）に記載の接着体。

（３）前記接着層の厚さは、１０μｍ〜２００μｍである上記（１）または（２）に記載の接着体。

（４）前記接着剤は、熱硬化性樹脂材料で構成されている上記（１）ないし（３）のいずれかに記載の接着体。

（５）前記フィラーの平均粒径は、０．１μｍ〜２５μｍである上記（１）ないし（４）のいずれかに記載の接着体。

（６）前記フィラーは、平均粒径の異なる第１フィラーおよび第２フィラーを含み、
前記第１フィラーの平均粒径は、０．１μｍ〜１μｍであり、
前記第２フィラーの平均粒径は、１５μｍ〜２５μｍである上記（１）ないし（５）のいずれかに記載の接着体。

（７）前記フィラー中の前記第１フィラーの含有率は、４０ｗｔ％〜５０ｗｔ％である上記（６）に記載の接着体。

（８）前記第２の被着体は、導体層である上記（１）ないし（７）のいずれかに記載の接着体。

（９）前記第２の被着体は、導体パターンである上記（８）に記載の接着体。
（１０）前記導体パターンと電気的に接続された回路素子を有し、
前記回路素子は、通電によって発熱する上記（９）に記載の接着体。

（１１）前記接着層は、絶縁性を有している上記（１）ないし（１０）のいずれかに記載の接着体。
（１２）前記フィラーの粒子径の変動係数は、３０％以下である上記（１）ないし（１１）のいずれかに記載の接着体。

本発明の接着体によれば、接着層の空隙率が０．１％以下としつつ、接着層中のフィラーの含有率が６０％〜８０％であるため、接着層に優れた熱伝導性を付与することができるとともに、接着層の熱伝導率の理論値からの乖離を抑制することができる。

特に、第１の被着体が放熱効果を有する場合には、第２の被着体側で発生した熱を接着層を介して第１の被着体から効果的に放熱することができる。また、接着層が絶縁性を有する場合には、接着層によって、第１の被着体と第２の被着体とを絶縁することができるため、例えば、第２の被着体上に回路を形成することにより、当該回路で発生した熱を第１の被着体から効果的に放熱することができる。

本発明の接着体の第１実施形態を示す部分断面図である。図１に示す接着体が有する接着層の構成を示す模式的断面図である。本発明の接着体の第２実施形態を示す断面図である。本発明の接着体の第３実施形態を示す断面図である。

以下、本発明の接着体を添付図面に示す好適な実施形態に基づいて詳細に説明する。
＜第１実施形態＞
図１は、本発明の接着体の第１実施形態を示す部分断面図、図２は、図１に示す接着体が有する接着層の構成を示す模式的断面図である。なお、以下では、説明の都合上、図１および図２中の上側を「上」または「上方」、下側を「下」または「下方」とも言う。また、図１中では、見易くするために接着体の大きさを誇張して模式的に図示しており、接着体と自動車との大きさの比率は実際とは大きく異なる。

図１に示す接着体１は、自動車２０に搭載され、その前方に向かって光を照射する多数の発光ダイオード素子（ＬＥＤ）２０２が配置されたヘッドライト（光源）２０１の例えばＯＮ／ＯＦＦ（点燈／消灯）を制御する制御基板として機能する。なお、以下では、接着体１を「制御基板１」とも言う。

制御基板１は、支持板（第１の被着体）２と、導体層（第２の被着体）３と、支持板２と導体層３とを接着する接着層４とを有している。また、導体層３上には、半導体素子５１、５２等の通電により発熱する回路素子や、コネクタ５３等が設けられており、これらが回路６を形成している。

支持板２は、導体層３を支持するベースとなるものである。また、支持板２は、通電によって前記回路素子から発生する熱を放熱する放熱部としても機能する。このような支持板２は、金属材料で構成され、特に、アルミニウムまたはアルミニウム合金で構成されているのが好ましい。アルミニウムまたはその合金で支持板２を構成することにより、支持板２の熱伝導性をより高くすることができ、前記回路素子から発生した熱を支持板２から効率よく放熱することができる。

支持板２の厚さは、導体層３を支持することができれば、特に限定されないが、例えば、１〜５ｍｍであるのが好ましく、１〜２ｍｍであるのがより好ましい。支持板２の厚さをこのような数値範囲に設定することにより、制御基板１を自動車２０に載置可能な程度の強度に確保することができるとともに、制御基板１の薄型化（小型化）を図ることができる。さらには、前記熱を効率よく放熱することができる。

導体層３は、回路６の配線（導体パターン）の少なくとも一部を構成している。導体層３は、導電性を有する金属材料で構成されたものである。この導体層３は、接着層４の上面全面に積層された金属箔をエッチング等のパターニング処理によって所定のパターンに形成したものである。なお、導体層３を構成する金属材料としては、特に限定されないが、例えば、銅を好適に用いることができる。これにより、安価に、抵抗値が小さい導体層３が得られる。

このような導体層３の厚さは、特に限定されないが、例えば、１０〜２００μｍであるのが好ましく、１８〜７０μｍであるのがより好ましい。

本実施形態では、接着層４の上面に、導体層３が形成されていない部分を覆う被覆層（ソルダーレジスト層）７が設けられている。これにより、導体層３を保護することができ、回路６の劣化やショートを防止することができる。被覆層７の構成材料は、絶縁性を有していれば特に限定されず、例えば、エポキシ樹脂、シアネート樹脂、フェノール樹脂等の各種樹脂材料を用いることができる。なお、被覆層７は、省略してもよい。

