JP2717811B2 - 成形可能な組成物 - Google Patents

成形可能な組成物

Info

Publication number
JP2717811B2
JP2717811B2 JP20722188A JP20722188A JP2717811B2 JP 2717811 B2 JP2717811 B2 JP 2717811B2 JP 20722188 A JP20722188 A JP 20722188A JP 20722188 A JP20722188 A JP 20722188A JP 2717811 B2 JP2717811 B2 JP 2717811B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
parts
ethylene
copolymer
formula
units
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
JP20722188A
Other languages
English (en)
Other versions
JPH0255752A (ja
Inventor
昭高 瀬沼
利之 長井
喜六 塚田
昭夫 林
功 野田
Original Assignee
日本ユニカー株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 日本ユニカー株式会社 filed Critical 日本ユニカー株式会社
Priority to JP20722188A priority Critical patent/JP2717811B2/ja
Priority to US07/386,212 priority patent/US5037887A/en
Publication of JPH0255752A publication Critical patent/JPH0255752A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP2717811B2 publication Critical patent/JP2717811B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01BCABLES; CONDUCTORS; INSULATORS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR CONDUCTIVE, INSULATING OR DIELECTRIC PROPERTIES
    • H01B3/00Insulators or insulating bodies characterised by the insulating materials; Selection of materials for their insulating or dielectric properties
    • H01B3/18Insulators or insulating bodies characterised by the insulating materials; Selection of materials for their insulating or dielectric properties mainly consisting of organic substances
    • H01B3/30Insulators or insulating bodies characterised by the insulating materials; Selection of materials for their insulating or dielectric properties mainly consisting of organic substances plastics; resins; waxes
    • H01B3/46Insulators or insulating bodies characterised by the insulating materials; Selection of materials for their insulating or dielectric properties mainly consisting of organic substances plastics; resins; waxes silicones
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L101/00Compositions of unspecified macromolecular compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L23/00Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L23/02Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L83/00Compositions of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon only; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L83/10Block- or graft-copolymers containing polysiloxane sequences
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L83/00Compositions of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon only; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L83/14Compositions of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon only; Compositions of derivatives of such polymers in which at least two but not all the silicon atoms are connected by linkages other than oxygen atoms
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10TTECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/31504Composite [nonstructural laminate]
    • Y10T428/31652Of asbestos
    • Y10T428/31663As siloxane, silicone or silane

