JP2022045668A - リチウムイオン電池及び再生電極活物質の製造方法 - Google Patents

リチウムイオン電池及び再生電極活物質の製造方法 Download PDF

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Abstract

Figure 2022045668000001
【課題】活物質層を容易に回収することができるリチウムイオン電池及び再生電極活物質の製造方法を提供する。
【解決手段】単電池構造１０において、枠部材１４は、単電池構造１０を積層方向から視たときに、正極集電体２１の端縁又は負極集電体２３の端縁から面方向外側に張り出す張出部１４ａＡ１, 張出部１４ａＡ２（又は張出部１４ｂＡ１, 張出部１４ｂＡ２）を有し、張出部１４ａＡ２（又は張出部１４ｂＡ２）には、正極集電体２１の端縁又は負極集電体２３の端縁を露出させる凹部１４ａＢ（又は凹部１４ｂＢ）が形成されている
【選択図】図２

Description

本発明は、リチウムイオン電池及び再生電極活物質の製造方法に関するものである。
高容量で小型軽量な二次電池として、リチウムイオン電池が注目されている。一般的なリチウムイオン電池は、正極活物質、バインダー樹脂及び電解液を含む正極活物質層と、同様に負極活物質、バインダー樹脂及び電解液を含む負極活物質層とがセパレータを挾んで積層された状態で容器に収納されて構成されている。
近年では、資源リサイクルの観点から、電池材料のリサイクルについても広く検討が行われている。しかし、上記一般的なリチウムイオン電池では、活物質同士、又は、活物質と電極（或いは集電体）とがバインダーによって結着されているため、電極活物質までリサイクルすることが困難であった。このような問題を解決することを意図して、例えば特許文献１のように、活物質層の再利用を行う技術が提案されている。
特開２０１７－７９２１１号公報
しかしながら、特許文献１のように活物質層の再利用を行うことは可能であるものの、電池材料をリサイクルする工程において単電池を構成する各要素を分解しづらく、活物質層を容易に回収することに関して改善する必要があった。
本発明は、活物質層を容易に回収することができるリチウムイオン電池及び再生電極活物質の製造方法を提供することを目的とする。
本発明者らは、上記のような知見に基づいて鋭意検討を重ねた結果、以下に示す発明の諸態様に想到した。
本発明の一態様に係るリチウムイオン電池は、
電極活物質の表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆材により被覆された被覆活物質を含む電極組成物層と、集電体と、セパレータとを有するリチウムイオン電池であって、
一対の前記集電体の間に配置された前記セパレータの周縁部を固定し、前記セパレータ及び前記電極組成物層を封止する枠部材を備え、
前記枠部材は、前記単電池を積層方向から視たときに、前記集電体の端縁から面方向外側に張り出す張出部を有し、
前記枠部材の端縁、又は、前記張出部のうち前記集電体の端縁が位置する部分には、前記集電体の端縁を露出させる凹部が形成されている。
上記態様では、前記電極組成物層は、前記被覆活物質が相互に結着しない状態の非結着体を含んでもよい。
上記態様では、前記集電体は、樹脂と導電性フィラーとを含む樹脂集電体であり、前記樹脂集電体と前記電極組成物層とから成る積層構造は、金属集電体とバインダー樹脂を含む電極組成物層とから成る積層構造よりも柔軟性を有してもよい。
上記態様では、前記凹部は、前記枠部材のうち前記集電体側の部分が切欠かれた形状を有してもよい。
上記態様では、前記張出部のうち前記集電体の端縁に位置する部分に前記凹部が形成されている場合、前記凹部は、前記集電体の端縁に沿って形成されていてもよい。
上記態様では、前記張出部は、前記集電体の長辺から、面方向外側方向であって前記長辺の延在方向と略直交する方向へ向かってそれぞれ張り出していてもよい。
上記態様では、
前記枠部材は、一方の前記集電体側に配置された第１枠部材と、他方の前記集電体側に配置された第２枠部材と、
を備え、
前記凹部は、前記第１枠部材に形成された第１凹部と、前記第２枠部材に形成された第２凹部と、
を備えていてもよい。
上記態様では、前記枠部材の端縁に前記凹部が形成されている場合、前記凹部は、前記枠部材の前記積層方向に貫通形成されていてもよい。
上記態様では、
前記枠部材は、一方の前記集電体側に配置された第１枠部材と、他方の前記集電体側に配置された第２枠部材と、
を備え、
前記凹部は、前記第１枠部材に形成された第１凹部と、前記第２枠部材に形成された第２凹部と、
を備え、
前記第１凹部は、前記第１枠部材の厚さ方向に貫通しており、
前記第２凹部は、前記第２枠部材の厚さ方向に貫通しており、
前記第１凹部と前記第２凹部は、積層方向においてそれぞれ異なる位置に設けられていてもよい。
上記態様では、前記枠部材内には、単電池の状態を検出する電子部品が配置されていてもよい。
上記態様では、前記張出部内には、単電池の状態を検出する電子部品が配置されていてもよい。
本発明の一態様に係る再生電極活物質の製造方法は、
上記のリチウムイオン電池を用意する工程と、
前記枠部材の前記張出部を把持する工程と、
前記張出部が把持された状態で、前記凹部において露出する、前記枠部材の端縁、又は、前記張出部のうち前記集電体の端縁が位置する部分を用いて、前記集電体を剥離する工程と、
を含む。
上記態様に係る製造方法では、一方の前記集電体を剥離した後、一方の前記電極組成物層に溶解液を吹き付け、液状に溶解した一方の前記電極組成物層を流すように除去する工程を更に含んでもよい。
上記態様に係る製造方法では、他方の前記集電体を剥離した後、他方の前記電極組成物層を掻き取って除去する工程を更に含んでもよい。
上記態様に係る製造方法では、
前記枠部材を用意する工程と、
前記枠部材を用いて、前記単電池を組み付ける工程と、
を更に含んでもよい。
上記態様に係る製造方法では、用意された前記枠部材に、前記凹部を形成する工程を更に含んでもよい。
上記態様に係る製造方法では、
前記枠部材は、一方の前記集電体側に配置された第１枠部材と、他方の前記集電体側に配置された第２枠部材と、を有し、
前記凹部を形成する工程では、前記第１枠部材の厚さ方向に貫通する第１凹部と、前記第２枠部材の厚さ方向に貫通する第２凹部とを形成し、
前記単電池を組み付ける工程では、前記第１凹部と前記第２凹部とが積層方向において位置ずれが生じるように、前記第１枠部材及び前記第２枠部材を前記単電池に組み付けてもよい。
本発明によれば、活物質層を容易に回収することができるリチウムイオン電池及び再生電極活物質の製造方法を提供することができる。
第１の実施形態によるリチウムイオン二次電池を示す模式図である。 第１の実施形態によるリチウムイオン二次電池の単電池構造の外観を示す模式図である。 第１の実施形態によるリチウムイオン二次電池の単電池構造を構成要素ごとに分解して示す概略斜視図である。 単電池構造の作製プロセスを示すフロー図である。 単電池構造のリサイクルプロセスを示すフロー図である。 単電池構造の分別プロセスを示すフロー図である。 単電池構造の負極集電体を剥離する様子を示す模式図である。 単電池構造の負極活物質層を回収する様子を示す概略斜視図である。 単電池構造の正極集電体を剥離する様子を示す概略斜視図である。 単電池構造の正極活物質層を回収する様子を示す概略斜視図である。 第２の実施形態によるリチウムイオン二次電池を示す概略断面図である。 第２の実施形態によるリチウムイオン二次電池の単電池構造の外観を示す模式図である。 第２の実施形態によるリチウムイオン二次電池の単電池構造を構成要素ごとに分解して示す概略斜視図である。 単電池構造の負極集電体を剥離する様子を示す概略斜視図である。 単電池構造の正極集電体を剥離する様子を示す概略斜視図である。
以下、本発明の諸実施形態について、図面を参照しながら詳細に説明する。
［第１の実施形態］
先ず、第１の実施形態によるリチウムイオン二次電池について説明する。図１は、本実施形態によるリチウムイオン二次電池を示す模式図であり、（ａ）が概略斜視図、（ｂ）が（ａ）のＩ－Ｉ'に沿った概略断面図である。
このリチウムイオン二次電池１０は、図１に示すように、平板状の単電池構造１と、単電池構造１を覆う外装フィルム２とを有している。
単電池構造１は、正極電極１１及び負極電極１３がセパレータ１２を介して積層されている。正極電極１１は、正極集電体２１及び正極活物質層２２が積層されている。負極電極１３は、負極集電体２３及び負極活物質層２４が積層されている。枠部材１４は、正極集電体２１及び負極集電体２３の間に配置されてセパレータ１２の周縁部を固定し、正極活物質層２２、セパレータ１２及び負極活物質層２４を封止している。封止された内部に電解液が封入されて、単電池構造１が構成される。正極集電体２１及び負極集電体２３が可撓性を有しているため、リチウムイオン二次電池１０は可撓性を有する。