半導体素子５１、５２は、その内部に、銅等の導電性金属材料で構成される配線パターンが設けられている。この配線パターンは、下面から突出した複数の端子に電気的に接続されている。そして、各端子がそれぞれ導体層３と接合され、これにより、半導体素子５１、５２が導体層３と電気的に接続される。各端子は、例えば半田、銀ろう、銅ろう、燐銅ろうのような各種ろう材を主材料として構成することができる。

なお、半導体素子５１、５２の外装部を構成するモールド部５１２、５２２は、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等のような熱硬化性樹脂で構成されている。

コネクタ５３は、中継ケーブル２０４を介して、ヘッドライト２０１に接続されている。なお、中継ケーブル２０４のヘッドライト２０１と反対側の端部には、コネクタ５３と接続されるコネクタ２０５が設置されている。

コネクタ５３は、いわゆる「オス側」のコネクタであり、複数のピン（端子）５３１と、これらのピン５３１を一括して収納するハウジング５３２とを有している。各ピン５３１は、それぞれ、銅等の導電性金属材料で構成され、導体層３に電気的に接続されている。そして、各ピン５３１と、いわゆる「メス側」のコネクタ２０５の各端子（図示せず）とが嵌合により接続される。

ハウジング５３２は、筒体で構成され、制御基板１に対し立設している。そして、ハウジング５３２に収納された各ピン５３１も制御基板１に対し垂直方向に、すなわち、鉛直上方に向かって起立している。これにより、コネクタ５３に中継ケーブル２０４のコネクタ２０５を接続する際、コネクタ２０５を上方から差し込むことができ、その接続作業を容易に行なうことができる。

ハウジング５３２の構成材料としては、特に限定されないが、例えば、半導体素子５１、５２のモールド部５１２、５２２の構成材料と同様の熱硬化性樹脂が用いることができる。

さらに、本実施形態の制御基板１は、導体層３や半導体素子５１、５２、特に導体層３と半導体素子５１、５２との接続部を覆う保護部材８を有している。

保護部材８は、硬質の樹脂材料で構成され、層状に設けられている。これにより、半導体素子５１、５２や、コネクタ５３を一括して固定することができる。従って、自動車２０が走行しているときにその振動が制御基板１に伝達したとしても、当該振動による半導体素子５１、５２やコネクタ５３の離脱を確実に防止することができる。また、例えば、ケーシングで制御基板１を覆わなくとも、半導体素子５１、５２等を保護することができる。また、半導体素子５１、５２等が保護部材８に埋設された状態となるため、これらに対する防水・防塵機能を発揮することができる。

保護部材８を構成する硬質の樹脂材料としては、特に限定されないが、例えば、半導体素子５１、５２のモールド部５１２、５２２やハウジング５３２の構成材料と同様の熱硬化性樹脂を用いることができ、特にエポキシ樹脂、フェノール樹脂が好ましい。

ここで、保護部材８を構成する樹脂材料には、アルミナ等の金属酸化物、窒化ホウ素等の窒化物に代表される電気絶縁性かつ高熱伝導性フィラーを充填されているのが好ましい。これにより、保護部材８を介して、通電によって半導体素子５１、５２等が発した熱の放熱が促進される。そして、この放熱と、支持板２を介しての放熱とが相まって、制御基板１は、全体として放熱性に極めて優れたものとなる。

接着層４は、支持板２と導体層３との間に形成されており、これらを接着（接合）する機能を有している。また、接着層４は、絶縁性を有しており、この接着層４によって、支持板２と導体層３との絶縁状態が確保されている。

さらには、接着層４は、優れた熱伝導性を有しており、回路６で発生した熱（特に、通電により回路素子から発生した熱）を支持板２に伝達する機能を有している。これにより、回路６で発生した熱を効率よく支持板２から放熱することができる。このような接着層４の熱伝導率は、高いほど良く、具体的には、１Ｗ／ｍ・Ｋ以上であるのが好ましく、３Ｗ／ｍ・Ｋ以上であるのがより好ましい。これにより、より効率よく回路６で発生した熱を接着層４を介して支持板２に伝達することができる。

接着層４の厚さ（平均厚さ）は、特に限定されないが、１０μｍ〜２００μｍ程度であるのが好ましく、２０μｍ〜１５０μｍ程度であるのがより好ましい。これにより、接着層４の絶縁性を確保しつつ、接着層４の熱伝導性を向上させることができる。

図２に示すように、このような接着層４は、接着剤４１中に、フィラー４２を分散させたものを層状に形成したものである。接着剤４１は、接着層４の絶縁性を確保するとともに、支持板２と導体層３とを接着する機能を有しており、一方のフィラー４２は、接着層４の熱伝導率を高める機能を有している。

また、接着層４は、その空隙率（ボイドの体積占有率）Ｖが０．１％以下である。このように、接着層４の空隙率Ｖを０．１％以下とすることにより、接着層４の熱伝導率の実測値が理論値から大きく乖離するのを抑制することができる。これにより、所望値（設計値）とほぼ等しい熱伝導率を有する接着層４が比較的簡単に得られる。

