JP2579002B2 - 作動流体 - Google Patents
作動流体Info
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- JP2579002B2 JP2579002B2 JP1311162A JP31116289A JP2579002B2 JP 2579002 B2 JP2579002 B2 JP 2579002B2 JP 1311162 A JP1311162 A JP 1311162A JP 31116289 A JP31116289 A JP 31116289A JP 2579002 B2 JP2579002 B2 JP 2579002B2
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- temperature
- working fluid
- weight
- liquid equilibrium
- vapor
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- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
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- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
- Detergent Compositions (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、エアコン・冷凍機等のヒートポンプ装置に
使用される作動流体に関する。
使用される作動流体に関する。
従来の技術 従来、エアコン・冷凍機等のヒートポンプ装置におい
ては、作動流体としてフロン類（以下Ｒ○○またはＲ○
○○と記す）と呼ばれるハロゲン化炭化水素が知られて
おり、利用温度としては凝縮温度および／または蒸発温
度が略０〜略50℃の範囲において通常使用される。中で
もクロロジフルオロメタン（CHClF2、R22）は家庭用エ
アコン、ビル用エアコンや大型冷凍機等の作動流体とし
て幅広く用いられている。
ては、作動流体としてフロン類（以下Ｒ○○またはＲ○
○○と記す）と呼ばれるハロゲン化炭化水素が知られて
おり、利用温度としては凝縮温度および／または蒸発温
度が略０〜略50℃の範囲において通常使用される。中で
もクロロジフルオロメタン（CHClF2、R22）は家庭用エ
アコン、ビル用エアコンや大型冷凍機等の作動流体とし
て幅広く用いられている。
発明が解決しようとする課題 しかしながら、近年フロンによる成層圏オゾン層破壊
が地球規模の環境問題となっており、成層圏オゾン破壊
能力が大であるフロン類（以下、特定フロンと記す）に
ついては、すでに国際条約によって使用量及び生産量の
規制がなされ、さらに将来的には特定フロンの使用・生
産を廃止しようという動きがある。さて、R22はオゾン
破壊係数（トリクロロフルオロメタン（CCl3F）の成層
圏オゾン破壊能力を１としたときの成層圏オゾン破壊能
力、以下ODPと記す）が0.05の微少であり、特定フロン
ではないものの将来的に使用量の増大が予想され、冷凍
・空調機器が広く普及した現在、R22の使用量及び生産
量の増大が人類の生活環境に与える影響も大きくなるも
のと予想されている。従って、成層圏オゾン破壊能力が
小であるものの、若干の破壊能力があるとされるR22の
代替となる作動流体の早期開発も強く要望されている。
が地球規模の環境問題となっており、成層圏オゾン破壊
能力が大であるフロン類（以下、特定フロンと記す）に
ついては、すでに国際条約によって使用量及び生産量の
規制がなされ、さらに将来的には特定フロンの使用・生
産を廃止しようという動きがある。さて、R22はオゾン
破壊係数（トリクロロフルオロメタン（CCl3F）の成層
圏オゾン破壊能力を１としたときの成層圏オゾン破壊能
力、以下ODPと記す）が0.05の微少であり、特定フロン
ではないものの将来的に使用量の増大が予想され、冷凍
・空調機器が広く普及した現在、R22の使用量及び生産
量の増大が人類の生活環境に与える影響も大きくなるも
のと予想されている。従って、成層圏オゾン破壊能力が