（正極集電体）
正極集電体を構成する材料としては、銅、アルミニウム、チタン、ステンレス、鋼、ニッケル及びこれらの合金等の金属材料、並びに、焼成炭素、導電性高分子材料、導電性ガラス等が挙げられる。
また、集電体は、導電性高分子材料からなる樹脂集電体であることが好ましい。集電体の形状は特に限定されず、上記の材料からなるシート状の集電体、及び、上記の材料で構成された微粒子からなる堆積層であってもよい。集電体の厚さは、特に限定されないが、５０μｍ～５００μｍであることが好ましい。
樹脂集電体を構成する導電性高分子材料としては例えば、導電性高分子や、樹脂に必要に応じて導電剤を添加したものを用いることができる。導電性高分子材料を構成する導電剤としては、上述した被覆正極活物質に含まれる導電助剤と同様のものを好適に用いることができる。
正極集電体２１としては、導電性フィラーとマトリックス樹脂とを含むことが好ましい。マトリックス樹脂としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルアクリレート（ＰＭＡ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂又はこれらの混合物等が挙げられる。電気的安定性の観点から、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）及びポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）が好ましく、さらに好ましくはポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）及びポリメチルペンテン（ＰＭＰ）である。
導電性フィラーは、導電性を有する材料から選択される。
具体的には、金属［ニッケル、アルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、銅及びチタン等］、カーボン［グラファイト及びカーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマルランプブラック等）等］、及びこれらの混合物等が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。これらの導電性フィラーは１種単独で用いても良いし、２種以上併用しても良い。また、これらの合金又は金属酸化物を用いても良い。電気的安定性の観点から、好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン、銀、銅、チタン及びこれらの混合物であり、より好ましくは銀、アルミニウム、ステンレス及びカーボンであり、更に好ましくはカーボンである。またこれらの導電性フィラーとしては、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料（上記した導電性フィラーの材料のうち金属のもの）をめっき等でコーティングしたものでも良い。
導電性フィラーの平均粒子径は、特に限定されるものではないが、電池の電気特性の観点から、０．０１μｍ～１０μｍであることが好ましく、０．０２μｍ～５μｍであることがより好ましく、０．０３μｍ～１μｍであることがさらに好ましい。なお、本明細書中において、「粒子径」とは、粒子の輪郭線上の任意の２点間の距離のうち、最大の距離Ｌを意味する。「平均粒子径」の値としては、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）や透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）等の観察手段を用い、数～数十視野中に観察される粒子の粒子径の平均値として算出される値を採用するものとする。
導電性フィラーの形状（形態）は、粒子形態に限られず、粒子形態以外の形態であっても良く、カーボンナノチューブ等、いわゆるフィラー系導電性樹脂組成物として実用化されている形態であっても良い。
導電性フィラーは、その形状が繊維状である導電性繊維であっても良い。導電性繊維としては、ＰＡＮ系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維等の炭素繊維、合成繊維の中に導電性の良い金属や黒鉛を均一に分散させてなる導電性繊維、ステンレス鋼のような金属を繊維化した金属繊維、有機物繊維の表面を金属で被覆した導電性繊維、有機物繊維の表面を導電性物質を含む樹脂で被覆した導電性繊維等が挙げられる。これらの導電性繊維の中では炭素繊維が好ましい。また、グラフェンを練りこんだポリプロピレン樹脂も好ましい。導電性フィラーが導電性繊維である場合、その平均繊維径は０．１μｍ～２０μｍであることが好ましい。
樹脂集電体中の導電性フィラーの重量割合は、５重量％～９０重量％であることが好ましく、２０重量％～８０重量％であることがより好ましい。特に、導電性フィラーがカーボンの場合、導電性フィラーの重量割合は、２０重量％～３０重量％であることが好ましい。
樹脂集電体は、マトリックス樹脂及び導電性フィラーの他に、その他の成分（分散剤、架橋促進剤、架橋剤、着色剤、紫外線吸収剤、可塑剤等）を含んでいても良い。また、複数の樹脂集電体を積層して用いても良く、樹脂集電体と金属箔とを積層して用いても良い。
正極集電体２１の厚さは特に限定されないが、５μｍ～１５０μｍであることが好ましい。複数の樹脂集電体を積層して正極集電体として用いる場合には、積層後の全体の厚さが５μｍ～１５０μｍであることが好ましい。
正極集電体２１は、例えば、マトリックス樹脂、導電性フィラー及び必要により用いるフィラー用分散剤を溶融混練して得られる導電性樹脂組成物を公知の方法でフィルム状に成形することにより得ることができる。導電性樹脂組成物をフィルム状に成形する方法としては、例えば、Ｔダイ法、インフレーション法及びカレンダー法等の公知のフィルム成形法が挙げられる。なお、正極集電体２１は、フィルム成形以外の成形方法によっても得ることができる。
（正極活物質層）
正極活物質層２２は、正極活物質を含む混合物の非結着体であることが好ましい。ここで、非結着体とは、正極活物質層中において正極活物質の位置が固定されておらず、正極活物質同士及び正極活物質同士及び正極活物質と集電体とが不可逆的に固定されていないことを意味する。
正極活物質層２２が非結着体である場合、正極活物質同士は不可逆的に固定されていないため、正極活物質同士の界面を機械的に破壊することなく分離することができ、正極活物質層２２に応力がかかった場合でも正極活物質が移動することで正極活物質層２２の破壊を防止することができ好ましい。非結着体である正極活物質層２２は、正極活物質層１３を、正極活物質と電解液とを含みかつ結着剤を含まない正極活物質層２２にする等の方法で得ることができる。
なお、本明細書において、結着剤とは、正極活物質同士及び正極活物質と集電体とを可逆的に固定することができない薬剤を意味し、デンプン、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース、ポリビニルピロリドン、テトラフルオロエチレン、スチレン－ブタジエンゴム、ポリエチレン及びポリプロピレン等の公知の溶剤乾燥型のリチウムイオン電池用結着剤等が挙げられる。これらの結着剤は溶剤に溶解又は分散して用いられ、溶剤を揮発、留去することで表面が粘着性を示すことなく固体化するので正極活物質同士及び正極活物質と集電体とを可逆的に固定することができない。
正極活物質としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物｛遷移金属が１種である複合酸化物（ＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＡｌＭｎＯ4、ＬｉＭｎＯ2及びＬｉＭｎ2Ｏ4等）、遷移金属元素が２種である複合酸化物（例えばＬｉＦｅＭｎＯ4、ＬｉＮｉ1-xＣｏxＯ2、ＬｉＭｎ1-yＣｏyＯ2、ＬｉＮｉ1/3Ｃｏ1/3Ａｌ1/3Ｏ2及びＬｉＮｉ0.8Ｃｏ0.15Ａｌ0.05Ｏ2）及び金属元素が３種類以上である複合酸化物［例えばＬｉＭaＭ'bＭ"cＯ2（Ｍ、Ｍ'及びＭ"はそれぞれ異なる遷移金属元素であり、ａ＋ｂ＋ｃ＝１を満たす。例えばＬｉＮｉ1/3Ｍｎ1/3Ｃｏ1/3Ｏ2）等］等｝、リチウム含有遷移金属リン酸塩（例えばＬｉＦｅＰＯ4、ＬｉＣｏＰＯ4、ＬｉＭｎＰＯ4及びＬｉＮｉＰＯ4）、遷移金属酸化物（例えばＭｎＯ2及びＶ2Ｏ5）、遷移金属硫化物（例えばＭｏＳ2及びＴｉＳ2）及び導電性高分子（例えばポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン及びポリ－ｐ－フェニレン及びポリビニルカルバゾール）等が挙げられ、２種以上を併用しても良い。なお、リチウム含有遷移金属リン酸塩は、遷移金属サイトの一部を他の遷移金属で置換したものであっても良い。
