JP2023141630A - 光源ユニット及び反射フィルム - Google Patents

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【課題】 ディスプレイに実装時した際に、輝度ムラが発生することなく、視認性に優れた画像表示が可能な光源ユニットを提供する。【解決手段】 青色光を発光する複数の光源、反射フィルム、及び色変換部材をこの順に有し、前記反射フィルムが、光源からフィルム面に垂直に入射された光を反射し、かつ、フィルム面に垂直に入射された色変換部材から出光した光を透過し、かつ、前記反射フィルムの波長640~660nmにおける表面反射率が6%以上であることを特徴とする、光源ユニット。【選択図】図1

Description

本発明は、例えば液晶ディスプレイ等に用いられる光源ユニット及び反射フィルムに関する。
色変換方式によるマルチカラー化技術を、液晶ディスプレイや有機ELディスプレイ、照明などへの応用することが盛んに検討されている。色変換とは、発光体からの光をより長波長な光へと変換することであり、例えば青色光を緑色光や赤色光へと変換することを表す。
この色変換機能を有する組成物をシート化し、例えば青色光源と組み合わせることにより、青色光源から、青、緑、赤色の3原色を取り出すこと、すなわち白色光を取り出すことが可能となる。このような青色光源と色変換機能を有するシートを組み合わせた白色光源をバックライトユニットとし、液晶駆動部分と、カラーフィルターと組み合わせることで、フルカラーディスプレイの作製が可能になる。また液晶駆動部分が無ければ、そのまま白色光源として用いることができ、例えばLED照明などの白色光源として応用できる。
色変換方式を利用する液晶ディスプレイの課題として、色再現性の向上が挙げられる。色再現性の向上には、バックライトユニットの青、緑、赤の各発光スペクトルの半値幅を狭くし、青、緑、赤各色の色純度を高めることが有効である。上記課題を解決する手段として無機半導体微粒子である量子ドットを色変換部材の成分として用いる技術が提案されている(例えば、特許文献1、2参照)。量子ドットを用いる技術は、確かに緑色や赤色の発光スペクトルの半値幅が狭いため色再現性が向上するものの、熱、空気中の水分や酸素に弱く耐久性が十分でなかった。
また、量子ドットの代わりに有機・無機物の発光材料を色変換部材の成分として用いる技術も提案されている。有機発光材料を色変換部材の成分として用いる技術の例としては、ピロメテン誘導体を用いたものが開示されている(例えば、特許文献3参照)。
特開2018-87975号公報 国際公開2018-083953号公報 国際公開2017-164155号公報
特許文献1~3に開示される色変換方式を利用する液晶ディスプレイにおいては、コントラスト向上などの狙いから、光源を複数個のLED素子から成るものとすることが多い。このとき、LED素子間での光の明暗差からLED素子の影が視認される輝度ムラの課題が生じる。また、輝度ムラと輝度は、輝度ムラ抑制効果が高いと輝度が低下するトレードオフの関係にあり、その両立が課題であった。
そこで本発明は、上記の課題を解決し、ディスプレイに実装した際に、輝度を担保しつつ輝度ムラを抑制する光源ユニットおよび反射フィルムを提供することを課題とする。
本発明の光源ユニットは、上記の課題を解決するために以下の構成よりなる。すなわち、青色光を発光する複数の光源、反射フィルム、及び色変換部材をこの順に有し、前記反射フィルムが、光源からフィルム面に垂直に入射された光を反射し、かつ、フィルム面に垂直に入射された色変換部材から出光した光を透過し、かつ、前記反射フィルムの波長640~660nmにおける表面反射率が6%以上であることを特徴とする、光源ユニットである。
本発明の反射フィルムは、上記の課題を解決するために以下の構成よりなる。すなわち、フィルム面と垂直に波長440~460nmの光を入射させたときの平均透過率が30%以下であり、フィルム面と垂直に波長500~700nmの光を入射させたときに平均透過率が80%以上となる帯域幅60nm以上の透過帯域を有し、かつ、入射角度10°で波長640~660nmを入射させたときの表面反射率が6%以上である、反射フィルムである。
本発明によれば、輝度が高くかつ輝度ムラの少ない光源ユニット及び反射フィルムを得ることができる。本発明の光源ユニット及び反射フィルムをディスプレイに用いれば、輝度ムラの少ない表示性能に優れたディスプレイを得ることができる。
