JP2023150206A - リチウムイオン電池用電極及びリチウムイオン電池 - Google Patents

Abstract

【課題】高容量化と充放電性能とを両立し、かつ、製造工程においてハンドリング性の向上したリチウムイオン電池用電極を提供する。【解決手段】集電体と、上記集電体の一方の面に接する電極活物質層とを備え、上記集電体は、樹脂と少なくとも１種の導電性フィラーとを含み、平均厚みが３０～１００μｍであり、上記電極活物質層は、電極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物及び導電性フィラーを含む被覆層で被覆された被覆電極活物質粒子を含み、上記電極活物質層の平均厚みは、１６０～１１００μｍであり、かつ、上記集電体の平均厚みの５倍以上２２倍以下であるリチウムイオン電池用電極。【選択図】 なし

Description

本発明は、リチウムイオン電池用電極及びリチウムイオン電池に関する。

リチウムイオン電池は、高エネルギー密度、高出力密度が達成できる二次電池として、近年様々な用途に多用されている。

リチウムイオン二次電池は、一般に、バインダを用いて正極活物質粒子又は負極活物質粒子等を、正極用集電体又は負極用集電体にそれぞれ塗布して電極を構成している。
また、双極型の電池の場合には、集電体の一方の面にバインダを用いて正極活物質粒子等を塗布して正極活物質層を、反対側の面にバインダを用いて負極活物質粒子等を塗布して負極活物質層を有する双極型電極を構成している。

電極の膜厚を厚くすることができれば集電体やセパレータの相対的な割合を減少させることができ、電池の高容量化に有効であると考えられる。
しかしながら、電極の厚さを厚くすると、電極活物質粒子自体の電子伝導性は高くないため電極の電子伝導性が悪くなる。また、電極内空隙も増加するため電極空隙内のイオン拡散抵抗が大きくなり、大電流における充放電容量が大きく低下してしまうという問題が生じてしまう。

このような課題に対して、例えば、特許文献１では、導電助剤として、平均繊維長が５０ｎｍ以上１００μｍ未満である短繊維と、平均繊維長が１００μｍ以上１０００μｍ以下である長繊維を用いることで高容量化とレート特性の両立を図ったが、更なる高容量化や、サイクル特性やクーロン効率といった充放電性能において改善の余地があった。

また、特許文献１においては、電極が非結着型の場合に電池作製工程で電極を反転すると集電体から厚膜化して重量が増した電極活物質層が脱落する場合があり、電池の製造効率が著しく悪化するという新たな課題も発生した。

特開２０１６－１８９３２５号公報

リチウムイオン電池の高容量化と、サイクル特性やクーロン効率といった充放電性能との両立及び製造工程における電極のハンドリング性の向上が課題である。
本発明は上記課題を鑑みてなされたものであり、高容量化と充放電性能（サイクル特性、クーロン効率）とを両立し、かつ、製造工程においてハンドリング性の向上したリチウムイオン電池用電極を提供することを目的とする。

本発明者らは、上記課題について鋭意検討したところ、集電体と、上記集電体の一方の面に接する電極活物質層とを備えるリチウムイオン電池用電極において、集電体が樹脂と少なくとも１種の導電性フィラーとを含み、平均厚みが所定の範囲であり、電極活物質層が電極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物及び導電性フィラーを含む被覆層で被覆された被覆電極活物質粒子を含み、平均厚みが所定の範囲、かつ、集電体の平均厚みに対して所定の範囲とすることにより、高容量化と充放電性能とを両立し、かつ、製造工程においてハンドリング性の向上したリチウムイオン電池用電極を提供できることを見出し、本発明に到達した。

すなわち、本発明は、集電体と、上記集電体の一方の面に接する電極活物質層とを備え、上記集電体は、樹脂と少なくとも１種の導電性フィラーとを含み、平均厚みが３０～１００μｍであり、上記電極活物質層は、電極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物及び導電性フィラーを含む被覆層で被覆された被覆電極活物質粒子を含み、上記電極活物質層の平均厚みは、１６０～１１００μｍであり、かつ、上記集電体の平均厚みの５倍以上２２倍以下であるリチウムイオン電池用電極；本発明のリチウムイオン電池用電極を正極及び負極に備えたリチウムイオン電池である。

高容量化と充放電性能とを両立し、かつ、製造工程においてハンドリング性の向上したリチウムイオン電池用電極を提供することができる。

＜リチウムイオン電池用電極＞
本発明のリチウムイオン電池用電極は、集電体と、上記集電体の一方の面に接する電極活物質層とを備え、上記集電体は、樹脂と少なくとも１種の導電性フィラーとを含み、平均厚みが３０～１００μｍであり、上記電極活物質層は、電極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物及び導電性フィラーを含む被覆層で被覆された被覆電極活物質粒子を含み、上記電極活物質層の平均厚みは、１６０～１１００μｍであり、かつ、上記集電体の平均厚みの５倍以上２２倍以下である。
まずは、集電体について説明する。

（集電体）
集電体は、樹脂を含む。

樹脂としては、特に制限はないが、ポリオレフィン樹脂を含むことが好ましい。

ポリオレフィン樹脂としては、例えば、ポリオレフィン［ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、及びポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）等］が挙げられる。より好ましくはポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）及びポリメチルペンテン（ＰＭＰ）が挙げられる。
また、これらのポリオレフィン樹脂の変性物（以下、変性ポリオレフィンという）又は混合物であってもよい。

ポリオレフィン樹脂としては、例えば、以下のものが市場から入手できる。
ＰＥ：「ノバテックＬＬ ＵＥ３２０」「ノバテックＬＬ ＵＪ９６０」いずれも日本ポリエチレン（株）製
ＰＰ：「サンアロマーＰＭ８５４Ｘ」「サンアロマーＰＣ６８４Ｓ」「サンアロマーＰＬ５００Ａ」「サンアロマーＰＣ６３０Ｓ」「サンアロマーＰＣ６３０Ａ」「サンアロマーＰＣ９００Ａ」「サンアロマーＰＭ９００Ａ」「サンアロマーＰＢ５２２Ｍ」「クオリアＣＭ６８８Ａ」いずれもサンアロマー（株）製、「プライムポリマーＪ－２０００ＧＰ」（株）プライムポリマー製、「ウィンテックＷＦＸ４Ｔ」日本ポリプロ（株）製
ＰＭＰ：「ＴＰＸ」三井化学（株）製

変性ポリオレフィンとしては、ポリエチレン、ポリプロピレン又はこれらの共重合体に極性官能基を導入したものが挙げられ、極性官能基としては、カルボキシル基、１，３－ジオキソ－２－オキサプロピレン基、ヒドロキシル基、アミノ基、アミド基及びイミド基等が挙げられる。

ポリエチレン、ポリプロピレン又はこれらの共重合体に極性官能基を導入した変性ポリオレフィンの例としては、三井化学株式会社製アドマーシリーズ等が市販されている。

樹脂の含有量は、集電体の強度の観点から、集電体の重量を基準として、２０～８０重量％であることが好ましく、３０～７５重量％であることが好ましく、６０～７５重量％であることがさらに好ましい。

集電体は、少なくとも１種の導電性フィラーを含む。

導電性フィラーとしては、導電性を有する材料から選択される。
具体的には、金属［ニッケル、アルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、銅及びチタン等］、カーボン［グラファイト及びカーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマルランプブラック等）等］、及びこれらの混合物等が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。

これらの導電性フィラーは１種単独で用いてもよいし、２種以上併用してもよい。また、これらの合金又は金属酸化物を用いてもよい。電気的安定性の観点から、好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン、銀、銅、チタン及びこれらの混合物であり、より好ましくは銀、アルミニウム、ステンレス及びカーボンであり、さらに好ましくはカーボンである。またこれらの導電性フィラーとしては、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料（上記した導電性フィラーの材料のうち金属のもの）をめっき等でコーティングしたものでもよい。

導電性フィラーの平均粒子径は、特に限定されるものではないが、電池の電気特性の観点から、０．０１～１０μｍであることが好ましく、０．０２～５μｍであることがより好ましく、０．０３～１μｍであることがさらに好ましい。

なお、本明細書中において、「粒子径」とは、粒子の輪郭線上の任意の２点間の距離のうち、最大の距離Ｌを意味する。「平均粒子径」の値としては、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）や透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）等の観察手段を用い、数～数十視野中に観察される粒子の粒子径の平均値として算出される値を採用するものとする。

導電性フィラーの形状（形態）は、粒子形態に限られず、粒子形態以外の形態であってもよく、カーボンナノチューブ等、いわゆるフィラー系導電性樹脂組成物として実用化されている形態であってもよい。

導電性フィラーは、その形状が繊維状である導電性繊維であってもよい。導電性繊維としては、ＰＡＮ系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維等の炭素繊維、合成繊維の中に導電性のよい金属や黒鉛を均一に分散させてなる導電性繊維、ステンレスのような金属を繊維化した金属繊維、有機物繊維の表面を金属で被覆した導電性繊維、有機物繊維の表面を導電性物質を含む樹脂で被覆した導電性繊維等が挙げられる。これらの導電性繊維の中では炭素繊維が好ましい。また、グラフェンを練りこんだポリプロピレン樹脂も好ましい。導電性フィラーが導電性繊維である場合、その平均繊維径は０．１～２０μｍであることが好ましい。

導電性フィラーの重量割合は、集電体の重量を基準として、１０～７０重量％であることが好ましく、１５～５０重量％であることがより好ましく、２０～４０重量％であることがさらに好ましい。特に、導電性フィラーがカーボンの場合、導電性フィラーの重量割合は、集電体の重量を基準として、２０～３０重量％であることが好ましい。

集電体は、必要に応じて、その他の成分を含んでもよい。
その他の成分としては、分散剤、着色剤、紫外線吸収剤、シリコーンオイル、可塑剤（フタル酸骨格含有化合物、トリメリット酸骨格含有化合物、リン酸基含有化合物及びエポキシ骨格含有化合物等）等が挙げられる。

分散剤としては、三洋化成工業（株）製ユーメックスシリーズ、東洋紡（株）製ハードレンシリーズ、トーヨータックシリーズ、サンノプコ社製ＳＮスパース７０等を用いることができる。

