JP2548271B2 - アルカリ二次電池の製造法 - Google Patents
アルカリ二次電池の製造法Info
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、水素を可逆的に吸蔵・放出する水素吸蔵合
金を負極に用いるアルカリ二次電池の製造法に関するも
のである。
金を負極に用いるアルカリ二次電池の製造法に関するも
のである。
従来の技術 各種の電源のうち二次電池としては、鉛蓄電池とニッ
ケルカドミウム蓄電池に代表されるアルカリ蓄電池とが
広く使われている。
ケルカドミウム蓄電池に代表されるアルカリ蓄電池とが
広く使われている。
近年、高エネルギー密度に対する期待が高まってお
り、そこで注目されてきたのは水素を可逆的に吸蔵・放
出する水素吸蔵合金を用いたアルカリ二次電池である。
り、そこで注目されてきたのは水素を可逆的に吸蔵・放
出する水素吸蔵合金を用いたアルカリ二次電池である。
これに用いる水素吸蔵電極は、カドミウムや亜鉛など
と同じ取扱いで電池を構成でき、実際の放電可能な容量
密度をカドミウムより大きくできることや亜鉛のような
デンドライトの形成や電極の形状変化などがないこと、
また、カドミウム極の場合のカドミウムの溶出がないこ
とから、高エネルギー密度で長寿命、無公害のアルカリ
二次電池として有望である。したがって、この水素吸蔵
電極を負極にし、例えばニッケルカドミウム蓄電池に使
用するニッケル極を正極に用いたニッケル・水素二次電
池などが精力的に研究開発されている。
と同じ取扱いで電池を構成でき、実際の放電可能な容量
密度をカドミウムより大きくできることや亜鉛のような
デンドライトの形成や電極の形状変化などがないこと、
また、カドミウム極の場合のカドミウムの溶出がないこ
とから、高エネルギー密度で長寿命、無公害のアルカリ
二次電池として有望である。したがって、この水素吸蔵
電極を負極にし、例えばニッケルカドミウム蓄電池に使
用するニッケル極を正極に用いたニッケル・水素二次電
池などが精力的に研究開発されている。
ところでこの水素吸蔵合金を用いたアルカリ二次電池
の問題点の一つが、使用する合金種によっても多少の差
異があるものの、ほぼ一般的な現象として初期の放電に
おいて、負極の水素吸蔵合金の電極活性が不足し、放電
容量が低いことである。
の問題点の一つが、使用する合金種によっても多少の差
異があるものの、ほぼ一般的な現象として初期の放電に
おいて、負極の水素吸蔵合金の電極活性が不足し、放電
容量が低いことである。
これは充放電サイクルの初期に負極の充電効率が不十
分なために生ずる現象である。この現象は電池内の容量
バランスを変え、本来この電池が有していると思われる
高エネルギー密度で長寿命という特長にとって好ましく
ないものである。
分なために生ずる現象である。この現象は電池内の容量
バランスを変え、本来この電池が有していると思われる
高エネルギー密度で長寿命という特長にとって好ましく
ないものである。
また、同様にこの電池は充放電サイクルの初期は急速
充電特性や高率放電特性にも改良の余地を残している。
充電時に電池内圧力の上昇や充電電圧の上昇、放電時に
放電電圧の降下が見られこれらの性能を改善することが
電池の性能上、長寿命化も含めて重要であった。
充電特性や高率放電特性にも改良の余地を残している。
充電時に電池内圧力の上昇や充電電圧の上昇、放電時に
放電電圧の降下が見られこれらの性能を改善することが
電池の性能上、長寿命化も含めて重要であった。
これらの問題を解決する方法として、本発明者らは水
素吸蔵合金を用いた電極もしくはこれを電池構成したも
のを水素ガス中で水素の吸蔵・放出を少なくとも１回行
なうことを提案した。このことにより水素吸蔵電極とし
ての活性度が向上し電池特性の向上が可能となった。
素吸蔵合金を用いた電極もしくはこれを電池構成したも
のを水素ガス中で水素の吸蔵・放出を少なくとも１回行
なうことを提案した。このことにより水素吸蔵電極とし
ての活性度が向上し電池特性の向上が可能となった。
発明が解決しようとする課題 しかしその場合でも急速充電や高率放電、長寿命につ
いてはさらに性能を改善することが望まれていた。
いてはさらに性能を改善することが望まれていた。
本発明はこのような水素ガスでの水素の吸蔵・放出に
より電池の性能の向上をさせたままで、急速充電特性や
高率放電特性、寿命特性を向上させる水素吸蔵合金を用
いたアルカリ二次電池を得ることのできる効果的な製造
方法を提供することを目的とする。
より電池の性能の向上をさせたままで、急速充電特性や
高率放電特性、寿命特性を向上させる水素吸蔵合金を用