正極活物質の体積平均粒子径は、電池の電気特性の観点から、０．０１μｍ～１００μｍであることが好ましく、０．１μｍ～３５μｍであることがより好ましく、２～３０μｍであることが更に好ましい。
正極活物質は、その表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆材により被覆された被覆正極活物質であっても良い。正極活物質の周囲が被覆材で被覆されていると、正極の体積変化が緩和され、正極の膨張を抑制することができる。
被覆材を構成する高分子化合物としては、特開２０１７－０５４７０３号公報及び国際公開第２０１５－００５１１７号等に活物質被覆用樹脂として記載されたものを好適に用いることができる。
被覆材には、導電剤が含まれていても良い。導電剤としては、正極集電体２１に含まれる導電性フィラーと同様のものを好適に用いることができる。
正極活物質層２２には、粘着性樹脂が含まれていても良い。粘着性樹脂としては、例えば、特開２０１７－０５４７０３号公報に記載された非水系二次電池活物質被覆用樹脂に少量の有機溶剤を混合してそのガラス転移温度を室温以下に調整したもの、及び、特開平１０－２５５８０５公報に粘着剤として記載されたもの等を好適に用いることができる。なお、粘着性樹脂は、溶媒成分を揮発させて乾燥させても固体化せずに粘着性（水、溶剤、熱などを使用せずに僅かな圧力を加えることで接着する性質）を有する樹脂を意味する。一方、結着剤として用いられる溶液乾燥型の電極用バインダは、溶媒成分を揮発させることで乾燥、固体化して活物質同士を強固に接着固定するものを意味する。従って、上述した結着剤（溶液乾燥型の電極用バインダ）と粘着性樹脂とは異なる材料である。
正極活物質層２２には、電解質と非水溶媒を含む電解液が含まれていても良い。電解質としては、公知の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＮ（ＦＳＯ2）2及びＬｉＣｌＯ4等の無機酸のリチウム塩、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＮ（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2及びＬｉＣ（ＣＦ3ＳＯ2）3等の有機酸のリチウム塩等が挙げられ、ＬｉＮ（ＦＳＯ2）2（ＬｉＦＳＩともいう）が好ましい。
非水溶媒としては、公知の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ラクトン化合物、環状又は鎖状炭酸エステル、鎖状カルボン酸エステル、環状又は鎖状エーテル、リン酸エステル、ニトリル化合物、アミド化合物、スルホン、スルホラン等及びこれらの混合物を用いることができる。
ラクトン化合物としては、５員環（γ－ブチロラクトン及びγ－バレロラクトン等）及び６員環のラクトン化合物（δ－バレロラクトン等）等を挙げることができる。
環状炭酸エステルとしては、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート及びブチレンカーボネート等が挙げられる。鎖状炭酸エステルとしては、ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカーボネート、メチル－ｎ－プロピルカーボネート、エチル－ｎ－プロピルカーボネート及びジ－ｎ－プロピルカーボネート等が挙げられる。
鎖状カルボン酸エステルとしては、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル及びプロピオン酸メチル等が挙げられる。環状エーテルとしては、テトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、１，３－ジオキソラン及び１，４－ジオキサン等が挙げられる。鎖状エーテルとしては、ジメトキシメタン及び１，２－ジメトキシエタン等が挙げられる。
リン酸エステルとしては、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸エチルジメチル、リン酸ジエチルメチル、リン酸トリプロピル、リン酸トリブチル、リン酸トリ（トリフルオロメチル）、リン酸トリ（トリクロロメチル）、リン酸トリ（トリフルオロエチル）、リン酸トリ（トリパーフルオロエチル）、２－エトキシ－１，３，２－ジオキサホスホラン－２－オン、２－トリフルオロエトキシ－１，３，２－ジオキサホスホラン－２－オン及び２－メトキシエトキシ－１，３，２－ジオキサホスホラン－２－オン等が挙げられる。ニトリル化合物としては、アセトニトリル等が挙げられる。アミド化合物としては、ＤＭＦ等が挙げられる。スルホンとしては、ジメチルスルホン及びジエチルスルホン等が挙げられる。非水溶媒は１種を単独で用いても良いし、２種以上を併用しても良い。
非水溶媒のうち、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのは、ラクトン化合物、環状炭酸エステル、鎖状炭酸エステル及びリン酸エステルであり、更に好ましいのはラクトン化合物、環状炭酸エステル及び鎖状炭酸エステルであり、特に好ましいのは環状炭酸エステルと鎖状炭酸エステルの混合液である。最も好ましいのはエチレンカーボネート（ＥＣ）とジメチルカーボネート（ＤＭＣ）の混合液、又は、エチレンカーボネート（ＥＣ）とプロピレンカーボネート（ＰＣ）の混合液である。
正極活物質層２２には、導電助剤が含まれていても良い。導電助剤としては、正極集電体２１に含まれる導電性フィラーと同様の導電性材料を好適に用いることができる。
正極活物質層２２における導電助剤の重量割合は、３重量％～１０重量％であることが好ましい。
正極活物質層２２は、例えば、正極活物質及び電解液を含むスラリーを正極集電体２１又は基材の表面に塗布し、余分な電解液を除去する方法によって作製することができる。基材の表面に正極活物質層２２を形成した場合、転写等の方法によって正極活物質層２２を正極集電体２１と組み合わせれば良い。上記スラリーには、必要に応じて、導電助剤や粘着性樹脂が含まれていても良い。また、正極活物質は被覆正極活物質であっても良い。
正極活物質層２２の厚みは、特に限定されるものではないが、電池性能の観点から、１５０μｍ～６００μｍであることが好ましく、２００μｍ～４５０μｍであることがより好ましい。
（負極集電体）
負極集電体２３としては、正極集電体２１で記載した構成と同様のものを適宜選択して用いることができ、同様の方法により得ることができる。負極集電体２３の厚さは特に限定されないが、５μｍ～１５０μｍであることが好ましい。
（負極活物質層）
負極活物質層２４は、負極活物質を含む混合物の非結着体であることが好ましい。負極活物質層が非結着体であることが好ましい理由、及び非結着体である負極活物質層２３を得る方法等は、正極活物質層２２が非結着体であることが好ましい理由、及び非結着体である正極活物質層２２を得る方法と同様である。
負極活物質としては、炭素系材料［黒鉛、難黒鉛化性炭素、アモルファス炭素、樹脂焼成体（例えばフェノール樹脂及びフラン樹脂等を焼成し炭素化したもの等）、コークス類（例えばピッチコークス、ニードルコークス及び石油コークス等）及び炭素繊維等］、珪素系材料［珪素、酸化珪素（ＳｉＯｘ）、珪素－炭素複合体（炭素粒子の表面を珪素及び／又は炭化珪素で被覆したもの、珪素粒子又は酸化珪素粒子の表面を炭素及び／又は炭化珪素で被覆したもの並びに炭化珪素等）及び珪素合金（珪素－アルミニウム合金、珪素－リチウム合金、珪素－ニッケル合金、珪素－鉄合金、珪素－チタン合金、珪素－マンガン合金、珪素－銅合金及び珪素－スズ合金等）等］、導電性高分子（例えばポリアセチレン及びポリピロール等）、金属（スズ、アルミニウム、ジルコニウム及びチタン等）、金属酸化物（チタン酸化物及びリチウム・チタン酸化物等）及び金属合金（例えばリチウム－スズ合金、リチウム－アルミニウム合金及びリチウム－アルミニウム－マンガン合金等）等及びこれらと炭素系材料との混合物等が挙げられる。上記負極活物質のうち、内部にリチウム又はリチウムイオンを含まないものについては、予め負極活物質の一部又は全部にリチウム又はリチウムイオンを含ませるプレドープ処理を施しても良い。