着色剤、紫外線吸収剤及び可塑剤等は、公知のものを適宜選択して用いることができる。

その他の成分の合計含有量は、集電体の重量を基準として０．００１～５重量％であることが好ましい。

集電体は、平均厚みが３０～１００μｍである。
集電体の平均厚みが上記範囲であることにより、後述する電極活物質層の厚みを大きく（高容量化）してもサイクル特性やクーロン効率といった充放電性能を十分に付与することができる。
集電体の平均厚みが３０μｍ未満であると、集電体の作製が困難になることがあり、集電体の平均厚みが１００μｍを超えると、リチウム電池の体積エネルギー密度が低下することがある。

集電体は、平均厚みの下限が４０μｍであることが好ましく、平均厚みの上限が７５μｍであることが好ましい。

集電体の製造方法は、特に限定されないが、例えば、以下の方法により製造することができる。
ポリオレフィン樹脂、及び、導電性フィラー、必要に応じてその他の成分を混合することにより、樹脂組成物を得る。
混合の方法としては、導電性フィラーのマスターバッチを得てから、さらに樹脂と混合する方法、及び、全ての原料を一括して混合する方法等がある。その混合はペレット状又は粉体状の成分を適切な公知の混合機、例えばニーダー、インターナルミキサー、バンバリーミキサー及びロールを用いて混合することで行うことができる。

混合時の各成分の添加順序には特に限定はない。得られた混合物は、さらにペレタイザーなどによりペレット化又は粉末化してもよい。

得られた樹脂組成物を例えばフィルム状に成形することにより集電体が得られる。フィルム状に成形する方法としては、Ｔダイ法、インフレーション法及びカレンダー法等の公知のフィルム成形法が挙げられる。なお、集電体は、フィルム成形以外の成形方法によっても得ることができる。

（電極活物質層）
電極活物質層は、電極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物及び導電性フィラーを含む被覆層で被覆された被覆電極活物質粒子を含む。

電極活物質粒子としては、正極活物質粒子及び負極活物質粒子のいずれであってもよい。

正極活物質粒子としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物｛遷移金属が１種である複合酸化物（ＬｉＣｏＯ_２、ＬｉＮｉＯ_２、ＬｉＡｌＭｎＯ_４、ＬｉＭｎＯ_２及びＬｉＭｎ_２Ｏ_４等）、遷移金属元素が２種である複合酸化物（例えばＬｉＦｅＭｎＯ_４、ＬｉＮｉ_１－ｘＣｏ_ｘＯ_２、ＬｉＭｎ_１－ｙＣｏ_ｙＯ_２、ＬｉＮｉ_１／３Ｃｏ_１／３Ａｌ_１／３Ｏ_２及びＬｉＮｉ_０．８Ｃｏ_０．１５Ａｌ_０．０５Ｏ_２）及び金属元素が３種以上である複合酸化物［例えばＬｉＭ_ａＭ’_ｂＭ’’_ｃＯ_２（Ｍ、Ｍ’及びＭ’’はそれぞれ異なる遷移金属元素であり、ａ＋ｂ＋ｃ＝１を満たす。例えばＬｉＮｉ_１／３Ｍｎ_１／３Ｃｏ_１／３Ｏ_２）等］等｝、リチウム含有遷移金属リン酸塩（例えばＬｉＦｅＰＯ_４、ＬｉＣｏＰＯ_４、ＬｉＭｎＰＯ_４及びＬｉＮｉＰＯ_４）、遷移金属酸化物（例えばＭｎＯ_２及びＶ_２Ｏ_５）、遷移金属硫化物（例えばＭｏＳ_２及びＴｉＳ_２）及び導電性高分子（例えばポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン及びポリ－ｐ－フェニレン及びポリビニルカルバゾール）等が挙げられ、２種以上を併用してもよい。
なお、リチウム含有遷移金属リン酸塩は、遷移金属サイトの一部を他の遷移金属で置換したものであってもよい。

正極活物質粒子の体積平均粒子径は、電池の電気特性の観点から、０．０１～１００μｍであることが好ましく、０．１～３５μｍであることがより好ましく、２～３０μｍであることが更に好ましい。
本明細書において体積平均粒子径は、マイクロトラック法（レーザー回折・散乱法）によって求めた粒度分布における積算値５０％での粒径（Ｄｖ５０）を意味する。マイクロトラック法とは、レーザー光を粒子に照射することによって得られる散乱光を利用して粒度分布を求める方法である。なお、体積平均粒子径の測定には、日機装（株）製のマイクロトラック等を用いることができる。

負極活物質粒子としては、炭素系材料［黒鉛（グラファイト）、難黒鉛化性炭素（ハードカーボン）、アモルファス炭素、樹脂焼成体（例えばフェノール樹脂及びフラン樹脂等を焼成し炭素化したもの等）、コークス類（例えばピッチコークス、ニードルコークス及び石油コークス等）及び炭素繊維等］、珪素系材料［珪素、酸化珪素（ＳｉＯｘ）、珪素－炭素複合体（炭素粒子の表面を珪素及び／又は炭化珪素で被覆したもの、珪素粒子又は酸化珪素粒子の表面を炭素及び／又は炭化珪素で被覆したもの並びに炭化珪素等）及び珪素合金（珪素－アルミニウム合金、珪素－リチウム合金、珪素－ニッケル合金、珪素－鉄合金、珪素－チタン合金、珪素－マンガン合金、珪素－銅合金及び珪素－スズ合金等）等］、導電性高分子（例えばポリアセチレン及びポリピロール等）、金属（スズ、アルミニウム、ジルコニウム及びチタン等）、金属酸化物（チタン酸化物及びリチウム・チタン酸化物等）及び金属合金（例えばリチウム－スズ合金、リチウム－アルミニウム合金及びリチウム－アルミニウム－マンガン合金等）等及びこれらと炭素系材料との混合物等が挙げられる。
上記負極活物質粒子のうち、内部にリチウム又はリチウムイオンを含まないものについては、予め負極活物質粒子の一部又は全部にリチウム又はリチウムイオンを含ませるプレドープ処理を施してもよい。

負極活物質粒子の体積平均粒子径は、電池の電気特性の観点から、０．０１～１００μｍであることが好ましく、０．１～６０μｍであることがより好ましく、２～４０μｍであることが更に好ましい。

電極活物質粒子の表面の少なくとも一部を被覆する被覆層は、高分子化合物を含む。

高分子化合物としては、例えば、アクリルモノマー（ａ）を必須構成単量体とする重合体を含む樹脂であることが好ましい。
具体的には、被覆電極活物質粒子の被覆層を構成する高分子化合物は、アクリルモノマー（ａ）として、アクリル酸（ａ０）を含む単量体組成物の重合体であることが好ましい。上記単量体組成物において、アクリル酸（ａ０）の含有量は、単量体全体の重量を基準として９０重量％を超え、９８重量％以下であることが好ましい。被覆層の柔軟性の観点から、アクリル酸（ａ０）の含有量は、単量体全体の重量を基準として９３．０～９７．５重量％であることがより好ましく、９５．０～９７．０重量％であることが更に好ましい。

被覆層を構成する高分子化合物は、アクリルモノマー（ａ）として、アクリル酸（ａ０）以外のカルボキシル基又は酸無水物基を有するモノマー（ａ１）を含有してもよい。

アクリル酸（ａ０）以外のカルボキシル基又は酸無水物基を有するモノマー（ａ１）としては、メタクリル酸、クロトン酸、桂皮酸等の炭素数３～１５のモノカルボン酸；（無水）マレイン酸、フマル酸、（無水）イタコン酸、シトラコン酸、メサコン酸等の炭素数４～２４のジカルボン酸；アコニット酸等の炭素数６～２４の３価～４価又はそれ以上の価数のポリカルボン酸等が挙げられる。

被覆層を構成する高分子化合物は、アクリルモノマー（ａ）として、下記一般式（１）で表されるモノマー（ａ２）を含有してもよい。
ＣＨ_２＝Ｃ（Ｒ^１）ＣＯＯＲ^２ （１）
［式（１）中、Ｒ^１は水素原子又はメチル基であり、Ｒ^２は炭素数４～１２の直鎖アルキル基又は炭素数３～３６の分岐アルキル基である。］

上記一般式（１）で表されるモノマー（ａ２）において、Ｒ^１は水素原子又はメチル基を表す。Ｒ^１はメチル基であることが好ましい。
Ｒ^２は、炭素数４～１２の直鎖若しくは分岐アルキル基、又は、炭素数１３～３６の分岐アルキル基であることが好ましい。

モノマー（ａ２）は、Ｒ^２の基によって（ａ２１）と（ａ２２）に分類される。
（ａ２１）Ｒ^２が炭素数４～１２の直鎖又は分岐アルキル基であるエステル化合物
炭素数４～１２の直鎖アルキル基としては、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基が挙げられる。
炭素数４～１２の分岐アルキル基としては、１－メチルプロピル基（ｓｅｃ－ブチル基）、２－メチルプロピル基、１，１－ジメチルエチル基（ｔｅｒｔ－ブチル基）、１－メチルブチル基、１，１－ジメチルプロピル基、１，２－ジメチルプロピル基、２，２－ジメチルプロピル基（ネオペンチル基）、１－メチルペンチル基、２－メチルペンチル基、３－メチルペンチル基、４－メチルペンチル基、１，１－ジメチルブチル基、１，２－ジメチルブチル基、１，３－ジメチルブチル基、２，２－ジメチルブチル基、２，３－ジメチルブチル基、１－エチルブチル基、２－エチルブチル基、１－メチルヘキシル基、２－メチルヘキシル基、３－メチルヘキシル基、４－メチルヘキシル基、５－メチルヘキシル基、１－エチルペンチル基、２－エチルペンチル基、３－エチルペンチル基、１，１－ジメチルペンチル基、１，２－ジメチルペンチル基、１，３－ジメチルペンチル基、２，２－ジメチルペンチル基、２，３－ジメチルペンチル基、１－メチルヘプチル基、２－メチルヘプチル基、３－メチルヘプチル基、４－メチルヘプチル基、５－メチルヘプチル基、６－メチルヘプチル基、１，１－ジメチルヘキシル基、１，２－ジメチルヘキシル基、１，３－ジメチルヘキシル基、１，４－ジメチルヘキシル基、１，５－ジメチルヘキシル基、１－エチルヘキシル基、２－エチルヘキシル基、１－メチルオクチル基、２－メチルオクチル基、３－メチルオクチル基、４－メチルオクチル基、５－メチルオクチル基、６－メチルオクチル基、７－メチルオクチル基、１，１－ジメチルヘプチル基、１，２－ジメチルヘプチル基、１，３－ジメチルヘプチル基、１，４－ジメチルヘプチル基、１，５－ジメチルヘプチル基、１，６－ジメチルヘプチル基、１－エチルヘプチル基、２－エチルヘプチル基、１－メチルノニル基、２－メチルノニル基、３－メチルノニル基、４－メチルノニル基、５－メチルノニル基、６－メチルノニル基、７－メチルノニル基、８－メチルノニル基、１，１－ジメチルオクチル基、１，２－ジメチルオクチル基、１，３－ジメチルオクチル基、１，４－ジメチルオクチル基、１，５－ジメチルオクチル基、１，６－ジメチルオクチル基、１，７－ジメチルオクチル基、１－エチルオクチル基、２－エチルオクチル基、１－メチルデシル基、２－メチルデシル基、３－メチルデシル基、４－メチルデシル基、５－メチルデシル基、６－メチルデシル基、７－メチルデシル基、８－メチルデシル基、９－メチルデシル基、１，１－ジメチルノニル基、１，２－ジメチルノニル基、１，３－ジメチルノニル基、１，４－ジメチルノニル基、１，５－ジメチルノニル基、１，６－ジメチルノニル基、１，７－ジメチルノニル基、１，８－ジメチルノニル基、１－エチルノニル基、２－エチルノニル基、１－メチルウンデシル基、２－メチルウンデシル基、３－メチルウンデシル基、４－メチルウンデシル基、５－メチルウンデシル基、６－メチルウンデシル基、７－メチルウンデシル基、８－メチルウンデシル基、９－メチルウンデシル基、１０－メチルウンデシル基、１，１－ジメチルデシル基、１，２－ジメチルデシル基、１，３－ジメチルデシル基、１，４－ジメチルデシル基、１，５－ジメチルデシル基、１，６－ジメチルデシル基、１，７－ジメチルデシル基、１，８－ジメチルデシル基、１，９－ジメチルデシル基、１－エチルデシル基、２－エチルデシル基等が挙げられる。これらの中では、特に、２－エチルヘキシル基が好ましい。

