JP2691402B2 - 繊維強化熱可塑性材料構造体およびその製造方法 - Google Patents

繊維強化熱可塑性材料構造体およびその製造方法

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Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は繊維強化した熱可塑性材料構造体およびその
製造方法に関する。得られた物品は、一面に流動成形さ
れた細目部を、また他面には開口した多孔部を有し、こ
の開口部に熱硬化性樹脂材料を含浸して所望の諸特徴を
発揮させることができる。 従来の技術および発明が解決しようとする問題点 弾性長繊維によって強化された収縮熱可塑性樹脂材料
は、ある温度に加熱されると膨張することが欧州特許公
開公報第148,763号に記載されている。その温度とは、
繊維がその網状結合からの応力開放により移動可能にな
るように、熱可塑性樹脂材料の粘度を十分に低下させる
温度のことである。この現象は、熱可塑性材料の種類/
等級、繊維の含量および繊維の種類/寸法により大分隔
たって発生する。 熱可塑性材料を加熱膨張させて造形する場合、つぎの
成形法が適用できる。 1)従来法のごとくに、材料を金型に装入し、金型を密
閉したあと、その材料を流動させて金型キャビティに完
全に充填せしめる。かくして得られた成形品は完全に収
縮化(緻密化)されたものであって、ガラス繊維で十分
に強化した複雑形状部を含むことができる。この種の成
形品は、用途によってはそのまま使用でき、また適切な
物質を塗布/塗装してもよい。しかし、同成形品は完全
に緻密化されているので、液状物の含浸は不可能であ
る。 2)金型の下部具を被覆するように加熱膨張材シートを
装入する。このシート本体は完全緻密化したものである
から、金型を充填するには不十分である。そのために金
型を可能な限り速やかに密閉すると、多孔性を留めた半
収縮品が形成される。多孔質の性質は、必要に応じて成
形品に液体(樹脂)を含浸させる手段として利用でき
る。この成形法の欠点として、流動成形部(例えば深絞
りリブ)を形成する際、流動領域における多孔性の損失
を伴うことが挙げられる。したがって、得られた成形品
の一表面に均一な含浸を施す必要があるとき、裏面の繊
維強化成形部をある程度犠牲にせざるを得ない。 本発明の製造方法によると、前掲両成形法の特性を具
有する成形品、つまり繊維強化リブ等の流動成形部を一
表面に有する一方、液状樹脂を均一に吸収する能力を他
表面に保持した成形品の製造が可能である。本発明の成
形品には、1)項の成形法の欠点であるくぼみの発生は
皆無であることも判明した。 問題点を解決するための手段 本発明の態様によれば、均一に分散した繊維とともに
完全圧縮された第一層と、吸収マトリックスとして形成
された第二層からなる繊維強化した熱可塑性材料構造体
が提供される。 吸収マトリックスに熱硬化性または熱可塑性樹脂材料
を注入すれば、前述の効果を達成することができる。 本発明の別の態様によれば、繊維強化した熱可塑性材
料構造体の製造方法であって、(1)融解温度より高温
度で加圧後に冷却されると収縮する繊維強化熱可塑性材
料の第一シートと、前記高温度で加圧後に冷却されても
実質的に収縮せずに多孔質を維持する繊維強化熱可塑性
材料の第二シートを積層せしめる工程と、(2)前記積
層物を金型内で前記高温度で加圧下に造形せしめること
により、前記第一シートをその金型の形状に合わせて流
動させ、かつその金型によって付形されて少なくとも一
部分が略非収縮状態で多孔部を留めている前記第二シー
トに圧縮結合させる工程からなる製造方法が提供され
る。 繊維としてはその大部分が7〜50mmの長さと、13μま
たはその以下の直径を有するものが好ましく、不連続の
単一ガラス繊維が至便である。この種の繊維は通常チョ
ップストランドの束として入手でき、使用前に単繊維に
分断される。 積層物の構造強度を繊維によって向上させる場合、ガ
ラス繊維の長さが約7mm未満であってはならず、または
直径が13μを超過してはならない。繊維長が50mm以上で
はプラスチックマトリックスの強化が不十分であり、ま
た繊維直径が13μを超えるとマトリックスの強化効率を
低下させる。ガラス繊維と同程度の強化効率を有するな
らば、ガラス材以外の単繊維も適用可能である。 本発明でいう高弾性率繊維とは、シートの弾性率を上