ここで、接着層４の空隙率Ｖは、例えば、次の計算式（１）で求めることができる。
Ｖ＝１−ρ／（ｄｆ×Ｖｆ＋ｄｍ×（１−Ｖｆ））‥‥（１）
ただし、式（１）中「ρ」は、接着層４の実測比重（実測値）であり、「ｄｆ」は、フィラー４２の比重であり、「Ｖｆ」は、接着層４中のフィラー４２の含有率（体積充填率）であり、「ｄｍ」は、接着剤４１の比重である。

また、前記「熱伝導率の理論値」とは、接着層４内にボイドが形成されていないと仮定した場合の熱伝導率の値を言い、この値は、接着剤４１の種類（熱伝導率）、フィラー４２の種類（熱伝導率）、接着層４中のフィラー４２の含有率などから求めることができる。

また、前記「接着層４の熱伝導率の実測値が理論値から大きく乖離するのを抑制することができる」とは、実測値をλとし、理論値をλｔとしたとき、λ／λｔを０．７０〜１．３０程度とすることができることを言う。

なお、熱伝導率の理論値λｔは、用いるフィラー４２の形状により種々提案されているが、例えば略球形状（球状）フィラーの場合、次の計算式（２）、すなわちＢｒｕｇｇｅｍａｎの式で求めることができる。

１−Φ＝［（λｔ−λｆ）／（λｍ−λｆ）］×（λｍ／λｔ）^１／３‥‥（２）
ただし、式（２）中「Φ」は、接着層４中のフィラー４２の含有率（体積充填率）であり、「λｆ」は、フィラー４２の熱伝導率であり、「λｍ」は、接着剤４１の熱伝導率である。

また、実測値λは、迅速熱伝導率計ＫｅｍｔｈｅｒｍＱＴＭ−Ｄ３（京都電子工業社製）を使用し、プローブ法に準拠して室温にて測定することができる。

接着剤４１は、高分子材料と硬化剤とを含んでいる。硬化剤は、高分子材料を硬化させるためのものであり、省略することもできる。

高分子材料としては、接着性および絶縁性を有していれば、特に限定されず、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂の各種樹脂材料を用いることができる。熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体等のポリオレフィン、変性ポリオレフィン、ポリアミド（例：ナイロン６、ナイロン４６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン６１２、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６−１２、ナイロン６−６６）、熱可塑性ポリイミド、芳香族ポリエステル等の液晶ポリマー、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンサルファイド、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレート、ポリエーテル、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリアセタール、スチレン系、ポリオレフィン系、ポリ塩化ビニル系、ポリウレタン系、ポリエステル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系、トランスポリイソプレン系、フッ素ゴム系、塩素化ポリエチレン系等の各種熱可塑性エラストマー等、またはこれらを主とする共重合体、ブレンド体、ポリマーアロイ等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を混合して用いることができる。一方、熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、ポリエステル（不飽和ポリエステル）樹脂、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂、ポリウレタン樹脂等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を混合して用いることができる。

これらのなかでも、接着剤４１として熱硬化性樹脂を用いるのが好ましく、さらに、入手の容易性からエポキシ樹脂を用いるのがより好ましい。これにより、支持板２と導体層３とをより強固に接着することができる。また、熱硬化性樹脂は、熱可塑性樹脂と比べて熱に強いため、接着剤４１として熱硬化性樹脂を用いることにより制御基板１の耐久性を向上させることができる。

エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ハイドロキノン、メチルハイドロキノン、ジメチルハイドロキノン、ジブチルハイドロキノン、レゾルシン、メチルレゾルシン、ビフェノール、テトラメチルビフェノール、ジヒドロキシナフタレン、ジヒドロキシジフェニルエーテル、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラック樹脂、ジシクロペンタジエンフェノール樹脂、テルペンフェノール樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ナフトールノボラック樹脂などの各種エポキシ樹脂が挙げられる。

硬化剤としては、特に限定されず、例えば、ジシアンジアミド、脂肪族ポリアミド等のアミド系硬化剤や、ジアミノジフェニルメタン、メタンフェニレンジアミン、アンモニア、トリエチルアミン、ジエチルアミン等のアミン系硬化剤や、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ｐ−キシレン−ノボラック樹脂などのフェノール系硬化剤や、酸無水物類等を挙げることができる。

このような接着剤４１中に分散しているフィラー４２は、接着剤４１の熱伝導率よりも高い熱伝導率を有している。これにより、接着層４の熱伝導率を高めることができる。このようなフィラー４２としては、接着剤４１の熱伝導率よりも高い熱伝導率を有していれば、特に限定されず、有機フィラー、無機フィラーのいずれも用いることができるが、無機フィラーを用いるのが好ましい。無機フィラーは、有機フィラーよりも高い熱伝導率を有しているため、フィラー４２として、無機フィラーを用いることにより、接着層４の熱伝導率をより高めることができる。

フィラー４２の熱伝導率としては、特に限定されないが、接着剤４１の熱伝導率の１０倍以上であるのが好ましく、２０倍以上であるのがより好ましい。また、フィラー４２の熱伝導率としては、例えば、３Ｗ／ｍ・Ｋ以上であるのが好ましい。

また、フィラー４２は、略球形状（球状）をなしているのが好ましい。これにより、フィラー４２の表面の全域に接着剤４１が接触し易くなり、ボイドの発生をより効果的に防止または抑制することができる。