これらの中でも、電池容量等の観点から、炭素系材料、珪素系材料及びこれらの混合物が好ましく、炭素系材料としては、黒鉛、難黒鉛化性炭素及びアモルファス炭素がさらに好ましく、珪素系材料としては、酸化珪素及び珪素－炭素複合体が更に好ましい。
負極活物質の体積平均粒子径は、電池の電気特性の観点から、０．０１μｍ～１００μｍが好ましく、０．１μｍ～２０μｍであることがより好ましく、２μｍ～１０μｍであることが更に好ましい。
本明細書において、負極活物質の体積平均粒子径は、マイクロトラック法（レーザー回折・散乱法）によって求めた粒度分布における積算値５０％での粒径（Ｄｖ５０）を意味する。マイクロトラック法とは、レーザー光を粒子に照射することによって得られる散乱光を利用して粒度分布を求める方法である。なお、体積平均粒子径の測定には、日機装（株）製のマイクロトラック等を用いることができる。
負極活物質は、その表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆材により被覆された被覆負極活物質であっても良い。負極活物質の周囲が被覆材で被覆されていると、負極の体積変化が緩和され、負極の膨張を抑制することができる。
被覆材としては、被覆正極活物質を構成する被覆材と同様のものを好適に用いることができる。
負極活物質層２４は、電解質と非水溶媒を含む電解液を含有する。
電解液の組成は、正極活物質層２２に含まれる電解液と同様の電解液を好適に用いることができる。
負極活物質層２４には、導電助剤が含まれていても良い。導電助剤としては、正極活物質層２２に含まれる導電性フィラーと同様の導電性材料を好適に用いることができる。
負極活物質層２４における導電助剤の重量割合は、２重量％～１０重量％であることが好ましい。
負極活物質層２４には、粘着性樹脂が含まれていても良い。粘着性樹脂としては、正極活物質層２２の任意成分である粘着性樹脂と同様のものを好適に用いることができる。
負極活物質層２４は、例えば、負極活物質及び電解液を含むスラリーを負極集電体２３又は基材の表面に塗布し、余分な電解液を除去する方法によって作製することができる。基材の表面に負極活物質層２４を形成した場合、転写等の方法によって負極活物質層２４を負極集電体２３と組み合わせれば良い。上記スラリーには、必要に応じて、導電助剤や粘着性樹脂等が含まれていても良い。また、負極活物質は被覆負極活物質であっても良い。
負極活物質層２４の厚みは、特に限定されるものではないが、電池性能の観点から、１５０μｍ～６００μｍであることが好ましく、２００μｍ～４５０μｍであることがより好ましい。
（セパレータ）
セパレータ１２としては、ポリエチレン又はポリプロピレン製の多孔性フィルム、上記多孔性フィルムの積層フィルム（多孔性ポリエチレンフィルムと多孔性ポリプロピレンとの積層フィルム等）、合成繊維（ポリエステル繊維及びアラミド繊維等）又はガラス繊維等からなる不織布、及びそれらの表面にシリカ、アルミナ、チタニア等のセラミック微粒子を付着させたもの等の公知のリチウムイオン単電池に用いられるセパレータが挙げられる。
リチウムイオン二次電池１は、正極活物質層２２及び負極活物質層２４の外周を封止することで電解液が封入された構成である。正極活物質層２２及び負極活物質層２３の外周を封止する方法としては、例えば、枠部材１４を用いて封止する方法が挙げられる。枠部材１４は、正極集電体２１及び負極集電体２３の間に配置されており、セパレータ１２の外周を封止する機能を有する。
（枠部材）
枠部材１４としては、電解液に対して耐久性のある材料であれば特に限定されないが、高分子材料が好ましく、熱硬化性高分子材料がより好ましい。具体的には、エポキシ系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリウレタン系樹脂及びポリフッ化ビニリデン樹脂等が挙げられ、耐久性が高く取り扱いが容易であることからエポキシ系樹脂が好ましい。
（外装フィルム）
外装フィルム２は、可撓性を有する絶縁材料からなり、電池に用いられている公知の材質を用いることが可能であり、好ましくはラミネートフィルムである。ラミネートフィルムとしては、外側にナイロンフィルム、中心にアルミニウム箔、内側に変性ポリプロピレン等の接着層を有した３層ラミネートフィルムを好ましく用いることができる。
（単電池構造の具体的構成）
図２は、本実施形態によるリチウムイオン二次電池の単電池構造の外観を示す模式図であり、（ａ）が一方の主面を示す概略斜視図、（ｂ）が他方の主面を示す概略斜視図、（ｃ）が（ａ）のＩ－Ｉ'に沿った概略断面図である。図３は、本実施形態によるリチウムイオン二次電池の単電池構造を構成要素ごとに分解して示す概略斜視図である。
リチウムイオン二次電池１０の単電池構造１において、枠部材１４は、正極電極１１側に配置された正極側枠部材１４ａと、負極電極１３側に配置された負極側枠部材１４ｂとを有している。
正極側枠部材１４ａは、図２（ａ）に示すように、単電池構造１を積層方向から視たときに、正極集電体２１の周縁のうちの２つの長辺から、面方向外側方向であって長辺の延在方向と略直交する方向へ向かって張り出している張出部１４ａＡ１と、正極集電体２１の周縁のうちの短辺から、面方向外側方向であって短辺の延在方向と略直交する方向へ向かって張り出している張出部１４ａＡ２とを有している。張出部１４ａＡ１，１４ａＡ２は、正極集電体２１で覆われておらず、単電池構造１の表面において正極側枠部材１４ａのむき出しの部分である。
負極側枠部材１４ｂは、図２（ｂ）に示すように、単電池構造１を積層方向から視たときに、負極集電体２３の周縁のうちの２つの長辺から、面方向外側方向であって長辺の延在方向と略直交する方向へ向かって張り出している張出部１４ｂＡ１と、負極集電体２３の周縁のうちの短辺から、面方向外側方向であって短辺の延在方向と略直交する方向へ向かって張り出している張出部１４ｂＡ２とを有している。張出部１４ｂＡ１，１４ｂＡ２は、負極集電体２３で覆われておらず、単電池構造１の裏面において負極側枠部材１４ｂのむき出しの部分である。
正極側枠部材１４ａの張出部１４ａＡ２には、図２（ａ）に示すように、一短辺に沿って溝状に切り欠かれた正極側凹部１４ａＢが形成されている。正極集電体２１は、正極活物質層２２の表面を覆い、正極側枠部材１４ａと接合されている。ここで、図２（ｃ）に示すように、正極集電体２１の正極側凹部１４ａＢに沿って正極側凹部１４ａＢ上に位置する端縁は、正極側枠部材１４ａに形成された正極側凹部１４ａＢの存在により正極側凹部１４ａＢとの間で間隙が形成されて、当該端縁の近傍領域の裏面部位が正極側凹部１４ａＢ内で露出している。
負極側枠部材１４ｂの張出部１４ｂＡ２には、図２（ｂ）に示すように、一短辺に沿って溝状に切り欠かれた負極側凹部１４ｂＢが形成されている。負極集電体２３は、負極活物質層２４の表面を覆い、正極側枠部材１４ｂと接合されている。ここで、図２（ｃ）に示すように、負極集電体２３の負極側凹部１４ｂＢに沿って負極側凹部１４ｂＢ上に位置する端縁は、負極側枠部材１４ｂに形成された負極側凹部１４ｂＢの存在により負極側凹部１４ｂＢとの間で間隙が形成されて、当該端縁の近傍領域の裏面部位が負極側凹部１４ｂＢ内で露出している。
正極活物質層２２は、図１及び図２（ｃ）に示すように、その周縁（端縁）が正極側枠部材１４ａにより保持され、その表面が正極集電体２１により覆われ、その裏面がセパレータ１２により覆われて、封止されている。負極活物質層２４は、図１及び図２（ｃ）に示すように、その周縁（端縁）が負極側枠部材１４ｂにより保持され、その表面がセパレータ１２により覆われ、その裏面が負極集電体２３により覆われて、封止されている。
（単電池構造の製造方法）
本実施形態では、単電池構造１は、作製プロセスにより作製され、使用後にはリサイクルプロセス及び確認プロセスにより再生利用に供される。図４は作製プロセスを示すフロー図であり、図５はリサイクルプロセスを示すフロー図であり、図６は分別プロセスを示すフロー図である。
（作製プロセス）
先ず、一組の枠部材を用意する（ステップＳ１）。各枠部材は、正極側枠部材１４ａ及び負極側枠部材１４ｂとなるものである。
続いて、正極側枠部材１４ａの張出部１４ａＡ２に正極側凹部１４ａＢを、負極側枠部材１４ｂの張出部１４ｂＡ２に負極側凹部１４ｂＢを、それぞれ形成する（ステップＳ２）。
続いて、正極集電体２１、正極活物質層２２、セパレータ１２、負極活物質層２４、及び負極集電体２３をこの順に重ね合わせた後、電解液を注入する（ステップＳ３）。
続いて、枠部材１４を用いて単電池構造１を組み付ける（ステップＳ４）。