小であるものの、若干の破壊能力があるとされるR22の
代替となる作動流体の早期開発も強く要望されている。
本発明は、上述の問題に鑑みて試されたもので、成層
圏オゾン層に及ぼす影響がほとんどない、R22の代替と
なる作動流体を提供するものである。
圏オゾン層に及ぼす影響がほとんどない、R22の代替と
なる作動流体を提供するものである。
課題を解決するための手段 本発明は、上述の課題を解決するため、少なくとも、
トリフルオロメタン（CHF3）、1,1,1−トリフルオロエ
タン（C2H3F3）およびテトラフルオロエタン（C2H2F4）
の三種のフロン類を含み、トリフルオロメタンを50重量
％以下、1,1,1−トリフルオロエタンを80重量％以下、
テトラフルオロエタンを20〜95重量％の組成範囲である
ことを特徴とするものであり、特にトリフルオロメタン
を40重量％以下、1,1,1−トリフルオロエタンを80重量
％以下、テトラフルオロエタンを20〜90重量％の組成範
囲が望ましいものである。
トリフルオロメタン（CHF3）、1,1,1−トリフルオロエ
タン（C2H3F3）およびテトラフルオロエタン（C2H2F4）
の三種のフロン類を含み、トリフルオロメタンを50重量
％以下、1,1,1−トリフルオロエタンを80重量％以下、
テトラフルオロエタンを20〜95重量％の組成範囲である
ことを特徴とするものであり、特にトリフルオロメタン
を40重量％以下、1,1,1−トリフルオロエタンを80重量
％以下、テトラフルオロエタンを20〜90重量％の組成範
囲が望ましいものである。
作用 本発明は、上述の組合せによって、作動流体を、オゾ
ン破壊能力のほとんどない、分子構造中に塩素を含まな
いフロン類であるトリフルオロメタン（ODP＝０）、ト
リフルオロエタン、（ODP＝０）およびテトラフルオロ
エタン（ODP＝０）の混合物となすことにより、成層圏
オゾン層に及ぼす影響をR22よりもさらに小さく、ほと
んどなくすることを可能とするものである。又、本発明
は上述の組成範囲とすることによって、エアコン・冷凍
機等のヒートポンプ装置の利用温度である略０〜略50℃
においてR22と同程度の蒸気圧を有し、R22の代替として
現行機器で使用可能な作動流体を提供することを可能と
するものである。従って上述の組合せおよび組成範囲に
おけるODPも０と予想され、R22の代替として極めて有望
な作動流体となるものである。またかかる混合物は非共
沸混合物となり、凝縮過程および蒸発過程において温度
勾配をもつため、熱源流体との温度差を近接させたロレ
ンツサイクルを構成することにより、R22よりも高い成
績係数を期待できるものである。
ン破壊能力のほとんどない、分子構造中に塩素を含まな
いフロン類であるトリフルオロメタン（ODP＝０）、ト
リフルオロエタン、（ODP＝０）およびテトラフルオロ
エタン（ODP＝０）の混合物となすことにより、成層圏
オゾン層に及ぼす影響をR22よりもさらに小さく、ほと
んどなくすることを可能とするものである。又、本発明
は上述の組成範囲とすることによって、エアコン・冷凍
機等のヒートポンプ装置の利用温度である略０〜略50℃
においてR22と同程度の蒸気圧を有し、R22の代替として
現行機器で使用可能な作動流体を提供することを可能と
するものである。従って上述の組合せおよび組成範囲に
おけるODPも０と予想され、R22の代替として極めて有望
な作動流体となるものである。またかかる混合物は非共
沸混合物となり、凝縮過程および蒸発過程において温度
勾配をもつため、熱源流体との温度差を近接させたロレ
ンツサイクルを構成することにより、R22よりも高い成
績係数を期待できるものである。
また一般に、成層圏オゾン破壊能力があるフロン類
は、そのODPの値の大きさにつれて地球温暖化の効果も
大きい傾向があるが、本発明による作動流体はODPが０
であるフロン類のみの三種以上から成る混合物によって
構成されているため、地球温暖化の効果はR22と同程度
あるいはR22未満と推定され、最近世界的問題となって
いる地球温暖化への寄与を小とすることも可能とするも
のである。
は、そのODPの値の大きさにつれて地球温暖化の効果も
大きい傾向があるが、本発明による作動流体はODPが０
であるフロン類のみの三種以上から成る混合物によって
構成されているため、地球温暖化の効果はR22と同程度