（ａ２２）Ｒ^２が炭素数１３～３６の分岐アルキル基であるエステル化合物
炭素数１３～３６の分岐アルキル基としては、１－アルキルアルキル基［１－メチルドデシル基、１－ブチルエイコシル基、１－ヘキシルオクタデシル基、１－オクチルヘキサデシル基、１－デシルテトラデシル基、１－ウンデシルトリデシル基等］、２－アルキルアルキル基［２－メチルドデシル基、２－ヘキシルオクタデシル基、２－オクチルヘキサデシル基、２－デシルテトラデシル基、２－ウンデシルトリデシル基、２－ドデシルヘキサデシル基、２－トリデシルペンタデシル基、２－デシルオクタデシル基、２－テトラデシルオクタデシル基、２－ヘキサデシルオクタデシル基、２－テトラデシルエイコシル基、２－ヘキサデシルエイコシル基等］、３～３４－アルキルアルキル基（３－アルキルアルキル基、４－アルキルアルキル基、５－アルキルアルキル基、３２－アルキルアルキル基、３３－アルキルアルキル基及び３４－アルキルアルキル基等）、並びに、プロピレンオリゴマー（７～１１量体）、エチレン／プロピレン（モル比１６／１～１／１１）オリゴマー、イソブチレンオリゴマー（７～８量体）及びα－オレフィン（炭素数５～１０）オリゴマー（４～８量体）等から得られるオキソアルコールから水酸基を除いた残基のような１又はそれ以上の分岐アルキル基を含有する混合アルキル基等が挙げられる。

被覆層を構成する高分子化合物は、アクリルモノマー（ａ）として、炭素数１～３の１価の脂肪族アルコールと（メタ）アクリル酸とのエステル化合物（ａ３）を含有してもよい。
エステル化合物（ａ３）を構成する炭素数１～３の１価の脂肪族アルコールとしては、メタノール、エタノール、１－プロパノール及び２－プロパノール等が挙げられる。
なお、（メタ）アクリル酸は、アクリル酸又はメタクリル酸を意味する。

被覆層を構成する高分子化合物は、アクリル酸（ａ０）と、モノマー（ａ１）、モノマー（ａ２）及びエステル化合物（ａ３）のうちの少なくとも１つとを含む単量体組成物の重合体であることが好ましく、アクリル酸（ａ０）と、モノマー（ａ１）、エステル化合物（ａ２１）及びエステル化合物（ａ３）のうちの少なくとも１つとを含む単量体組成物の重合体であることがより好ましく、アクリル酸（ａ０）と、モノマー（ａ１）、モノマー（ａ２）及びエステル化合物（ａ３）のうちのいずれか１つとを含む単量体組成物の重合体であることが更に好ましく、アクリル酸（ａ０）と、モノマー（ａ１）、エステル化合物（ａ２１）及びエステル化合物（ａ３）のうちのいずれか１つとを含む単量体組成物の重合体であることが最も好ましい。
被覆層を構成する高分子化合物としては、例えば、モノマー（ａ１）としてマレイン酸を用いた、アクリル酸及びマレイン酸の共重合体、モノマー（ａ２）としてメタクリル酸２－エチルヘキシルを用いた、アクリル酸及びメタクリル酸２－エチルヘキシルの共重合体、エステル化合物（ａ３）としてメタクリル酸メチルを用いた、アクリル酸及びメタクリル酸メチルの共重合体等が挙げられる。

モノマー（ａ１）、モノマー（ａ２）及びエステル化合物（ａ３）の合計含有量は、電極活物質粒子の体積変化抑制等の観点から、単量体全体の重量を基準として２．０～９．９重量％であることが好ましく、２．５～７．０重量％であることがより好ましい。

被覆層を構成する高分子化合物は、アクリルモノマー（ａ）として、重合性不飽和二重結合とアニオン性基とを有するアニオン性単量体の塩（ａ４）を含有しないことが好ましい。

重合性不飽和二重結合を有する構造としてはビニル基、アリル基、スチレニル基及び（メタ）アクリロイル基等が挙げられる。
アニオン性基としては、スルホン酸基及びカルボキシル基等が挙げられる。
重合性不飽和二重結合とアニオン性基とを有するアニオン性単量体はこれらの組み合わせにより得られる化合物であり、例えばビニルスルホン酸、アリルスルホン酸、スチレンスルホン酸及び（メタ）アクリル酸が挙げられる。
なお、（メタ）アクリロイル基は、アクリロイル基又はメタクリロイル基を意味する。
アニオン性単量体の塩（ａ４）を構成するカチオンとしては、リチウムイオン、ナトリウムイオン、カリウムイオン及びアンモニウムイオン等が挙げられる。

また、被覆層を構成する高分子化合物は、物性を損なわない範囲で、アクリルモノマー（ａ）として、アクリル酸（ａ０）、モノマー（ａ１）、モノマー（ａ２）及びエステル化合物（ａ３）と共重合可能であるラジカル重合性モノマー（ａ５）を含有してもよい。
ラジカル重合性モノマー（ａ５）としては、活性水素を含有しないモノマーが好ましく、下記（ａ５１）～（ａ５８）のモノマーを用いることができる。

（ａ５１）炭素数１３～２０の直鎖脂肪族モノオール、炭素数５～２０の脂環式モノオール及び炭素数７～２０の芳香脂肪族モノオールのうち少なくとも１つのモノオールと（メタ）アクリル酸から形成されるハイドロカルビル（メタ）アクリレート
上記モノオールとしては、（ｉ）直鎖脂肪族モノオール（トリデシルアルコール、ミリスチルアルコール、ペンタデシルアルコール、セチルアルコール、ヘプタデシルアルコール、ステアリルアルコール、ノナデシルアルコール、アラキジルアルコール等）、（ｉｉ）脂環式モノオール（シクロペンチルアルコール、シクロヘキシルアルコール、シクロヘプチルアルコール、シクロオクチルアルコール等）、（ｉｉｉ）芳香脂肪族モノオール（ベンジルアルコール等）及びこれらの２種以上の混合物が挙げられる。

（ａ５２）ポリ（ｎ＝２～３０）オキシアルキレン（炭素数２～４）アルキル（炭素数１～１８）エーテル（メタ）アクリレート［メタノールのエチレンオキサイド（以下ＥＯと略記）１０モル付加物（メタ）アクリレート、メタノールのプロピレンオキサイド（以下ＰＯと略記）１０モル付加物（メタ）アクリレート等］

（ａ５３）窒素含有ビニル化合物
（ａ５３－１）アミド基含有ビニル化合物
（ｉ）炭素数３～３０の（メタ）アクリルアミド化合物、例えばＮ，Ｎ－ジアルキル（炭素数１～６）又はジアラルキル（炭素数７～１５）（メタ）アクリルアミド（Ｎ，Ｎ－ジメチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジベンジルアクリルアミド等）、ジアセトンアクリルアミド
（ｉｉ）上記（メタ）アクリルアミド化合物を除く、炭素数４～２０のアミド基含有ビニル化合物、例えばＮ－メチル－Ｎ－ビニルアセトアミド、環状アミド［ピロリドン化合物（炭素数６～１３、例えば、Ｎ－ビニルピロリドン等）］

（ａ５３－２）（メタ）アクリレート化合物
（ｉ）ジアルキル（炭素数１～４）アミノアルキル（炭素数１～４）（メタ）アクリレート［Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチルアミノエチル（メタ）アクリレート、モルホリノエチル（メタ）アクリレート等］
（ｉｉ）４級アンモニウム基含有（メタ）アクリレート｛３級アミノ基含有（メタ）アクリレート［Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート等］の４級化物（メチルクロライド、ジメチル硫酸、ベンジルクロライド、ジメチルカーボネート等の４級化剤を用いて４級化したもの）等｝

（ａ５３－３）複素環含有ビニル化合物
ピリジン化合物（炭素数７～１４、例えば２－又は４－ビニルピリジン）、イミダゾール化合物（炭素数５～１２、例えばＮ－ビニルイミダゾール）、ピロール化合物（炭素数６～１３、例えばＮ－ビニルピロール）、ピロリドン化合物（炭素数６～１３、例えばＮ－ビニル－２－ピロリドン）

（ａ５３－４）ニトリル基含有ビニル化合物
炭素数３～１５のニトリル基含有ビニル化合物、例えば（メタ）アクリロニトリル、シアノスチレン、シアノアルキル（炭素数１～４）アクリレート