本発明の一実施態様に係る光源ユニットの模式断面図 本発明の光源ユニットに用いる色変換部材の一例を示す模式断面図 本発明の光源ユニットに用いる色変換部材の一例を示す模式断面図
本発明の光源ユニットは、青色光を発光する複数の光源、反射フィルム、及び色変換部材をこの順に有し、前記反射フィルムが、光源からフィルム面に垂直に入射された光を反射し、かつ、フィルム面に垂直に入射された色変換部材から出光した光を透過し、かつ、前記反射フィルムの波長640~660nmにおける表面反射率が6%以上であることを特徴とする。
本発明の反射フィルムは、フィルム面と垂直に波長440~460nmの光を入射させたときの平均透過率が30%以下であり、フィルム面と垂直に波長500~700nmの光を入射させたときに平均透過率が80%以上となる帯域幅60nm以上の透過帯域を有し、かつ、入射角度10°で波長640~660nmを入射させたときの表面反射率が6%以上である、反射フィルムである。
以下に本発明の光源ユニット及び反射フィルムについて詳細に述べるが、本発明の光源ユニットや反射フィルムは以下の実施例を含む実施の形態に限定して解釈されるものではなく、発明の目的を達成できて、かつ、発明の要旨を逸脱しない範囲内においての種々の変更は当然あり得る。また、以下本発明の光源ユニットを説明するにあたり、その構成部材として反射フィルムの説明をするが、これらの説明は特に断りがない限り本発明の反射フィルムにも共通するものとする。
<光源ユニットの構成>
本発明の光源ユニットは、青色光を発光する複数の光源、反射フィルム、及び色変換部材をこの順に有する。ここで、「光源、反射フィルム、及び色変換部材をこの順に有する」とは、光源、反射フィルム、及び色変換部材がこの順番に配置されている態様全体を指し、光源と反射フィルムの間や、反射フィルムと色変換部材の間に他の部材があるか否かは問わないものとする。図1に本発明の一実施態様に係る光源ユニットの模式断面図を示す。図1の態様の光源ユニット1においては、光源2、反射フィルム3、及び色変換部材4が、間に他の部材を有することなく配置されている。以下、これらの構成について説明する。
<光源>
本発明の光源ユニットを構成する光源の種類は、後述の色変換部材に含まれる発光物質が吸収可能な波長領域に発光を示すもの、言い換えれば青色光を発光するものであればいずれの光源でも用いることができる。ここで青色光とは波長440~460nmの帯域の光をいい、「青色光を発光する」とは、青色光の波長帯域の少なくとも一部を含む光を発することをいう。なお、本発明の光源ユニットは「青色光を発光する複数の光源」を有することが重要であるが、ここでいう複数の光源とは、同じ種類の光源を複数有する態様、及び複数種の光源を有する態様のいずれをも含むものとする。
本発明の光源ユニットに使用できる光源としては、例えば、熱陰極管や冷陰極管、無機ELなどの蛍光性光源、有機エレクトロルミネッセンス素子光源、LED、白熱光源、あるいは太陽光などが挙げられる。前述のいずれの光源でも原理的には利用可能であるが、特にはLEDが好適な光源である。例えば、ディスプレイや照明用途では、青色光を受けて緑色を発光させたり、紫外光を受けて青色光を発光させたりするが、前者の場合、青色光の色純度を高められる点で、400~500nmの範囲の発光波長帯域を持つ青色LEDがさらに好適な光源である。青色LEDは安価且つその他光学部材の耐久性に優れるため、本出願における光源は青色LEDであることが好ましい。
本発明の光源ユニットにおける光源は1種類の発光ピークを持つものでもよく、2種類以上の発光ピークを持つものでもよいが、色純度を高めるためには1種類の発光ピークを持つものが好ましい。また、発光ピークの種類の異なる複数の光源を任意に組み合わせて使用することも可能である。
<色変換部材>
