JP2572135B2 - 水蒸気透過性熱可塑性エラストマ−フィルム構成用のフィルム構成材、及びそれよりなる物品 - Google Patents

水蒸気透過性熱可塑性エラストマ−フィルム構成用のフィルム構成材、及びそれよりなる物品

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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は水蒸気及び多くの気体に対し透過性を有する
熱可塑性エラストマー型フィルム構成材(この構成材
は、フィルム形態にされる前のものも、された後のもの
も意味する)に関する。
本明細書中、フィルムという用語は、「the Modern P
lastics Encyclopedia」の定義に従い、長さ及び巾と比
べて厚さが非常に薄い平な切片をさす。
フィルムの厚さは一般に250μm以下と考えられてい
る。
欧州特許第46,071号明細書には、ポリウレタンと、ポ
リウレタンと相容性でないポリマー例えばポリスチレン
との混合物からなる水蒸気透過性フィルムが記載されて
いる。
欧州特許第141,592号明細書には、エチレン/酢酸ビ
ニルコポリマーとビニルポリマーをベースとする非相容
性ポリマー混合物からなる水蒸気透過性フィルムが提起
されている。
欧州特許第52,915号明細書は非多孔性で且つ基体透過
性のポリウレタンフィルムを記載している。
ここで、これらフィルムの気体特に水蒸気透過性はさ
ほど満足できるものではなく、薄い又は非常に薄いフィ
ルムの場合には特に満足できるものではない。
本出願人が開発したフィルム構成材によるフィルム
は、同じ厚さで前記のフィルムと比べ改良された水蒸気
透過性を示し、厚さが薄い場合にもその特性は充分満足
しうるものである。
本発明のフィルム構成材は熱可塑性エラストマー型の
ポリエーテルエステルアミドをベースとするポリマー材
料からなる。
ポリエーテルエステルアミドとはランダムポリエーテ
ルエステルアミド(すなわち、種々のモノマー成分のラ
ンダム鎖配列により形成したもの)とブロックポリエー
テルエステルアミド(すなわち、ある鎖長の種々の成分
を示すブロックからなるもの)の両者を含むことを意図
している。
ポリエーテルエステルアミドは反応性末端を有するポ
リアミドブロックと反応性末端を有するポリエーテルブ
ロックとの、例えば、特に、ジカルボキシル鎖末端を有
するポリアミドブロックとポリエーテルオールブロック
との共重縮合生成物である。
このような生成物は、例えば、仏国特許第74/18,913
号及び第77/26,678号明細書(この内容は本明細書に含
むものとする)並びに特許出願EP25,288,J60−063,225
及びJ63−301,223に記載されている。
これらのポリアミドブロックの数平均分子量は一般に
500〜10,000であり、より特定的には600〜5,000であ
る。ポリエーテルエステルアミドのポリアミドブロック
は好ましくはポリアミド6,6.6,6.12,11,12又は12.12(P
A−6,PA−6.6,PA−6.12,PA−11,PA−12,PA−12.12)又
はそれらモノマーの重縮合から得られるコポリアミドか
らなる。例えば、ここで、ポリアミド(PA)11や12は、
H2N(CH211COOHまたはそのラクタムが重合してできた
ポリアミド、H2N(CH212COOHまたはそのラクタムが重
合してできたポリアミドであり、ポリアミド12.12はH2N
(CH212NH2とHOOC(CH212COOHとが重合してできた
ポリアミドである。
ポリエーテルの数平均分子量は一般に200〜6,000であ
り、より特定的には600〜3,000である。
ポリエーテルブロックは好ましくはいずれも単独重合
又は共重合したポリテトラメチレングリコール(PTM
G)、ポリプロピレングリコール(PPG)又はポリエチレ
ングリコール(PEG)からなる。
ポリエーテルエステルアミドの固有粘度は0.8〜2.05
であると有利である。