また、フィラー４２の平均粒径としては、特に限定されないが、０．１μｍ〜２５μｍ程度であるのが好ましく、０．２５μｍ〜２０μｍ程度であるのがより好ましい。これにより、フィラー４２同士の凝集を効果的に防止でき、凝集した２次粒子中に空隙が形成されたり、接着層４の各領域で熱伝導性にムラが生じたりするのを、効果的に防止または抑制することができる。

また、フィラー４２の粒子径の変動係数（すなわち、粒度分布の狭さ；ＣＶ値）は、特に限定されないが、３０％以下であるのが好ましく、２０％以下であるのがより好ましく、１０％以下であるのがさらに好ましい。

無機フィラーとしては、例えば、シリカ、アルミナ、ケイ藻土、酸化チタン、酸化鉄、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、金属フェライト等の酸化物、窒化ホウ素、窒化ケイ素、窒化ガリウム、窒化チタン等の窒化物、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の水酸化物、炭酸カルシウム（軽質、重質）、炭酸マグネシウム、ドロマイト、ドーソナイト等の炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、硫酸アンモニウム、亜硫酸カルシウム等の硫酸塩または亜硫酸塩、タルク、マイカ、クレー、ガラス繊維、ケイ酸カルシウム、モンモリロナイト、ベントナイト等のケイ酸塩、ホウ酸亜鉛、メタホウ酸バリウム、ホウ酸アルミニウム、ホウ酸カルシウム、ホウ酸ナトリウム等のホウ酸塩、カーボンブラック、グラファイト、炭素繊維等の炭素、その他鉄粉、銅粉、アルミニウム粉、亜鉛華、硫化モリブデン、ボロン繊維、チタン酸カリウム、チタン酸ジルコン酸鉛が挙げられる。

これらの中でも、前記無機フィラーとしては、絶縁性および熱伝導性に優れるという観点から、シリカ、アルミナ、ケイ藻土、酸化チタン、酸化鉄、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、金属フェライト等の酸化物、窒化ホウ素、窒化ケイ素、窒化ガリウム、窒化チタン等の窒化物が好ましい。

接着層４中のフィラー４２の含有率（体積充填率）は、６０％〜８０％程度であり、６０％〜７０％程度であるのがより好ましい。これにより、接着層４の熱伝導率を充分に高くすることができ、かつ、接着層４の熱伝導率の実測値（λ）の理論値（λｔ）からの乖離を抑制することができる。また、このような範囲とすることにより、接着層４中に接着剤４１を充分に含有することができ、接着層４の接着力の低下を抑制することができる。

＜第２実施形態＞
図３は、本発明の接着体の第２実施形態を示す断面図である。

以下、この図を参照して本発明の接着体の第２実施形態について説明するが、前述した実施形態との相違点を中心に説明し、同様の事項はその説明を省略する。

本実施形態の接着体は、接着層に含まれる無機フィラーが平均粒径の異なる２種のフィラーを有していること以外は、前記第１実施形態と同様である。

フィラー４２は、互いに粒径（平均粒径）の異なる第１フィラー４２１および第２フィラー４２２を含んでいる。第１フィラー４２１および第２フィラー４２２は、共に、無機フィラーであるのが好ましい。

第１フィラー４２１および第２フィラー４２２の熱伝導率としては、特に限定されないが、共に、接着剤４１の熱伝導率の１０倍以上であるのが好ましく、２０倍以上であるのがより好ましい。また、第１フィラー４２１および第２フィラー４２２の熱伝導率としては、例えば、共に、３Ｗ／ｍ・Ｋ以上であるのが好ましい。

また、第１フィラー４２１および第２フィラー４２２は、共に、略球形状（球状）をなしているのが好ましい。これにより、第１フィラー４２１、第２フィラー４２２の表面の全域に接着剤４１が接触し易くなり、ボイドの発生をより効果的に防止または抑制することができる。

本実施形態では、第１フィラー４２１の方が、第２フィラー４２２よりも平均粒径が小さい。第１フィラー４２１の粒径（平均粒径）は、特に限定されないが、例えば、第１フィラー４２１の粒径（平均粒径）をｒ１とし、第２フィラー４２２の粒径（平均粒径）をｒ２としたとき、ｒ１は、０．０１×ｒ２〜０．２×ｒ２程度であるのが好ましい。第１フィラー４２１と第２フィラー４２２との粒径差を前記範囲程度とすることにより、例えば凝集した複数の第２フィラー４２２の間に第１フィラー４２１が容易に入り込むことができ、凝集した２次粒子中に空隙が形成されたり、接着層４の各領域で熱伝導性にムラが生じたりするのを、効果的に防止または抑制することができる。

第１フィラー４２１と第２フィラー４２２の粒径（平均粒径）の組み合わせは、特に限定されないが、第１フィラー４２１の粒径（平均粒径）が０．１μｍ〜１μｍ程度で、第２フィラーの粒径（平均粒径）が１５μｍ〜２５μｍ程度であるのが好ましく、第１フィラー４２１の粒径（平均粒径）が０．５μｍ程度で、第２フィラーの粒径（平均粒径）が２０μｍ程度であるのがより好ましい。このような数値範囲を満足することにより、フィラー４２同士の凝集を効果的に防止でき、凝集した２次粒子中に空隙が形成されたり、接着層４の各領域で熱伝導性にムラが生じたりするのを、効果的に防止または抑制することができる。

