JP2511947B2 - 固体電解質成形体 - Google Patents
固体電解質成形体Info
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- JP2511947B2 JP2511947B2 JP62072404A JP7240487A JP2511947B2 JP 2511947 B2 JP2511947 B2 JP 2511947B2 JP 62072404 A JP62072404 A JP 62072404A JP 7240487 A JP7240487 A JP 7240487A JP 2511947 B2 JP2511947 B2 JP 2511947B2
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-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M6/00—Primary cells; Manufacture thereof
- H01M6/14—Cells with non-aqueous electrolyte
- H01M6/18—Cells with non-aqueous electrolyte with solid electrolyte
- H01M6/188—Processes of manufacture
Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、構成要素が全て固体物質である固体電解質
電池等の固体電気化学素子に用いられる固体電解質成形
体に関する。更に詳しくは、固体電気化学素子において
電極と電極とを電子的に隔て、イオン的に結び付けるい
わゆるセパレータの機能を有しかつ可能性のある固体電
解質成形体に関する。
電池等の固体電気化学素子に用いられる固体電解質成形
体に関する。更に詳しくは、固体電気化学素子において
電極と電極とを電子的に隔て、イオン的に結び付けるい
わゆるセパレータの機能を有しかつ可能性のある固体電
解質成形体に関する。
従来の技術 電池構成要素が全て固体物質である固体電解質電池は
液漏れがなく、小形薄形化が容易である特徴を有してい
る。更に、液体電解質を用いる電池では液体を保持する
ための一定の大きさの容器を必要とせず、自由な形状を
選べ、まあ、抵抗，コンデンサ,ICチップ等の電子部品
と同一パッケージ内に納め一体化できる利点を有してい
る。
液漏れがなく、小形薄形化が容易である特徴を有してい
る。更に、液体電解質を用いる電池では液体を保持する
ための一定の大きさの容器を必要とせず、自由な形状を
選べ、まあ、抵抗，コンデンサ,ICチップ等の電子部品
と同一パッケージ内に納め一体化できる利点を有してい
る。
しかしながら全て弾性に欠ける固体物質で電池が構成
されていることから、電池自身機械的衝撃に対しては極
めて脆く、破損しやすい欠点がある。この欠点を解決す
るために、発明者らはフッ素樹脂，合成ゴム等の可塑性
樹脂を固体電解質や電極活物質に混合することで電池全
体に可撓性を付与し、機械的衝撃に対しても破損しにく
い電池について提案して来た。
されていることから、電池自身機械的衝撃に対しては極
めて脆く、破損しやすい欠点がある。この欠点を解決す
るために、発明者らはフッ素樹脂，合成ゴム等の可塑性
樹脂を固体電解質や電極活物質に混合することで電池全
体に可撓性を付与し、機械的衝撃に対しても破損しにく
い電池について提案して来た。
発明が解決しようとする問題点 一般に固体電解質電池は、正極層，セパレータである
固体電解質層，負極層の三層が一体となるようにあらか
じめ成形した正極，固体電解質，負極が、あるいはそれ
ぞれの粉粒体が加圧成形されて組み立てられる。電池全
体に可撓性をもたせるために、可塑性樹脂が各層に混入
されるが、特に固体電解質に可塑性樹脂を混入した場
合、三層一体に加圧成形して電池を組み立てる際、可塑
性樹脂が変形してしまい、上下の正極層あるいは負極層
内の電池活物質あるいは導電材料が固体電解質層内に入
り込み、正極層，負極層が電気的に接続され内部短絡を
起こすという問題がある。電池が薄くなればなるほど固
体電解質層も当然ながら薄くなり、薄い固体電解質層に
