JP2653065B2 - 積層形熱電池 - Google Patents
積層形熱電池Info
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M6/00—Primary cells; Manufacture thereof
- H01M6/30—Deferred-action cells
- H01M6/36—Deferred-action cells containing electrolyte and made operational by physical means, e.g. thermal cells
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明はリチウム／二硫化鉄系の積層形熱電池の長時
間作動技術に関するものである。
間作動技術に関するものである。
従来の技術 熱電池は常温で不活性であるが、高温に加熱すると活
性となり、外部へ電力を供給し得るようになる電池で貯
蔵型電池の一種である。従って極めて良好な貯蔵性を有
し５〜10年間の貯蔵後も製造直後と何ら電池特性上変る
ことなく使用できる。また、高温で作動させるために電
極反応が進み易く分極も少ないので大出力放電に良く耐
えること、使用時には起動信号を入れると瞬時に電圧発
生する等の特長を有するが、一方、数分以内の短時間し
か使用できない短所を有している。
性となり、外部へ電力を供給し得るようになる電池で貯
蔵型電池の一種である。従って極めて良好な貯蔵性を有
し５〜10年間の貯蔵後も製造直後と何ら電池特性上変る
ことなく使用できる。また、高温で作動させるために電
極反応が進み易く分極も少ないので大出力放電に良く耐
えること、使用時には起動信号を入れると瞬時に電圧発
生する等の特長を有するが、一方、数分以内の短時間し
か使用できない短所を有している。
この課題を克服するために、29th Power Sources Sym
posium,（1980）PP34〜39では、負極にリチウムシリコ
ン合金を、電解質に塩化リチウムと塩化カリウムの共融
塩（LiCl−KCl）、正極に二硫化鉄（FeS2）を用いたリ
チウム合金／二硫化鉄系の電池と、鉄と過塩素酸カリウ
ムからなる発熱剤ペレットと、MIN−Ｋと呼ばれる特殊
断熱材を用いた長時間作動熱電池が研究されている。
posium,（1980）PP34〜39では、負極にリチウムシリコ
ン合金を、電解質に塩化リチウムと塩化カリウムの共融
塩（LiCl−KCl）、正極に二硫化鉄（FeS2）を用いたリ
チウム合金／二硫化鉄系の電池と、鉄と過塩素酸カリウ
ムからなる発熱剤ペレットと、MIN−Ｋと呼ばれる特殊
断熱材を用いた長時間作動熱電池が研究されている。
また、Power Sources5（1975）PP581〜585では、負極
にカルシウムを、電解質に塩化リチウムと塩化カリウム
の共融塩、正極にクロム酸カルシウムを用いたカルシウ
ム／クロム酸カルシウム系の電池と、鉄と過塩素酸カリ
ウムからなる発熱剤ペレットと、特殊断熱材MIN−Ｋ、
さらに、蓄熱ペレットを用いた60分作動熱電池が報告さ
れている。
にカルシウムを、電解質に塩化リチウムと塩化カリウム
の共融塩、正極にクロム酸カルシウムを用いたカルシウ
ム／クロム酸カルシウム系の電池と、鉄と過塩素酸カリ
ウムからなる発熱剤ペレットと、特殊断熱材MIN−Ｋ、
さらに、蓄熱ペレットを用いた60分作動熱電池が報告さ
れている。
前記の蓄熱材は硫酸リチウムと塩化ナトリウムの溶融
塩をSiO2バインダーで流動性を抑制したものをペレット
状に加圧成型して素電池と発熱剤ペレットのスタックの
両端部に配設し使用されている。
塩をSiO2バインダーで流動性を抑制したものをペレット
状に加圧成型して素電池と発熱剤ペレットのスタックの
両端部に配設し使用されている。
従来、保温技術には以下のような考え方があった。
（１） スタックの両端に熱容量の大きい層を設ける。
（２） スタックの両端に発熱反応層を設ける。
（３） 断熱層の間に発熱剤を設ける。
（４） 断熱材に熱伝導係数の小さい材料を用いる。
（５） スタックの両端に凝固潜熱発生層を設ける。
発明が解決しようとする問題点 上記（１）の方法は、金属板と発熱剤を数枚組合せ比
熱×質量で表わされる熱容量を大きく設計する手法の応
用であるが、質量を大きくとる必要があるため電池重量
が重くなってしまう欠点がある。（２）の方法は、特公
昭61−55224号公報に述べられた金属粉と酸化性溶融塩