また、フィラー４２中の第１フィラー４２１の含有率（質量含有率）は、３０％〜５０％程度であるのが好ましい。これにより、上記効果がより顕著なものとなる。

＜第３実施形態＞
図４は、本発明の接着体の第３実施形態を示す断面図である。

以下、この図を参照して本発明の接着体の第３実施形態について説明するが、前述した実施形態との相違点を中心に説明し、同様の事項はその説明を省略する。

本実施形態の接着体は、回路を有していないこと以外は、前記第１実施形態と同様である。

図４に示すように、接着体１Ａは、導体層（第２の被着体）３Ａと、支持板（第１の被着体）２と、導体層３Ａと支持板２とを接着する接着層４とを有している。本実施形態では、導体層３Ａは、前述した第１実施形態のような導体パターンにパターニングされておらず、接着層４の上面のほぼ全域に形成されている。この導体層３Ａを、所定のパターンにパターニングすることにより、前述した第１実施形態の導体層３を形成することができる。そのため、接着体１Ａは、前述した第１実施形態の接着体１を製造する際の中間物であるとも言える。

以上、本発明の接着体を図示の実施形態について説明したが、本発明は、これに限定されるものではなく、接着体を構成する各部は、同様の機能を発揮し得る任意の構成のものと置換することができる。また、任意の構成物が付加されていてもよい。

また、本発明の接着体は、自動車に搭載されている場合、ヘッドライトを制御するよう構成されたものであるが、これに限定されず、例えば、電装品の電子制御するよう構成されたものでもよい。また、本発明の接着体が搭載されるものとして、前記実施形態では自動車であったが、これに限定されず、例えば、船舶、航空機、鉄道車両でもよい。

また、前述した第１実施形態では、回路に２つの半導体素子が配置されているが、これに限定されず、例えば、３つ以上の半導体素子が配置されていてもよいし、配置されていなくてもよい。

また、前述した実施形態では、第２の被着体が導体層、すなわち金属材料で構成されているものであったが、第２の被着体としては、これに限定されず、例えば、樹脂材料で構成されたものであってもよい。また、第１の被着体と第２の被着体とを絶縁する必要がない場合には、接着層が絶縁性を有していなくてもよい。

次に、本発明の具体的な実施例について説明する。しかしながら、本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。

１．接着体の製造
以下のようにして接着体を製造した。
（実施例１）
ビスフェノールＡ型フェノキシ樹脂（三菱化学製、１２５５、重量平均分子量４．８×１０４）４７．０重量％、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ＤＩＣ製、８５０Ｓ、エポキシ当量１９０）２０．０重量％、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱化学製、１００１、エポキシ当量４７５）３０．０重量部、２−フェニルイミダゾール（四国化成製２ＰＺ）１．０重量部、環状シロキサン化合物（１，３，５，７−テトラメチルシクロテトラシロキサン：アズマックス製）を２．０重量配合し、これに溶剤としてメチルエチルケトンを４０質量部配合して撹拌して樹脂ワニスを得た。この樹脂ワニスの固形分の熱伝導率は、０．２Ｗ／ｍＫ、比重は１．２５であった。

次に、上記の樹脂ワニスの固形分１００質量部に対して、フィラーとして熱伝導率４０Ｗ／ｍＫ、比重３．６５、平均粒径０．５μｍの酸化マグネシウム粒子を４５０質量部を配合して攪拌して混合物を得た。

次いで、この塗布液を、アルミニウムで構成された厚さ１．０ｍｍの金属板（第１の被着体）の表面に、コーターを用いて塗布した後、温度１６０℃、５分間の条件で加熱乾燥し、溶剤を除去することにより接着層中間体を得た。次に、上記の接着層中間体の表面（金属板と反対側の面）に、厚さ１８μｍの銅箔（第２の被着体）を重ね、温度１８０℃、圧力３０ｋｇｆ／ｃｍ^２、１２０分間の条件で加熱加圧成形し、接着層中間体中の熱硬化性樹脂を硬化させて実施例１の接着体を得た。

このようにして得られた接着体の接着層の厚さは、８０μｍであった。また、接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率（体積充填率）は、６０％であり、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（実施例２）
接着体の接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率が６５％である以外は、実施例１の接着体と同様にして実施例２の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（実施例３）
接着体の接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率が７０％である以外は、実施例１の接着体と同様にして実施例３の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（実施例４）
接着体の接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率が８０％である以外は、実施例１の接着体と同様にして実施例４の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（実施例５）
ビスフェノールＡ型フェノキシ樹脂（三菱化学製、１２５５、重量平均分子量４．８×１０４）４７．０重量％、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ＤＩＣ製、８５０Ｓ、エポキシ当量１９０）２０．０重量％、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱化学製、１００１、エポキシ当量４７５）３０．０重量部、２−フェニルイミダゾール（四国化成製２ＰＺ）１．０重量部、γ―グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越シリコーン製ＫＢＭ−４０３）を２．０重量配合し、これに溶剤としてメチルエチルケトンを４０質量部配合して撹拌して樹脂ワニスを得た。この樹脂ワニスの固形分の熱伝導率は、０．２Ｗ／ｍＫ、比重は１．２５であった。