いたアルカリ二次電池を得ることのできる効果的な製造
方法を提供することを目的とする。
課題を解決するための手段 本発明は、水素吸蔵合金を用いて構成した水素吸蔵合
金負極をセパレータを介して対極である正極と共に電槽
内に収納し、前記の電池構成をした電槽を圧力容器内に
配し、水素ガスで水素の吸蔵・放出を少なくとも１回行
ない、その後水素吸蔵合金中に電池の実放電容量の２〜
40％に相当する量の水素を残存した状態で水素ガスで水
素の吸蔵・放出操作を終了し、以降電池構成をすること
を特徴とするものである。
金負極をセパレータを介して対極である正極と共に電槽
内に収納し、前記の電池構成をした電槽を圧力容器内に
配し、水素ガスで水素の吸蔵・放出を少なくとも１回行
ない、その後水素吸蔵合金中に電池の実放電容量の２〜
40％に相当する量の水素を残存した状態で水素ガスで水
素の吸蔵・放出操作を終了し、以降電池構成をすること
を特徴とするものである。
この場合に電解液を十分加えて液口栓を有する電槽蓋
を用いた場合には、いわゆる開放形となり、電解液を規
制し一般に安全弁を有する蓋を用いて封口した場合に
は、いわゆる密閉形になる。
を用いた場合には、いわゆる開放形となり、電解液を規
制し一般に安全弁を有する蓋を用いて封口した場合に
は、いわゆる密閉形になる。
これらのうちでも正極がニッケル極から構成された密
閉形ニッケル−水素二次電池であることが好ましい。
閉形ニッケル−水素二次電池であることが好ましい。
作用 本発明の方法では、酸化や脱落などを伴うことなく、
水素吸蔵合金内に水素ガスを残存させることが出来る。
この予め水素吸蔵合金負極内に電池の実放電容量の２〜
40％に相当する量の水素を含んだ状態で最終的な電池構
成を行なうことにより、急速充電特性や高率放電特性、
寿命特性を向上することができる。この場合の電池の実
放電容量の２〜40％に相当する量の水素は電池の放電補
償用（放電リザーブ）に寄与し、そのことにより急速充
電特性や高率放電特性、寿命特性が改善される。
水素吸蔵合金内に水素ガスを残存させることが出来る。
この予め水素吸蔵合金負極内に電池の実放電容量の２〜
40％に相当する量の水素を含んだ状態で最終的な電池構
成を行なうことにより、急速充電特性や高率放電特性、
寿命特性を向上することができる。この場合の電池の実
放電容量の２〜40％に相当する量の水素は電池の放電補
償用（放電リザーブ）に寄与し、そのことにより急速充
電特性や高率放電特性、寿命特性が改善される。
実施例 以下、本発明の詳細について実施例とともに説明す
る。
る。
なお、これまで水素吸蔵合金に水素ガスを吸蔵させて
その後負極を構成することなどが知られていたが、予め
水素吸蔵合金の段階や負極の段階で水素ガスで水素吸蔵
させたものは、その後電極や電池を構成する際に合金が
酸化され易くなるためその製造工程がとても複雑でかつ
性能の安定性に乏しかった。これに対して予め電池構成
した後水素ガスによる水素吸蔵・放出を行なうと酸化が
抑制されるとともに吸蔵・放出による水素吸蔵合金の電
極からの脱落にも極めて安定であることがわかった。
その後負極を構成することなどが知られていたが、予め
水素吸蔵合金の段階や負極の段階で水素ガスで水素吸蔵
させたものは、その後電極や電池を構成する際に合金が
酸化され易くなるためその製造工程がとても複雑でかつ
性能の安定性に乏しかった。これに対して予め電池構成
した後水素ガスによる水素吸蔵・放出を行なうと酸化が
抑制されるとともに吸蔵・放出による水素吸蔵合金の電
極からの脱落にも極めて安定であることがわかった。
実施例は最も好ましい特性を示すニッケル極とする密
閉形ニッケル−水素二次電池について説明する。
閉形ニッケル−水素二次電池について説明する。
水素吸蔵合金として市販のZr,Mn,Cr,Niの各原材料を
一定の組成比に秤量してアルゴンアーク溶解炉によって
ZrMn0.6Cr0.3Ni1.1の組成を有する合金を製造した。つ
いでこの合金を公知の方法に従って真空熱処理炉で熱処
理し、さらに通常の機械的な粉砕によって100ミクロン
以下の粉末とした。
一定の組成比に秤量してアルゴンアーク溶解炉によって
ZrMn0.6Cr0.3Ni1.1の組成を有する合金を製造した。つ
いでこの合金を公知の方法に従って真空熱処理炉で熱処
理し、さらに通常の機械的な粉砕によって100ミクロン
以下の粉末とした。
この水素吸蔵合金粉末をポリビニルアルコールの３重
量％の水溶液でペース化し、平均ポアサイズ150ミクロ
ン、多孔度95％の発泡ニッケル多孔体に充てんし、その