あるいはR22未満と推定され、最近世界的問題となって
いる地球温暖化への寄与を小とすることも可能とするも
のである。
さて、本発明は特にトリフルオロメタンを含む三種以
上のフロン類から成る混合物である。トリフルオロメタ
ンは、臨界温度が低く（25.7℃）、蒸気圧が高いため
に、単独では略０〜略50℃の利用温度のエアコン・冷凍
機等のヒートポンプ装置には使用できないが、現在でも
市販されており、かかる混合物とすることによって実用
的なR22の代替となる作動流体を構成することが可能と
なるものである。
上のフロン類から成る混合物である。トリフルオロメタ
ンは、臨界温度が低く（25.7℃）、蒸気圧が高いため
に、単独では略０〜略50℃の利用温度のエアコン・冷凍
機等のヒートポンプ装置には使用できないが、現在でも
市販されており、かかる混合物とすることによって実用
的なR22の代替となる作動流体を構成することが可能と
なるものである。
実施例 以下、本発明による作動流体の実施例について、図を
用いて説明する。
用いて説明する。
第１図は、トリフルオロメタン（R23）、1,1,1−トリ
フルオロエタン（R143a）、1,1,1,2−テトラフルオロエ
タン（R134a）の三種のフロン類の混合物によって構成
される作動流体の、一定温度・一定圧力における平衡状
態を三角座標を用いて示したものである。本三角座標に
おいては、三角形の各頂点に、上側頂点を基点として反
時計回りに沸点の低い順に単一物質を配置しており、座
標平面上のある点における各成分の組成比（重量比）
は、点と三角形の各辺との距離の比で表される。またこ
のとき、点と三角形の辺との距離は、辺に相対する側に
ある三角座標の頂点に記された物質の組成比に対応す
る。第１図において１は、温度０℃・圧力4.044kg/cm2G
における混合物の気液平衡線であり、この温度・圧力は
R22の飽和状態に相当する。気液平衡線（R22 ０℃相
当）１の上側の線は飽和気相線、気液平衡線（R22 ０
℃相当）１の下側の線は飽和液相線を表わし、この両線
で挟まれた範囲においては気液平衡状態となる。また２
は、温度50℃・圧力18.782kg/cm2Gにおける混合物の気
液平衡線であり、この温度・圧力もR22の飽和状態に相
当する。R23を単独で使用すると、50℃においては臨界
温度を超えてしまうものの、かかる混合物となすことに
よって飽和状態が存在し、略０〜略50℃の利用温度のエ
アコン・冷凍機等のヒートポンプ装置に使用することが
可能となるものである。図からわかるように、R23、R14
3a及びR134aがそれぞれ０〜略35重量％、０〜略70重量
％、略30〜略95重量％となるような組成範囲は、略０℃
〜50℃の利用温度においてR22とほぼ同等の蒸気圧を有
するため望ましい。さらに、R23、R143a及びR134aがそ
れぞれ０〜略25重量％、０〜略65重量％、略35〜略90重
量％となるような組成範囲は、０℃と50℃の間のすべて
の利用温度においてR22とほぼ同等の蒸気圧を有するた
め特に望ましい。
フルオロエタン（R143a）、1,1,1,2−テトラフルオロエ
タン（R134a）の三種のフロン類の混合物によって構成
される作動流体の、一定温度・一定圧力における平衡状
態を三角座標を用いて示したものである。本三角座標に
おいては、三角形の各頂点に、上側頂点を基点として反
時計回りに沸点の低い順に単一物質を配置しており、座
標平面上のある点における各成分の組成比（重量比）
は、点と三角形の各辺との距離の比で表される。またこ
のとき、点と三角形の辺との距離は、辺に相対する側に
ある三角座標の頂点に記された物質の組成比に対応す
る。第１図において１は、温度０℃・圧力4.044kg/cm2G
における混合物の気液平衡線であり、この温度・圧力は
R22の飽和状態に相当する。気液平衡線（R22 ０℃相
当）１の上側の線は飽和気相線、気液平衡線（R22 ０
℃相当）１の下側の線は飽和液相線を表わし、この両線
で挟まれた範囲においては気液平衡状態となる。また２
は、温度50℃・圧力18.782kg/cm2Gにおける混合物の気
液平衡線であり、この温度・圧力もR22の飽和状態に相
当する。R23を単独で使用すると、50℃においては臨界
温度を超えてしまうものの、かかる混合物となすことに
よって飽和状態が存在し、略０〜略50℃の利用温度のエ