次いで、この塗布液を、アルミニウムで構成された厚さ１．０ｍｍの金属板（第１の被着体）の表面に、コーターを用いて塗布した後、温度１６０℃、５分間の条件で加熱乾燥し、溶剤を除去することにより接着層中間体を得た。次に、上記の接着層中間体の表面（金属板と反対側の面）に、厚さ１８μｍの銅箔（第２の被着体）を重ね、温度１８０℃、圧力９０ｋｇｆ／ｃｍ^２、１２０分間の条件で加熱加圧成形し、接着層中間体中の熱硬化性樹脂を硬化させて実施例５の接着体を得た。

（実施例６）
接着体の接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率が６５％である以外は、実施例５の接着体と同様にして実施例６の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（実施例７）
接着体の接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率が７０％である以外は、実施例５の接着体と同様にして実施例７の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（実施例８）
接着体の接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率が８０％である以外は、実施例５の接着体と同様にして実施例８の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（実施例９）
ビスフェノールＡ型フェノキシ樹脂（三菱化学製、１２５５、重量平均分子量４．８×１０４）４７．０重量％、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ＤＩＣ製、８５０Ｓ、エポキシ当量１９０）２０．０重量％、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱化学製、１００１、エポキシ当量４７５）３０．０重量部、２−フェニルイミダゾール（四国化成製２ＰＺ）１．０重量部、γ―グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越シリコーン製ＫＢＭ−４０３）を２．０重量配合し、これに溶剤としてメチルエチルケトンを４０質量部配合して撹拌して樹脂ワニスを得た。この樹脂ワニスの固形分の熱伝導率は、０．２Ｗ／ｍＫ、比重は１．２５であった。

次に、上記の樹脂ワニスの固形分１００質量部に対して、フィラーとして熱伝導率４０Ｗ／ｍＫ、比重３．６５の酸化マグネシウム粒子であって、平均粒径が２０μｍのものを２５０質量部、平均粒径が０．５μｍのものを２００質量部配合して攪拌し、混合物を得た。平均粒径が０．５μｍの酸化マグネシウムのフィラー全体に対する含有率（質量含有率）は、４４．４％である。

次いで、この塗布液を、アルミニウムで構成された厚さ１．０ｍｍの金属板（第１の被着体）の表面に、コーターを用いて塗布した後、温度１６０℃、５分間の条件で加熱乾燥し、溶剤を除去することにより接着層中間体を得た。次に、上記の接着層中間体の表面（金属板と反対側の面）に、厚さ１８μｍの銅箔（第２の被着体）を重ね、温度１８０℃、圧力３０ｋｇｆ／ｃｍ^２、１２０分間の条件で加熱加圧成形し、接着層中間体中の熱硬化性樹脂を硬化させて実施例９の接着体を得た。

（実施例１０）
接着体の接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率が６５％である以外は、実施例９の接着体と同様にして実施例１０の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（実施例１１）
接着体の接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率が７０％である以外は、実施例１０の接着体と同様にして実施例１１の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（実施例１２）
接着体の接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率が８０％である以外は、実施例１１の接着体と同様にして実施例１２の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（実施例１３）
フィラーとして熱伝導率４０Ｗ／ｍＫ、比重３．６５、平均粒径２０μｍの酸化マグネシウム粒子を用いた以外は、実施例１の接着体と同様にして実施例１３の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（実施例１４）
フィラーとして熱伝導率４０Ｗ／ｍＫ、比重３．６５、平均粒径２０μｍの酸化マグネシウム粒子を用いた以外は、実施例２の接着体と同様にして実施例１４の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（実施例１５）
フィラーとして熱伝導率４０Ｗ／ｍＫ、比重３．６５、平均粒径２０μｍの酸化マグネシウム粒子を用いた以外は、実施例３の接着体と同様にして実施例１５の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（実施例１６）
フィラーとして熱伝導率４０Ｗ／ｍＫ、比重３．６５、平均粒径２０μｍの酸化マグネシウム粒子を用いた以外は、実施例４の接着体と同様にして実施例１６の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（比較例１）
加熱加圧形成時の圧力を５ｋｇｆ／ｃｍ^２とし、前述した式（１）から求められる接着層の空隙率を０．１１とした以外は、実施例１の接着体と同様にして比較例１の接着体を得た。

（比較例２）
加熱加圧形成時の圧力を５ｋｇｆ／ｃｍ^２とし、前述した式（１）から求められる接着層の空隙率を０．１１とした以外は、実施例２の接着体と同様にして比較例２の接着体を得た。

（比較例３）
加熱加圧形成時の圧力を５ｋｇｆ／ｃｍ^２とし、前述した式（１）から求められる接着層の空隙率を０．１１とした以外は、実施例３の接着体と同様にして比較例３の接着体を得た。

（比較例４）
加熱加圧形成時の圧力を５ｋｇｆ／ｃｍ^２とし、前述した式（１）から求められる接着層の空隙率を０．１１とした以外は、実施例４の接着体と同様にして比較例４の接着体を得た。

（比較例５）
接着体の接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率が９０％である以外は、実施例１の接着体と同様にして比較例５の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（比較例６）
接着体の接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率が５０％である以外は、実施例１の接着体と同様にして比較例６の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（比較例７）
加熱加圧形成時の圧力を３０ｋｇｆ／ｃｍ^２とし、前述した式（１）から求められる接着層の空隙率を０．１１とした以外は、実施例５の接着体と同様にして比較例７の接着体を得た。