十分な可撓性を付与するためには固体電解質に混入する
可塑性樹脂の量も多くなることから、加圧成形時に一層
変形しやすくなり内部短絡がさらに起こり易くなるとい
う問題がある。
固体電解質層，負極層の三層が一体となるようにあらか
じめ成形した正極，固体電解質，負極が、あるいはそれ
ぞれの粉粒体が加圧成形されて組み立てられる。電池全
体に可撓性をもたせるために、可塑性樹脂が各層に混入
されるが、特に固体電解質に可塑性樹脂を混入した場
合、三層一体に加圧成形して電池を組み立てる際、可塑
性樹脂が変形してしまい、上下の正極層あるいは負極層
内の電池活物質あるいは導電材料が固体電解質層内に入
り込み、正極層，負極層が電気的に接続され内部短絡を
起こすという問題がある。電池が薄くなればなるほど固
体電解質層も当然ながら薄くなり、薄い固体電解質層に
十分な可撓性を付与するためには固体電解質に混入する
可塑性樹脂の量も多くなることから、加圧成形時に一層
変形しやすくなり内部短絡がさらに起こり易くなるとい
う問題がある。
本発明は、このような可塑性樹脂を固体電解質層に混
入することでもたらされる問題を解決するもので、特に
薄形の電池を構成した際、内部短絡の起り難い固体質成
形体を提供することを目的とする。
入することでもたらされる問題を解決するもので、特に
薄形の電池を構成した際、内部短絡の起り難い固体質成
形体を提供することを目的とする。
問題点を解決するための手段 本発明の固体電解質成形体は、固体電解質，可撓性樹
脂に加えて、電気絶縁性の構造材料（マトリックス材
料）を混合するものである。
脂に加えて、電気絶縁性の構造材料（マトリックス材
料）を混合するものである。
作 用 本発明の固体電解質成形体において、構造材料は、固
体電解質成形体内にあってマトリックス状に骨格を作
り、加圧時において可塑性樹脂が過度に変形するのを防
止するとともに、成形体の上下方向から電極活物質ある
いは導電材料が成形体内へ入り込むのを有効に防ぐ。し
たがって、加圧成形することで正極と負極とが電気的に
接続し、内部短絡を起こすことはない。
体電解質成形体内にあってマトリックス状に骨格を作
り、加圧時において可塑性樹脂が過度に変形するのを防
止するとともに、成形体の上下方向から電極活物質ある
いは導電材料が成形体内へ入り込むのを有効に防ぐ。し
たがって、加圧成形することで正極と負極とが電気的に
接続し、内部短絡を起こすことはない。
実施例 以下本発明の実施例について比較例とともに説明す
る。
る。
（実施例１） 以下に示す構成成分をアルミナ製ボールミル中で24時
間混合，分散することで固体電解質スラリーを得た。
間混合，分散することで固体電解質スラリーを得た。
固体電解質:RbCu4I1.5Cl3.5粉末（平均粒径,1μｍ） 90
重量部 構造材料：アルミナ粉末（平均粒径,20μm;圧壊強度,20
0kg/cm2以上） 10重量部 SBR（スチレンブタジエンゴム）を15重量パーセント含
有したトルエン溶液 100重量部 固体電解質スラリーを厚さ5mmのテフロン板上に、ド
クターブレードにより塗布した後、60℃,1mm Hgの減圧
化で２時間加熱することでトルエンを完全に除き厚さ約
100μm,巾60mm,長さ200mmのシート状固体電解質成形体
Ａを得た。
重量部 構造材料：アルミナ粉末（平均粒径,20μm;圧壊強度,20
0kg/cm2以上） 10重量部 SBR（スチレンブタジエンゴム）を15重量パーセント含
有したトルエン溶液 100重量部 固体電解質スラリーを厚さ5mmのテフロン板上に、ド
クターブレードにより塗布した後、60℃,1mm Hgの減圧
化で２時間加熱することでトルエンを完全に除き厚さ約
100μm,巾60mm,長さ200mmのシート状固体電解質成形体
Ａを得た。
（比較例１） 以下に示す構成成分を用いた以外は、実施例１と同様
にしてシート状固体電解質成形体Ａ′を得た。
にしてシート状固体電解質成形体Ａ′を得た。
固体電解質:RbCu4I1.5Cl3.5粉末（平均粒径,1μｍ）100
重量部 SBRを15重量パーセント含有したトルエン溶液100重量部 （実施例２） 以下に示す構成成分を用いた以外は、実施例１と同様
にしてシート状固体電解質成形体Ｂを得た。