固有粘度は、m−クレゾール100g当たり0.5gの初期濃
度を使用し、20℃、m−クレゾール中で測定する。これ
はdlg-1で表わす。
本発明で用いるポリエーテルエステルアミドは5〜85
重量%のポリエーテルと95〜15重量%のポリアミド、好
ましくは20〜85重量%のポリエーテルと80〜15重量%の
ポリアミドからなる。
本出願人は、本発明に適するポリエーテルエステルア
ミドの中で、いくつかのものが水蒸気に対し特に透過性
であることに気付いた。これらは、ポリエーテルブロッ
クが単独重合又は共重合PEGを含有しているポリエーテ
ルブロックアミド、好ましくはポリアミドブロックが単
独重合又は共重合したPA−12,PA−11,PA−12.12から、
例えばco−PA−6.12から誘導されるポリエーテルブロッ
クアミドである。
本発明のポリエーテルエステルアミドベースのフィル
ム構成材を形成するポリマー材料混合物は場合により有
機又は無機の充填剤を含有してもよい。
充填剤の具体例としては特にシリカ及び酸化チタンを
挙げることができる。
混合物は例えば紫外線防止剤、離型剤(demoulding a
gent)、耐衝撃性改良剤などの種々の添加剤及び着色剤
又は色素も含有し得る。
フィルム全重量の60%まで種々の充填剤及び/又は添
加剤を添加できる。
本出願人にとって特に好ましい本発明を利用したフィ
ルムは(1.6×40×170mmの大きさの試験材料を23℃で24
時間水に浸漬して測定した)水分回復量が浸漬前試験材
料の初期重量の120%未満、好ましくは110%未満及び有
利には50%未満のものである。
上記混合物は公知の押出し法、例えば押出し−平坦カ
レンダ加工、押出し塗装及びブロー押出しでフィルムに
変換できる。前記混合物は単スクリュー又は双スクリュ
ー押出し機内で溶融状態で処理し得る。
一般に、押出し温度は190〜220℃、好ましくは200〜2
10℃である。
前記のように、フィルムの厚さは250μm未満であ
る。
本発明を利用したフィルムの厚さは8〜150μmであ
るのが有利であり、好ましくは8〜100μm、より好ま
しくは8〜60μmである。
本発明を利用したポリエーテルエステルアミドをベー
スとするフィルムは良好な機械的、物理的及び化学的特
性を示す。
本発明を利用したフィルムにより得られる特性の中で
特に次のものを挙げることができる: −低温での柔軟性及び衝撃強さ, −良好な動的特性, −加工し易さ, −種々の充填剤及び添加剤に対する良好な受容能, −並びに水蒸気及び多くの気体に対する透過性。
厚さの薄い(60μm未満)のフィルムは良好な水蒸気
透過性のみでなく良好な物理的及び化学的特性特に機械
的特性を示す。
このようなフィルムは、例えばポリウレタンをベース
とするフィルムのような、同じ透過性では厚さがより厚
い他のフィルムと比べて材料を節約できるため、本発明
の範囲内で特に好ましい。
上記特性の全てにより、本発明を利用したポリエーテ
ルエステルアミドベースのフィルムを多くの用途、特に
このようなフィルムからなり人間又は動物の体に接触す
ることを意図する物品及び対象物に使用することができ
る。
本発明を利用したフィルムは衣類及び/又は履物特に
スポーツやレジャー用のものの製造に有利に使用され
る。
このフィルムは、例えば、加熱して又は適当な結合剤
を使って、繊維(fabric),皮革,プラスチック等のよ
うな基体に結合し得る。このように結合させたフィルム
は衣類又は靴の内側又は外側のどちらにも付けることが
できる。
また、本発明を利用したフィルムを同じか又は異なる
材料の層の間に挿入することもできる。この場合、フィ
ルムはそのままでも、上記のように1種以上の材料に結
合してもよい。
本発明を利用したフィルムは医療用の用途に有利に好
適である。
本発明を利用したフィルムは圧定布等の接着性又は非
接着性の包帯の開発及び手術用ユニットに使用するリネ
ンに適している。
これらのフィルムは経皮投与する治療用又は予防用薬
剤の金属性支持体(hardware supports)の製造にも関