回った弾性率を有する繊維である。その例としてガラス
繊維、炭素繊維およびセラミック繊維を挙げることがで
きる。一般に「ケブラー(Kevlar)」や「ノメックス
(Nomex)」の商品名で市販のアラミド繊維等の繊維は
弾性率10,000MPa以上のものをいう。 先述の硬化を達成するために、前出の欧州特許公開公
報に記載の予め膨張させた材料シート、または完全圧縮
を可能ならしめるのに必要な量を超えた繊維を含む材料
シートを第二シートとして使用可能である。 硬質繊維(例えばガラス繊維)と重合体の結合構造体
においては、繊維の充填密度に起因して繊維含量に限界
がある。本発明はその性質を有効に利用したものであ
る。繊維が限界含量を超えたならば、構造体を通常の加
圧成形条件下で完全に圧縮したり緻密化することは不可
能である。 本発明の製造方法では、欧州特許公開公報第152,994
号に提案されているように、第二シートの多孔部に熱硬
化性または熱可塑性樹脂材料を注入してもよい。その注
入操作は、望ましければ金型内で行うことができる。 シート多孔部に注入される樹脂材料が熱硬化性の場
合、その材料を注入前に液状として金型に装填する。一
方、被注入樹脂材料が熱可塑性であれば、その材料を第
三シートとして配置後に注入させる。 熱可塑性材料としては、可塑化または無可塑のポリエ
チレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、アクリロニト
リル−スチレン−ブタジエンポリマー、ポリエチレンテ
レフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリビニ
ルクロリドまたはそのブレンド、あるいは他の高分子物
質とのブレンドを例示することができる。この他の適例
はポリフェニレンエーテル、ポリカボネート、ポリエス
テルカーボネート、熱可塑性ポリエステル、ポリエーテ
ルイミド、アクリロニトリル−ブチルアクリレート−ス
チレンポリマー、無定形ナイロン、ポリアリーレンエー
テルケトンまたはそのブレンド、あるいは他の高分子物
質とのブレンドである。 第一シート中の繊維含量は好ましく30%未満であり、
第二シート中の同含量は好ましくは60%以上である。 ガラス繊維が60%以上の、通常の加圧成形条件下で完
全な圧縮または緻密化が不可能になる限界繊維含量の材
料を用いると、複雑形状に流動成形することは困難であ
る。しかしながら、その材料に上記のごとき易流動成形
性材料を組み合わせれば、所望効果を具現できるもので
ある。 本発明は種々様々に実施可能である。以下、ガラス繊
維で強化した熱可塑性材料成形品の製造方法およびその
製造方法により得られた成形品を添付図面に基づいて説
明する。 第1図から明らかなように、成形すべき繊維強化熱可
塑性材料は、ポリプロピレンマトリックスに長さ13mm、
直径11μmのガラス繊維と配合した繊維強化熱可塑性材
料の上用シート(1)からなる。ガラス繊維の密度は約
25%である。シート(1)を第二シート(2)の上面に
積層する。シート(2)は、ガラス繊維含量を約80%と
した以外はシート(1)と同じ配合である。繊維の充填
密度が原因で、通常の加圧成形条件下では、シート
(2)をシート(1)に圧縮構造体として形成すること
は不可能と思われる。 両シート(1)、(2)を造形するための金型は、形
くぼみ(4)を備えた上部具(3)と、キャビティ
(6)を有する下部具(5)で構成されている。 所定の温度で予熱してもよい積層シートは、固定止具
に連結した金型に装填される。シート(2)の高ガラス
材料は下部具(5)のキャビティ(6)に順応する一
方、シート(1)の低ガラス材料はくぼみ(4)に流動
せしめられて上部具(3)の形状となる。これらの両材
料は境界層間である程度混ざり合うため、その結果とし
て確実に適切に結合することになる。 冷却してばり取りを行なうと、第2図に示した成形品
(7)が得られる。この成形品の上部には、完全に収縮
して均一に分散したガラス繊維(9)を含むポリプロピ
レンシート(1)の成形部(8)が形成されている。成
形部(8)の下部(10)はシート(2)で形成され、収
縮せずに多孔性を帯びている。 成形品は多様に利用可能である。例えば、その成形品
の多孔部を接着性または溶融した熱可塑性樹脂材料の定
着部として使用すれば、他の成形品と一体に結合でき