（ａ５３－５）その他の窒素含有ビニル化合物
ニトロ基含有ビニル化合物（炭素数８～１６、例えばニトロスチレン）等

（ａ５４）ビニル炭化水素
（ａ５４－１）脂肪族ビニル炭化水素
炭素数２～１８又はそれ以上のオレフィン（エチレン、プロピレン、ブテン、イソブチレン、ペンテン、ヘプテン、ジイソブチレン、オクテン、ドデセン、オクタデセン等）、炭素数４～１０又はそれ以上のジエン（ブタジエン、イソプレン、１，４－ペンタジエン、１，５－ヘキサジエン、１，７－オクタジエン等）等

（ａ５４－２）脂環式ビニル炭化水素
炭素数４～１８又はそれ以上の環状不飽和化合物、例えばシクロアルケン（例えばシクロヘキセン）、（ジ）シクロアルカジエン［例えば（ジ）シクロペンタジエン］、テルペン（例えばピネン及びリモネン）、インデン

（ａ５４－３）芳香族ビニル炭化水素
炭素数８～２０又はそれ以上の芳香族不飽和化合物、例えばスチレン、α－メチルスチレン、ビニルトルエン、２，４－ジメチルスチレン、エチルスチレン、イソプロピルスチレン、ブチルスチレン、フェニルスチレン、シクロヘキシルスチレン、ベンジルスチレン

（ａ５５）ビニルエステル
脂肪族ビニルエステル［炭素数４～１５、例えば脂肪族カルボン酸（モノ－又はジカルボン酸）のアルケニルエステル（例えば酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、酪酸ビニル、ジアリルアジペート、イソプロペニルアセテート、ビニルメトキシアセテート）］
芳香族ビニルエステル［炭素数９～２０、例えば芳香族カルボン酸（モノ－又はジカルボン酸）のアルケニルエステル（例えばビニルベンゾエート、ジアリルフタレート、メチル－４－ビニルベンゾエート）、脂肪族カルボン酸の芳香環含有エステル（例えばアセトキシスチレン）］

（ａ５６）ビニルエーテル
脂肪族ビニルエーテル［炭素数３～１５、例えばビニルアルキル（炭素数１～１０）エーテル（ビニルメチルエーテル、ビニルブチルエーテル、ビニル２－エチルヘキシルエーテル等）、ビニルアルコキシ（炭素数１～６）アルキル（炭素数１～４）エーテル（ビニル－２－メトキシエチルエーテル、メトキシブタジエン、３，４－ジヒドロ－１，２－ピラン、２－ブトキシ－２’－ビニロキシジエチルエーテル、ビニル－２－エチルメルカプトエチルエーテル等）、ポリ（２～４）（メタ）アリロキシアルカン（炭素数２～６）（ジアリロキシエタン、トリアリロキシエタン、テトラアリロキシブタン、テトラメタアリロキシエタン等）］、芳香族ビニルエーテル（炭素数８～２０、例えばビニルフェニルエーテル、フェノキシスチレン）

（ａ５７）ビニルケトン
脂肪族ビニルケトン（炭素数４～２５、例えばビニルメチルケトン、ビニルエチルケトン）、芳香族ビニルケトン（炭素数９～２１、例えばビニルフェニルケトン）

（ａ５８）不飽和ジカルボン酸ジエステル
炭素数４～３４の不飽和ジカルボン酸ジエステル、例えばジアルキルフマレート（２個のアルキル基は、炭素数１～２２の、直鎖、分岐鎖又は脂環式の基）、ジアルキルマレエート（２個のアルキル基は、炭素数１～２２の、直鎖、分岐鎖又は脂環式の基）

ラジカル重合性モノマー（ａ５）を含有する場合、その含有量は、単量体全体の重量を基準として０．１～３．０重量％であることが好ましい。

被覆層を構成する高分子化合物の重量平均分子量の好ましい下限は３，０００、より好ましい下限は５，０００、更に好ましい下限は７，０００である。一方、上記高分子化合物の重量平均分子量の好ましい上限は１００，０００、より好ましい上限は７０，０００である。

被覆層を構成する高分子化合物の重量平均分子量は、以下の条件でゲルパーミエーションクロマトグラフィー（以下ＧＰＣと略記）測定により求めることができる。
装置：Ａｌｌｉａｎｃｅ ＧＰＣ Ｖ２０００（Ｗａｔｅｒｓ社製）
溶媒：オルトジクロロベンゼン、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド（以下、ＤＭＦと略記する）、テトラヒドロフラン
標準物質：ポリスチレン
サンプル濃度：３ｍｇ／ｍｌ
カラム固定相：ＰＬｇｅｌ １０μｍ、ＭＩＸＥＤ－Ｂ ２本直列（ポリマーラボラトリーズ社製）
カラム温度：１３５℃

被覆層を構成する高分子化合物は、公知の重合開始剤｛アゾ系開始剤［２，２’－アゾビス（２－メチルプロピオニトリル）、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）、２，２’－アゾビス（２－メチルブチロニトリル）等］、パーオキサイド系開始剤（ベンゾイルパーオキサイド、ジ－ｔ－ブチルパーオキサイド、ラウリルパーオキサイド等）等｝を使用して公知の重合方法（塊状重合、溶液重合、乳化重合、懸濁重合等）により製造することができる。
重合開始剤の使用量は、重量平均分子量を好ましい範囲に調整する等の観点から、モノマーの全重量に基づいて好ましくは０．０１～５重量％、より好ましくは０．０５～２重量％、更に好ましくは０．１～１．５重量％であり、重合温度及び重合時間は重合開始剤の種類等に応じて調整されるが、重合温度は好ましくは－５～１５０℃、（より好ましくは３０～１２０℃）、反応時間は好ましくは０．１～５０時間（より好ましくは２～２４時間）である。

溶液重合の場合に使用される溶媒としては、例えばエステル（炭素数２～８、例えば酢酸エチル及び酢酸ブチル）、アルコール（炭素数１～８、例えばメタノール、エタノール及びオクタノール）、炭化水素（炭素数４～８、例えばｎ－ブタン、シクロヘキサン及びトルエン）、アミド（例えばＤＭＦ）及びケトン（炭素数３～９、例えばメチルエチルケトン）が挙げられ、重量平均分子量を好ましい範囲に調整する等の観点から、その使用量はモノマーの合計重量に基づいて好ましくは５～９００重量％、より好ましくは１０～４００重量％、更に好ましくは３０～３００重量％であり、モノマー濃度としては、好ましくは１０～９５重量％、より好ましくは２０～９０重量％、更に好ましくは３０～８０重量％である。

乳化重合及び懸濁重合における分散媒としては、水、アルコール（例えばエタノール）、エステル（例えばプロピオン酸エチル）、軽ナフサ等が挙げられ、乳化剤としては、高級脂肪酸（炭素数１０～２４）金属塩（例えばオレイン酸ナトリウム及びステアリン酸ナトリウム）、高級アルコール（炭素数１０～２４）硫酸エステル金属塩（例えばラウリル硫酸ナトリウム）、エトキシ化テトラメチルデシンジオール、メタクリル酸スルホエチルナトリウム、メタクリル酸ジメチルアミノメチル等が挙げられる。更に安定剤としてポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン等を加えてもよい。
溶液又は分散液のモノマー濃度は好ましくは５～９５重量％、より好ましくは１０～９０重量％、更に好ましくは１５～８５重量％であり、重合開始剤の使用量は、モノマーの全重量に基づいて好ましくは０．０１～５重量％、より好ましくは０．０５～２重量％である。
重合に際しては、公知の連鎖移動剤、例えばメルカプト化合物（ドデシルメルカプタン、ｎ－ブチルメルカプタン等）及び／又はハロゲン化炭化水素（四塩化炭素、四臭化炭素、塩化ベンジル等）を使用することができる。

被覆層を構成する高分子化合物は、該高分子化合物をカルボキシル基と反応する反応性官能基を有する架橋剤（Ａ’）｛好ましくはポリエポキシ化合物（ａ’１）［ポリグリシジルエーテル（ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、プロピレングリコールジグリシジルエーテル及びグリセリントリグリシジルエーテル等）及びポリグリシジルアミン（Ｎ，Ｎ－ジグリシジルアニリン及び１，３－ビス（Ｎ，Ｎ－ジグリシジルアミノメチル））等］及び／又はポリオール化合物（ａ’２）（エチレングリコール等）｝で架橋してなる架橋重合体であってもよい。

架橋剤（Ａ’）を用いて被覆層を構成する高分子化合物を架橋する方法としては、電極活物質粒子を、被覆層を構成する高分子化合物で被覆した後に架橋する方法が挙げられる。具体的には、電極活物質粒子と被覆層を構成する高分子化合物を含む樹脂溶液を混合し脱溶剤することにより、被覆電極活物質粒子を製造した後に、架橋剤（Ａ’）を含む溶液を該被覆電極活物質粒子に混合して加熱することにより、脱溶剤と架橋反応を生じさせて、被覆層を構成する高分子化合物が架橋剤（Ａ’）によって架橋される反応を電極活物質粒子の表面で起こす方法が挙げられる。
加熱温度は、架橋剤の種類に応じて調整されるが、架橋剤としてポリエポキシ化合物（ａ’１）を用いる場合は好ましくは７０℃以上であり、ポリオール化合物（ａ’２）を用いる場合は好ましくは１２０℃以上である。

被覆層は、導電性フィラーを含む。
導電性フィラーとしては、上述した集電体で例示した導電性フィラーを適宜選択することができる。
なお、被覆層に含まれる導電性フィラーは、集電体と同じものであってもよいし、異なるものであってもよい。

被覆層を構成する高分子化合物と導電性フィラーの比率は特に限定されるものではないが、電池の内部抵抗等の観点から、重量比率で被覆層を構成する高分子化合物（樹脂固形分重量）：導電性フィラーが１：０．０１～１：５０であることが好ましく、１：０．２～１：３．０であることがより好ましい。

被覆層は、高分子化合物と導電性フィラーの他に、更に導電助剤とセラミック粒子とを含んでいてもよい。
導電助剤としては、金属［アルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、金、銅及びチタン等］、カーボン［グラファイト（薄片状黒鉛（ＵＰ））、カーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック及びサーマルランプブラック等）及びカーボンナノファイバー（ＣＮＦ）等］、及びこれらの混合物等が挙げられる。