Description

【発明の詳細な説明】 (産業上の利用分野) 本発明は、ジアルキルシロキサン骨格と炭化水素骨格
からなり、分子末端に不飽和結合を有する化合物とエチ
レン系ポリマーとを有機過酸化物により結合することに
よりフィルムやチューブ等に成形可能な樹脂を得ること
ができる組成物に係わる。
本発明により得られるフィルムやチューブ等の成形物
は、滑り性、離型性、易酸素透過性、撥水性、電気絶縁
性等の性能を必要とする分野に適用できる。
(従来の技術) シリコーンは、その滑り性、離型性、易酸素透過性、
撥水性、電気絶縁性等の優れた性質から広く使用されて
きているが、機械的強度が低く、成膜が困難で、成型性
が劣るという欠点を有している。
(発明が解決しようとする問題点) 本発明は、シリコーンが有している、低機械的強度、
低成膜性、低成型性等の欠点の改良された樹脂を得よう
とするものである。
(問題点を解決するための手段) しかして、本発明は、エチレン系ポリマー100重量部
に対し、式 のA単位と式 CbH2b のB単位 (ここで、Rは1価の炭化水素基であり、aは1〜1000
であり、bは5〜100である) が交互に線状に繋がっており、分子末端の一方がA単位
で停止した場合にはその部分は式 であり、しかも分子末端の少なくとも一方に式 −Cb-2H2(b-2)・CH=CH2 のB単位で停止した部分を有するようなジアルキルシロ
キサン骨格と炭化水素骨格からなり、分子末端の少なく
とも一方に不飽和結合を有する化合物を0.01〜300部及
び有機過酸化物を0.1〜10部の量で含む成形可能な組成
物、並びに該組成物よりつくったフィルム、シート及び
チューブに関する。
本発明者らは、特開平1−217040号にて、ジメチルポ
リシロキサンとハイドロカーボンとの共重合体であっ
て、末端に不飽和結合を有する化合物を提出している。
この化合物は、ジアルキルシロキサン骨格と炭化水素骨
格からなり、分子末端に不飽和結合を有している。
本発明で使用するジアルキルシロキサン骨格と炭化水
素骨格からなり、分子末端に不飽和結合を有する化合物
は、一般式(1)で表わされる両末端にSi−Hを有する
オルガノポリシロキサン と、一般式(2)で表わされる両末端にビニル基を有す
るアルカジエン CH2=CH・Cb-4H2(b-4)・CH=CH2 (2) を、触媒の存在下で反応させることによって得ることが
できる。両末端にビニル基を有するアルカジエンとして
は、1,5−ヘキサジエン、1,6−ヘプタジエン、1,7−オ
クタジエン、1,8−ノナジエン、1,9−デカジエン、1,10
−ウンデカジエン、1,11−ドデカジエン、1,12−トリデ
カジエン、1,13−テトラデカジエン等が例示される。触
媒としては、塩化白金酸や不活性担体に担持させた白金
触媒等が例示される。本発明を行なう際には、溶剤の使
用は特に必要ではないが、反応原料が相互に溶け合わな
いときにはあらかじめ反応前に不活性溶剤を加えておい
てもよい。適切な不活性溶剤としては、ベンゼン、トル
エン、ヘキサン等が例示される。
上記の製造方法を更に詳細に説明すると、両末端にSi
−Hを有するオルガノポリシロキサンと両末端にビニル
基を有するアルカジエン及び触媒、必要に応じて不活性
溶剤を反応容器に仕込み、窒素雰囲気下で加熱かくはん
する。この反応を系の粘度上昇が停止するまで行なう。
このようにして得られた反応物を中和精製することによ
って、本発明のオルガノポリシロキサン交互共重合体を
得ることができる。このとき、反応当量として一般式
(1)のオルガノポリシロキサンを一般式(2)のアル
カジエンに比べて過剰に仕込んで反応させるとSiH反応
基を含有する生成物を得、逆に過少に仕込んで反応させ
るとビニル反応基を含有する生成物を得ることができ
る。
この化合物、或は別の方法で得たジアルキルシロキサ
ン骨格と炭化水素骨格からなり、分子末端に不飽和結合
を有する化合物は、シリコーンの特性、即ち、滑り性、
離型性、易酸素透過性、撥水性、電気絶縁性等を有して
おり、成膜性や成形性が困難である。然るに、本発明の
組成物により得られる樹脂は、ポリエチレンなどの一般
の成型機でフィルムやチューブに加工できる。
本発明において使用されるエチレン系ポリマーとは、
エチレンを主成分とする重合体であり、高圧法ポリエチ
レン、線状低密度ポリエチレン(LLDPE)、エチレン−
αオレフィン共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体
エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル
酸共重合体、エチレン−アクリル酸メチル共重合体、エ
チレン−メタクリル酸メチル共重合体、エチレン−アク
リル酸エチル共重合体、エチレン−メタクリル酸エチル
共重合体、エチレン−ビニルアルコール共重合体、或る
いはエチレン−プロピレン−ジエン三元共重合体その他
が挙げられる。
本発明において使用される有機過酸化物は、分解温度
が半減期10分間で100〜220℃のものであり、次のものが
例として挙げられる。ただし、括弧内は、分解温度
(℃)である。
コハク酸ペルオキシド(110)、ベンゾイルペルオキ
シド(110)、t−ブチルペルオキシ−2−エチルヘキ
サノエート(113)、p−クロロベイゾイルペルオキシ
ド(115)、t−ブチルペルオキシイソブチレート(11
5)、t−ブチルペルオキシイソプロピルカーボネート
(135)、t−ブチルペルオキシラウレート(140)、2,
5−ジメチル−2,5−ジ(ベイゾイルペルオキシ)ヘキサ
ン(140)、t−ブチルペルオキシアセテート(140)、
ジ−t−ブチルジペルオキシフタレート(140)、t−
ブチルペルオキシマレイン酸(140)、シクロヘキサノ
ンペルオキシド(145)、t−ブチルペルオキシベンゾ
エート(145)、ジクミルペルオキシド(150)、2,5−
ジメチル−2,5−ジ−(t−ブチルペルオキシ)ヘキサ
ン(155)、t−ブチルクミルペルオキシド(155)、t
−ブチルヒドロペルオキシド(158)、ジ−t−ブチル
ペルオキシド(160)、2,5−ジメチル−2,5−ジ−(t
−ブチルペルオキシ)ヘキシン3(170)、ジ−イソプ
ロピルベンゼンヒドロペルオキシド(170)、p−メン
タンヒドロペルオキシド(180)、2,5−ジメチルヘキサ