アコン・冷凍機等のヒートポンプ装置に使用することが
可能となるものである。図からわかるように、R23、R14
3a及びR134aがそれぞれ０〜略35重量％、０〜略70重量
％、略30〜略95重量％となるような組成範囲は、略０℃
〜50℃の利用温度においてR22とほぼ同等の蒸気圧を有
するため望ましい。さらに、R23、R143a及びR134aがそ
れぞれ０〜略25重量％、０〜略65重量％、略35〜略90重
量％となるような組成範囲は、０℃と50℃の間のすべて
の利用温度においてR22とほぼ同等の蒸気圧を有するた
め特に望ましい。
第１図中の点A1〜点F1における作動流体の組成を第１
表に示す。点A1〜点C1は気液平衡線（R22 50℃相当）
２の飽和気相線上に、点D1〜点F1は気液平衡線（R22 5
0℃相当）２の飽和液相線上にあり、共に気液平衡線（R
22 ０℃相当）１の飽和気相線及び気液平衡線（R22
０℃相当）１の飽和液相線の両線で挟まれた範囲にある
ことから、温度０℃・圧力4.044kg/cm2G（R22の飽和状
態に相当）においては気液平衡状態となる。従って、第
１表に示された組成を有する作動流体は、０℃・50℃に
おけるR22の飽和蒸気圧の条件下で飽和状態あるいは気
液平衡状態を実現し、略０〜略50℃の利用温度におい
て、同温度におけるR22の飽和蒸気圧で操作することに
より、R22とほぼ等しい凝縮温度・蒸発温度を得ること
が可能となるものである。
表に示す。点A1〜点C1は気液平衡線（R22 50℃相当）
２の飽和気相線上に、点D1〜点F1は気液平衡線（R22 5
0℃相当）２の飽和液相線上にあり、共に気液平衡線（R
22 ０℃相当）１の飽和気相線及び気液平衡線（R22
０℃相当）１の飽和液相線の両線で挟まれた範囲にある
ことから、温度０℃・圧力4.044kg/cm2G（R22の飽和状
態に相当）においては気液平衡状態となる。従って、第
１表に示された組成を有する作動流体は、０℃・50℃に
おけるR22の飽和蒸気圧の条件下で飽和状態あるいは気
液平衡状態を実現し、略０〜略50℃の利用温度におい
て、同温度におけるR22の飽和蒸気圧で操作することに
より、R22とほぼ等しい凝縮温度・蒸発温度を得ること
が可能となるものである。
ここでは、気液平衡線（R22 50℃相当）２上の点に
ついてのみ説明したが、点A1〜F1 の内側にある点、すなわち、温度０℃・圧力4.044kg/cm
2G及び温度50℃・圧力18.782kg/cm2G（両者ともR22の飽
和状態に相当）において気液平衡状態となる組成を有す
る作動流体についても同様に操作することにより、略０
〜略50℃の利用温度においてR22とほぼ等しい凝縮温度
・蒸発温度を得ることが可能となるものである。
ついてのみ説明したが、点A1〜F1 の内側にある点、すなわち、温度０℃・圧力4.044kg/cm
2G及び温度50℃・圧力18.782kg/cm2G（両者ともR22の飽
和状態に相当）において気液平衡状態となる組成を有す
る作動流体についても同様に操作することにより、略０
〜略50℃の利用温度においてR22とほぼ等しい凝縮温度
・蒸発温度を得ることが可能となるものである。
第２図は、R23、R143a、1,1,2,2−テトラフルオロエ
タン（R134）の三種のフロン類の混合物によって構成さ
れる作動流体の、一定温度・一定圧力における平衡状態
を三角座標を用いて示したものである。第２図において
３は、温度０℃・圧力4.044kg/cm2Gにおける混合物の気
液平衡線であり、また４は、温度50℃・圧力18.782kg/c
m2Gにおける混合物の気液平衡線である。この場合に
は、R23、R143a及びR134がそれぞれ０〜略50重量％、０
〜略80重量％、略20〜略90重量％となるような組成範囲
が、R22とほぼ同等の蒸気圧を有するため望ましく、R2
3、R143a及びR134がそれぞれ０〜略40重量％、０〜略80
重量％、略20〜略85重量％となるような組成範囲が、特
に望ましい。
タン（R134）の三種のフロン類の混合物によって構成さ
れる作動流体の、一定温度・一定圧力における平衡状態
を三角座標を用いて示したものである。第２図において
３は、温度０℃・圧力4.044kg/cm2Gにおける混合物の気
液平衡線であり、また４は、温度50℃・圧力18.782kg/c
m2Gにおける混合物の気液平衡線である。この場合に