被覆層を構成する高分子化合物と導電助剤の比率は特に限定されるものではないが、電池の内部抵抗等の観点から、重量比率で被覆層を構成する高分子化合物（樹脂固形分重量）：導電助剤が１：０．０１～１：５０であることが好ましく、１：０．２～１：３．０であることがより好ましい。

セラミック粒子としては、金属炭化物粒子、金属酸化物粒子、ガラスセラミック粒子等が挙げられる。

金属炭化物粒子としては、例えば、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、炭化タングステン（ＷＣ）、炭化モリブデン（Ｍｏ_２Ｃ）、炭化チタン（ＴｉＣ）、炭化タンタル（ＴａＣ）、炭化ニオブ（ＮｂＣ）、炭化バナジウム（ＶＣ）、炭化ジルコニウム（ＺｒＣ）等が挙げられる。

金属酸化物粒子としては、例えば、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化アルミニウム（Ａｌ_２Ｏ_３）、二酸化ケイ素（ＳｉＯ_２）、酸化スズ（ＳｎＯ_２）、チタニア（ＴｉＯ_２）、ジルコニア（ＺｒＯ_２）、酸化インジウム（Ｉｎ_２Ｏ_３）、Ｌｉ_２Ｂ_４Ｏ_７、Ｌｉ_４Ｔｉ_５Ｏ_１２、Ｌｉ_２Ｔｉ_２Ｏ_５、ＬｉＴａＯ_３、ＬｉＮｂＯ_３、ＬｉＡｌＯ_２、Ｌｉ_２ＺｒＯ_３、Ｌｉ_２ＷＯ_４、Ｌｉ_２ＴｉＯ_３、Ｌｉ_３ＰＯ_４、Ｌｉ_２ＭｏＯ_４、Ｌｉ_３ＢＯ_３、ＬｉＢＯ_２、Ｌｉ_２ＣＯ_３、Ｌｉ_２ＳｉＯ_３や、ＡＢＯ_３（但し、Ａは、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｌａ、Ｐｒ及びＹからなる群より選択される少なくとも１種であり、Ｂは、Ｎｉ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｍｏ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ及びＲｅからなる群より選択される少なくとも１種である）で表されるペロブスカイト型酸化物粒子等が挙げられる。
金属酸化物粒子としては、電解液と被覆電極活物質粒子との間で起こる副反応を好適に抑制する観点から、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化アルミニウム（Ａｌ_２Ｏ_３）、二酸化ケイ素（ＳｉＯ_２）、及び、四ほう酸リチウム（Ｌｉ_２Ｂ_４Ｏ_７）が好ましい。

ガラスセラミック粒子としては、菱面体晶系を有するリチウム含有リン酸化合物であることが好ましく、その化学式は、Ｌｉ_ｘＭ”_２Ｐ_３Ｏ_１２（Ｘ＝１～１．７）で表される。
ここでＭ”はＺｒ、Ｔｉ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｓｒ、Ｙ、Ｓｃ、Ｓｎ、Ｌａ、Ｇｅ、Ｎｂ、Ａｌからなる群より選ばれた１種以上の元素である。また、Ｐの一部をＳｉ又はＢに、Ｏの一部をＦ、Ｃｌ等で置換してもよい。例えば、Ｌｉ_１．１５Ｔｉ_１．８５Ａｌ_０．１５Ｓｉ_０．０５Ｐ_２．９５Ｏ_１２、Ｌｉ_１．２Ｔｉ_１．８Ａｌ_０．１Ｇｅ_０．１Ｓｉ_０．０５Ｐ_２．９５Ｏ_１２等を用いることができる。
また、異なる組成の材料を混合又は複合してもよく、ガラス電解質等で表面をコートしてもよい。又は、熱処理によりＮＡＳＩＣＯＮ型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の結晶相を析出するガラスセラミック粒子を用いることが好ましい。
ガラス電解質としては、特開２０１９－９６４７８号公報に記載のガラス電解質等が挙げられる。

ここで、ガラスセラミック粒子におけるＬｉ_２Ｏの配合割合は酸化物換算で８質量％以下であることが好ましい。
ＮＡＳＩＣＯＮ型構造でなくとも、Ｌｉ、Ｌａ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｎ、Ｙ、Ｓｃ、Ｐ、Ｓｉ、Ｏ、Ｉｎ、Ｎｂ、Ｆからなり、ＬＩＳＩＣＯＮ型、ぺロブスカイト型、β－Ｆｅ_２（ＳＯ_４）_３型、Ｌｉ_３Ｉｎ_２（ＰＯ_４）_３型の結晶構造を、持ち、Ｌｉイオンを室温で１×１０^－５Ｓ／ｃｍ以上伝導する固体電解質を用いても良い。

上述したセラミック粒子は、１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

セラミック粒子の体積平均粒子径は、エネルギー密度の観点及び電気抵抗値の観点から、１～１０００ｎｍであることが好ましく、１～５００ｎｍであることがより好ましく、１～１５０ｎｍであることが更に好ましい。

セラミック粒子の重量割合は、被覆電極活物質粒子の重量を基準として０．５～５．０重量％であることが好ましい。
セラミック粒子を上記範囲で含有することにより、電解液と被覆電極活物質粒子との間で起こる副反応を好適に抑制することができる。
セラミック粒子の重量割合は、被覆電極活物質粒子の重量を基準として２．０～４．０重量％であることがより好ましい。

被覆電極活物質粒子は、被覆層が２層以上であってもよい。被覆層が２層以上である場合、各被覆層に含まれる高分子化合物の組成は同じであってもよいし、異なっていてもよい。また、被覆層に導電性フィラー、導電助剤、セラミック粒子が含まれる場合、各被覆層に含まれる導電性フィラーと導電助剤とセラミック粒子の種類は同じであってもよいし、異なっていてもよい。

被覆電極活物質粒子は、平均円形度が０．７５以下であることが好ましい。
被覆電極活物質粒子の平均円形度が０．７５以下であることにより、リチウムイオン拡散の屈曲度が低下（リチウムイオン拡散抵抗が低下）して被覆電極活物質粒子間の空隙中を電解液が円滑に移動することができ、かつ、導電性フィラー同士が適度に接触することが可能となるため、充放電性能を好適に付与することができる。
被覆電極活物質粒子の平均円形度は、０．７４以下であることがより好ましく、０．７３以下であることが更に好ましい。
被覆電極活物質粒子の平均円形度の下限としては特に限定されないが、例えば０．６５である。

被覆電極活物質粒子は、平均粒子面積が３０μｍ^２以上であることが好ましい。
上記平均粒子面積は、被覆電極活物質粒子に働く流体抵抗力が粒子投影面積の関数として表されたものであり、被覆電極活物質粒子に働く流体抵抗力は、重力により被覆電極活物質粒子が沈降する際に発生するものである。
被覆電極活物質粒子の平均粒子面積が３０μｍ^２以上であることにより、電極活物質層を厚膜化して重量が増したとしても、電極活物質層から被覆電極活物質粒子が脱落することを好適に抑制することができるので、製造工程におけるハンドリング性を好適に向上させることができる。
被覆電極活物質粒子の平均粒子面積は、１００以上であることがより好ましい。
被覆電極活物質粒子の平均粒子面積の上限としては特に限定されないが、例えば９００μｍ^２である。

被覆電極活物質粒子の平均円形度は、例えば、以下の方法により測定することができる。
被覆電極活物質粒子約０．２ｇを、界面活性剤であるポリオキシエチレン（２０）ソルビタンモノラウレートの０．２質量％水溶液（約５０ｍＬ）に分散させ分散液を得る。
次いで、上記分散液に２８ｋＨｚの超音波を出力６０Ｗで１分間照射した後、フロー式粒子像分析装置（例えば、シスメックスインダストリアル社製ＦＰＩＡ）を用い、検出範囲を０．６～４００μｍに指定し、体積平均粒子径が１．５～４０μｍの範囲の被覆電極活物質粒子について円形度の平均値を測定する。

被覆電極活物質粒子の平均粒子面積は、上記平均円形度の測定においてフロー式粒子像分析装置により撮影された被覆電極活物質粒子の投影面積部分から、体積平均粒子径が１．５～４０μｍの範囲の被覆電極活物質粒子について粒子面積の平均値を算出することができる。

被覆電極活物質粒子は、嵩密度が０．５５～０．８５ｇ／ｃｍ^３であることが好ましい。
嵩密度が上記範囲であることにより、リチウムイオン電池用電極内の空隙が少なくなり、イオン拡散抵抗を小さくすることができるので、充放電容量を好適に付与することができる。
被覆電極活物質粒子は、嵩密度が０．６０～０．７５ｇ／ｃｍ^３であることがより好ましい。

本明細書において、嵩密度とは、容量１００ｃｍ^３、直径３０ｍｍの円筒容器を用い、ＪＩＳ Ｋ ６２１９－２（２００５）に準じて測定した嵩密度である。なお、嵩密度は、それぞれ５回の測定の平均値を用いる。

被覆電極活物質粒子の製造方法は、例えば、電極活物質粒子、高分子化合物、導電性フィラー、任意で使用する導電助剤、任意で使用するセラミック粒子及び有機溶剤を混合した後に脱溶剤する工程を有することが好ましい。

有機溶剤としては高分子化合物を溶解可能な有機溶剤であれば特に限定されず、公知の有機溶剤を適宜選択して用いることができる。

被覆電極活物質粒子の製造方法では、まず、電極活物質粒子、被覆層を構成する高分子化合物、導電性フィラー、任意で使用する導電助剤及び任意で使用するセラミック粒子を有機溶剤中で混合する。
電極活物質粒子、被覆層を構成する高分子化合物、導電性フィラー、導電助剤及びセラミック粒子を混合する順番は特に限定されず、例えば、事前に混合した被覆層を構成する高分子化合物と導電性フィラーと導電助剤とセラミック粒子とからなる樹脂組成物を、電極活物質粒子と更に混合してもよいし、電極活物質粒子、被覆層を構成する高分子化合物、導電性フィラー、導電助剤及びセラミック粒子を同時に混合してもよいし、電極活物質粒子に被覆層を構成する高分子化合物を混合し、更に導電性フィラー、導電助剤及びセラミック粒子を混合してもよい。