ン−2,5−ジヒドロペルオキシド(213)。
本発明において使用される、ジアルキルシロキサン骨
格と炭化水素骨格からなり、分子末端に不飽和結合を有
する化合物は、エチレン系ポリマー100重量部に対し、
0.01部以上必要であり、好ましくは0.05〜300部必要で
ある。0.01部より少ないと、シリコーンの特性が現われ
にくい。また、300部より多いと、成膜性等が困難にな
ることがある。
本発明において使用される有機過酸化物は、エチレン
系ポリマー100重量部に対し、0.1〜10部必要である。0.
1部より少ないと反応が殆ど進行せず、10部より多いと
樹脂の成形性を損なうことがある。
本発明において組成物には必要により、酸化安定剤、
紫外線安定剤、無機充填剤、顔料、難燃剤、ゴム類など
を配合することができる。
本発明の組成物を加熱混練することにより、均一化
し、フィルム、チューブ等に押し出し成形が可能にな
る。加熱混練は、バンバリーミキサー、2軸押出機その
他の通常の混練装置で行なうことができる。加熱温度
は、100℃〜300℃程度が望ましい。また、フィルム、シ
ート、チューブ等の成形も通常の成形装置で実施するこ
とができる。
(実施例) 実施例1 特願昭63−42218号の方法により、次式(1)で表わ
されるポリシロキサン100部と1,9デカジエン18部とから
交互共重合体を得た。
この交互共重合体は、両末端が不飽和構造で、粘度が
25℃で6,000センチストークスの流体であった。
メルトインデックス2.5g/10min、酢酸ビニル含量18wt
%のエチレン−酢酸ビニル共重合体(日本ユニカー製)
100部、上記交互共重合体40部及び、ジクミルペルオキ
シド2部、イルガノックス1010(チバガイギー製酸化防
止剤)0.1部をブラベンダープラストグラフで、100℃で
10分間混練後、さらに170℃で20分間混練した後、圧縮
成形法で厚さ1mmのシートにした。この混練物のメルト
インデックスは35g/10minであり、またこのシートは引
張強さが70kg/cm2、伸びが300%の表面に殆どシリコー
ンのにじみだしのないシートであった。このシートをペ
レット化したものは、ブラベンダープラストグラフの押
し出し装置で、170℃でテープに押し出すことができ
た。
比較例1 実施例1と同様にして、ジクミルペルオキシドを添加
せず、混練しようとしたが、スリップしてしまい、均一
物が得られなかった。
実施例2 特願昭63−42218号の方法により、次式(1)で表わ
されるポリシロキサン100部と1,14テトラデカジエン25
部とから交互共重合体を得た。
この交互共重合体は、両末端が不飽和構造で、粘度が
25℃で24,600センチストークスの流体であった。
メルトインデックス1.5g/10min、酢酸ビニル含量15wt
%のエチレン−酢酸ビニル共重合体(日本ユニカー製)
100部、上記交互共重合体40部及び、ジクミルペルオキ
シド3部、イルガノックス1010(チバガイギー製酸化防
止剤)0.1部をブラベンダープラストグラフで、100℃で
10分間混練後、さらに170℃で20分間混練した後、圧縮
成形法で厚さ1mmのシートにした。この混練物のメルト
インデックスは25g/10minであり、またこのシートは引
張強さが90kg/cm2、伸びが300%の表面に殆どシリコー
ンのにじみだしのないシートであった。このシートをペ
レット化したものは、ブラベンダープラストグラフの押
し出し装置で、170℃でテープに押し出すことができ
た。
実施例3 メルトインデックス4.7g/10min、密度0.900のエチレ
ン−ブテン−1共重合体(ユニオンカーバイド製)100
部、実施例1で得た交互共重合体30部及び、ジクミルペ
ルオキシド2部、イルガノックス1010(チバガイギー製
酸化防止剤)0.1部をブラベンダープラストグラフで、1
00℃で10分間混練後、さらに170℃で20分間混練した
後、圧縮成形法で厚さ1mmのシートにした。この混練物
のメルトインデックスは40g/10minであり、また、この
シートは引張強さが80kg/cm2、伸びが600%の表面に殆
どシリコーンのにじみだしのないシートであった。この
シートをペレット化したものは、ブラベンダープラスト
グラフの押し出し装置で、170℃でテープに押し出すこ
とができた。
実施例4 特願昭63−42218号の方法により、次式(1)で表わ
されるポリシロキサン100部と1,9デカジエン25部とから
交互共重合体を得た。
この交互共重合体は、両末端が不飽和構造で、粘度が
25℃で6,000センチストークスの流体であった。
メルトインデックス2.5g/10min、酢酸ビニル含量18wt
%のエチレン−酢酸ビニル共重合体(日本ユニカー製)
100部、上記交互共重合体40部及び、ジクミルペルオキ
シド2部、イルガノックス1010(チバガイギー製酸化防
止剤)0.1部をブラベンダープラストグラフで、100℃で
10分間混練後、さらに170℃で20分間混練した後、造粒
機でペレットを得た。このペレットをL/D=24の40mmφ
フルフライトスクリュー押出機にて、170℃の押出温
度、ブロー比1.6の条件でインフレートして70μのイン
フレーションフィルムを得た。このフィルムは破断強度
220kg/cm2であり、実用性は十分ある。
実施例5 メルトインデックス4.7g/10min、密度0.900のエチレ
ン−ブテン−1共重合体(ユニオンカーバイド製)100
部、実施例1で得た交互共重合体30部及び、ジクミルペ
ルオキシド2部、イルガノックス1010(チバガイギー製
酸化防止剤)0.1部をブラベンダープラストグラフで、1
00℃で10分間混練後、さらに170℃で20分間混練した
後、造粒機でペレットを得た。このペレットをL/D=24
の20mm径押出機により、温度190℃で、外径18mm、肉厚2
mmのチューブを得た。破断強度200kg/cm2であり、実用
性は十分ある。
(発明の効果) 本発明の組成物は、フィルム、シート、チューブその
他に成形可能なため、滑り性、離型性、易酸素透過性、
撥水性、電気絶縁性等の性質を保持した成型物が得ら
れ、医療用部品、工業用部品、電気材料部品その他に適
用される。
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 FI 技術表示箇所 C08L 83/10 C08L 83/10