る。成形品の多孔部を充填することにより、その成形品
自体を一体成形品とすることもできる。この場合、熱硬
化性樹脂を下部具(5)(図示の構成において)に注入
/射出したあと、金型を再び密閉すれば、その樹脂は多
孔質の吸収層つまり下部(10)に流れ込む。硬化後に金
型から取り出した成形品は、表面には十分に強化された
熱可塑性樹脂の特性を、また裏面に熱硬化性樹脂の特性
を兼備するものである。別の利点としては、多孔質層に
液体樹脂を含浸する前の段階においても、目立ったくぼ
みは認められないことである。 上記構造の結果、成形品の一面に流動成形部を、他面
には熱硬化性樹脂の平滑層をそれぞれ迅速に形成せしめ
ることができる。このようにして得た成形品は良好な仕
上りを発揮すると同時に、表面が高温に耐え、裏面が十
分な剛性や他の特性を呈する。 収縮に必要な限界値を超えたガラス繊維含量を有する
非圧縮材料の気孔率について、計算値と実測値を表1に
示した。気孔率は含浸の度合に関係するものであるが、
測定は油吸収試験に基づいた。計算値と実測値がほぼ一
致すると判明した。 実施例 高ガラス材料と低ガラス材料で形成した8種の積層物
(実施例1〜8)を表2に示した。両開始材料の組成は
表2の脚注(1)と(2)に記載した。各積層物の高ガ
ラス材料面について油吸収試験を行なった結果、油吸収
性(つまり気孔率)が積層物の使用目的にほぼ合致し
た。 実施例9 長さ12mm、直径11μのガラス繊維70%と坪量1,000g/m
2のポリプロピレン粉末30%からなる材料と、長さ12m
m、直径11μのガラス繊維25%と坪量2,000g/m2のポリプ
ロピレン粉末75%からなる材料で形成した非圧縮試料を
金型の有効直径に合わせて22cmに切断した。試料を200
℃で7分間オーブン加熱したあと、ガラス25%材料面を
上向きにして100℃のプレス金型に装填した。最終隙間3
mmとなるようにプレスを閉鎖し、下部に吸収層と、また
上部にリブとボスを有する円板を形成した。プレスを開
放して50℃に冷却後、40gの熱硬化性樹脂〔商品名「モ
ダール824エル・テー(Modar824LT)」、アイ・シー・
アイ・リミテッド(ICI Ltd.)〕を金型内に注入し
た。再びプレスを閉じ、その樹脂を吸収層に流動させ
た。過剰樹脂は金型下部具から流出させた。硬化後に円
板を秤量、計算したところ、樹脂付着量は18gであっ
た。円板下面は平滑な光沢仕上りを呈した。 実施例10 長さ12mm、直径11μのガラス繊維80%と坪量1,000g/m
2のポリプロピレン粉末20%からなる材料と、長さ12m
m、直径11μのガラス繊維25%と坪量2,000g/m2のポリプ
ロピレン粉末75%からなる材料で形成した非圧縮シート
を用いた以外、実施例9の手順を繰り返した。得られた
成形品の樹脂付着量は24gであり、実施例9と同様の仕
上りを示した。 実施例11 次の試料を調製した。 1)長さ12mm、直径11μのガラス繊維25%とポリプロピ
レン粉末75%からなる材料同士を結合して形成した非圧
縮の透過性シート状材料の、直径23cm、坪量2,000g/m2
の円板…2枚 2)長さ12mm、直径11μのガラス繊維80%とポリプロピ
レン粉末20%からなる材料同士を結合して形成した非圧
縮の透過性シート状材料の、直径21cm、坪量500g/m2
円板…1枚 3)第三シートとして厚さ1mmのポリカーボネートフィ
ルム〔商品名「レクサン(LEXAN)」、ゼネラル・エレ
クトリック・カンパニー(General Electrie Co.)〕
の、直径17cmの円板…1枚 各試料を205℃で7.5分間オーブン加熱したあと、100
℃のプレス金型に上記の順序で重ねて装填した。プレス
を密閉して2,000lb/inで1分間加圧した。得られた積層
成形品は十分に結合したものであった。 実施例12 直径17cmの円板に代えて、直径21cmのポリカーボネー
トフィルムを用いた以外、実施例11の手順を繰り返し
た。得られた積層成形品はポリカーボネートフィルムを
良好に結合し、またそのフィルムはしわを発生すること
なく、成形品の側縁部を部分的に包囲した。 実施例13 実施例11と同様にして試料を調製し、ポリカーボネー
トを含む試料を250℃で4分間別体に加熱するととも
に、プレス金型の底部(ポリカーボネートフィルムと接
触している)を成形中140℃に保持した以外、実施例11