の発熱反応を利用するものであり、（５）の溶融塩が液
体から固体に状態変化する時に生じる凝固潜熱による発
熱反応を利用するものと基本的には同じ考え方であっ
て、いずれもスタックから流れ出す熱量をその最端部で
抑制しようとするものである。（３）の方法は、特公昭
48−33457号公報に明記されている技術でスタック全体
を断熱材の層間に設けた発熱剤で昇温させて、スタック
温度との温度差を小さくすることで熱流出の抑制を行な
う技術、（４）は特公昭56−21225号公報の発泡ガラス
や前述のMIN−Ｋ等の使用により熱伝導速度を遅らせ
（３）と同様の効果を狙ったものである。
熱×質量で表わされる熱容量を大きく設計する手法の応
用であるが、質量を大きくとる必要があるため電池重量
が重くなってしまう欠点がある。（２）の方法は、特公
昭61−55224号公報に述べられた金属粉と酸化性溶融塩
の発熱反応を利用するものであり、（５）の溶融塩が液
体から固体に状態変化する時に生じる凝固潜熱による発
熱反応を利用するものと基本的には同じ考え方であっ
て、いずれもスタックから流れ出す熱量をその最端部で
抑制しようとするものである。（３）の方法は、特公昭
48−33457号公報に明記されている技術でスタック全体
を断熱材の層間に設けた発熱剤で昇温させて、スタック
温度との温度差を小さくすることで熱流出の抑制を行な
う技術、（４）は特公昭56−21225号公報の発泡ガラス
や前述のMIN−Ｋ等の使用により熱伝導速度を遅らせ
（３）と同様の効果を狙ったものである。
従来は上記（１）〜（５）の技術の組合せによりそれ
ぞれ単独で用いた場合に得られる効果に相乗させ、より
高性能の保温技術を追求してきた。しかし、更に長時間
の保温技術を求め懸命の努力がはらわれている現状であ
る。
ぞれ単独で用いた場合に得られる効果に相乗させ、より
高性能の保温技術を追求してきた。しかし、更に長時間
の保温技術を求め懸命の努力がはらわれている現状であ
る。
本発明は、上記のような従来の問題点を改善し、スタ
ックの冷却速度を遅らせ、かつ製造容易な長時間作動を
可能とした積層形熱電池を提供することを目的とする。
ックの冷却速度を遅らせ、かつ製造容易な長時間作動を
可能とした積層形熱電池を提供することを目的とする。
問題点を解決するための手段 この問題点を解決するため本発明は、Li/LiCl−KCl/F
eS2系電池と発熱剤ペレットからなるスタックの間に硫
酸リチウム−塩化ナトリウムを主成分とする溶融塩蓄熱
層を１層もしくは複数層配設すると共に、スタックの両
最端部にも前記の溶融塩蓄熱層を設けた構成および内部
には溶融塩蓄熱層を有しないスタックとスタック間に溶
融塩蓄熱層を配設し、かつ複数個のスタック積層体の両
端部にも溶融塩蓄熱層を配設した構成としたものであ
る。
eS2系電池と発熱剤ペレットからなるスタックの間に硫
酸リチウム−塩化ナトリウムを主成分とする溶融塩蓄熱
層を１層もしくは複数層配設すると共に、スタックの両
最端部にも前記の溶融塩蓄熱層を設けた構成および内部
には溶融塩蓄熱層を有しないスタックとスタック間に溶
融塩蓄熱層を配設し、かつ複数個のスタック積層体の両
端部にも溶融塩蓄熱層を配設した構成としたものであ
る。
作用 この構成によれば、スタックの積層体内部からも電池
内部温度が約500℃に低下すると発熱がおこる。すなわ
ちLi2SO4−NaCl（59mol％Li2SO4）は融点493℃を有する
溶融塩であるが、単位重量当り94.1cal/gの凝固潜熱を
放出する性質をもっている。従って、発熱剤ペレットで
この溶融塩潜熱層を例えば550℃に初期昇温させその後
徐々に放熱によってスタック温度が493℃まで低下して
くると、液体から固体に状態変化し始め、493℃で一定
の温度を示すと共に、94.1cal/gの熱をスタックに供給
する。完全に固化すると潜熱の発生は停止し、スタック
の冷却速度で蓄熱層も温度低下する。
内部温度が約500℃に低下すると発熱がおこる。すなわ
ちLi2SO4−NaCl（59mol％Li2SO4）は融点493℃を有する
溶融塩であるが、単位重量当り94.1cal/gの凝固潜熱を
放出する性質をもっている。従って、発熱剤ペレットで
この溶融塩潜熱層を例えば550℃に初期昇温させその後
徐々に放熱によってスタック温度が493℃まで低下して
くると、液体から固体に状態変化し始め、493℃で一定
の温度を示すと共に、94.1cal/gの熱をスタックに供給
する。完全に固化すると潜熱の発生は停止し、スタック