は、R23、R143a及びR134がそれぞれ０〜略50重量％、０
〜略80重量％、略20〜略90重量％となるような組成範囲
が、R22とほぼ同等の蒸気圧を有するため望ましく、R2
3、R143a及びR134がそれぞれ０〜略40重量％、０〜略80
重量％、略20〜略85重量％となるような組成範囲が、特
に望ましい。
第２図中の点A2〜点F2における動作流体の組成を第２
表に示す。A2〜点C2は気液平衡線（R22 50℃相当）４
の飽和気相線上に、点D2〜点F2は気液平衡線（R22 50
℃相当）４の飽和液相線上にあり、共に気液平衡線（R2
2 ０℃相当）３の飽和気相線及び気液平衡線（R22 ０
℃相当）３の飽和液相線の両線で挟まれた範囲にあるこ
とから、温度０℃・圧力4.044kg/cm2G（R22の飽和状態
に相当）においては気液平衡状態となる。従って、第２
表に示された組成を有する作動流体は、０℃・50℃にお
けるR22の飽和蒸気圧の条件下で飽和状態あるいは気液
平衡状態を実現し、略０〜略50℃の利用温度において、
同温度におけるR22の飽和蒸気圧で操作することによ
り、R22とほぼ等しい凝縮温度・蒸発温度を得ることが
可能となるも のである。
表に示す。A2〜点C2は気液平衡線（R22 50℃相当）４
の飽和気相線上に、点D2〜点F2は気液平衡線（R22 50
℃相当）４の飽和液相線上にあり、共に気液平衡線（R2
2 ０℃相当）３の飽和気相線及び気液平衡線（R22 ０
℃相当）３の飽和液相線の両線で挟まれた範囲にあるこ
とから、温度０℃・圧力4.044kg/cm2G（R22の飽和状態
に相当）においては気液平衡状態となる。従って、第２
表に示された組成を有する作動流体は、０℃・50℃にお
けるR22の飽和蒸気圧の条件下で飽和状態あるいは気液
平衡状態を実現し、略０〜略50℃の利用温度において、
同温度におけるR22の飽和蒸気圧で操作することによ
り、R22とほぼ等しい凝縮温度・蒸発温度を得ることが
可能となるも のである。
ここでは、気液平衡線（R22 50℃相当）４上の点に
ついてのみ説明したが、点A2〜点F2の内側にある点、す
なわち、温度０℃・圧力4.044kg/cm2G及び温度50℃・圧
力18.782kg/cm2G（両者ともR22の飽和状態に相当）にお
いて気液平衡状態となる組成を有する作動流体について
も同様に操作することにより、略０〜略50℃の利用温度
においてR22とほぼ等しい凝縮温度・蒸発温度を得るこ
とが可能となるものである。
ついてのみ説明したが、点A2〜点F2の内側にある点、す
なわち、温度０℃・圧力4.044kg/cm2G及び温度50℃・圧
力18.782kg/cm2G（両者ともR22の飽和状態に相当）にお
いて気液平衡状態となる組成を有する作動流体について
も同様に操作することにより、略０〜略50℃の利用温度
においてR22とほぼ等しい凝縮温度・蒸発温度を得るこ
とが可能となるものである。
以上の実施例においては作動流体は三種のフロン類の
混合物によって構成されているが、構造異性体を含めて
四種以上のフロンの混合物によって作動流体を構成する
ことも勿論可能であり、この場合、トリフルオロメタン
０〜略50重量％、トリフルオロエタン０〜略80重量％、
テトラフルオロエタン略20〜略95重量％となるような組
成範囲は、略０〜略50℃の利用温度においてR22とほぼ
同等の蒸気圧を有するため望ましい。さらに、ジフルオ
ロメタン０〜略40重量％、トリフルオロエタン０〜略80
重量％、テトラフルオロエタン略20〜略90重量％となる
ような組成範囲は、０℃と50℃の間のすべての利用温度
においてR22とほぼ同等の蒸気圧を有するため特に望ま
しい。特に上述の組合せおよび組成範囲におけるODPも
０と予想され、R22の代替として極めて有望な作動流体
となるものである。またかかる混合物は非共沸混合物と
なり、凝縮過程および蒸発過程において温度勾配をもつ
ため、熱源流体との温度差を近接させたロレンツサイク
ルを構成することにより、R22よりも高い成績係数を期
待できるものである。
混合物によって構成されているが、構造異性体を含めて
四種以上のフロンの混合物によって作動流体を構成する
ことも勿論可能であり、この場合、トリフルオロメタン
０〜略50重量％、トリフルオロエタン０〜略80重量％、