の手順を繰り返した。ポリカーボネートと、それぞれガ
ラス繊維70%と60%を含む試料については、その手順を
2回繰り返した。 得られた積層成形品はいずれも結合力に勝れ、実施例
11と12の成形品よりも高い強制剥離耐性を発揮した。 実施例14 つぎの材料を用いて38cmの角状試料を調製した。 1)長さ12mm、直径11μのガラス繊維25%とポリプロピ
レン粉末75%からなる材料同士を結合した形成した坪量
2,000g/m2の非圧縮の透過性シート材料 2)長さ12mm、直径11μのガラス繊維80%とポリプロピ
レン粉末75%からなる材料同士を結合して形成した坪量
500g/m2の非圧縮の透過性シート材料 3)厚さ1mm、0.5mm、0.25mmの「レクサン」ポリカーボ
ネートフィルム 2種の非圧縮試料を205℃で7.5分間オーブン加熱し
た。厚さ1mmのポリカーボネートフィルムの加熱は250℃
で4分間とした。試料を上記の順序で100℃のプラテン
金型に装填して2,000lb/inで1分間加圧した。 0.5mmと0.25mmのポリカーボネートフィルムの場合、
上記手順をそれぞれ2回と3回繰り返して行なった。 積層成形品はすべて良好な結合力を示した。 実施例15 実施例14で形成された3種の積層物を直径22cmに切断
した。ついで実施例14の第一試料から裁断した直径15cm
の非圧縮材料片を各円形積層物に重ねた。 上記の積層試料を205℃で7.5分間加熱し、120℃の金
型を用いて2,000lb/inで1分間加圧成形した。 いずれの積層成形品も成形性に優れると同時に、良好
な結合を示した。 実施例16 実施例9と同様にして成形用試料を調製した。長さ12
mm、直径11μのガラス繊維75%とポリプロピレン30%か
らなる第一試料を200℃で7分間オーブン加熱したあ
と、実施例9で用いたのと同様のプレス金型に装填し
た。金型を密閉して試料を圧縮したところ、溶融ポリプ
ロピレンがガラス繊維の表面を湿潤した。金型を開放す
るにつれて、ガラス繊維がその弾性によって湿潤繊維状
構造を実質的に加圧前の多孔質状態に復元した。 第一試料を取り扱いに適するまで十分に冷却後、金型
から取り出して完全に冷却した。引き続いて「モダー
ル」熱硬化性樹脂15gを金型に流し込むとともに、第一
試料を金型に復帰させた。硬化後、平滑な光沢のある下
部面と、交絡した開口繊維状上部面を有する皿状構造体
が得られた。この構造体を保管し、所望時期に、高比率
の熱可塑性材料からなる第二の繊維強化シートと一体成
形することができる。あるいはつぎの手順によりその構
造体を成形直後に第二シートと一体に成形してもよい。 熱可塑性樹脂を金型内で硬化中に、長さ12mm、直径11
μのガラス繊維25%とポリプロピレン75%からなる第二
試料を200℃で7分間加熱したあと、すでに形成された
第一試料の上面に重ねた状態で金型に装填した。再び金
型を密閉することにより、第二試料下面部の加温材料を
第一試料の交絡した繊維状上面部と一体に結合させた。
第二試料は熱可塑性材料の含量が比較的高いため、容易
に流動して金型上部の形状に順応した。

【図面の簡単な説明】 第1図は積層材料を成形直前の状態に配置した金型の概
略図および第2図は第1図の金型から形成された成形品
の概略断面図である。 (1):第一シート、(2):第二シート。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 FI 技術表示箇所 // B29K 105:06 B29L 9:00 (56)参考文献 特開 昭60−158229(JP,A) 特開 昭60−179234(JP,A)

Claims (1)

  1. (57)【特許請求の範囲】 1.均一に分散した繊維を30重量%以下で含有している
    完全圧縮された第一層と、均一に分散した繊維を60重量
    %以上で含有している吸収マトリックスとして形成され
    た第二層とからなる繊維強化した熱可塑性材料構造体。 2.前記吸収マトリックスに熱硬化性または熱可塑性樹
    脂材料が注入されている特許請求の範囲第1項記載の構
    造体。 3.繊維強化した熱可塑性材料構造体の製造方法であっ
    て、 (1)均一に分散した繊維を30重量%以下で含有してお
    り、融解温度より高温度で加圧後に冷却されると収縮す
    る繊維強化熱可塑性材料の第一シートと、均一に分散し