の冷却速度で蓄熱層も温度低下する。
この効果により、スタックの冷却速度は抑制され長時
間作動できるようになる。尚、この場合スタックの両最
端部においても蓄熱層は不可欠である。
間作動できるようになる。尚、この場合スタックの両最
端部においても蓄熱層は不可欠である。
溶融塩蓄熱層は必要な作動時間により使用量ならびに
層の数を任意に設計すればよいので、製造容易な長時間
作動性能を向上させる上で役立つこととなる。
層の数を任意に設計すればよいので、製造容易な長時間
作動性能を向上させる上で役立つこととなる。
実 施 例 以下本発明の実施例を第１図から第２図を参照して説
明する。
明する。
第１図は第１の実施例で直列構成の素電池と発熱剤ペ
レットの積層体からなるスタックに本発明を適用した電
池構造図を示し、図において、負極活物質がリチウムま
たはリチウム合金（LiAl,LiSi等）からなる負極層１、L
iCl−KCl（融点352℃）共融塩とMgOを1:1重量比に混合
後熱処理した電解質層２、二硫化鉄と前記共融塩とSiO2
からなる正極層３、この３層を１体とした素電池４であ
る。発熱剤ペレット５は鉄粉と過塩素酸カリウム（88重
量％Fe）の混合物を加圧成型して得たペレットで、上記
素電池と素電池間に交互に積層されて、素電池を加熱発
電させる役目と合せ素電池間を電気的に接続する役目も
有している。
レットの積層体からなるスタックに本発明を適用した電
池構造図を示し、図において、負極活物質がリチウムま
たはリチウム合金（LiAl,LiSi等）からなる負極層１、L
iCl−KCl（融点352℃）共融塩とMgOを1:1重量比に混合
後熱処理した電解質層２、二硫化鉄と前記共融塩とSiO2
からなる正極層３、この３層を１体とした素電池４であ
る。発熱剤ペレット５は鉄粉と過塩素酸カリウム（88重
量％Fe）の混合物を加圧成型して得たペレットで、上記
素電池と素電池間に交互に積層されて、素電池を加熱発
電させる役目と合せ素電池間を電気的に接続する役目も
有している。
６は本発明の構成に用いたスタック用蓄熱層で、Li2S
O4−NaCl85重量部とSiO215重量部をボールミルで均一混
合後600℃で６時間加熱処理後粒状化した溶融塩蓄熱材
で、融点493℃でLi2SO4−NaClが液化してもSiO2に保持
されているので形状がくずれないようにした加圧成型ペ
レットとし、鉄，ステンレス鋼等の金属製容器と蓋で１
体とした層である。７および８はスタック上・下に設け
た両端部用蓄熱層で、スタック用蓄熱層６と同一構成と
した。この6,7,8は素電池と発熱剤ペレットの関係と同
様に、蓄熱層も発熱剤ペレットで両面から挟まれた構成
となっている。
O4−NaCl85重量部とSiO215重量部をボールミルで均一混
合後600℃で６時間加熱処理後粒状化した溶融塩蓄熱材
で、融点493℃でLi2SO4−NaClが液化してもSiO2に保持
されているので形状がくずれないようにした加圧成型ペ
レットとし、鉄，ステンレス鋼等の金属製容器と蓋で１
体とした層である。７および８はスタック上・下に設け
た両端部用蓄熱層で、スタック用蓄熱層６と同一構成と
した。この6,7,8は素電池と発熱剤ペレットの関係と同
様に、蓄熱層も発熱剤ペレットで両面から挟まれた構成
となっている。
９は電気式点火器でそのリード線は一対の起動端子10
に接続され、起動端子10に通電すると火炎を発してヒー
トパッド11を燃焼し、さらに導火帯12に燃焼伝ぱさせ
る。13,14は１対の電力用出力端子でスタックの上部と
下部からリード線を引出して出力端子に接続する。
に接続され、起動端子10に通電すると火炎を発してヒー
トパッド11を燃焼し、さらに導火帯12に燃焼伝ぱさせ
る。13,14は１対の電力用出力端子でスタックの上部と
下部からリード線を引出して出力端子に接続する。
15は断熱材で500℃の熱伝導率が0.03Kcal/m・hr℃を
有する厚さ5mmのMIN−Ｋ TE1400を上・下・側部に用
い、16は電池蓋、17は電池ケースでいずれもステンレス
鋼を用いた。
有する厚さ5mmのMIN−Ｋ TE1400を上・下・側部に用
い、16は電池蓋、17は電池ケースでいずれもステンレス
鋼を用いた。
第２図は積層電池が複数個のスタックから構成された
場合における本発明の第２の実施例である。図におい
て、スタックＡは発熱剤ペレット／素電池／発熱剤ペレ
ット／………／発熱剤ペレットと直列に積層されたスタ
ックで、スタックB,スタックＣも同構成となっている