重量部 SBRを15重量パーセント含有したトルエン溶液100重量部 （実施例２） 以下に示す構成成分を用いた以外は、実施例１と同様
にしてシート状固体電解質成形体Ｂを得た。
固体電解質:K0.2Rb0.8Cu4I1.25Cl3.75粉末（平均粒径,
1.5μｍ） 85重量部 構造材料：アルミナシリカ粉末（平均粒径,25μm;圧壊
強度,200kg/cm2以上） 15重量部 NBR（アクリロニトリルブタジエンゴム）を20重量パー
セント含有したトルエン溶液 100重量部 （比較例２） 以下に示す構成成分を用いた以外は実施例１と同様に
してシート状固体電解質成形体Ｂ′を得た。
1.5μｍ） 85重量部 構造材料：アルミナシリカ粉末（平均粒径,25μm;圧壊
強度,200kg/cm2以上） 15重量部 NBR（アクリロニトリルブタジエンゴム）を20重量パー
セント含有したトルエン溶液 100重量部 （比較例２） 以下に示す構成成分を用いた以外は実施例１と同様に
してシート状固体電解質成形体Ｂ′を得た。
固体電解質:K0.2Rb0.8Cu4I1.25Cl3.75粉末（平均粒径,
1.5μｍ） 100重量部 NBRを20重量パーセント含有したトルエン溶液100重量部 （実施例３） 以下に示す構成成分を用いた以外は実施例１と同様に
してシート状固体電解質成形体Ｃを得た。
1.5μｍ） 100重量部 NBRを20重量パーセント含有したトルエン溶液100重量部 （実施例３） 以下に示す構成成分を用いた以外は実施例１と同様に
してシート状固体電解質成形体Ｃを得た。
固体電解質：（NH4）0.2Rb0.8Cu4I1.75Cl3.25粉末（平
均粒径,0.5μｍ） 90重量部 構造材料：チタニア粉末（平均粒径,15μm;圧壊強度,20
0kg/cm2以上） 10重量部 SBRを20重量パーセント含有したトルエン溶液100重量部 （比較例３） 以下に示す構成成分を用いた以外は実施例１と同様に
してシート状固体電解質成形体Ｃ′を得た。
均粒径,0.5μｍ） 90重量部 構造材料：チタニア粉末（平均粒径,15μm;圧壊強度,20
0kg/cm2以上） 10重量部 SBRを20重量パーセント含有したトルエン溶液100重量部 （比較例３） 以下に示す構成成分を用いた以外は実施例１と同様に
してシート状固体電解質成形体Ｃ′を得た。
固体電解質：（NH4）0.2Rb0.8Cu4I1.75Cl3.25粉末（平
均粒径,0.5μｍ） 100重量部 SBRを20重量パーセント含有したトルエン溶液100重量部 （実施例４） 以下に示す構成成分を用いた以外は実施例１と同様に
してシート状固体電解質成形体Ｄを得た。
均粒径,0.5μｍ） 100重量部 SBRを20重量パーセント含有したトルエン溶液100重量部 （実施例４） 以下に示す構成成分を用いた以外は実施例１と同様に
してシート状固体電解質成形体Ｄを得た。
固体電解質:RbCu4I1.25Cl3.75粉末（平均粒径,1μｍ）9
5重量部 構造材料：ジルコニア粉末（平均粒径,15μm;圧壊強度,
200kg/cm2以上） ５重量部 SBRを５重量パーセント,NBRを５重量パーセント含有し
たトルエン溶液 100重量部 （比較例４） 以下に示す構成成分を用いた以外は実施例１と同様に
してシート状固体電解質成形体Ｄ′を得た。
5重量部 構造材料：ジルコニア粉末（平均粒径,15μm;圧壊強度,
200kg/cm2以上） ５重量部 SBRを５重量パーセント,NBRを５重量パーセント含有し
たトルエン溶液 100重量部 （比較例４） 以下に示す構成成分を用いた以外は実施例１と同様に
してシート状固体電解質成形体Ｄ′を得た。
固体電解質:RbCu4I1.25Cl3.75粉末（平均粒径,1μｍ）1
00重量部 SBRを５重量パーセント,NBRを５重量パーセント含有し
たトルエン溶液 100重量部 電池試験 実施例１から4,比較例１から４で作製したシート状固
体電解質成形体ＡからD,A′からＤ′について、それぞ
れ直径10mmの円板状に打ち抜いた試料を用いて以下の方
法で固体電解質電池を組立て構造材料の効果を調べた。
00重量部 SBRを５重量パーセント,NBRを５重量パーセント含有し
たトルエン溶液 100重量部 電池試験 実施例１から4,比較例１から４で作製したシート状固