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】エチレン系ポリマー100重量部に対し、式 のA単位と式 CbH2b のB単位 (ここで、Rは1価の炭化水素基であり、aは1〜1000
    であり、bは5〜100である) が交互に線状に繋がっており、分子末端の一方がA単位
    で停止した場合にはその部分は式 であり、しかも分子末端の少なくとも一方に式 −Cb-2H2(b-2)・CH=CH2 のB単位で停止した部分を有するようなジアルキルシロ
    キサン骨格と炭化水素骨格からなり、分子末端の少なく
    とも一方に不飽和結合を有する化合物を0.01〜300部及
    び有機過酸化物を0.1〜10部の量で含む成形可能な組成
    物。
  2. 【請求項2】請求項1記載の組成物よりつくったフィル
    ム、シート又はチューブ。
JP20722188A 1988-08-23 1988-08-23 成形可能な組成物 Expired - Lifetime JP2717811B2 (ja)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP20722188A JP2717811B2 (ja) 1988-08-23 1988-08-23 成形可能な組成物
US07/386,212 US5037887A (en) 1988-08-23 1989-07-28 Crosslinkable composition

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP20722188A JP2717811B2 (ja) 1988-08-23 1988-08-23 成形可能な組成物

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH0255752A JPH0255752A (ja) 1990-02-26
JP2717811B2 true JP2717811B2 (ja) 1998-02-25