が、このA,B,Cの３つのスタックをさらに並列接続した
場合を示している。本発明例ではスタックＡとスタック
Ｂの間に前述第１図で述べたスタック用蓄熱層６′を挿
填し、同様にスタックＢとスタックＣの間にもスタック
用蓄熱層６″を設けた。尚、スタックＡの外側ならびに
スタックＣの外側にも、上・下端部用蓄熱層７′,8′を
設け、他の基本構成および材料は第１図と同様とした。
場合における本発明の第２の実施例である。図におい
て、スタックＡは発熱剤ペレット／素電池／発熱剤ペレ
ット／………／発熱剤ペレットと直列に積層されたスタ
ックで、スタックB,スタックＣも同構成となっている
が、このA,B,Cの３つのスタックをさらに並列接続した
場合を示している。本発明例ではスタックＡとスタック
Ｂの間に前述第１図で述べたスタック用蓄熱層６′を挿
填し、同様にスタックＢとスタックＣの間にもスタック
用蓄熱層６″を設けた。尚、スタックＡの外側ならびに
スタックＣの外側にも、上・下端部用蓄熱層７′,8′を
設け、他の基本構成および材料は第１図と同様とした。
本発明の積層形熱電池の起動順序は、まず起動端子10
より500mA,3mSの電流を通電すると、点火器９が火炎を
発し、ヒートパッド11が燃焼しさらに導火帯12に燃え移
り、導火帯は燃焼伝ぱしていく途中で各層の発熱剤ペレ
ット５を次々と着火せしめ、発熱剤ペレットが一斉に燃
焼反応を呈して素電池４、スタック用蓄熱層６（または
６′,6″）、上・下端部用蓄熱層7,8（または７′,
8′）を加熱して溶融塩を溶融状態とする。この時内部
温度は約550℃になって素電池４は発電開始すると共
に、徐々にスタックの温度が低下してLi2SO4−NaClの融
点に達すると、各層の蓄熱層から凝固潜熱を放出し、ス
タック温度を一定に保持しようとする。従ってスタック
はスタック用蓄熱層６の熱的効果を受け、本電池の最適
作動温度が長時間維持されるので、電力供給能力が向上
する。
より500mA,3mSの電流を通電すると、点火器９が火炎を
発し、ヒートパッド11が燃焼しさらに導火帯12に燃え移
り、導火帯は燃焼伝ぱしていく途中で各層の発熱剤ペレ
ット５を次々と着火せしめ、発熱剤ペレットが一斉に燃
焼反応を呈して素電池４、スタック用蓄熱層６（または
６′,6″）、上・下端部用蓄熱層7,8（または７′,
8′）を加熱して溶融塩を溶融状態とする。この時内部
温度は約550℃になって素電池４は発電開始すると共
に、徐々にスタックの温度が低下してLi2SO4−NaClの融
点に達すると、各層の蓄熱層から凝固潜熱を放出し、ス
タック温度を一定に保持しようとする。従ってスタック
はスタック用蓄熱層６の熱的効果を受け、本電池の最適
作動温度が長時間維持されるので、電力供給能力が向上
する。
次に本実施例の効果を調べるために本実施例および従
来例の積層形電池を製作して、100mA/cm2の放電電流密
度における放電寿命（秒）、エネルギー密度（wh/）
を求めたところ次表のとうりであった。
来例の積層形電池を製作して、100mA/cm2の放電電流密
度における放電寿命（秒）、エネルギー密度（wh/）
を求めたところ次表のとうりであった。
また、これらの電池の中心部温度を測定したところ、
第３図に示すように本実施例の場合スタック用蓄熱層か
ら放出する凝固潜熱により、493℃で約200秒間にわたっ
てＡ点で一定温度を示し、電池作動下限温度450℃まで1
100秒間かかった。従来例の場合はＡ点部分がブロード
になりＢ点の様になって同下限温度まで920秒間であっ
た。
第３図に示すように本実施例の場合スタック用蓄熱層か
ら放出する凝固潜熱により、493℃で約200秒間にわたっ
てＡ点で一定温度を示し、電池作動下限温度450℃まで1
100秒間かかった。従来例の場合はＡ点部分がブロード
になりＢ点の様になって同下限温度まで920秒間であっ
た。
発明の効果 以上の説明から明らかなように、素電池と発熱剤ペレ
ットのスタックの中間にLi2SO4−NaClのスタック用蓄熱
層を設ける構成および内部には溶融塩蓄熱層を有しない
スタックとスタック間に溶融塩蓄熱層を配設し、かつ複
数個のスタック積層体の両端部にも溶融塩蓄熱層を配設
した構成である本発明の熱電池は、従来例より放電寿命
が延長され、かつエネルギー密度が向上した製造容易な
長時間作動可能な積層形熱電池を提供することが出来る
という効果が得られる。
ットのスタックの中間にLi2SO4−NaClのスタック用蓄熱
層を設ける構成および内部には溶融塩蓄熱層を有しない