体電解質成形体ＡからD,A′からＤ′について、それぞ
れ直径10mmの円板状に打ち抜いた試料を用いて以下の方
法で固体電解質電池を組立て構造材料の効果を調べた。
正極，負極： Cu2Mo6S850重量部と固体電解質,RbCu4I1.5Cl3.5,50重量
部,SBRを20重量パーセント含有するトルエン溶液100重
量部をアルミナボールミルで24時間混合して得た電極ス
ラリーをテフロン板上に塗布して厚さ約200μｍの電極
シートを得、これを直径10mmに打ち抜き電極とした。
部,SBRを20重量パーセント含有するトルエン溶液100重
量部をアルミナボールミルで24時間混合して得た電極ス
ラリーをテフロン板上に塗布して厚さ約200μｍの電極
シートを得、これを直径10mmに打ち抜き電極とした。
固体電解質形体円板を介して正極，負極円板を上下に
配置して圧力200kg/cm2で加圧成形して固体電解質電池
１から８を組み立てた。
配置して圧力200kg/cm2で加圧成形して固体電解質電池
１から８を組み立てた。
これらの電池の両端に0.6Vの一定電圧を17時間に渡り
印加（充電）した後、電池を20℃で、回路状態で30日間
に渡り保存し、その間の電池電圧を測定した。また、保
存１日後の電池および30日後の電池について1mAの一定
電流値で放電して、電池電圧が0.3V以下になるまでの電
池容量を測定した。結果を表に示す。
印加（充電）した後、電池を20℃で、回路状態で30日間
に渡り保存し、その間の電池電圧を測定した。また、保
存１日後の電池および30日後の電池について1mAの一定
電流値で放電して、電池電圧が0.3V以下になるまでの電
池容量を測定した。結果を表に示す。
以上、本発明に従い構造材料を混合した固体電解質成
形体ＡからＤを用いた電池１から４は、保存中の回路電
圧の低下は僅かで、保存後の放電容量もほとんど変わら
ない。しかし、構造材料を混合していない固体電解質成
形体Ａ′からＤ′を用いた電池５から８では内部短絡に
よるものと考えられる保存中の回路電圧の低下があり、
また放電容量も極端に小さくなっている。特に構造材料
のうち圧壊強度が200kg/cm2以上の粉粒体が有効に用い
られる。固体電解質材料が、MCu4I2-xCl3+x（ｘ＝0.25
〜1.0,MはRb+,K+,NH4 +、あるいそれらを混合したカチオ
ン）で表される銅イオン導電性固体電解質粉粒体を用い
る場合、構造材料として、アルミナ，シリカ，チタニ
ア，ジルコニア、あるいはそれらの混合物，化合物が好
適に選ばれる。そして、構造材料粉粒体と固体電解質粉
粒体との粒径比は、固体電解質粉粒体の平均粒径を１と
すると1:10以上が好適に選ばれる。
形体ＡからＤを用いた電池１から４は、保存中の回路電
圧の低下は僅かで、保存後の放電容量もほとんど変わら
ない。しかし、構造材料を混合していない固体電解質成
形体Ａ′からＤ′を用いた電池５から８では内部短絡に
よるものと考えられる保存中の回路電圧の低下があり、
また放電容量も極端に小さくなっている。特に構造材料
のうち圧壊強度が200kg/cm2以上の粉粒体が有効に用い
られる。固体電解質材料が、MCu4I2-xCl3+x（ｘ＝0.25
〜1.0,MはRb+,K+,NH4 +、あるいそれらを混合したカチオ
ン）で表される銅イオン導電性固体電解質粉粒体を用い
る場合、構造材料として、アルミナ，シリカ，チタニ
ア，ジルコニア、あるいはそれらの混合物，化合物が好
適に選ばれる。そして、構造材料粉粒体と固体電解質粉
粒体との粒径比は、固体電解質粉粒体の平均粒径を１と
すると1:10以上が好適に選ばれる。
圧壊強度が200kg/cm2以上の電気絶縁性構造材料を用
いると、加圧成形時に十分な圧力を加えることが出来る
ので、正極層と固体電解質層と負極層とのイオン的接続
を良好に保ちつつかつ内部短絡の無い電池を提供するこ
とが出来る。
いると、加圧成形時に十分な圧力を加えることが出来る
ので、正極層と固体電解質層と負極層とのイオン的接続
を良好に保ちつつかつ内部短絡の無い電池を提供するこ
とが出来る。
特に、固体電解質材料として圧壊強度が10kg/cm2以下
である極めて壊れやすいMCu4I2-xCl3+x（ｘ＝0.25〜1.