詳細には、図３のように、正極側枠部材１４ａの表面（正極側凹部１４ａＢが形成されている面）を正極集電体２１と対向するように、負極側枠部材１４ｂの表面（負極側凹部１４ｂＢが形成されている面）を負極集電体２３と対向するように配置する。正極活物質層２２の外周部を正極側枠部材１４ａで、負極活物質層２４の外周部を負極側枠部材１４ｂでそれぞれ封止する。正極側枠部材１４ａと正極集電体２１とを接合すると共に、負極側枠部材１４ｂの表面と負極集電体２３とを接合する。セパレータ１２を挟持した正極側枠部材１４ａと負極側枠部材１４ｂとを接合する。
このとき、図２（ａ）のように、正極側枠部材１４ａの表面には、単電池構造１を積層方向から視たときに、正極集電体２１の周縁のうちの２つの長辺から、面方向外側方向であって長辺の延在方向と略直交する方向へ向かって張り出す張出部１４ａＡ１が露出する。
図２（ｂ）のように、負極側枠部材１４ｂの表面には、単電池構造１を積層方向から視たときに、負極集電体２３の周縁のうちの２つの長辺から、面方向外側方向であって長辺の延在方向と略直交する方向へ向かって張り出す張出部１４ｂＡ１が露出する。
更に、図２（ａ），（ｃ）のように、正極集電体２１の正極側凹部１４ａＢに沿って正極側凹部１４ａＢ上に位置する端縁は、正極側枠部材１４ａに形成された正極側凹部１４ａＢの存在により正極側凹部１４ａＢとの間で間隙が形成されて、当該端縁の近傍領域の裏面部位が正極側凹部１４ａＢ内で露出する。
図２（ｂ），（ｃ）のように、負極集電体２３の負極側凹部１４ｂＢに沿って負極側凹部１４ｂＢ上に位置する端縁は、負極側枠部材１４ｂに形成された負極側凹部１４ｂＢの存在により負極側凹部１４ｂＢとの間で間隙が形成されて、当該端縁の近傍領域の裏面部位が負極側凹部１４ｂＢ内で露出する。
（リサイクルプロセス）
回収された使用済みのリチウムイオン二次電池１０において、単電池構造１は、以下のようにリサイクル処理される。
先ず、リサイクル処理されるリチウムイオン二次電池１０から外装フィルム２を除去して単電池構造１を取り出す（ステップＳ１１）。
続いて、単電池構造１から負極集電体２３を剥離して除去する（ステップＳ１２）。
詳細には、図７（ａ）に示すように、把持固定具４１を用いて、単電池構造１の張出部１４ｂＡ１，１４ａＡ１を把持して単電池構造１を固定する。張出部１４ｂＡ１，１４ａＡ１を設けることにより、把持固定具４１により張出部１４ｂＡ，１４ａＡ１をより安定して確実に把持することができる。
この状態で、図７（ｂ）に示すように、負極集電体２３の短辺幅と略等しい幅の爪部４２ａを有する剥離具４２を用いて、剥離具４２の爪部４２ａの先端を負極側枠部材１４ｂの負極側凹部１４ｂＢに挿入し、負極側凹部１４ｂＢにおいて露出する負極集電体２３の端縁の近傍領域を爪部４２ａで把持する。負極側凹部１４ｂＢの存在により、負極側凹部１４ｂＢに爪部４２ａを容易に挿入することができ、露出する負極集電体２３の端縁の近傍領域を爪部４２ａにより容易且つ確実に把持することができる。そして、図７（ａ）に示すように、負極側枠部材１４ｂから負極集電体２３を剥離する。爪部４２ａは、負極集電体２３の短辺幅と略等しい幅を持つことから、負極集電体２３の端縁の近傍領域を短辺幅全体に亘って保持するため、負極集電体２３には短辺幅全体に均一な力がかかり、取り残り等を生ぜしめることなく負極集電体２３が剥離除去される。
負極集電体２３を剥離する際に、剥離をより容易に行うべく、ヒータ等を用いて負極側枠部材１４ｂを加熱するようにしても良い。加熱温度は例えば２００℃程度に設定される。
続いて、負極側枠部材１４ｂから露出する負極活物質層２４を回収する（ステップＳ１３）。
詳細には、図８に示すように、把持固定具４１で固定されている単電池構造１を箱状の回収部４３内に立設させ、ノズル４４から負極活物質層２４に溶解液を拭き付けて負極活物質層２４を溶解させ、回収部４３に流して除去する。回収部４３に収められた液状の負極活物質は回収される。
続いて、単電池構造１から正極集電体２１を剥離して除去する（ステップＳ１４）。
詳細には、図９に示すように、把持固定具４１を用いて、単電池構造１の張出部１４ａＡ１，１４ｂＡ１を把持して単電池構造１を固定する。張出部１４ａＡ１，１４ｂＡ１を設けることにより、把持固定具４１により張出部１４ａＡ１，１４ｂＡ１をより安定して確実に把持することができる。
この状態で、正極集電体２１の短辺幅と略等しい幅の爪部４２ａを有する剥離具４２を用いて、剥離具４２の爪部４２ａの先端を正極側枠部材１４ａの正極側凹部１４ａＢに挿入し、正極側凹部１４ａＢにおいて露出する正極集電体２１の端縁の近傍領域を爪部４２ａで把持する。正極側凹部１４ａＢの存在により、正極側凹部１４ａＢに爪部４１ａを容易に挿入することができ、外部に露出する正極集電体２１の端縁の近傍領域を爪部４２ａにより容易且つ確実に把持することができる。そして、図９に示すように、正極側枠部材１４ａから正極集電体２１を剥離する。爪部４２ａは、正極集電体２１の短辺幅と略等しい幅を持つことから、正極集電体２１の端縁の近傍領域を短辺幅全体に亘って保持するため、正極集電体２１には短辺幅全体に均一な力がかかり、取り残り等を生ぜしめることなく正極集電体２１が剥離除去される。
正極集電体２１を剥離する際に、剥離をより容易に行うべく、ヒータ等を用いて正極側枠部材１４ａを加熱するようにしても良い。加熱温度は例えば２００℃程度に設定される。
続いて、正極側枠部材１４ａから露出する正極活物質層２２を回収する（ステップＳ１５）。
詳細には、図１０に示すように、把持固定具４１で固定されている単電池構造１を箱状の回収部４２内に立設させ、スクレーパー４４を用いて正極活物質層２２を掻き取って除去する。回収部４２に収められた正極活物質は回収される。なお、単電池構造１を製造する際に、正極活物質層２２とセパレータ１２との間に裏当て用の薄膜を形成しておき、正極活物質層を確実に掻き取ることができるようにしても良い。
（分別プロセス）
図６に示すように、回収された活物質（正極活物質層２２の正極活物質及び負極活物質層２４の負極活物質）を分別する。
先ず、回収された活物質の物性が確認される（ステップＳ２１）。
続いて、回収された活物質が正しい物性のものであるか否かを調べる（ステップＳ２２）。
ステップＳ２１で正しい物性のものであると判断された場合には、回収された活物質を、正しい物性の活物質用のタンクに入れる（ステップＳ２３）。一方、ステップＳ２１で正しい物性のものではないと判断された場合には、物性の異なる活物質用のタンクに入れる（ステップＳ２４）。
この分別プロセスにより、再生利用に供される活物質を、物性の異なる活物質が混入しないように分別することができる。
以上説明したように、本実施形態によれば、枠部材１４（正極側枠部材１４ａ及び負極側枠部材１４ｂ）に、集電体（正極集電体２１及び負極集電体２３）の端縁を露出させる凹部（負極側凹部１４ｂＢ，１４ｂＢ）が形成されている。これにより、集電体を剥がす際に、集電体の端縁を把持し易くすることができ、容易に剥がすことが可能となる。集電体を剥がした後、活物質層（負極活物質層２４及び正極活物質層２２）を確実に回収することができるので、リサイクルプロセスにおける活物質層の回収を容易に行うことができる。
［第２の実施形態］
次に、第２の実施形態によるリチウムイオン二次電池について説明する。図１１は、本実施形態によるリチウムイオン二次電池を示す概略断面図であり、第１の実施形態における図１（ｂ）の概略断面図に対応している。
このリチウムイオン二次電池１１０は、図１１に示すように、平板状の単電池構造１０１と、単電池構造１０１を覆う外装フィルム１０２とを有している。
単電池構造１０１は、正極電極１１１及び負極電極１１３がセパレータ１１２を介して積層されている。正極電極１１１は、正極集電体１２１及び正極活物質層１２２が積層されている。負極電極１１３は、負極集電体１２３及び負極活物質層１２４が積層されている。枠部材１１４は、正極集電体１２１及び負極集電体１２３の間に配置されてセパレータ１１２の周縁部を固定し、正極活物質層１２２、セパレータ１１２及び負極活物質層１２４を封止している。封止された内部に電解液が封入されて、単電池構造１０１が構成される。正極集電体１２１及び負極集電体１２３が可撓性を有しているため、リチウムイオン二次電池１１０は可撓性を有する。
（単電池構造の具体的構成）
図１２は、本実施形態によるリチウムイオン二次電池の単電池構造の外観を示す模式図であり、（ａ）が一方の主面を示す概略斜視図、（ｂ）が他方の主面を示す概略斜視図、（ｃ）が（ａ）における一端面の概略正面図である。図１３は、本実施形態によるリチウムイオン二次電池の単電池構造を構成要素ごとに分解して示す概略斜視図である。