被覆電極活物質粒子は、電極活物質粒子を、高分子化合物と導電性フィラーと任意で使用する導電助剤と任意で使用するセラミック粒子とを含む被覆層で被覆することで得ることができ、例えば、電極活物質粒子を万能混合機に入れて３０～５００ｒｐｍで撹拌した状態で、被覆層を構成する高分子化合物を含む樹脂溶液を１～９０分かけて滴下混合し、導電性フィラー、導電助剤及びセラミック粒子を使用する場合はこれらを混合し、撹拌したまま５０～２００℃に昇温し、０．００７～０．０４ＭＰａまで減圧した後に１０～１５０分保持して脱溶剤することにより得ることができる。

被覆電極活物質粒子の被覆層が２層である場合、例えば上記の方法に従って第１の被覆層を形成した後、第２の被覆層を構成する高分子化合物を含む樹脂溶液、導電性フィラー、導電助剤及びセラミック粒子を用いて、上記の方法と同じ手順で第１の被覆層の上に第２の被覆層が設けられた被覆電極活物質粒子を得ることができる。被覆電極活物質粒子の被覆層が３層以上である場合も同様の方法で、電極活物質粒子の表面に被覆層を形成することによって被覆電極活物質粒子を得ることができる。

電極活物質粒子と、被覆層を構成する高分子化合物、導電性フィラー、任意で使用する導電助剤及び任意で使用するセラミック粒子とを含む樹脂組成物との配合比率は特に限定されるものではないが、重量比率で電極活物質粒子：樹脂組成物＝１：０．００１～０．１であることが好ましい。

電極活物質粒子は、表面の少なくとも一部が被覆層で被覆されている。
電極活物質粒子は、上述した平均円形度を好適に充足し、充放電性能を好適に付与する観点から、下記計算式で得られる被覆率が１０～９０％であることが好ましく、１５～６５％であることがより好ましい。
被覆率（％）＝｛１－［被覆電極活物質粒子のＢＥＴ比表面積／（電極活物質粒子のＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれる電極活物質粒子の重量割合＋導電性フィラーのＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれる導電性フィラーの重量割合＋導電助剤のＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれる導電助剤の重量割合＋セラミック粒子のＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれるセラミック粒子の重量割合）］｝×１００

ここで上記計算式について詳しく説明する。
「電極活物質粒子のＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれる電極活物質粒子の重量割合」は、被覆電極活物質粒子中に含まれる電極活物質粒子の表面積に相当する。
また、「導電性フィラーのＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれる導電性フィラーの重量割合」は、被覆電極活物質粒子中に含まれる導電性フィラーの表面積に相当する。
また、「導電助剤のＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれる導電助剤の重量割合」は、被覆電極活物質粒子中に含まれる導電助剤の表面積に相当する。
更に、「セラミック粒子のＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれるセラミック粒子の重量割合」は、被覆電極活物質粒子中に含まれるセラミック粒子の表面積に相当する。
したがって、「電極活物質粒子のＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれる電極活物質粒子の重量割合＋導電性フィラーのＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれる導電性フィラーの重量割合＋導電助剤のＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれる導電助剤の重量割合＋セラミック粒子のＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれるセラミック粒子の重量割合」は、［被覆電極活物質粒子に含まれる被覆前の材料（電極活物質粒子＋導電性フィラー＋導電助剤＋セラミック粒子）の表面積の合計］に相当する。

これに対して、「被覆電極活物質粒子のＢＥＴ比表面積」は、［（電極活物質粒子のうち、樹脂で覆われていない部分の表面積）＋（導電性フィラーのうち、樹脂で覆われていない部分の表面積）＋（導電助剤のうち、樹脂で覆われていない部分の表面積）＋（セラミック粒子のうち、樹脂で覆われていない部分の表面積）＋（樹脂の表面積）］で表される。
そして、（樹脂の比表面積）が、（電極活物質粒子の比表面積）、（導電性フィラーの比表面積）、（導電助剤の比表面積）及び（セラミック粒子の比表面積）と比較して極めて小さいことから、（樹脂の表面積）を「ゼロ」とすると、「被覆電極活物質粒子のＢＥＴ比表面積」は、［（電極活物質粒子のうち、樹脂で覆われていない部分の表面積）＋（導電性フィラーのうち、樹脂で覆われていない部分の表面積）＋（導電助剤のうち、樹脂で覆われていない部分の表面積）＋（セラミック粒子のうち、樹脂で覆われていない部分の表面積）］で表される。

すなわち、被覆電極活物質粒子を構成する材料（電極活物質粒子＋導電性フィラー＋導電助剤＋セラミック粒子）の、被覆前の総表面積が「電極活物質粒子のＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれる電極活物質粒子の重量割合＋導電性フィラーのＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれる導電性フィラーの重量割合＋導電助剤のＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれる導電助剤の重量割合＋セラミック粒子のＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれるセラミック粒子の重量割合」であり、樹脂により被覆された後の「樹脂で被覆されていない部分」の総表面積が「被覆電極活物質粒子のＢＥＴ比表面積」である。
そのため、「被覆電極活物質粒子のＢＥＴ比表面積」を「電極活物質粒子のＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれる電極活物質粒子の重量割合＋導電性フィラーのＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれる導電性フィラーの重量割合＋導電助剤のＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれる導電助剤の重量割合＋セラミック粒子のＢＥＴ比表面積×被覆電極活物質粒子中に含まれるセラミック粒子の重量割合」で割った値は、被覆電極活物質粒子を構成する電極活物質粒子、導電助剤及びセラミック粒子の表面のうち、「樹脂で覆われていない部分」の表面の割合となる。
そして、１から［被覆電極活物質粒子を構成する電極活物質粒子、導電性フィラー、導電助剤及びセラミック粒子の表面のうち、「樹脂で覆われていない部分」の表面の割合］を引くことにより、被覆電極活物質粒子を構成する電極活物質粒子、導電性フィラー、導電助剤及びセラミック粒子の表面のうち「樹脂で覆われている部分」の面積の割合を求めることができる。

電極活物質層は、電解質及び溶媒を含有する電解液を含むことが好ましい。

電解質としては、公知の電解液に用いられている電解質が使用でき、例えば、ＬｉＰＦ_６、ＬｉＢＦ_４、ＬｉＳｂＦ_６、ＬｉＡｓＦ_６、ＬｉＣｌＯ_４及びＬｉＮ（ＦＳＯ_２）_２等の無機アニオンのリチウム塩、ＬｉＮ（ＣＦ_３ＳＯ_２）_２、ＬｉＮ（Ｃ_２Ｆ_５ＳＯ_２）_２及びＬｉＣ（ＣＦ_３ＳＯ_２）_３等の有機アニオンのリチウム塩が挙げられる。これらの内、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのはＬｉＮ（ＦＳＯ_２）_２である。

溶媒としては、公知の電解液に用いられている非水溶媒が使用でき、例えば、ラクトン化合物、環状又は鎖状炭酸エステル、鎖状カルボン酸エステル、環状又は鎖状エーテル、リン酸エステル、ニトリル化合物、アミド化合物、スルホン、スルホラン及びこれらの混合物を用いることができる。

ラクトン化合物としては、５員環（γ－ブチロラクトン及びγ－バレロラクトン等）及び６員環（δ－バレロラクトン等）のラクトン化合物等が挙げられる。

環状炭酸エステルとしては、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート（ＥＣ）及びブチレンカーボネート（ＢＣ）等が挙げられる。
鎖状炭酸エステルとしては、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、メチルエチルカーボネート（ＭＥＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、メチル－ｎ－プロピルカーボネート、エチル－ｎ－プロピルカーボネート及びジ－ｎ－プロピルカーボネート等が挙げられる。

鎖状カルボン酸エステルとしては、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル及びプロピオン酸メチル等が挙げられる。

環状エーテルとしては、テトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、１，３－ジオキソラン及び１，４－ジオキサン等が挙げられる。鎖状エーテルとしては、ジメトキシメタン及び１，２－ジメトキシエタン等が挙げられる。

リン酸エステルとしては、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸エチルジメチル、リン酸ジエチルメチル、リン酸トリプロピル、リン酸トリブチル、リン酸トリ（トリフルオロメチル）、リン酸トリ（トリクロロメチル）、リン酸トリ（トリフルオロエチル）、リン酸トリ（トリパーフルオロエチル）、２－エトキシ－１，３，２－ジオキサホスホラン－２－オン、２－トリフルオロエトキシ－１，３，２－ジオキサホスホラン－２－オン及び２－メトキシエトキシ－１，３，２－ジオキサホスホラン－２－オン等が挙げられる。

ニトリル化合物としては、アセトニトリル等が挙げられる。アミド化合物としては、ＤＭＦ等が挙げられる。スルホンとしては、ジメチルスルホン及びジエチルスルホン等が挙げられる。

これらの溶媒は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

電解液中の電解質の濃度は、１．２～５．０ｍｏｌ／Ｌであることが好ましく、１．５～４．５ｍｏｌ／Ｌであることがより好ましく、１．８～４．０ｍｏｌ／Ｌであることがさらに好ましく、２．０～３．５ｍｏｌ／Ｌであることが特に好ましい。
このような電解液は、適当な粘性を有するので、被覆電極活物質粒子間に液膜を形成することができ、被覆電極活物質粒子に潤滑効果（被覆電極活物質粒子の位置調整能力）を付与することができる。

電極活物質層は、電極活物質層の重量を基準として、被覆電極活物質粒子を４０～９５重量％含むことが好ましく、６０～９０重量％で含むことがより好ましい。
電極活物質層が、被覆電極活物質粒子を上記範囲で含むことにより、上述した嵩密度を好適に充足することができる。

電極活物質層は、上述した被覆電極活物質粒子の被覆層中に必要に応じて含まれる導電助剤とは別に、導電助剤をさらに含んでもよい。被覆層中に必要に応じて含まれる導電助剤が被覆電極活物質粒子と一体であるのに対し、電極活物質層が含む導電助剤は被覆電極活物質粒子と別々に含まれている点で区別できる。
電極活物質層が含んでいてもよい導電助剤としては、［被覆層に含まれる導電性フィラー］で説明したものを用いることができる。

電極活物質層が導電助剤を含む場合、電極中に含まれる導電助剤と被覆層中に含まれる導電助剤の合計含有量は、電極活物質層から電解液を除いた重量を基準として４重量％未満であることが好ましく、３重量％未満であることがより好ましい。一方、電極中に含まれる導電助剤と被覆層中に含まれる導電助剤の合計含有量は、電極活物質層から電解液を除いた重量を基準として２．５重量％以上であることが好ましい。