0,MはRb+,K+,NH4 +あるいはそれらを混合したカチオン）
で表される銅イオン導電性固体電解質粉粒体を用いる場
合、構造材料の中でも、電気絶縁性に優れかつ圧壊強度
が極めて大きく、さらに該固体電解質粉粒体と接する界
面において銅イオン（Cu+）の粒界伝導を促進するアル
ミナ，シリカ，チタニア，ジルコニアあるいはそれらの
混合物，化合物の粉粒体を構造材料とすることで可撓性
を有する固体電解質電池用の極めて優れた固体電解質成
形体とすることができる。
である極めて壊れやすいMCu4I2-xCl3+x（ｘ＝0.25〜1.
0,MはRb+,K+,NH4 +あるいはそれらを混合したカチオン）
で表される銅イオン導電性固体電解質粉粒体を用いる場
合、構造材料の中でも、電気絶縁性に優れかつ圧壊強度
が極めて大きく、さらに該固体電解質粉粒体と接する界
面において銅イオン（Cu+）の粒界伝導を促進するアル
ミナ，シリカ，チタニア，ジルコニアあるいはそれらの
混合物，化合物の粉粒体を構造材料とすることで可撓性
を有する固体電解質電池用の極めて優れた固体電解質成
形体とすることができる。
また、固体電解質粉粒体と構造材料との平均粒径比を
1:10以上にしておくと、固体電解質成形体内における伝
導イオン種の伝導経路（伝導ネットワーク）を構造材料
の混合により切断すること無く、前述の構造材料の効果
を有効に得ることが出来る。
1:10以上にしておくと、固体電解質成形体内における伝
導イオン種の伝導経路（伝導ネットワーク）を構造材料
の混合により切断すること無く、前述の構造材料の効果
を有効に得ることが出来る。
本発明で用いられる固体電解質としては上記の銅イオ
ン導電性固体電解質の他に、RbAg4I5,Ag3SI等の銀イオ
ン導電性固体電解質,LiI,LiI・H2O等のリチウムイオン
導電性固体電解質,H3Mo12PO40・29H2O,H3W12PO40・29H2
O等のプロトン導電性固体電解質等を用いることができ
る。
ン導電性固体電解質の他に、RbAg4I5,Ag3SI等の銀イオ
ン導電性固体電解質,LiI,LiI・H2O等のリチウムイオン
導電性固体電解質,H3Mo12PO40・29H2O,H3W12PO40・29H2
O等のプロトン導電性固体電解質等を用いることができ
る。
また、電気絶縁性の構造体として、粉粒体の他に、互
いに連結した空孔を有するハニカム構造あるいは海綿状
等の三次元構造体等を用いることができる。以上の実施
例のようにかかる構造体には機械的強度が十分な剛体が
好ましい。
いに連結した空孔を有するハニカム構造あるいは海綿状
等の三次元構造体等を用いることができる。以上の実施
例のようにかかる構造体には機械的強度が十分な剛体が
好ましい。
なお、上記実施例においては、固体電気化学素子の代
表例として固体電解質電池について述べたが、本発明の
固体電解質成形体は、固体電解質電池に限らず、その他
の固体電気化学素子、例えば、電気二重層キャパシタ，
エレクトロクロミック表示素子等にも用いることが出来
る。
表例として固体電解質電池について述べたが、本発明の
固体電解質成形体は、固体電解質電池に限らず、その他
の固体電気化学素子、例えば、電気二重層キャパシタ，
エレクトロクロミック表示素子等にも用いることが出来
る。
発明の効果 本発明の、可塑性樹脂，固体電解質，構造材料を含有
してなる可撓性のある固体電解質成形体は、構造材料と
して剛性の粉粒体を用いているので、機械的衝撃が加わ
っても可塑性樹脂が過度に変形することはなく形状を有
効に保持することができる。従って、この固体電解質成
形体を、固体電解質電池，電気二重層キャパシタ，エレ
クトロクロミック表示素子等の固体電気化学素子に用い
ることで、薄形でかつ内部短絡のない素子を提供するこ
とができる。
してなる可撓性のある固体電解質成形体は、構造材料と
して剛性の粉粒体を用いているので、機械的衝撃が加わ
っても可塑性樹脂が過度に変形することはなく形状を有
効に保持することができる。従って、この固体電解質成
形体を、固体電解質電池，電気二重層キャパシタ，エレ
クトロクロミック表示素子等の固体電気化学素子に用い
ることで、薄形でかつ内部短絡のない素子を提供するこ
とができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 高田 和典 門真市大字門真1006番地 松下電器産業 株式会社内 (56)参考文献 特開 昭60−165058（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−263055（ＪＰ，Ａ)
Claims (3)
- 【請求項１】可塑性樹脂と、固体電解質と、電気絶縁性
の剛性粉粒体よりなる構造材料を含有することを特徴と
する固体電解質成形体。 - 【請求項２】固体電解質がMCu4I2-xCl3+x（ただし、ｘ
＝0.25〜1.0,MはRb+,K+,NH4 +あるいはそれらを混合した
カチオン）で表される銅イオン導電性固体電解質粉粒体
であり、電気絶縁性の剛性粉粒体よりなる構造材料がア
ルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニアあるいはそれら
の混合物、化合物より選ばれる粉粒体であることを特徴
とする特許請求の範囲第１項記載の固体電解質成形体。 - 【請求項３】固体電解質粉粒体と電気絶縁性の剛性粉粒
体よりなる構造材料粉粒体との粒径比が、固体電解質粉
粒体の平均粒径を１とすると、前記剛性粉粒体の平均粒
径が10以上であることを特徴とする特許請求の範囲第１
項または第２項記載の固体電解質成形体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62072404A JP2511947B2 (ja) | 1987-03-26 | 1987-03-26 | 固体電解質成形体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62072404A JP2511947B2 (ja) | 1987-03-26 | 1987-03-26 | 固体電解質成形体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63237361A JPS63237361A (ja) | 1988-10-03 |
| JP2511947B2 true JP2511947B2 (ja) | 1996-07-03 |
Family
ID=13488310
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62072404A Expired - Fee Related JP2511947B2 (ja) | 1987-03-26 | 1987-03-26 | 固体電解質成形体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2511947B2 (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2021211711A1 (en) * | 2020-04-14 | 2021-10-21 | Saint-Gobain Ceramics & Plastics, Inc. | Electrolyte material and methods of forming |
| US11532816B2 (en) | 2020-04-23 | 2022-12-20 | Saint-Gobain Ceramics & Plastics, Inc. | Ion conductive layer including binder material |
| US11757099B2 (en) | 2020-04-23 | 2023-09-12 | Saint-Gobain Ceramics & Plastics, Inc. | Ion conductive layer and methods of forming |
| US11984598B2 (en) | 2023-06-21 | 2024-05-14 | Saint-Gobain Ceramics & Plastics, Inc. | Ion conductive layer and methods of forming |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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