（比較例８）
加熱加圧形成時の圧力を３０ｋｇｆ／ｃｍ^２とし、前述した式（１）から求められる接着層の空隙率を０．１１とした以外は、実施例６の接着体と同様にして比較例８の接着体を得た。

（比較例９）
加熱加圧形成時の圧力を３０ｋｇｆ／ｃｍ^２とし、前述した式（１）から求められる接着層の空隙率を０．１１とした以外は、実施例７の接着体と同様にして比較例９の接着体を得た。

（比較例１０）
加熱加圧形成時の圧力を３０ｋｇｆ／ｃｍ^２とし、前述した式（１）から求められる接着層の空隙率を０．１１とした以外は、実施例８の接着体と同様にして比較例１０の接着体を得た。

（比較例１１）
接着体の接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率が９０％である以外は、実施例５の接着体と同様にして比較例１１の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（比較例１２）
接着体の接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率が５０％である以外は、実施例５の接着体と同様にして比較例１２の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（比較例１３）
加熱加圧形成時の圧力を１０ｋｇｆ／ｃｍ^２とし、前述した式（１）から求められる接着層の空隙率を０．１１とした以外は、実施例９の接着体と同様にして比較例１３の接着体を得た。

（比較例１４）
加熱加圧形成時の圧力を１０ｋｇｆ／ｃｍ^２とし、前述した式（１）から求められる接着層の空隙率を０．１１とした以外は、実施例１０の接着体と同様にして比較例１４の接着体を得た。

（比較例１５）
加熱加圧形成時の圧力を１０ｋｇｆ／ｃｍ^２とし、前述した式（１）から求められる接着層の空隙率を０．１１とした以外は、実施例１１の接着体と同様にして比較例１５の接着体を得た。

（比較例１６）
加熱加圧形成時の圧力を１０ｋｇｆ／ｃｍ^２とし、前述した式（１）から求められる接着層の空隙率を０．１１とした以外は、実施例１２の接着体と同様にして比較例１６の接着体を得た。

（比較例１７）
接着体の接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率が９０％である以外は、実施例９の接着体と同様にして比較例１７の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（比較例１８）
接着体の接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率が５０％である以外は、実施例９の接着体と同様にして比較例１８の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（比較例１９）
加熱加圧形成時の圧力を１０ｋｇｆ／ｃｍ^２とし、前述した式（１）から求められる接着層の空隙率を０．１１とした以外は、実施例１３の接着体と同様にして比較例１９の接着体を得た。

（比較例２０）
加熱加圧形成時の圧力を１０ｋｇｆ／ｃｍ^２とし、前述した式（１）から求められる接着層の空隙率を０．１１とした以外は、実施例１４の接着体と同様にして比較例２０の接着体を得た。

（比較例２１）
加熱加圧形成時の圧力を１０ｋｇｆ／ｃｍ^２とし、前述した式（１）から求められる接着層の空隙率を０．１１とした以外は、実施例１５の接着体と同様にして比較例２１の接着体を得た。

（比較例２２）
加熱加圧形成時の圧力を１０ｋｇｆ／ｃｍ^２とし、前述した式（１）から求められる接着層の空隙率を０．１１とした以外は、実施例１６の接着体と同様にして比較例２２の接着体を得た。

（比較例２３）
接着体の接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率が９０％である以外は、実施例１３の接着体と同様にして比較例２３の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

（比較例２４）
接着体の接着層中の酸化マグネシウム粒子の含有率が５０％である以外は、実施例１３の接着体と同様にして比較例２４の接着体を得た。また、前述した式（１）から求められた接着層の空隙率は、０．０４であった。

２．評価
（２−１）フィラーの体積充填率と接着層の熱伝導率との関係について
実施例１〜４および比較例１〜６の熱伝導率を下記の表１に示す。四角の点「■」が各実施例を示し、三角の点「▲」が各比較例を示す。また、表１に示す点線は、理想値（λｔ）を示す線である。理想値とは、接着層中に空隙がないと仮定した場合の接着層の熱伝導率を言う。

表１に示すように、実施例１〜４では、高い熱伝導率を発揮しながら、実測値（λ）の理想値（λｔ）からの乖離が抑制されており、特に実施例１〜３にて顕著である。これに対して、比較例１〜４では、対応する実施例に対して、実測値（λ）の理想値（λｔ）からの乖離が大きくなっている。また、比較例５では、高い熱伝導率を発揮しているが、実測値（λ）の理想値（λｔ）からの乖離が大きく、反対に、比較例６では、実測値（λ）の理想値（λｔ）からの乖離が抑制されているが、高い熱伝導率を発揮できていない。

次に、実施例５〜８および比較例７〜１２の熱伝導率を下記の表２に示す。四角の点「■」が各実施例を示し、三角の点「▲」が各比較例を示す。また、表２に示す点線は、理想値（λｔ）を示す線である。

表２に示すように、実施例５〜８では、高い熱伝導率を発揮しながら、実測値（λ）の理想値（λｔ）からの乖離が抑制されおり、特に実施例５〜７にて顕著である。これに対して、比較例７〜１０では、対応する実施例に対して、実測値（λ）の理想値（λｔ）からの乖離が大きくなっている。また、比較例１１では、高い熱伝導率を発揮しているが、実測値（λ）の理想値（λｔ）からの乖離が大きく、反対に、比較例１２では、実測値（λ）の理想値（λｔ）からの乖離が抑制されているが、高い熱伝導率を発揮できていない。