電極活物質層は、結着剤を含まないことが好ましい。
なお、本明細書において、結着剤とは、電極活物質粒子同士及び電極活物質粒子と集電体とを可逆的に固定することができない薬剤を意味し、デンプン、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース、ポリビニルピロリドン、テトラフルオロエチレン、スチレン－ブタジエンゴム、ポリエチレン及びポリプロピレン等の公知の溶剤乾燥型のリチウムイオン電池用結着剤等が挙げられる。
これらの結着剤は、溶剤に溶解又は分散して用いられ、溶剤を揮発、留去することで固体化して、電極活物質粒子同士及び電極活物質粒子と集電体とを不可逆的に固定するものである。

電極活物質層には、粘着性樹脂が含まれていてもよい。粘着性樹脂は、溶媒成分を揮発させて乾燥させても固体化せずに粘着性を有する樹脂を意味し、結着剤とは異なる材料であり、区別される。
また、被覆電極活物質粒子を構成する被覆層が電極活物質粒子の表面に固定されているのに対して、粘着性樹脂は電極活物質粒子の表面同士を可逆的に固定するものである。電極活物質粒子の表面から粘着性樹脂は容易に分離できるが、被覆層は容易に分離できない。従って、上記被覆層と上記粘着性樹脂は異なる材料である。

粘着性樹脂としては、酢酸ビニル、２－エチルヘキシルアクリレート、２－エチルヘキシルメタクリレート、ブチルアクリレート及びブチルメタクリレートからなる群から選択された少なくとも１種の低Ｔｇモノマーを必須構成単量体として含み上記低Ｔｇモノマーの合計重量割合が構成単量体の合計重量に基づいて４５重量％以上である重合体が挙げられる。
粘着性樹脂を用いる場合、電極活物質粒子の合計重量に対して０．０１～１０重量％の粘着性樹脂を用いることが好ましい。

電極活物質層の平均厚みは、１６０～１１００μｍであり、かつ、集電体の平均厚みの５倍以上２２倍以下である。
電極活物質層の平均厚みを上記範囲とすることにより、高容量化を実現することができる。
電極活物質層の平均厚みは、２００～６５０μｍとすることが好ましい。
また、電極活物質層の平均厚みは、集電体の平均厚みの６倍以上２０倍以下とすることが好ましい。

（リチウムイオン電池用電極の製造方法）
リチウムイオン電池用電極は、例えば、被覆電極活物質粒子及び電解液、並びに、必要に応じて導電助剤等を混合した粉体（電極活物質層用組成物）を集電体に塗布しプレス機でプレスして電極活物質層を形成した後に電解液を注液することによって作製することができる。
また、電極活物質層用組成物を離型フィルム上に塗布、プレスして電極活物質層を形成し、電極活物質層を集電体に転写した後、電解液を注液してもよい。
なお、集電体の上に枠状部材を載置し、枠状部材の内側に枠状部材の厚さと同じ厚さとなるように電極活物質層用組成物を充填して、リチウムイオン電池用電極を作製してもよい。

＜リチウムイオン電池＞
本発明のリチウムイオン電池は、本発明のリチウムイオン電池用電極を正極及び負極に備える。
本発明のリチウムイオン電池では、製造工程においてハンドリング性の向上の観点から、正極及び負極の双方に本発明のリチウムイオン電池用電極を備える必要がある。

本発明のリチウムイオン電池は、本発明のリチウムイオン電池用電極（正極及び負極）を、セパレータと共にセル容器に収納し、電解液を注入し、セル容器を密封することでリチウムイオン電池を得ることができる。
また、集電体の一方の面にリチウムイオン電池用電極を形成し、もう一方の面に対極となるリチウムイオン電池用電極を形成してバイポーラ（双極）型電極を作製し、バイポーラ（双極）型電極をセパレータと積層してセル容器に収納し、電解液を注入し、セル容器を密封することでも得ることができる。

セパレータとしては、ポリエチレン又はポリプロピレン製の多孔性フィルム、多孔性ポリエチレンフィルムと多孔性ポリプロピレンとの積層フィルム、合成繊維（ポリエステル繊維及びアラミド繊維等）又はガラス繊維等からなる不織布、及びそれらの表面にシリカ、アルミナ、チタニア等のセラミック微粒子を付着させたもの等の公知のリチウムイオン電池用のセパレータが挙げられる。

次に本発明を実施例によって具体的に説明するが、本発明の主旨を逸脱しない限り本発明は実施例に限定されるものではない。なお、特記しない限り部は重量部、％は重量％を意味する。

［集電体１の作製］
２軸押出機にて、ポリプロピレン［商品名「サンアロマーＰＭ９００Ａ」、サンアロマー（株）製］６３部、ファーネスブラック［商品名「＃３０３０」、三菱化学（株）製］３２部及び分散剤［商品名「ユーメックス１００１」、三洋化成工業（株）製］５部を２００℃、２００ｒｐｍの条件で溶融混練して集電体用組成物を得た。
その後、集電体用組成物をＴダイ押出しフィルム成形機に通して、それを延伸圧延することで、膜厚５０μｍの集電体１を作製した。

［集電体２～４の作製］
膜厚を変更したこと以外は集電体１と同様にして、集電体２～５を作製した。
なお、集電体２の膜厚は３０μｍ、集電体３の膜厚は４０μｍ、集電体４の膜厚は７５μｍとした。

［電解液の作製］
エチレンカーボネート（ＥＣ）とプロピレンカーボネート（ＰＣ）の混合溶媒（体積比率１：１）にＬｉＮ（ＦＳＯ_２）_２（ＬｉＦＳＩ）を２ｍｏｌ／Ｌの割合で溶解させた溶液を電解液とした。

［被覆正極活物質粒子Ａの作製］
（高分子化合物とその溶液の作製）
撹拌機、温度計、還流冷却管、滴下ロート及び窒素ガス導入管を付した４つ口フラスコにＤＭＦ７０．０部を仕込み７５℃に昇温した。次いで、メタクリル酸ブチル２０．０部、アクリル酸５５．０部、メタクリル酸メチル２２．０部、アリルスルホン酸ナトリウム３部及びＤＭＦ２０部を配合したモノマー配合液と、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）０．４部及び２，２’－アゾビス（２－メチルブチロニトリル）０．８部をＤＭＦ１０．０部に溶解した開始剤溶液とを４つ口フラスコ内に窒素を吹き込みながら、撹拌下、滴下ロートで２時間かけて連続的に滴下してラジカル重合を行った。滴下終了後、８０℃に昇温し反応を５時間継続し樹脂濃度５０％の共重合体溶液を得た。得られた共重合体溶液はテフロン（登録商標）製のバットに移して１２０℃、０．０１ＭＰａで３時間の減圧乾燥を行ってＤＭＦを留去し、高分子化合物を得た。

（被覆正極活物質粒子Ａの作製）
正極活物質粉末（ＬｉＮｉ_０．８Ｃｏ_０．１５Ａｌ_０．０５Ｏ_２粉末、体積平均粒子径４μｍ）１００部を万能混合機ハイスピードミキサーＦＳ２５［（株）アーステクニカ製］に入れ、室温、７２０ｒｐｍで撹拌した状態で、上記高分子化合物をイソプロパノールに１．０重量％の濃度で溶解して得られた高分子化合物溶液１１．２部を２分かけて滴下し、さらに５分撹拌した。
次いで、撹拌した状態で導電性フィラーとしてアセチレンブラック［電気化学工業（株）製 デンカブラック（登録商標）］６．２部を分割しながら２分間で投入し、３０分撹拌を継続した。その後、撹拌を維持したまま０．０１ＭＰａまで減圧し、次いで撹拌と減圧度を維持したまま温度を１４０℃まで昇温し、撹拌、減圧度及び温度を８時間維持して揮発分を留去した。得られた粉体を目開き２１２μｍの篩いで分級し、被覆正極活物質粒子Ａを作製した。
なお、被覆正極活物質粒子Ａの被覆率を本明細書に記載の方法により算出した。その結果を表１に示した。

＜平均円形度及び平均粒子面積の測定＞
被覆正極活物質粒子Ａ０．２ｇを、界面活性剤であるポリオキシエチレン（２０）ソルビタンモノラウレートの０．２質量％水溶液（約５０ｍＬ）に分散させ、分散液を得た。
次いで、上記分散液に２８ｋＨｚの超音波を出力６０Ｗで１分間照射した後、フロー式粒子像分析装置（例えば、シスメックスインダストリアル社製ＦＰＩＡ）を用い、検出範囲を０．６～４００μｍに指定し、体積平均粒子径が１．５～４０μｍの範囲の被覆正極活物質粒子Ａについて円形度の平均値を測定した。その結果を表１に示した。

被覆正極活物質粒子Ａの平均粒子面積は、上記平均円形度の測定においてフロー式粒子像分析装置により撮影された体積平均粒子径が１．５～４０μｍの範囲の被覆正極活物質粒子Ａの投影面積部分の平均値から算出した。その結果を表１に示した。

＜嵩密度＞
被覆正極活物質粒子Ａの嵩密度は、容量１００ｃｍ^３、直径３０ｍｍの円筒容器を用い、ＪＩＳ Ｋ ６２１９－２（２００５）に準じて測定した。
なお、上記嵩密度は、それぞれ５回の測定の平均値を用いた。

［被覆正極活物質粒子Ｂの作製］
正極活物質粉末をＬｉＮｉ_０．８Ｃｏ_０．１５Ａｌ_０．０５Ｏ_２粉末からＬｉＦｅＰＯ_４（体積平均粒子径４μｍ）に変更したこと以外は被覆正極活物質粒子Ａと同様にして、被覆正極活物質粒子Ｂを作製した。

［被覆正極活物質粒子Ｃの作製］
正極活物質粉末をＬｉＮｉ_０．８Ｃｏ_０．１５Ａｌ_０．０５Ｏ_２粉末からＬｉＣｏＯ_２（体積平均粒子径４μｍ）に変更したこと以外は被覆正極活物質粒子Ａと同様にして、被覆正極活物質粒子Ｃを作製した。