リチウムイオン二次電池１１０の単電池構造１０１において、枠部材１１４は、正極電極１１１側に配置された正極側枠部材１１４ａと、負極電極１１３側に配置された負極側枠部材１１４ｂとを有している。
正極側枠部材１１４ａは、図１２（ａ）に示すように、単電池構造１０１を積層方向から視たときに、正極集電体１２１の４隅のうち、少なくとも短辺側の２隅に、面方向外側方向へ向かって張り出している張出部１１４ａＡを有している。張出部１１４ａＡは、正極集電体１２１で覆われておらず、単電池構造１０１の表面において正極側枠部材１１４ａのむき出しの部分である。
負極側枠部材１１４ｂは、図１２（ｂ）に示すように、単電池構造１０１を積層方向から視たときに、負極集電体１２３の４隅のうち、少なくとも短辺側の２隅に、面方向外側方向へ向かって張り出している張出部１１４ｂＡを有している。張出部１１４ｂＡは、負極集電体１２３で覆われておらず、単電池構造１０１の表面において負極側枠部材１４ｂのむき出しの部分である。
正極側枠部材１１４ａには、図１２（ｃ）に示すように、一短辺の端縁領域において、その厚さ方向に貫通するように切り欠かれてなる正極側凹部１１４ａＢ（図示の例では３つ）が形成されている。
負極側枠部材１１４ｂには、図１２（ｃ）に示すように、一短辺の端縁領域において、その厚さ方向に貫通するように切り欠かれてなる負極側凹部１１４ｂＢ（図示の例では３つ）が形成されている。
正極側凹部１１４ａＢと負極側凹部１１４ｂＢは、図１２（ｃ）に示すように、積層方向においてそれぞれ異なる位置（図示の例では互い違いの位置）に形成されている。
正極集電体１２１は、正極側枠部材１１４ａの端縁までその表面を覆い、正極側枠部材１１４ａと接合されている。ここで、図１２（ａ），（ｂ）に示すように、正極集電体１２１は、正極側凹部１１４ａＢの上方を覆っており、正極側凹部１１４ａＢとの間で当該正極集電体１２１の一短辺の端縁から露出する間隙が形成されている。
負極集電体１２３は、負極側枠部材１１４ｂの端縁までその表面を覆い、負極側枠部材１１４ｂと接合されている。ここで、図１２（ａ），（ｂ）に示すように、負極集電体１２３は、負極側凹部１１４ｂＢの上方を覆っており、負極側凹部１１４ｂＢとの間で当該正極集電体１２１の一短辺の端縁から露出する間隙が形成されている。
ここで、正極側凹部１１４ａＢと負極側凹部１１４ｂＢが積層方向において同一の位置（又は一部重なる位置）に設けられていると、単電池構造１を組み付けたときに、正極側凹部１１４ａＢ及び負極側凹部１１４ｂＢを介して、正極集電体１２１と負極集電体１２３とが接触して導通するおそれがある。本実施形態では、正極側凹部１１４ａＢと負極側凹部１１４ｂＢが積層方向においてそれぞれ異なる位置に設けていることで、正極集電体１２１と負極集電体１２３とが接触して導通するおそれを回避することができる。
本実施形態でも、第１の実施形態と同様に、正極側枠部材１１４ａ又は負極側枠部材１４ｂ、例えば正極側枠部材１１４ａの張出部１１４ａＡの一部分内に、後述する電子部品３０が配置されるようにしても良い。
（単電池構造の製造方法）
本実施形態では、第１の実施形態と同様に、単電池構造１０１は、作製プロセスにより作製され、使用後にはリサイクルプロセス及び確認プロセスにより再生利用に供される。
（作製プロセス）
図４と同様に、先ず、一組の枠部材を用意する（ステップＳ１）。各枠部材は、正極側枠部材１１４ａ及び負極側枠部材１１４ｂとなるものである。
続いて、正極側枠部材１１４ａの一短辺の端縁領域に、正極側枠部材１１４ａの厚さ方向に貫通する正極側凹部１１４ａＢを形成する。負極側枠部材１１４ｂの一短辺の端縁領域に、負極側枠部材１１４ｂの厚さ方向に貫通する負極側凹部１１４ｂＢを形成する（ステップＳ２）。
続いて、正極集電体１２１、正極活物質層１２２、セパレータ１１２、負極活物質層１２４、及び負極集電体１２３をこの順に重ね合わせた後、電解液を注入する（ステップＳ３）。
続いて、枠部材１１４を用いて単電池構造１０１を組み付ける（ステップＳ４）。
詳細には、図１３のように、正極側枠部材１１４ａの表面を正極集電体１２１と対向するように、負極側枠部材１１４ｂの表面を負極集電体１２３と対向するように配置する。正極活物質層１２２の外周部を正極側枠部材１１４ａで、負極活物質層１２４の外周部を負極側枠部材１１４ｂでそれぞれ封止する。正極側枠部材１１４ａと正極集電体１２１とを接合すると共に、負極側枠部材１１４ｂの表面と負極集電体１２３とを接合する。セパレータ１１２を挟持した正極側枠部材１１４ａと負極側枠部材１１４ｂとを接合する。
このとき、図１２（ａ）～（ｃ）のように、正極側凹部１１４ａＢと負極側凹部１１４ｂＢとが積層方向において位置ずれが生じるように、正極側枠部材１１４ａと負極側枠部材１１４ｂが接合される。そして、単電池構造１０１の一短辺の端縁において、正極側凹部１１４ａＢと正極集電体１２１で形成される間隙と、負極側凹部１１４ｂＢと負極集電体１２３で形成される間隙とが露出する。
（リサイクルプロセス）
第１の実施形態と同様に、回収された使用済みのリチウムイオン二次電池１１０において、単電池構造１０１は、以下のようにリサイクル処理される。
図５と同様に、先ず、リサイクル処理されるリチウムイオン二次電池１１０から外装フィルム１０２を除去して単電池構造１０１を取り出す（ステップＳ１１）。
続いて、単電池構造１０１から負極集電体１２３を剥離して除去する（ステップＳ１２）。
詳細には、図１４に示すように、把持固定具１４１を用いて、単電池構造１０１の張出部１１４ｂＡ，１１４ａＡを把持して単電池構造１０１を固定する。張出部１１４ｂＡ，１１４ａＡを設けることにより、把持固定具１４１により張出部１１４ｂＡ，１１４ａＡをより安定して確実に把持することができる。
この状態で、図１４に示すように、爪部１４１ａを有する剥離具１４２を用いて、剥離具１４２の爪部１４２ａの先端を負極側凹部１１４ｂＢと負極集電体１２３で形成された間隙に挿入し、間隙内で露出する負極集電体１２３の部分を爪部１４２ａで把持する。負極側凹部１１４ｂＢの存在により、間隙に爪部１４２ａを容易に挿入することができ、間隙内で露出する負極集電体１２３の部分を爪部１４２ａにより容易且つ確実に把持することができる。そして、図１４に示すように、負極側枠部材１１４ｂから負極集電体１２３を剥離する。負極集電体１２３の一短辺の端縁に沿って複数の爪部１４２ａで把持するため、負極集電体１２３には短辺幅全体に略均一な力がかかり、取り残り等を生ぜしめることなく負極集電体１２３が剥離除去される。
負極集電体１２３を剥離する際に、剥離をより容易に行うべく、ヒータ等を用いて負極側枠部材１１４ｂを加熱するようにしても良い。加熱温度は例えば２００℃程度に設定される。
続いて、第１の実施形態の図８と同様に、負極側枠部材１１４ｂから露出する負極活物質層１２４を回収する（ステップＳ１３）。
続いて、単電池構造１０１から正極集電体１２１を剥離して除去する（ステップＳ１４）。
詳細には、図１５に示すように、把持固定具１４１を用いて、単電池構造１０１の張出部１１４ａＡ，１１４ｂＡを把持して単電池構造１０１を固定する。張出部１１４ａＡ，１１４ｂＡＡを設けることにより、把持固定具１４１により張出部１１４ａＡ，１１４ｂＡをより安定して確実に把持することができる。
この状態で、図１５に示すように、爪部１４１ａを有する剥離具１４２を用いて、剥離具１４２の爪部１４２ａの先端を正極側凹部１１４ａＢと正極集電体１２１で形成された間隙に挿入し、間隙内で露出する正極集電体１２１の部分を爪部１４２ａで把持する。正極側凹部１１４ａＢの存在により、間隙に爪部１４２ａを容易に挿入することができ、間隙内で露出する正極集電体１２１の部分を爪部１４２ａにより容易且つ確実に把持することができる。そして、図１５に示すように、正極側枠部材１１４ａから正極集電体１２１を剥離する。正極集電体１２１の一短辺の端縁に沿って複数の爪部１４２ａで把持するため、正極集電体１２１には短辺幅全体に略均一な力がかかり、取り残り等を生ぜしめることなく正極集電体１２１が剥離除去される。
正極集電体１２１を剥離する際に、剥離をより容易に行うべく、ヒータ等を用いて正極側枠部材１１４ａを加熱するようにしても良い。加熱温度は例えば２００℃程度に設定される。
続いて、第１の実施形態の図１０と同様に、正極側枠部材１１４ａから露出する正極活物質層１２２を回収する（ステップＳ１５）。
（分別プロセス）
第１の実施形態の図６と同様に、回収された活物質（正極活物質層１２２の正極活物質及び負極活物質層１２４の負極活物質）を分別する。