与し得る。この場合、加工の際に活性物質をフィルム内
に取り込ませることができる。
本発明を利用したフィルムはシート、より特定的には
自動車シートの製造に有利に使用する。
自動車シートの製造の間に、例えば、鋳型上に表面用
繊維又は被覆を置いた後、これを本発明を利用したフィ
ルムで覆い、その次に鋳型の内部を発泡体で充填する。
これにより表面用繊維又は被覆にフィルムをより張りつ
けられる。
本発明を利用したフィルムは建築の分野でも有利に使
用し得る。
例えば、このようなフィルムを屋根用材料の下や屋根
表面全体の上に置いて建物から湿気を除去し、屋根の漏
れ耐性を増すことができるが、このとき、水分はフィル
ム内に保持されているのではない。
以下の非限定的実施例により本発明を説明する。
実施例1 A.ポリエーテルエステルアミドの顆粒を押出し機に入れ
る。
全体を190〜220℃に加熱する。
ダイスの出口で、厚さ約55μmのポリエーテルエステ
ルアミドベースのフィルムが得られる。
使用したポリエーテルエスアミドは▲▼=600の
α,ω−ジカルボキシル化ポリアミド12ブロックと▲
▼=2,000のα,ω−ジヒドロキシル化ポリテトラメ
チレングリコールブロックとを共重縮合して得る。
ポリエーテルエステルアミドはPA−12ブロック23重量
%及びPTMGブロック77重量%からなる。
本出願人が開発した次のテストにより、22℃±2℃及
び38℃±1℃で上記フィルムの水蒸気透過性をテストす
る。
このようにして得たフィルムから直径10cm以下のディ
スクを切り取り、その表面積Sを計算する。
次に、ディスクを、水分含量を一定(相対湿度100
%)に維持した漏れ耐性の囲いの内側の調整可能な支持
体上に置き、温度θをθ=22℃±2℃及びθ=38℃±1
℃に一定に維持する。
ディスクの1つの面を囲いの湿った空気に接触させて
おき、一方、他の面には約100ml/分の一定速度で乾燥し
た窒素流を吹き流す。
水蒸気はディスクの厚さeを通して拡散し、次に窒素
流を吹き流すディスクの面まで来ると窒素流によって運
び去られる。
運び去られる水蒸気量が(一般的には2〜3時間後
に)安定化したときに、特定の時間t(一般的に10秒〜
10分間)の間に運び去られた水の量qを測定するために
窒素流を電量計に接続する。
各テストでは5〜6回測定し、水蒸気と透過性の平均
値P,P′を温度θ及び湿度について計算すると次のよう
になる: 結果を第I表に示す。
フィルムの水蒸気透過性はNF標準G52−019に従っても
測定し(g/m2/24hで表わす)、蒸発抵抗RetはDIN標準54
−101Teil1で測定する(m2・mbar/W×103)。
結果を第II表に示す。
B.比較のために、Aと同じ条件下で、厚さ約53μmのポ
リエステルベースポリウレタンフィルムの水蒸気透過性
を測定する。
ポリウレタンの相対密度は1.19、ASTM標準D2240に従
って測定したShore A硬度は86、溶融域は200〜230℃で
ある。
結果を第I表に示す。
C・比較のために、Aと同じ条件下で、厚さ約51μmの
ポリエーテルベースポリウレタンフィルムの水蒸気透過
性を測定する。
ポリウレタンの相対密度は1.12、ASTM標準D2240に従
って測定したShore A硬度は85、溶融域は190〜220℃で
ある。
結果を第I表に示す。
D.Aに記載したと同じ条件下で、Aと同じ組成を持つ厚
さ約30μmのフィルムを製造する。
Aと同じ条件下で、このフィルムの水蒸気透過性と蒸
発抵抗を測定する。
結果を第II表に示す。
実施例2 A.実施例1に記載されたものと同じ操作条件下で、約75
μmの厚さのポリエーテルエステルアミドをベースとす
るフィルムを製造する。
ポリエーテルエステルアミドは、▲▼=2,000の
α,ω−ジヒドロキシル化PA−12ブロックと▲▼=
2,000のα,ω−ジヒドロキシル化PTMGブロックを共重
縮合して得る。
ポリエーテルエステルアミドは50重量%のPA−12と50
重量%のPTMGからなる。
実施例1と同じ方法で、22±2℃及び38±1℃で上記