［被覆正極活物質粒子Ｄの作製］
導電性フィラーの使用量を１２．４部に変更したこと以外は被覆正極活物質粒子Ａと同様にして、被覆正極活物質粒子Ｄを作製した。

［被覆正極活物質粒子Ｅの作製］
導電性フィラーの使用量を３．１部に変更したこと以外は被覆正極活物質粒子Ｃと同様にして、被覆正極活物質粒子Ｅを作製した。

［被覆正極活物質粒子Ｆの作製］
高分子化合物溶液の使用量を５．６部に変更したこと以外は被覆正極活物質粒子Ｃと同様にして、被覆正極活物質粒子Ｆを作製した。

［被覆正極活物質粒子Ｇの作製］
高分子化合物溶液の使用量を２２．４部に変更したこと以外は被覆正極活物質粒子Ａと同様にして、被覆正極活物質粒子Ｇを作製した。

被覆正極活物質粒子Ａと同様にして、被覆正極活物質粒子Ｂ～Ｇの平均円形度、平均粒子面積及び嵩密度を測定し、被覆率を算出した。その結果を表１に示した。

［被覆負極活物質粒子Ｈの作製］
被覆正極活物質粒子Ａの作製と同様にして、高分子化合物を作製した。
炭素系材料である難黒鉛化性炭素粉末（体積平均粒子径２０μｍ）１００部を万能混合機ハイスピードミキサーＦＳ２５［（株）アーステクニカ製］に入れ、室温、７２０ｒｐｍで撹拌した状態で、上記高分子化合物をイソプロパノールに１９．８重量％の濃度で溶解して得られた高分子化合物溶液９．２部を２分かけて滴下し、さらに５分撹拌した。
次いで、撹拌した状態で導電性フィラーであるアセチレンブラック［電気化学工業（株）製 デンカブラック（登録商標）］１１．３部を分割しながら２分間で投入し、３０分撹拌を継続した。その後、撹拌を維持したまま０．０１ＭＰａまで減圧し、次いで撹拌と減圧度を維持したまま温度を１４０℃まで昇温し、撹拌、減圧度及び温度を８時間維持して揮発分を留去した。得られた粉体を目開き２１２μｍの篩いで分級し、被覆負極活物質粒子Ｈを得た。

［被覆負極活物質粒子Ｉの作製］
難黒鉛化性炭素粉末（体積平均粒子径２０μｍ）から難黒鉛化性炭素粉末（体積平均粒子径３０μｍ）に変更したこと以外は被覆負極活物質粒子Ｈと同様にして、被覆負極活物質粒子Ｉを作製した。

［被覆負極活物質粒子Ｊの作製］
難黒鉛化性炭素粉末（体積平均粒子径２０μｍ）から黒鉛粉末（体積平均粒子径２０μｍ）に変更したこと以外は被覆負極活物質粒子Ｈと同様にして、被覆負極活物質粒子Ｊを作製した。

［被覆負極活物質粒子Ｋの作製］
導電性フィラーの使用量を５．７部に変更したこと以外は被覆負極活物質粒子Ｈと同様にして、被覆負極活物質粒子Ｋを作製した。

［被覆負極活物質粒子Ｌの作製］
導電性フィラーの使用量を２２．６部に変更したこと以外は被覆負極活物質粒子Ｈと同様にして、被覆負極活物質粒子Ｌを作製した。

［被覆負極活物質粒子Ｍの作製］
導電性フィラーの使用量を２２．６部に変更し、高分子化合物溶液の使用量を１８．４部に変更したこと以外は被覆負極活物質粒子Ｈと同様にして、被覆負極活物質粒子Ｍを作製した。

被覆正極活物質粒子Ａと同様にして、被覆負極活物質粒子Ｈ～Ｍの平均円形度、平均粒子面積及び嵩密度を測定し、被覆率を算出した。その結果を表２に示した。

［リチウムイオン電池用正極の作製］
（実施例１）
上記電解液４２部と炭素繊維［大阪ガスケミカル（株）製 ドナカーボ・ミルド Ｓ－２４３：平均繊維長５００μｍ、平均繊維径１３μｍ：電気伝導度２００ｍＳ／ｃｍ］４．２部とを遊星撹拌型混合混練装置｛あわとり練太郎［（株）シンキー製］｝を用いて２０００ｒｐｍで７分間混合し、続いて上記電解液３０部と上記被覆正極活物質粒子Ａ２０６部を追加した後、更にあわとり練太郎により２０００ｒｐｍで１．５分間混合し、上記電解液２０部を更に追加した後あわとり練太郎による撹拌を２０００ｒｐｍで１分間行い、上記電解液２．３部を更に追加した後あわとり練太郎による撹拌を２０００ｒｐｍで１．５分間混合して、正極活物質層用組成物を作製した。
得られた正極活物質層用組成物を集電体１の片面に塗布し、５ＭＰａの圧力で約１０秒プレスして正極活物質層を形成し、リチウムイオン電池用正極（５８ｍｍ×４２ｍｍ）を作製した。

（実施例２～５、比較例１～２）
集電体の種類、被覆正極活物質粒子の種類、及び、正極活物質層の厚みを表１に記載のように変更したこと以外は実施例１と同様にして、リチウムイオン電池用正極を作製した。

［リチウムイオン電池用負極の作製］
（実施例６）
上記電解液２０部と炭素繊維［大阪ガスケミカル（株）製 ドナカーボ・ミルド Ｓ－２４３：平均繊維長５００μｍ、平均繊維径１３μｍ：電気伝導度２００ｍＳ／ｃｍ］２部とを遊星撹拌型混合混練装置｛あわとり練太郎［（株）シンキー製］｝を用いて２０００ｒｐｍで７分間混合し、続いて上記電解液５０部と上記被覆負極活物質粒子Ｈ９８部を追加した後、更にあわとり練太郎で２０００ｒｐｍで１．５分間混合し、上記電解液２５部を更に追加した後あわとり練太郎による撹拌を２０００ｒｐｍで１分間行い、更に上記電解液５０部を更に追加した後あわとり練太郎による撹拌を２０００ｒｐｍで１．５分間混合して、負極活物質層用組成物を作製した。
得られた負極活物質層用組成物を集電体１の片面に塗布し、５ＭＰａの圧力で約１０秒プレスし、リチウムイオン電池用負極（６２ｍｍ×４６ｍｍ）を作製した。

（実施例７～９、比較例３～４）
集電体の種類、被覆負極活物質粒子の種類、及び、負極活物質層の厚みを表２に記載のように変更したこと以外は実施例１と同様にして、リチウムイオン電池用負極を作製した。

［リチウムイオン電池の作製］
作製したリチウムイオン電池用正極及びリチウムイオン電池用負極を、セパレータ（セルガード製＃３５０１）を介して組み合わせ、ラミネートセルを作製することによりリチウムイオン電池を作製した。
作製に用いたリチウムイオン電池用正極の種類及びリチウムイオン電池用負極の種類について、表３に示した。

＜充放電性能＞
以下のサイクル特性及びクーロン効率の双方の評価が「〇」の場合、充放電性能が十分に優れていると判断した。

（サイクル特性）
作製したリチウムイオン電池を充放電装置「バッテリーアナライザー１４７０型」［東陽テクニカ（株）製］に接続し、以下の条件でサイクル特性の評価を行った。
２５℃の条件下において、０．１Ｃで０ＶまでＣＣ－ＣＶ（カットオフ電流０．０１Ｃ）で放電を行い、１時間休止した後、０．０１Ｃで１．５Ｖまで充電を行った。
このときの充電容量を初回容量Ｘ_０とした。これを３０回繰り返し、３０サイクル目の容量Ｘ_１を得た。このＸ_１／Ｘ_０を、３０サイクル容量維持率として、サイクル特性の評価を行った。
評価は下記の基準で行った。結果は表３に記載した。
〇：充電容量維持率が９０％以上
△：充電容量維持率が８０％以上、９０％未満
×：充電容量維持率が８０％未満
－：測定不可（リチウムイオン電池として機能せず）

（クーロン効率）
作製したリチウムイオン電池を充放電装置「バッテリーアナライザー１４７０型」［東陽テクニカ（株）製］に接続し、以下の条件で充放電を行った。その結果を下記式に入力して、クーロン効率を算出した。
クーロン効率（％）＝（０．１Ｃにおける初回の放電容量）÷（０．１Ｃにおける初回の充電容量）×１００
評価は下記の基準で行った。結果は表３に記載した。
〇：クーロン効率が９０％以上
△：クーロン効率が８０％以上、９０％未満
×：クーロン効率が８０％未満
－：測定不可（リチウムイオン電池として機能せず）

＜ハンドリング性＞
作製したリチウムイオン電池用電極を電極活物質層が下側（重力方向）を向く状態で５分間静置した。
電極活物質層（電極活物質粒子）が集電体から剥がれて落下した場合、ハンドリング性に「問題あり」（あり）と判断し、電極活物質層が集電体から剥がれず落下しなかった場合、ハンドリング性に「問題なし」（なし）と判断した。

表３より、実施例１～９のリチウムイオン電池用電極を、正極及び負極の双方に備えるリチウムイオン電池は、平均厚みが大きい電極活物質層を備えるため、高容量化を実現することができた。
また、実施例１～９のリチウムイオン電池用電極を、正極及び負極の双方に備えるリチウムイオン電池は、充放電性能に優れており、かつ、製造工程においてハンドリング性を向上できたことが確認された。

本発明のリチウムイオン電池用負極組成物は、高エネルギー密度、高出力密度が達成できるリチウムイオン電池を作製するための電極組成物として有用である。

Claims (6)

1. 集電体と、前記集電体の一方の面に接する電極活物質層とを備え、
   前記集電体は、樹脂と少なくとも１種の導電性フィラーとを含み、平均厚みが３０～１００μｍであり、
   前記電極活物質層は、電極活物質粒子の表面の少なくとも一部が高分子化合物及び導電性フィラーを含む被覆層で被覆された被覆電極活物質粒子を含み、
   前記電極活物質層の平均厚みは、１６０～１１００μｍであり、かつ、前記集電体の平均厚みの５倍以上２２倍以下であるリチウムイオン電池用電極。
2. 前記被覆電極活物質粒子は、平均円形度が０．７５以下である請求項１に記載のリチウムイオン電池用電極。
3. 前記被覆電極活物質粒子は、平均粒子面積が３０μｍ^２以上である請求項１又は２に記載のリチウムイオン電池用電極。
4. 前記被覆電極活物質粒子は、被覆率が１０～９０％である請求項１～３のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池用電極。
5. 前記被覆電極活物質粒子は、嵩密度が０．５５～０．８５ｇ／ｃｍ^３である請求項１～４のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池用電極。
6. 請求項１～５のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池用電極を正極及び負極に備えたリチウムイオン電池。