以上説明したように、本実施形態によれば、枠部材１１４（正極側枠部材１１４ａ及び負極側枠部材１１４ｂ）に、集電体（正極集電体１２１及び負極集電体２１３）の端縁を露出させる凹部（負極側凹部１１４ｂＢ，１１４ｂＢ）が形成されている。これにより、集電体を剥がす際に、集電体の端縁を把持し易くすることができ、容易に剥がすことが可能となる。集電体を剥がした後、活物質層（負極活物質層１２４及び正極活物質層１２２）を確実に回収することができるので、リサイクルプロセスにおける活物質層の回収を容易に行うことができる。
一実施形態では、単電池（単電池構造）の内部に、単電池の状態を検出する電子部品を配置するようにしても良い。例えば、枠部材内に単電池の状態を検出する電子部品を配置してもよいし、枠部材の張出部の一部分内に、単電池の状態を検出する電子部品を配置してもよい。その他、単電池における正極集電体と負極集電体との間（例えば、正極集電体の周縁部と負極集電体との周縁部との間）に、単電池の状態を検出する電子部品を配置してもよい。
電子部品としてはアンプ、ＩＣ等を想定した電子部品を描いており、電流及び／又は電圧を制御するための他の電子部品としてはチップ抵抗を想定した電子部品を描いている。配線基板に実装する電子部品の種類としてはこれらに限定されるものではない。また、複数の電子部品を組み合わせたモジュールを枠部材に設ける場合も、モジュールに配線基板が含まれる場合は、枠部材に配線基板を設ける場合の一態様に含まれる。
本実施形態では、単電池の例えば正極側枠部材内に配線基板が設けられており、電子部品は配線基板に実装されていることが好ましい。また、配線基板には電子部品に供給する電流及び／又は電圧を制御するための他の電子部品が実装されていることも好ましい。正極側枠部材に配線基板を設け、電子部品を配線基板に実装することにより、複数の機能を組み合わせて様々な測定や制御を行うことができる。
また、電子部品の仕様ごとに好ましい電流及び／又は電圧が異なるが、単電池から直接供給される電流及び／又は電圧が電子部品の仕様に適合しない場合がある。そのような場合に電子部品に供給する電流及び／又は電圧を制御するための他の電子部品を配線基板に実装して設けることにより、様々な電子部品を使用することができる。
電子部品は、単電池内の状態を検出するための電子部品である。例えば、単電池内の所定部位における温度、電圧、電流又はアコースティックエミッションを測定するセンサであることが好ましい。また、単電池内の状態を示す信号を単電池の外部に無線出力することができる電子部品であることが好ましい。電子部品がセンサであると単電池内の状態を検出することができ、無線出力することができる電子部品であると、検出した状態を示す信号を無線出力して電池外部で測定結果を受信することができ、単電池を解体することなく単電池内の状態を知ることができる。
単電池内の温度、電圧又は電流を測定することで、単電池内の一部でショート等の不具合が生じた場合に引き起こされる局所的な温度上昇、電流値の上昇、電圧の低下等を検出することができる。また、アコースティックエミッションを測定することで単電池内に破損や変形が生じているかを検出することができる。
電子部品としては、受動素子、能動素子を使用することができる。これらの素子としては、コンデンサ、インダクタ、抵抗、トランジスタ、ダイオード、ＩＣ、ＬＳＩ等の任意の素子を使用することができる。また、無線出力することができる電子部品である場合、アンテナ、フィルタ、増幅器、発振器等の部品であっても良く、これらの部品がモジュール化された無線通信モジュールであっても良く、センサ一体型モジュールであっても良い。
また、枠部材内に配置された電子部品により単電池内の状態の検出を行う／行わない、の切り替えをするスイッチを有し、外部からの信号が与えられた場合にスイッチを切り替えて単電池１内の状態の検出を行うようになっていても良い。外部からの信号が与えられた場合のみ単電池内の状態の検出を行うようにしておくことによって、電子部品による電力消費を抑えることができる。また、上記構成の場合、電子部品は外部からの信号を受信するためのアンテナ素子を備えていることが好ましい。外部からの信号としては、単電池内の状態の検出を行うように指令する信号、単電池内の状態の検出を止めるように指令する信号等が挙げられる。
電子部品は正極集電体及び負極集電体と電気的に接続されており、単電池からの電力供給を受けることができるようになっていることが好ましい。電子部品が正極集電体及び負極集電体と電気的に接続されていると、単電池からの電力供給を受けて作動することができる。電子部品を作動させるための電源及び配線を設ける必要が無いため簡便な構成とすることができる。
また、本実施形態において集電体として樹脂集電体を使用する場合、例えば正極集電体と電子部品の電極を接触させ、正極集電体を加熱して樹脂を軟化させることにより、正極集電体と電子部品を直接結合させることができる。即ち、樹脂集電体を使用することによって半田等の他の接合材を集電体と電子部品の間に介することなく電気的な接続を行うことができる。
また、例えば正極側枠部材内に設けられた電子部品の外部電極が正極集電体及び負極集電体と接触していても良い。この場合、電子部品と正極集電体及び負極集電体は電気的に接続されている。
また、枠部材には電子部品を配置するための貫通穴が設けられており、貫通穴に電子部品が配置されていて、枠部材の厚さと電子部品の高さが略同一であることが好ましい。貫通穴に電子部品を配置するようにすると枠部材内に電子部品を配置するのが容易であり、枠部材の厚さと電子部品の高さを略同一にすることにより、電子部品を正極集電体及び負極集電体と接触させ、電子部品と正極集電体及び負極集電体を電気的に接続させることができる。例えば、正極側枠部材に貫通穴が設けられており、貫通穴に電子部品が配置されても良い。また、枠部材の厚さと電子部品の高さが略同一とされても良い。
リチウムイオン二次電池では、単電池１の外周に設けられた枠部材内の複数箇所に電子部品がそれぞれ配置されており、単電池内の異なる部位における状態を個別に検出することができるようになっていることが好ましい。
単電池の上面視した面積が広くなる、即ち電池容量が大きい電池であると、単電池の内部での特性のばらつきが生じ易くなるので、単電池の外周に設けられた枠部材内の複数箇所に電子部品をそれぞれ配置して単電池内の状態を示す指標を個別に検出させることが特に有効となる。例えば、単電池の上面視した面積は６００ｃｍ2以上であることが好ましい。また、単電池の上面視した面積と電子部品を配置する数の関係として、単電池の上面視した面積１００ｃｍ2あたりに１～２個の電子部品を配置することが好ましい。
以上説明したように、一実施形態では、単電池の枠部材の例えば張出部内に電子部品を設けることにより、単電池内の状態を検出することができ、その結果、単電池内で不具合が生じている箇所を特定することができる。枠部材内に電子部品を配置することで電子部品を配置するためのスペースを単電池外に設ける必要がなく、リチウムイオン二次電池全体の省スペース化を図ることができる。
以上説明したように、本発明の一実施形態に係るリチウムイオン電池は、電極活物質の表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆材により被覆された被覆活物質を含む電極組成物層と、集電体と、セパレータとを有するリチウムイオン電池であって、一対の前記集電体の間に配置された前記セパレータの周縁部を固定し、前記セパレータ及び前記電極組成物層を封止する枠部材を備え、前記枠部材は、前記単電池を積層方向から視たときに、前記集電体の端縁から面方向外側に張り出す張出部を有し、前記枠部材の端縁、又は、前記張出部のうち前記集電体の端縁が位置する部分には、前記集電体の端縁を露出させる凹部が形成されている。
上記一実施形態では、前記電極組成物層は、前記被覆活物質が相互に結着しない状態の非結着体を含んでもよい。
上記一実施形態では、前記凹部は、前記枠部材のうち前記集電体側の部分が切欠かれた形状を有してもよい。
上記一実施形態では、本発明のリチウムイオン電池では、前記張出部のうち前記集電体の端縁に位置する部分に前記凹部が形成されている場合、前記凹部は、前記集電体の端縁に沿って形成されていてもよい。
上記一実施形態では、前記張出部は、前記集電体の長辺から、面方向外側方向であって前記長辺の延在方向と略直交する方向へ向かってそれぞれ張り出していてもよい。
上記一実施形態では、前記枠部材は、一方の前記集電体側に配置された第１枠部材と、他方の前記集電体側に配置された第２枠部材と、を備え、前記凹部は、前記第１枠部材に形成された第１凹部と、前記第２枠部材に形成された第２凹部と、を備えていてもよい。
上記一実施形態では、前記枠部材の端縁に前記凹部が形成されている場合、前記凹部は、前記枠部材の前記積層方向に貫通形成されていてもよい。