テトラフルオロエタン略20〜略95重量％となるような組
成範囲は、略０〜略50℃の利用温度においてR22とほぼ
同等の蒸気圧を有するため望ましい。さらに、ジフルオ
ロメタン０〜略40重量％、トリフルオロエタン０〜略80
重量％、テトラフルオロエタン略20〜略90重量％となる
ような組成範囲は、０℃と50℃の間のすべての利用温度
においてR22とほぼ同等の蒸気圧を有するため特に望ま
しい。特に上述の組合せおよび組成範囲におけるODPも
０と予想され、R22の代替として極めて有望な作動流体
となるものである。またかかる混合物は非共沸混合物と
なり、凝縮過程および蒸発過程において温度勾配をもつ
ため、熱源流体との温度差を近接させたロレンツサイク
ルを構成することにより、R22よりも高い成績係数を期
待できるものである。
発明の効果 以上の説明から明らかなように、本発明は、トリフル
オロメタンを含み、作動流体を、分子構造中に塩素を含
まないフロン類のみの三種以上から成る混合物となし、
その組成範囲を特定したことにより、 （１）成層圏オゾン層に及ぼす影響をR22よりもさらに
小さく、ほとんどなしとする作動流体の選択の幅を拡大
することが可能である。
オロメタンを含み、作動流体を、分子構造中に塩素を含
まないフロン類のみの三種以上から成る混合物となし、
その組成範囲を特定したことにより、 （１）成層圏オゾン層に及ぼす影響をR22よりもさらに
小さく、ほとんどなしとする作動流体の選択の幅を拡大
することが可能である。
（２）トリフルオロメタン単独では使用できない機器の
利用温度においてR22と同程度の蒸気圧を有し、R22の代
替として現行機器で使用可能である。
利用温度においてR22と同程度の蒸気圧を有し、R22の代
替として現行機器で使用可能である。
（３）非共沸混合物の温度勾配の性質を利用して、R22
よりも高い成績係数を期待できる 等の効果を有するものである。
よりも高い成績係数を期待できる 等の効果を有するものである。
第１図〜第２図は、三種のフロン類の混合物によって構
成される作動流体の、一定温度・一定圧力における平衡
状態を三角座標を用いて示した図である。 １、３……気液平衡線（R22 ０℃相当）、２、４……
気液平衡線（R22 50℃相当）。
成される作動流体の、一定温度・一定圧力における平衡
状態を三角座標を用いて示した図である。 １、３……気液平衡線（R22 ０℃相当）、２、４……
気液平衡線（R22 50℃相当）。
Claims (1)
- 【請求項１】トリフルオロメタン、1,1,1−トリフルオ
ロエタンおよびテトラフルオロエタンの三種のフロン類
からなり、前記トリフルオロメタンを50重量％以下、前
記1,1,1−トリフルオロエタンを80重量％以下、前記テ
トラフルオロエタンを20〜95重量％含むことを特徴とす
る作動流体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1311162A JP2579002B2 (ja) | 1989-11-30 | 1989-11-30 | 作動流体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1311162A JP2579002B2 (ja) | 1989-11-30 | 1989-11-30 | 作動流体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03170591A JPH03170591A (ja) | 1991-07-24 |
| JP2579002B2 true JP2579002B2 (ja) | 1997-02-05 |
Family
ID=18013840
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
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-
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- 1989-11-30 JP JP1311162A patent/JP2579002B2/ja not_active Expired - Lifetime
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