本発明の光源ユニットにおいて色変換部材とは、光源からの光をより長波長の光に変換する部材をいう。ここで部材が「光源からの光をより長波長の光に変換する」ものに該当するか否かは、以下の手順で評価することができる。まず、光源の発光スペクトルを計測し、光源の発光ピーク波長と発光帯域を特定する(光源の発光ピーク波長とは、発光スペクトルにおいて最大強度を示す波長であり、光源の発光帯域とは、発光スペクトルにおいて発光強度が光源の発光ピーク波長の発光強度の50%以上である波長帯域である。)。続いて、対象部材を通して光源からの光を受光した際の発光スペクトルを計測し、対象部材の出光ピーク波長と出光帯域を特定する(対象部材の出光ピーク波長とは、対象部材を通して光源からの光を受光した際の発光スペクトルにおいて、光源の発光帯域以外の領域で最大強度を示す波長をいう。対象部材の出光帯域とは、対象部材を通して光源からの光を受光した際の発光スペクトルにおいて、色変換部材の出光ピーク波長の50%以上の出光強度を示す波長帯域をいう。)。その後、対象部材の出光帯域と光源の発光帯域を比較し、前者が後者よりも長波長にある場合、より具体的には対象部材の出光帯域の長波長端が光源の発光帯域の長波長端よりも長波長側にある場合に、対象部材が「光源からの光をより長波長の光に変換する」、すなわち、色変換部材であるものとみなす。なお、対象部材の出光ピーク波長や出光帯域が複数存在する場合は、最も長波長側の出光帯域で上記要件を満たす場合に色変換部材であるものとみなす。
このような色変換部材を用いることで、光源ユニットの色再現性を高めることができ、これを液晶ディスプレイに用いることで色再現性の高い液晶ディスプレイを得られる。また、本願で用いる光源と色変換部材の組み合わせとしては、光源の発光波長の長波長端よりも色変換部材の出光帯域の低波長端(波長基準でみた帯域において最も小さい波長をいう。また、同帯域において最も大きい波長を長波長端という。)が長波長側にあることがより好ましい。この場合、色変換部材が、光源とは異なる色の光を発光するため、より色再現性に優れたディスプレイが得られるようになる。
本発明の光源ユニットを構成する色変換部材は、前述のとおり特定の波長の光を他の波長の光に変換する部材である。その一例として光波長を変換する機能を有する量子ドットや蛍光体などの色変換材料を含有したフィルムまたはシート体が例示される。具体例としては、色変換材料を樹脂フィルムに含有したものや、図2に示すように色変換材料を含有する膜42の両面に色変換部材の基材となるフィルム41を積層したもの、図3に示すように色変換材料を含有する膜42の片面に色変換部材の基材となるフィルム41を、もう片方の面に後述の反射フィルム3を積層したもの等が挙げられる。また、別の例として、通常の赤・緑・青色の3色からなるカラーフィルターの代替として、色変換部材を用いることが例示される。青色光源を用いる場合には、赤・緑・青のそれぞれのカラーフィルターの代替として、赤色への色変換部材、緑色への色変換部材、青色を透過する透明部材を組み合わせて用いることができる。なお、色変換部材における量子ドットや蛍光体などの色変換材料は、1種類であっても、2種類以上であってもよい。
量子ドットとしては、ZnSシェルを有するCdSeが例として挙げられる。また、CdSe/ZnS、InP/ZnS、PbSe/PbS、CdSe/CdS、CdTe/CdS、又はCdTe/ZnSを含むコア/シェル発光ナノ結晶を用いてもよい。
無機蛍光体は、最終的に所定の色を再現できるものであれば特に限定はなく、公知のものを用いることができる。例としては、YAG蛍光体、TAG蛍光体、シリケート蛍光体、ナイトライド蛍光体、オキシナイトライド蛍光体、窒化物、酸窒化物蛍光体、β型サイアロン蛍光体等が挙げられる。中でも、YAG蛍光体およびβ型サイアロン蛍光体がそれぞれ好ましく用いられる。
YAG蛍光体は、少なくともセリウムで賦活されたイットリウム・アルミニウム酸化物蛍光体、少なくともセリウムで賦括されたイットリウム・ガドリニウム・アルミニウム酸化物蛍光体、少なくともセリウムで賦活されたイットリウム・アルミニウム・ガーネット酸化物蛍光体、及び、少なくともセリウムで賦活されたイットリウム・ガリウム・アルミニウム酸化物蛍光体などがあり、具体的には、Ln12:R(Lnは、Y、Gd、Laから選ばれる少なくとも1以上である。Mは、Al、Caの少なくともいずれか一方を含む。Rは、ランタノイド系である。)、(Y1-xGa(Al1-yGa12:R(Rは、Ce、Tb、Pr、Sm、Eu、Dy、Hoから選ばれる少なくとも1以上である。0<x<0.5、0<y<0.5である。)などがあげられる。
β型サイアロンは、β型窒化ケイ素の固溶体であり、β型窒化ケイ素結晶のSi位置にAlが、N位置にOが置換固溶したものである。単位胞(単位格子)に2式量の原子があるので、一般式として、Si6-zAl8-zが用いられる。ここで、組成zは、0~4.2であり、固溶範囲は非常に広く、また(Si、Al)/(N、O)のモル比は、3/4を維持する必要がある。β型サイアロンの一般的な製法は、窒化ケイ素の他に、酸化ケイ素と窒化アルミニウムとを、あるいは酸化アルミニウムと窒化アルミニウムとを加えて加熱する方法である。