スタックとスタック間に溶融塩蓄熱層を配設し、かつ複
数個のスタック積層体の両端部にも溶融塩蓄熱層を配設
した構成である本発明の熱電池は、従来例より放電寿命
が延長され、かつエネルギー密度が向上した製造容易な
長時間作動可能な積層形熱電池を提供することが出来る
という効果が得られる。
第１図は本発明の第１実施例における直列構成に適用し
た積層形熱電池の縦断面図、第２図は本発明の第２実施
例における並列構成に適用した積層形熱電池の盾断面
図、第３図は内部温度の比較図である。 ４……素電池、５……発熱剤ペレット、６……スタック
用蓄熱層、7,8……上・下端部蓄熱層、９……点火器、1
1……ヒートパッド、12……導火帯。
た積層形熱電池の縦断面図、第２図は本発明の第２実施
例における並列構成に適用した積層形熱電池の盾断面
図、第３図は内部温度の比較図である。 ４……素電池、５……発熱剤ペレット、６……スタック
用蓄熱層、7,8……上・下端部蓄熱層、９……点火器、1
1……ヒートパッド、12……導火帯。
Claims (2)
- 【請求項１】リチウムまたはリチウム合金を活物質とす
る負極層、溶融塩蓄熱層より融点の低い溶融塩電解質
層、二硫化鉄を主成分とする正極層からなる素電池と発
熱剤ペレットが交互に複数枚積層されたスタックの内部
に、硫酸リチウムと塩化ナトリウムを主成分とする前記
溶融塩蓄熱層を１層もしくは複数層配設すると共に、前
記スタックの両端部に前記溶融塩蓄熱層を設けたことを
特徴とする積層形熱電池。 - 【請求項２】リチウムまたはリチウム合金を活物質とす
る負極層、溶融塩蓄熱層より融点の低い溶融塩電解質
層、二硫化鉄を主成分とする正極層からなる素電池と発
熱剤ペレットが交互に複数枚積層されその内部に前記溶
融塩蓄熱層を有しないスタックを２個もしくは複数個重
ねた構成において、スタックとスタック間に硫酸リチウ
ムと塩化ナトリウムを主成分とする前記溶融塩蓄熱層を
配設し、かつ複数個のスタック積層体の両端部にも溶融
塩蓄熱層を配設したことを特徴とする積層形熱電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24120287A JP2653065B2 (ja) | 1987-09-25 | 1987-09-25 | 積層形熱電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24120287A JP2653065B2 (ja) | 1987-09-25 | 1987-09-25 | 積層形熱電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6482461A JPS6482461A (en) | 1989-03-28 |
| JP2653065B2 true JP2653065B2 (ja) | 1997-09-10 |
Family
ID=17070720
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP24120287A Expired - Lifetime JP2653065B2 (ja) | 1987-09-25 | 1987-09-25 | 積層形熱電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2653065B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6475662B1 (en) * | 2000-06-05 | 2002-11-05 | Eagle-Picher Technologies, Llc | Thermal battery |
| JP4666959B2 (ja) * | 2004-06-28 | 2011-04-06 | パナソニック株式会社 | 熱電池 |
| CN107978767A (zh) * | 2017-12-06 | 2018-05-01 | 贵州梅岭电源有限公司 | 一种热电池用硫基电解质的制备方法 |
-
1987
- 1987-09-25 JP JP24120287A patent/JP2653065B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6482461A (en) | 1989-03-28 |
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