フィルムの水蒸気透過性をテストする。
結果はg・mm/m2・24h及びg/m2・24hで表わし、第I
表に示す。
B.Aに記載したと同じ条件下で、Aと同じ組成で厚さが
約107μmのフィルムを製造する。このフィルムの水蒸
気透過性をAに記載したものと同じ条件下で測定する。
結果を第I表に示す。
C.Aに記載したと同じ条件下で、Aと同じ組成で厚さが
約185μmのフィルムを製造する。このフィルムの水蒸
気透過性をAと同じ条件下で測定する。
結果を第I表に示す。
D.Aに記載したものと同じ条件下で、Aと同じ組成で厚
さが約12μmのフィルムを製造する。
このフィルムの水蒸気透過性及び蒸発抵抗をAと同じ
条件下で測定する。
結果を第II表に示す。
E.Aに記載したものと同じ条件下で、Aと同じ組成で厚
さが約18μmのフィルムを製造する。
このフィルムの水蒸気透過性及び蒸発抵抗をAと同じ
条件下で測定する。
結果を第II表に示す。
実施例3 実施例1に記載したものと同じ操作条件下で、厚さ約
30μmのポリエーテルエステルアミドベースのフィルム
を製造する。
使用するポリエーテルエステルアミドは、▲▼=
850のα,ω−ジカルボキシル化PA−12ブロックと▲
▼=2,000のα,ω−ジヒドロキシル化PTMGブロック
とを共重縮合して得る。
ポリエーテルエステルアミドは30重量%のポリアミド
ブロックと70重量%のポリエーテルブロックからなる。
実施例1.Aに記載の標準法に従って、このフィルムの
水蒸気透過性及び蒸発抵抗を測定する。
結果を第II表に示す。
B.Aと同じ条件下で、Aと同じ組成で厚さ約50μmのフ
ィルムを製造する。
Aに記載したものと同じ条件下で、上記フィルムの水
蒸気透過性及び蒸発抵抗を測定する。
結果を第II表に示す。
実施例4 実施例1に記載したものと同じ操作条件下で、厚さ12
μmのポリエーテルエステルアミドベースのフィルムを
製造する。
使用するポリエーテルエステルアミドは、▲▼=
2,000のα,ω−ジカルボキシル化PA−12ブロックと▲
▼=1,000のα,ω−ジヒドロキシル化PTMGブロッ
クとの共重縮合により得る。
ポリエーテルエステルアミドは67重量%のポリアミド
ブロックと33重量%のポリエーテルブロックからなる。
実施例1.Aに記載の標準法に従って、このフィルムの
水蒸気透過性及び蒸発抵抗を測定する。
結果を第II表に示す。
B.Aに記載したものと同じ条件下で、Aと同じ組成で厚
さ約18μmのフィルムを製造する。
このフィルムの水蒸気透過性と蒸発抵抗をAと同じ条
件下で測定する。
結果を第II表に示す。
実施例5 実施例1に記載したものと同じ操作条件下で、厚さ12
μmのポリエーテルエステルアミドベースのフィルムを
製造する。
使用するポリエーテルエステルアミドは、▲▼=
4,000のα,ω−ジカルボキシル化PA−12ブロックと▲
▼=1,000のα,ω−ジヒドロキシル化PTMGブロッ
クとの共重縮合により得る。
ポリエーテルエステルアミドは80重量%のポリアミド
ブロックと20重量%のポリエーテルブロックからなる。
実施例1.Aに記載の標準法に従って、このフィルムの
水蒸気透過性及び蒸発抵抗を測定する。
結果を第II表に示す。
B.Aに記載したものと同じ条件下で、Aと同じ組成で厚
さ約18μmのフィルムを製造する。
上記フィルムの水蒸気透過性と蒸発抵抗をAと同じ条
件下で測定する。
結果を第II表に示す。
C.Aに記載したものと同じ条件下で、Aと同じ組成で厚
さ約30μmのフィルムを製造する。
このフィルムの水蒸気透過性及び蒸発抵抗をAと同じ
条件下で測定する。
結果を第II表に示す。
実施例6 実施例1に記載したものと同じ操作条件下で、厚さ12
μmのポリエーテルエステルアミドベースのフィルムを
製造する。
使用するポリエーテルエステルアミドは、▲▼=
5,000のα,ω−ジカルボキシル化PA−12ブロックと▲
▼=650のα,ω−ジヒドロキシル化PTMGブロック
との共重縮合により得る。ポリエーテルエステルアミド