上記一実施形態では、前記枠部材は、一方の前記集電体側に配置された第１枠部材と、他方の前記集電体側に配置された第２枠部材と、を備え、前記凹部は、前記第１枠部材に形成された第１凹部と、前記第２枠部材に形成された第２凹部と、を備え、前記第１凹部は、前記第１枠部材の厚さ方向に貫通しており、前記第２凹部は、前記第２枠部材の厚さ方向に貫通しており、前記第１凹部と前記第２凹部は、積層方向においてそれぞれ異なる位置に設けられていてもよい。
上記一実施形態では、前記枠部材内には、単電池の状態を検出する電子部品が配置されていてもよい。
上記一実施形態では、前記張出部内には、単電池の状態を検出する電子部品が配置されていてもよい。
本発明の一実施形態に係る再生電極活物質の製造方法は、上記のリチウムイオン電池を用意する工程と、前記枠部材の前記張出部を把持する工程と、前記張出部が把持された状態で、前記凹部において露出する、前記枠部材の端縁、又は、前記張出部のうち前記集電体の端縁が位置する部分を用いて、前記集電体を剥離する工程と、を含む。
上記一実施形態に係る製造方法では、一方の前記集電体を剥離した後、一方の前記電極組成物層に溶解液を吹き付け、液状に溶解した一方の前記電極組成物層を流すように除去する工程を更に含んでもよい。
上記一実施形態に係る製造方法では、他方の前記集電体を剥離した後、他方の前記電極組成物層を掻き取って除去する工程を更に含んでもよい。
上記一実施形態に係る製造方法では、前記枠部材を用意する工程と、前記枠部材を用いて、前記単電池を組み付ける工程と、を更に含んでもよい。
上記一実施形態に係る製造方法では、用意された前記枠部材に、前記凹部を形成する工程を更に含んでもよい。
上記一実施形態に係る製造方法では、前記枠部材は、一方の前記集電体側に配置された第１枠部材と、他方の前記集電体側に配置された第２枠部材と、を有し、前記凹部を形成する工程では、前記第１枠部材の厚さ方向に貫通する第１凹部と、前記第２枠部材の厚さ方向に貫通する第２凹部とを形成し、前記単電池を組み付ける工程では、前記第１凹部と前記第２凹部とが積層方向において位置ずれが生じるように、前記第１枠部材及び前記第２枠部材を前記単電池に組み付けてもよい。
１，１０１ 単電池構造
２，１０２ 外装フィルム
１０，１１０ リチウムイオン二次電池
１１，１１１ 正極電極
１２，１１２ セパレータ
１３，１１３ 負極電極
１４，１１４ 枠部材
１４ａ，１１４ａ 正極側枠部材
１４ｂ，１１４ｂ 負極側枠部材
１４ａＡ１，１４ａＡ２，１４ｂＡ１，１４ｂＡ２，１１４ａＡ，１１４ｂＡ 張出部
１４ａＢ，１１４ａＢ 正極側凹部
１４ｂＢ，１１４ｂＢ 負極側凹部
２１，１２１ 正極集電体
２２，１２２ 正極活物質層
２３，１２３ 負極集電体
２４，１２４ 負極活物質層
３０ 電子部品
３１ 配線基板
３２ 他の電子部品
３０ａ，３０ｂ 外部電極
３３ 貫通穴
４１，１４１ 把持固定具
４２，１４２ 剥離具
４２ａ，１４２ａ 爪部
４３ 回収部
４４ ノズル
４５ スクレーパー

Claims (17)

  1. 電極活物質の表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆材により被覆された被覆活物質を含む電極組成物層と、集電体と、セパレータとを有するリチウムイオン電池であって、
    一対の前記集電体の間に配置された前記セパレータの周縁部を固定し、前記セパレータ及び前記電極組成物層を封止する枠部材を備え、
    前記枠部材は、前記単電池を積層方向から視たときに、前記集電体の端縁から面方向外側に張り出す張出部を有し、
    前記枠部材の端縁、又は、前記張出部のうち前記集電体の端縁が位置する部分には、前記集電体の端縁を露出させる凹部が形成されている、
    リチウムイオン電池。
  2. 前記電極組成物層は、前記被覆活物質が相互に結着しない状態の非結着体を含む、
    請求項１に記載のリチウムイオン電池。
  3. 前記集電体は、樹脂と導電性フィラーとを含む樹脂集電体であり、
    前記樹脂集電体と前記電極組成物層とから成る積層構造は、金属集電体とバインダー樹脂を含む電極組成物層とから成る積層構造よりも柔軟性を有する、
    請求項１又は２に記載のリチウムイオン電池。
  4. 前記凹部は、前記枠部材のうち前記集電体側の部分が切欠かれた形状を有する、
    請求項１乃至３のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
  5. 前記張出部のうち前記集電体の端縁に位置する部分に前記凹部が形成されている場合、前記凹部は、前記集電体の端縁に沿って形成されている、
    請求項１乃至４のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
  6. 前記張出部は、前記集電体の長辺から、面方向外側方向であって前記長辺の延在方向と略直交する方向へ向かってそれぞれ張り出している、
    請求項１乃至５のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
  7. 前記枠部材は、一方の前記集電体側に配置された第１枠部材と、他方の前記集電体側に配置された第２枠部材と、
    を備え、
    前記凹部は、前記第１枠部材に形成された第１凹部と、前記第２枠部材に形成された第２凹部と、
    を備えた、
    請求項１乃至６のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
  8. 前記枠部材の端縁に前記凹部が形成されている場合、前記凹部は、前記枠部材の前記積層方向に貫通形成されている、
    請求項１乃至４のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
  9. 前記枠部材は、一方の前記集電体側に配置された第１枠部材と、他方の前記集電体側に配置された第２枠部材と、
    を備え、
    前記凹部は、前記第１枠部材に形成された第１凹部と、前記第２枠部材に形成された第２凹部と、
    を備え、
    前記第１凹部は、前記第１枠部材の厚さ方向に貫通しており、
    前記第２凹部は、前記第２枠部材の厚さ方向に貫通しており、
    前記第１凹部と前記第２凹部は、積層方向においてそれぞれ異なる位置に設けられている、
    請求項８に記載のリチウムイオン電池。
  10. 前記枠部材内には、単電池の状態を検出する電子部品が配置されている、
    請求項１乃至９のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
  11. 前記張出部内には、単電池の状態を検出する電子部品が配置されている、
    請求項１乃至９のいずれか１項に記載のリチウムイオン電池。
  12. 請求項１に記載のリチウムイオン電池を用意する工程と、
    前記枠部材の前記張出部を把持する工程と、
    前記張出部が把持された状態で、前記凹部において露出する、前記枠部材の端縁、又は、前記張出部のうち前記集電体の端縁が位置する部分を用いて、前記集電体を剥離する工程と、
    を含む、
    再生電極活物質の製造方法。
  13. 一方の前記集電体を剥離した後、一方の前記電極組成物層に溶解液を吹き付け、液状に溶解した一方の前記電極組成物層を流すように除去する工程
    を更に含む、
    請求項１２に記載の再生電極活物質の製造方法。
  14. 他方の前記集電体を剥離した後、他方の前記電極組成物層を掻き取って除去する工程
    を更に含む、
    請求項１２又は１３に記載の再生電極活物質の製造方法。
  15. 前記枠部材を用意する工程と、
    前記枠部材を用いて、前記単電池を組み付ける工程と、
    を更に含む、
    請求項１２乃至１４のいずれか１項に記載の再生電極活物質の製造方法。
  16. 用意された前記枠部材に、前記凹部を形成する工程
    を更に含む、
    請求項１５に記載の再生電極活物質の製造方法。
  17. 前記枠部材は、一方の前記集電体側に配置された第１枠部材と、他方の前記集電体側に配置された第２枠部材と、を有し、
    前記凹部を形成する工程では、前記第１枠部材の厚さ方向に貫通する第１凹部と、前記第２枠部材の厚さ方向に貫通する第２凹部とを形成し、
    前記単電池を組み付ける工程では、前記第１凹部と前記第２凹部とが積層方向において位置ずれが生じるように、前記第１枠部材及び前記第２枠部材を前記単電池に組み付ける、
    請求項１６に記載の再生電極活物質の製造方法。
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