後乾燥し、プレスにより平均厚さ0.55mmの水素吸蔵合金
負極を得た。なお、この電極は幅3.9cm長さ26cmに裁断
し、リード板を所定の２カ所にスポット溶接により取り
付けた。そして、正極、セパレータと組み合わせてＣサ
イズの電槽に収納した。ここで用いた正極は、公知の発
泡式ニッケル極であり幅3.9cm長さ22cmに裁断して組み
込んだ。この場合もリード板を２カ所取り付けた。また
セパレータは、ポリアミド不織布を用いた。
量％の水溶液でペース化し、平均ポアサイズ150ミクロ
ン、多孔度95％の発泡ニッケル多孔体に充てんし、その
後乾燥し、プレスにより平均厚さ0.55mmの水素吸蔵合金
負極を得た。なお、この電極は幅3.9cm長さ26cmに裁断
し、リード板を所定の２カ所にスポット溶接により取り
付けた。そして、正極、セパレータと組み合わせてＣサ
イズの電槽に収納した。ここで用いた正極は、公知の発
泡式ニッケル極であり幅3.9cm長さ22cmに裁断して組み
込んだ。この場合もリード板を２カ所取り付けた。また
セパレータは、ポリアミド不織布を用いた。
この状態で、この電池構成体をステンレス製の密閉可
能な圧力容器に入れ、その容器内を50℃で真空脱ガスし
た後、20℃で水素ガスを導入し約30気圧の圧力に保っ
た。この状態でしばらくすると水素吸蔵合金が水素吸蔵
反応を起こし、容器内の水素ガス圧力が低下することが
観察できた。次に、容器内の水素ガス圧力を強制的に低
下させたところ、水素放出反応によって水素放出が行な
われていることを確認した。この加圧と減圧による水素
の吸蔵と放出を３回繰り返した後、４回目の水素吸蔵を
最大の水素吸蔵まで行ない、その後水素放出量を計測し
ながら、水素放出を行なった。この場合、水素吸蔵合金
負極内に電池の実放電容量の30％に相当する量の水素を
含んだ状態で水素ガスで水素の吸蔵・放出操作を終了
し、この状態で電槽内に電解液を注入した。電解液は、
比重1.20の苛性カリ水溶液に水酸化リチウムを30g/L溶
解して用いた。
能な圧力容器に入れ、その容器内を50℃で真空脱ガスし
た後、20℃で水素ガスを導入し約30気圧の圧力に保っ
た。この状態でしばらくすると水素吸蔵合金が水素吸蔵
反応を起こし、容器内の水素ガス圧力が低下することが
観察できた。次に、容器内の水素ガス圧力を強制的に低
下させたところ、水素放出反応によって水素放出が行な
われていることを確認した。この加圧と減圧による水素
の吸蔵と放出を３回繰り返した後、４回目の水素吸蔵を
最大の水素吸蔵まで行ない、その後水素放出量を計測し
ながら、水素放出を行なった。この場合、水素吸蔵合金
負極内に電池の実放電容量の30％に相当する量の水素を
含んだ状態で水素ガスで水素の吸蔵・放出操作を終了
し、この状態で電槽内に電解液を注入した。電解液は、
比重1.20の苛性カリ水溶液に水酸化リチウムを30g/L溶
解して用いた。
電解液注液の後、この電槽（電池構成体）を圧力容器
から取り出して封口用のキャツプで電池を完全に密閉し
た。この電池は正極容量規制であり、公称容量は3.0Ah
である。この電池をＡとする。
から取り出して封口用のキャツプで電池を完全に密閉し
た。この電池は正極容量規制であり、公称容量は3.0Ah
である。この電池をＡとする。
そして比較のために、これまでと殆ど同一の方法で水
素ガスで水素の吸蔵・放出後の残存水素量のみを変えた
電池を作成した。水素吸蔵合金負極内に電池の実放電容
量の１％に相当する量の水素を含んだ状態で水素ガスで
水素の吸蔵・放出操作を終了して得た電池をＢ、また同
様に電池の実放電容量の70％に相当する量の水素を含ん
だ状態で水素ガスで水素の吸蔵・放出操作を終了して得
た電池をＣとして加えた。
素ガスで水素の吸蔵・放出後の残存水素量のみを変えた
電池を作成した。水素吸蔵合金負極内に電池の実放電容
量の１％に相当する量の水素を含んだ状態で水素ガスで
水素の吸蔵・放出操作を終了して得た電池をＢ、また同
様に電池の実放電容量の70％に相当する量の水素を含ん
だ状態で水素ガスで水素の吸蔵・放出操作を終了して得
た電池をＣとして加えた。
これらの電池A,B,Cについて、それぞれ電池特性の評
価を行なった。
価を行なった。
まず、これらの電池について20℃で充放電試験を行な
った結果を説明する。
った結果を説明する。
充電は、0.5C（２時間率）で３時間、放電は0.5C（２
時間率）で終止電圧0.9Vとし、充放電を継続し、充放電
サイクルと放電容量の関係を求めた。その結果を図に示
す。
時間率）で終止電圧0.9Vとし、充放電を継続し、充放電
サイクルと放電容量の関係を求めた。その結果を図に示
す。