は88重量%のポリアミドブロックと12重量%のポリエー
テルブロックからなる。
実施例1.Aに記載の標準法に従って、フィルムの水蒸
気透過性と蒸発抵抗を測定する。
結果を第II表に示す。
B.Aと同じ条件下で、同じ組成を有する厚さ約18μmの
フィルムを製造する。
このフィルムの水蒸気透過性及び蒸発抵抗をAと同じ
条件下で測定する。
結果を第II表に示す。
C.Aと同じ条件下で、Aと同じ組成を有する厚さ約30μ
mのフィルムを製造する。
このフィルムの水蒸気透過性及び蒸発抵抗をAと同じ
条件下で測定する。
結果を第II表に示す。
実施例7 実施例1に記載したものと同じ操作条件下で、厚さ約
70μmのポリエーテルエステルアミドベースのフィルム
を製造する。
使用するポリエーテルエステルアミドは、▲▼=
650のα,ω−ジカルボキシル化PA−12ブロックと▲
▼=1,500のα,ω−ジヒドロキシル化PTMGブロック
との共重縮合により得る。
ポリエーテルエステルアミドは30重量%のポリアミド
ブロックと70重量%のポリエーテルブロックからなる。
実施例1.Aに記載したような本出願人の開発したテス
トに従って、上記フィルムの水蒸気透過性を測定する。
結果を第I表に示す。
実施例8 実施例1に記載したものと同じ操作条件下で、厚さ約
78μmのポリエーテルエステルアミドベースのフィルム
を製造する。
使用するポリエーテルエステルアミドは、▲▼=
1,500のα,ω−ジカルボキシル化PA−12ブロックと▲
▼=1,500のα,ω−ジヒドロキシル化PTMGブロッ
クとの共重縮合により得る。
ポリエーテルエステルアミドは50重量%のポリアミド
ブロックと50重量%のポリエーテルブロックからなる。
実施例1.Aに記載の本出願人が開発したテストに従っ
て、フィルムの水蒸気透過性を測定する。
結果を第I表に示す。
B.Aと同じ条件下で、Aと同じ組成で厚さ約18μmのフ
ィルムを製造する。
実施例1.Aに記載の標準法に従って、上記フィルムの
水蒸気透過性と蒸発抵抗を測定する。
結果を第II表に示す。
C.Aと同じ条件下で、Aと同じ組成で厚さ約50μmのフ
ィルムを製造する。
透過性及び蒸発抵抗はBと同じ条件下で測定する。
結果を第II表に示す。
D.Aと同じ条件下で、Aと同じ組成で厚さ約100μmのフ
ィルムを製造する。
透過性及び蒸発抵抗はBと同じ条件下で測定する。
結果を第II表に示す。
実施例9 実施例1に記載したものと同じ操作条件下で、厚さ約
100μmのポリエーテルエステルアミドベースのフィル
ムを製造する。
使用するポリエーテルエステルアミドは、▲▼=
4,500のα,ω−ジカルボキシル化PA−12ブロックと▲
▼=1,500のα,ω−ジヒドロキシル化PEGブロック
との共重縮合により得る。
ポリエーテルエステルアミドは75重量%のポリアミド
ブロックと25重量%のポリエーテルブロックからなる。
実施例1.Aに記載の本出願人が開発したテストに従っ
て、フィルムの水蒸気透過性を測定する。
結果を第I表に示す。
B.Aと同じ条件下で、Aと同じ組成で厚さ約18μmのフ
ィルムを製造する。
実施例1.Aに記載の標準法に従って、上記フィルムの
水蒸気透過性及び蒸発抵抗を測定する。
結果を第II表に示す。
C.Aと同じ条件下で、Aと同じ組成で厚さ約50μmのフ
ィルムを製造する。
水蒸気透過性及び蒸発抵抗をBと同じ条件下で測定す
る。
D.比較のために、厚さ約100μmのポリエーテルベース
のポリウレタンフィルムを使用し、その水蒸気透過性を
Aに記載したのと同じ条件下で測定する。
ポリウレタンの相対密度は1.19、ASTM標準D2240に従
って測定したShore A硬度は86、溶融域は200〜230℃で
ある。
結果を第I表に示す。
E.比較のために、厚さ約104μmのポリエーテルベース
ポリウレタンフィルムの水蒸気透過性をAに記載したの
と同じ条件下で測定する。
使用ポリウレタンの相対密度は1.12、ASTM標準D2400
に従って測定したShore A硬度は85、溶融域は190〜220
℃である。