    た繊維を60重量%以上で含有しており、前記高温度で加
    圧後に冷却されても実質的に収縮せずに多孔質を維持す
    る繊維強化熱可塑性材料の第二シートを積層せしめる工
    程と、 (2)前記積層物を金型内で前記高温度で加圧下に造形
    せしめることにより、前記第一シートをその金型の形状
    に合わせて流動させ、かつ、その金型によって付形され
    て少なくとも一部分が略非収縮状態で多孔部を留めてい
    る前記第二シートに圧縮結合させる工程と、 からなる製造方法。 4.前記繊維の大部分が7から50mmの長さと、13μmま
    たはそれ未満の直径を有する特許請求の範囲第3項記載
    の製造方法。 5.前記繊維が不連続の単繊維である特許請求の範囲第
    4項記載の製造方法。 6.前記繊維が高弾性率を有する特許請求の範囲第3項
    から第5項のいずれか1項記載の製造方法。 7.前記第二シートとして、予め膨張させた材料シー
    ト、または完全圧縮を可能ならしめるのに必要な量を上
    回った繊維を含むシートを使用する特許請求の範囲第3
    項から第6項のいずれか1項記載の製造方法。 8.前記第一シートとの積層前またはその後に、前記第
    二シートの多孔部に熱硬化性または熱可塑性樹脂材料を
    注入せしめる工程を含む特許請求の範囲第3項から第7
    項のいずれか1項記載の製造方法。 9.前記注入工程を金型内で行う特許請求の範囲第8項
    記載の製造方法。 10.前記積層工程前に、前記熱硬化性樹脂材料を液状
    で前記金型に装せしめる特許請求の範囲第8項または第
    9項記載の製造方法。 11.前記第二シート多孔部に、前記金型内で第三シー
    トとして前記積層物と一体に結合される熱可塑性材料を
    注入せしめる工程を含む特許請求の範囲第8項または第
    9項記載の製造方法。 12.前記第三シートの全長が前記第二シート多孔部よ
    り長く、その一部分を前記第二シートの一側縁部の少な
    くとも一部分と一体に結合せしめる特許請求の範囲第11
    項記載の製造方法。 13.前記第二シートを加圧成形し、ついで前記熱硬化
    性または熱可塑性樹脂材料の注入を行ったあと、前記第
    二シートを前記第一シートに積層せしめる特許請求の範
    囲第10項から第12項のいずれか1項記載の製造方法。 14.前記第二シートを前記金型内に配置し、加圧した
    あと、圧力を解放してそのシート構造を加圧前の多孔質
    に復元させ、前記熱硬化性または熱可塑性樹脂材料を前
    記金型に装し、加圧下でその樹脂材料を前記第二シート
    に注入し、ついで前記第二シートを前記第一シートに積
    層せしめる特許請求の範囲第13項記載の製造方法。 15.前記第一シートと第二シートを前記金型内に配置
    する前に、両シートを予熱せしめる工程を含む特許請求
    の範囲第3項から第14項のいずれか1項記載の製造方
    法。 16.前記繊維がガラス繊維である特許請求の範囲第3
    項から第15項のいずれか1項記載の製造方法。 17.前記熱可塑性材料が可塑化または無可塑のポリエ
    チレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、アクリロニト
    リル−スチレン−ブタジエンコポリマー、ポリエチレン
    テレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリビ
    ニルクロリドまたはそのブレンド、あるいは他の高分子
    物質とのブレンドである特許請求の範囲第3項から第16
    項のいずれか1項記載の製造方法。 18.前記熱可塑性材料がポリフェニレンエーテル、ポ
    リカーボネート、ポリエステルカーボネート、熱可塑性
    ポリエステル、ポリエーテルイミド、アクリロニトリル
    −ブチルアクリレート−スチレンコポリマー、無定形ナ
    イロン、ポリアリーレンエーテルケトンまたはそのブレ
    ンド、あるいは他の高分子物質とのブレンドである特許
    請求の範囲第3項から第16項のいずれか1項記載の製造
    方法。
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