図から電池A,B,Cとも充放電サイクルの初期の放電容
量は3.0〜3.1Ahで安定した特性を示したが、充放電サイ
クルの経過とともに電池Ｂは320サイクル付近から、電
池Ｃは100サイクル付近からそれぞれ放電容量の低下が
認められ、それ以降急激に性能が低下した。これに対し
て本発明の電池Ａは500サイクルの充放電経過後も安定
した放電容量を維持した。
量は3.0〜3.1Ahで安定した特性を示したが、充放電サイ
クルの経過とともに電池Ｂは320サイクル付近から、電
池Ｃは100サイクル付近からそれぞれ放電容量の低下が
認められ、それ以降急激に性能が低下した。これに対し
て本発明の電池Ａは500サイクルの充放電経過後も安定
した放電容量を維持した。
つぎにこれらの電池の急速充電特性、高率放電特性の
試験結果を説明する。20℃において、充電は、1C（１時
間率）で1.5時間、放電は2C（0.5時間率）で終止電圧0.
8Vとし、充放電を継続した。その試験の中で例えば50サ
イクル充電時の最高電池内圧は、電池Ａが2.6kg/cm2、
電池Ｂが3.7kg/cm2、電池Ｃが6.1kg/cm2であり、その後
サイクルを継続しても電池内圧は電池Ａ＜Ｂ＜Ｃの順に
高くなった。また放電時の放電電圧比較してみると、こ
の場合は電圧の高いものから並べると電池Ａ＞Ｃ＞Ｂの
順になった。
試験結果を説明する。20℃において、充電は、1C（１時
間率）で1.5時間、放電は2C（0.5時間率）で終止電圧0.
8Vとし、充放電を継続した。その試験の中で例えば50サ
イクル充電時の最高電池内圧は、電池Ａが2.6kg/cm2、
電池Ｂが3.7kg/cm2、電池Ｃが6.1kg/cm2であり、その後
サイクルを継続しても電池内圧は電池Ａ＜Ｂ＜Ｃの順に
高くなった。また放電時の放電電圧比較してみると、こ
の場合は電圧の高いものから並べると電池Ａ＞Ｃ＞Ｂの
順になった。
以上の結果より、急速充電や高率放電、長寿命化を図
るためには、本発明の方法によって作成した電池Ａが優
れていた。なお、水素ガスで水素の吸蔵・放出操作を終
了する際に最適な水素の残存量を調べた結果、水素吸蔵
合金負極内に電池の実放電容量の２〜40％に相当する量
の水素を含んだ状態で水素ガスで水素の吸蔵・放出操作
を終了して得たものが急速充電や高率放電、さらには長
寿命化に効果が大きかった。この水素ガス残存量が電池
の実放電容量の２％未満では放電補償用として不十分で
あり、逆に電池の実放電容量の40％を越えると水素ガス
の吸蔵能が低下し結果的に電池性能を低下させることが
明らかとなった。
るためには、本発明の方法によって作成した電池Ａが優
れていた。なお、水素ガスで水素の吸蔵・放出操作を終
了する際に最適な水素の残存量を調べた結果、水素吸蔵
合金負極内に電池の実放電容量の２〜40％に相当する量
の水素を含んだ状態で水素ガスで水素の吸蔵・放出操作
を終了して得たものが急速充電や高率放電、さらには長
寿命化に効果が大きかった。この水素ガス残存量が電池
の実放電容量の２％未満では放電補償用として不十分で
あり、逆に電池の実放電容量の40％を越えると水素ガス
の吸蔵能が低下し結果的に電池性能を低下させることが
明らかとなった。
また、水素吸蔵合金負極内に電池の実放電容量の２〜
40％に相当する量の水素を含んだ状態で水素ガスで水素
の吸蔵・放出操作を終了する方法は、先の実施例では水
素放出量によって調整したが、水素放出後、吸蔵水素量
によって調整してもよい。
40％に相当する量の水素を含んだ状態で水素ガスで水素
の吸蔵・放出操作を終了する方法は、先の実施例では水
素放出量によって調整したが、水素放出後、吸蔵水素量
によって調整してもよい。
なお、実施例ではいわゆるノイマン方式による密閉形
を例に説明した。一方、十分な電解液を用いたいわゆる
開放形や触媒栓を用いる方式では本願により初期から十
分な放電容量を示すとともに、カドミウム極を用いた場
合のようなカドミウムの溶出による電池の短絡の心配に
もまったく強いことが明らかになった。
を例に説明した。一方、十分な電解液を用いたいわゆる
開放形や触媒栓を用いる方式では本願により初期から十
分な放電容量を示すとともに、カドミウム極を用いた場
合のようなカドミウムの溶出による電池の短絡の心配に
もまったく強いことが明らかになった。
発明の効果 以上のように本発明の水素吸蔵合金を用いたアルカリ
二次電池の製造法においては、水素ガスの吸蔵・放出を
少なくとも１回行い、その後に特定量の水素を水素吸蔵
合金負極中に残存して電池構成しているため、水素吸蔵
合金負極の活性度が向上するとともに、負極中に残存し
ている水素が放電補償用に作用し、充放電サイクルの初