Family

ID=16536249

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP20722188A Expired - Lifetime JP2717811B2 (ja) 1988-08-23 1988-08-23 成形可能な組成物

Country Status (2)

Country Link
US (1) US5037887A (ja)
JP (1) JP2717811B2 (ja)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP3597578B2 (ja) * 1994-10-27 2004-12-08 東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社 ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法
JP3097655B2 (ja) 1998-05-11 2000-10-10 日本電気株式会社 データ伝送方式

Family Cites Families (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
IT563327A (ja) * 1955-12-05
US3227777A (en) * 1963-01-24 1966-01-04 Gen Electric Vulcanizing ethylene-propylene copolymers with an alkenylpolysiloxane and a bis(aralkyl)peroxide
US3415900A (en) * 1964-01-10 1968-12-10 Minnesota Mining & Mfg Cross linking hydrofluorinated olefin polymers and silicone rubbers and resultant cross linked compositions
US3573334A (en) * 1964-04-02 1971-03-30 Union Carbide Corp Olefinic silicone-organic polymer graft copolymers
GB1294986A (ja) * 1970-01-05 1972-11-01
US3836560A (en) * 1971-03-08 1974-09-17 Union Carbide Corp Organosilicone polymers
US3865897A (en) * 1973-08-03 1975-02-11 Dow Corning Method of blending polyolefins and polydiorganosiloxane gums and blends thereof
US4242466A (en) * 1979-01-16 1980-12-30 Union Carbide Corporation Polyurethanes and their preparation

Also Published As

Publication number Publication date
JPH0255752A (ja) 1990-02-26
US5037887A (en) 1991-08-06

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP2704637B2 (ja) ポリジアルキルシロキサン−オレフィンブロック共重合体、その製造法、該共重合体を含を組成物及び該組成物からつくられた成形品
US5169900A (en) Polyolefin coatings and films having release characteristics
KR100329900B1 (ko) 실록산개질된폴리올레핀공중합체
US4978436A (en) Corona-discharge treated release films
US4341675A (en) Rubber compositions containing ethylene-propylene-diene terpolymers or ethylene-propylene copolymers and silicones
EP2226355B1 (en) Moisture-crosslinked polyolefin compositions
JPH0514742B2 (ja)
HUT55431A (en) Shape retentive elastic bodies and castings
JP4399077B2 (ja) 水架橋ポリエチレン絶縁電力ケーブル内部半導電層用密着性半導電性樹脂組成物
PT92058A (pt) Processo para a preparacao de uma composicao de copolimeros de silano reticulavel com agua, contendo cargas e de artigos a base dessa composicao
JP4399076B2 (ja) 水架橋ポリエチレン絶縁電力ケーブル外部半導電層用剥離性半導電性樹脂組成物
JPH0321611A (ja) 成形可能な樹脂混練物
US4771099A (en) Silicone rubber composition
US5905106A (en) Composition that is extrudable and curable in air
JP2717811B2 (ja) 成形可能な組成物
JP2009270025A (ja) ポリオレフィン−シリコーン共重合体、それを含有する熱可塑性樹脂組成物、それらの成形体
US6506841B2 (en) Composition having improved thermomechanical properties, and a method of cross-linking it
JP2704649B2 (ja) 成形可能な樹脂組成物
JPS6160727A (ja) 架橋ポリオレフイン系樹脂組成物及びその製造方法
US5017635A (en) Kneaded moldable resin composition
JP3022591B2 (ja) エチレン酢酸ビニルコポリマー変性物の製造方法
JP3108445B2 (ja) ポリエステル系樹脂組成物
JP3003837B2 (ja) 架橋性ポリエチレン組成物及び電線、ケーブル
JP4399078B2 (ja) 水架橋ポリエチレン絶縁電力ケーブルの外部半導電層用剥離性半導電性水架橋性樹脂組成物
JP3947678B2 (ja) 接着性エチレン系樹脂組成物、その製造方法及びそれから得られる押出成形品

Legal Events

Date Code Title Description
R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

S111 Request for change of ownership or part of ownership

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313113

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

S533 Written request for registration of change of name

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313533

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20071114

Year of fee payment: 10

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20081114

Year of fee payment: 11

EXPY Cancellation because of completion of term
FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20081114

Year of fee payment: 11