次に、実施例９〜１２および比較例１３〜１８の熱伝導率を下記の表３に示す。四角の点「■」が各実施例を示し、三角の点「▲」が各比較例を示す。また、表３に示す点線は、理想値（λｔ）を示す線である。理想値とは、接着層中に空隙がないと仮定した場合の接着層の熱伝導率を言う。

表３に示すように、実施例９〜１２では、高い熱伝導率を発揮しながら、実測値（λ）の理想値（λｔ）からの乖離が抑制されており、特に実施例９〜１１にて顕著である。これに対して、比較例１３〜１６では、対応する実施例に対して、実測値（λ）の理想値（λｔ）からの乖離が大きくなっている。また、比較例１７では、高い熱伝導率を発揮しているが、実測値（λ）の理想値（λｔ）からの乖離が大きく、反対に、比較例１８では、実測値（λ）の理想値（λｔ）からの乖離が抑制されているが、高い熱伝導率を発揮できていない。

次に、実施例１３〜１６および比較例１９〜２４の熱伝導率を下記の表４に示す。四角の点「■」が各実施例を示し、三角の点「▲」が各比較例を示す。また、表４に示す点線は、理想値（λｔ）を示す線である。理想値とは、接着層中に空隙がないと仮定した場合の接着層の熱伝導率を言う。

表４に示すように、実施例１３〜１６では、高い熱伝導率を発揮しながら、実測値（λ）の理想値（λｔ）からの乖離が抑制されており、特に実施例１３〜１５で顕著である。これに対して、比較例１９〜２２では、対応する実施例に対して、実測値（λ）の理想値（λｔ）からの乖離が大きくなっている。また、比較例２３では、高い熱伝導率を発揮しているが、実測値（λ）の理想値（λｔ）からの乖離が大きく、反対に、比較例２４では、実測値（λ）の理想値（λｔ）からの乖離が抑制されているが、高い熱伝導率を発揮できていない。

１、１Ａ接着体
２支持板
３、３Ａ導体層
４接着層
４１接着剤
４２フィラー
４２１第１フィラー
４２２第２フィラー
５１、５２半導体素子
５１２、５２２モールド部
５３コネクタ
５３１ピン（端子）
５３２ハウジング
６回路
７被覆層
８保護部材
２０自動車
２０１ヘッドライト
２０２発光ダイオード素子
２０４中継ケーブル
２０５コネクタ

Claims

金属材料で構成された第１の被着体と、
第２の被着体と、
前記第１の被着体と前記第２の被着体とを接合する接着剤と、前記接着剤よりも熱伝導率の高いフィラーとを含む接着層とを有し、
前記接着剤は、高分子材料を含み、
前記接着層の空隙率は、０．１％以下であり、
前記接着層中の前記フィラーの含有率は、６０ｖｏｌ％〜８０ｖｏｌ％であり、
前記接着層の熱伝導率の実測値をλとし、前記接着層内にボイドが形成されていないと仮定した場合の熱伝導率の理論値をλｔとしたとき、λ／λｔが０．７０〜１．３０であり、
前記高分子材料は、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂およびポリウレタン樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種以上の熱硬化性樹脂であり、
前記フィラーは、略球形状をなしており、
前記フィラーは、シリカ、アルミナ、ケイ藻土、酸化チタン、酸化鉄、酸化亜鉛、酸化マグネシウムおよび金属フェライト等からなる群から選ばれる酸化物、ならびに、窒化ホウ素、窒化ケイ素、窒化ガリウムおよび窒化チタン等からなる群から選ばれる窒化物から選ばれる少なくとも１種以上の無機フィラーであることを特徴とする接着体。
前記第１の被着体は、前記第２の被着体から前記接着層を介して伝達された熱を放熱する機能を有している請求項１に記載の接着体。
前記接着層の厚さは、１０μｍ〜２００μｍである請求項１または２に記載の接着体。
前記接着剤は、熱硬化性樹脂材料で構成されている請求項１ないし３のいずれかに記載の接着体。
前記フィラーの平均粒径は、０．１μｍ〜２５μｍである請求項１ないし４のいずれかに記載の接着体。
前記フィラーは、平均粒径の異なる第１フィラーおよび第２フィラーを含み、
前記第１フィラーの平均粒径は、０．１μｍ〜１μｍであり、
前記第２フィラーの平均粒径は、１５μｍ〜２５μｍである請求項１ないし５のいずれかに記載の接着体。
前記フィラー中の前記第１フィラーの含有率は、４０ｗｔ％〜５０ｗｔ％である請求項６に記載の接着体。
前記第２の被着体は、導体層である請求項１ないし７のいずれかに記載の接着体。
前記第２の被着体は、導体パターンである請求項８に記載の接着体。
前記導体パターンと電気的に接続された回路素子を有し、
前記回路素子は、通電によって発熱する請求項９に記載の接着体。
前記接着層は、絶縁性を有している請求項１ないし１０のいずれかに記載の接着体。
前記フィラーの粒子径の変動係数は、３０％以下である請求項１ないし１１のいずれかに記載の接着体。