結果を第I表に示す。
実施例10 実施例1に記載したものと同じ操作条件下で、厚さ約
18μmのポリエーテルエステルアミドベースのフィルム
を製造する。
使用するポリエーテルエステルアミドはcoPA6/12ブロ
ックとPPG/PTMGコポリエーテルブロックとの共重縮合に
より得られる。
▲▼=1,300のcoPA6/12は50重量%のPA−6と50
重量%のPA−12からなる。
コポリエーテルは、▲▼=600のPPG80重量%と▲
▼=650のPTMG20重量%とからなる。
ポリエーテルエステルアミドは60重量%のコポリアミ
ドブロックと34重量%のコポリエーテルブロックとから
なる。
実施例1.Aに記載の標準法に従って、フィルムの水蒸
気透過性及び蒸発抵抗を測定する。
結果を第II表に示す。
B.Aと同じ条件下で、Aと同じ組成で厚さ約30μmのフ
ィルムを製造する。
水蒸気透過性及び蒸発抵抗をAと同じ条件下で測定す
る。
結果を第II表に示す。
水分回復量(moisture regain)の測定 種々のポリエーテルエステルアミド1.6×40×170mmの
試験材料を作製し、23℃で24時間水に浸漬した後の水分
回復量を測定する。
大きさが50×50×4mmの試験材料の水分回復量も、相
対湿度(RH)50%、23℃に15日間置いた後にテストす
る。
結果を第III表に示すが、サンプルの初期重量に対す
る重量%として表わす。
ポリエーテルエステルアミドXは、Mn=1,500のPA−
6ブロック50重量%と▲▼=1,500のPEGブロック50
重量%からなる。
フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭60−63225(JP,A) 特開 昭61−233059(JP,A) 特開 昭56−47430(JP,A) 特開 昭63−301223(JP,A) 特開 昭63−182343(JP,A)

Claims (9)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】i)ポリエーテルエステルアミドをベース
    とする熱可塑性エラストマーからなるフィルム、及び ii)これに結合する繊維製品、皮革、又はプラスチック
    材料 からなる水蒸気を透過し得る材料。
  2. 【請求項2】23℃で24時間水に浸漬した後の上記フィル
    ムの水分回復量が初期重量の120%未満であることを特
    徴とする請求項1に記載の材料。
  3. 【請求項3】上記フィルムの水分回復量が110%未満、
    好ましくは50%未満であることを特徴とする請求項2に
    記載の材料。
  4. 【請求項4】上記フィルムが、ポリエーテルの連鎖が単
    独重合又は共重合したポリエチレングリコールを含んで
    いるポリエーテルブロックアミドからなることを特徴と
    する請求項1〜3のいずれか1項に記載の材料。
  5. 【請求項5】ポリエーテルブロックアミド中のポリアミ
    ドの連鎖が、単独重合又は共重合した、ポリアミド−11
    及び/又はポリアミド−12及び/又はポリアミド−12,1
    2からなることを特徴とする請求項4に記載の材料。
  6. 【請求項6】上記フィルムが、充填剤及び添加剤を60重
    量%まで含んでいることを特徴とする、請求項1〜5の
    いずれか1項に記載の材料。
  7. 【請求項7】上記フィルムの厚さが250μm未満である
    ことを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の材
    料。
  8. 【請求項8】上記フィルムの厚さが8〜150μmである
    ことを特徴とする請求項7に記載の材料。
  9. 【請求項9】上記フィルムの厚さが8〜100μm、好ま
    しくは8〜60μmであることを特徴とする請求項8に記
    載の材料。
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