期から安定した放電容量が得られると共に急速充電や高
率放電特性にも優れて長寿命のアルカリ二次電池を得る
ことのできる。
二次電池の製造法においては、水素ガスの吸蔵・放出を
少なくとも１回行い、その後に特定量の水素を水素吸蔵
合金負極中に残存して電池構成しているため、水素吸蔵
合金負極の活性度が向上するとともに、負極中に残存し
ている水素が放電補償用に作用し、充放電サイクルの初
期から安定した放電容量が得られると共に急速充電や高
率放電特性にも優れて長寿命のアルカリ二次電池を得る
ことのできる。
図は本発明の実施例の各種製造法による水素吸蔵電極で
構成した密閉形ニッケル−水素二次電池の充放電サイク
ルと電池放電容量の比較図である。
構成した密閉形ニッケル−水素二次電池の充放電サイク
ルと電池放電容量の比較図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 蒲生 孝治 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電 器産業株式会社内 (56)参考文献 特開 昭61−39461（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】水素吸蔵合金を用いて構成した水素吸蔵合
金負極をセパレータを介して対極である正極と共に電槽
内に収納して圧力容器内に配し、水素ガスで水素の吸蔵
・放出を少なくとも１回行ない、その後前記負極の水素
吸蔵合金内に電池の実放電容量の２〜40％に相当する量
の水素を含んだ状態で水素の吸蔵・放出操作を終了し、
以降電解液の注入を行なうことを特徴とするアルカリ二
次電池の製造法。 - 【請求項２】正極がニッケル極から構成されたことを特
徴とする請求項１に記載の水素吸蔵合金を用いたアルカ
リ二次電池の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63027108A JP2548271B2 (ja) | 1988-02-08 | 1988-02-08 | アルカリ二次電池の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63027108A JP2548271B2 (ja) | 1988-02-08 | 1988-02-08 | アルカリ二次電池の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01204371A JPH01204371A (ja) | 1989-08-16 |
| JP2548271B2 true JP2548271B2 (ja) | 1996-10-30 |
Family
ID=12211886
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63027108A Expired - Fee Related JP2548271B2 (ja) | 1988-02-08 | 1988-02-08 | アルカリ二次電池の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2548271B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0797495B2 (ja) * | 1990-07-16 | 1995-10-18 | 古河電池株式会社 | 水素吸蔵電極 |
| JP2010010097A (ja) * | 2008-06-30 | 2010-01-14 | Panasonic Corp | ニッケル水素蓄電池の製造方法 |
| WO2015118691A1 (ja) | 2014-02-10 | 2015-08-13 | エクセルギー・パワー・システムズ株式会社 | アルカリ二次電池 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6139461A (ja) * | 1984-07-31 | 1986-02-25 | Toshiba Corp | 密閉型アルカリ蓄電池の製造方法 |
-
1988
- 1988-02-08 JP JP63027108A patent/JP2548271B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01204371A (ja) | 1989-08-16 |
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