β型サイアロンは、結晶構造内に希土類などの発光元素(Eu、Sr、Mn、Ceなど)を取り込むことで、紫外から青色の光で励起して520~550nmの緑色発光を示すβ型サイアロン蛍光体となる。これは白色LED等の発光装置の緑色発光成分として好ましく用いられる。特にユーロピウム(Eu2+)を含有させたEu2+付活β型サイアロン蛍光体は、発光スペクトルが非常にシャープであるため、青、緑、赤の狭帯域発光が要求される画像処理表示装置又は液晶ディスプレイパネルのバックライト光源に適した素材である。
有機蛍光体としては、ナフタレン、アントラセン、フェナンスレン、ピレン、クリセン、ナフタセン、トリフェニレン、ペリレン、フルオランテン、フルオレン、インデン等の縮合アリール環を有する化合物やその誘導体;フラン、ピロール、チオフェン、シロール、9-シラフルオレン、9,9’-スピロビシラフルオレン、ベンゾチオフェン、ベンゾフラン、インドール、ジベンゾチオフェン、ジベンゾフラン、イミダゾピリジン、フェナントロリン、ピリジン、ピラジン、ナフチリジン、キノキサリン、ピロロピリジン等のヘテロアリール環を有する化合物やその誘導体;ボラン誘導体;1,4-ジスチリルベンゼン、4,4’-ビス(2-(4-ジフェニルアミノフェニル)エテニル)ビフェニル、4,4’-ビス(N-(スチルベン-4-イル)-N-フェニルアミノ)スチルベン等のスチルベン誘導体;芳香族アセチレン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、アルダジン誘導体、ピロメテン誘導体、ジケトピロロ[3,4-c]ピロール誘導体;クマリン6、クマリン7、クマリン153などのクマリン誘導体;イミダゾール、チアゾール、チアジアゾール、カルバゾール、オキサゾール、オキサジアゾール、トリアゾールなどのアゾール誘導体およびその金属錯体;インドシアニングリーン等のシアニン系化合物;フルオレセイン・エオシン・ローダミン等のキサンテン系化合物やチオキサンテン系化合物;ポリフェニレン系化合物、ナフタルイミド誘導体、フタロシアニン誘導体およびその金属錯体、ポルフィリン誘導体およびその金属錯体;ナイルレッドやナイルブルー等のオキサジン系化合物;ヘリセン系化合物;N,N’-ジフェニル-N,N’-ジ(3-メチルフェニル)-4,4’-ジフェニル-1,1’-ジアミン等の芳香族アミン誘導体;およびイリジウム(Ir)、ルテニウム(Ru)、ロジウム(Rh)、パラジウム(Pd)、白金(Pt)、オスミウム(Os)、及びレニウム(Re)等の有機金属錯体化合物などがある。
なお色変換部材は、単独で用いてもよいが、他の材料との積層体とすることもできる。このような積層体の例としては、例えば、他の材料に積層してフィルム形状としたものや、ガラス等の硬質部材上に印刷・塗布により固定化したものが挙げられる。なお、フィルムは二次元上の拡がりを有するが、その拡がりの大きさはフィルムの意味を左右しない。例えば、厚み(z軸方向)が10nmでxy面の面積が1μmであってもフィルム形状ということができる。
<反射フィルム>
本発明の光源ユニットを構成する反射フィルムは、光源と色変換部材との間に存在し、光源からフィルム面に垂直に入射された光を反射する。ここで「光源からフィルム面に垂直に入射された光を反射する」とは、フィルム面と垂直に波長440~460nmの光を入射させたときの平均透過率が30%以下であることをいう。反射フィルムが光源から入射された光を反射することで、光源の明暗差を緩和し輝度ムラを抑制可能となる。上記観点から反射フィルムは、より好ましくは、フィルム面と垂直に波長440~460nmの光を、入射角度0°で入射させたときの平均透過率が20%以下であり、さらに好ましくは、10%以下である。当該平均透過率を低くする、すなわち当該波長領域における平均反射率を高めることで、より明暗差が緩和されて輝度ムラを抑制することが容易となる。
フィルム面と垂直に波長440~460nmの光を入射させたときの平均透過率を60%以下とする方法としては、例えば、フィルムの反射帯域の長波長端を制御する方法が挙げられ、より具体的にはフィルムの反射帯域の長波長端を480nm以上とすることである。また、好ましくは500nm以上、より好ましくは530nm以上である。当該特性は、後述の積層する熱可塑性樹脂A、熱可塑性樹脂Bの面内の屈折率を制御することで達成できる。
本発明の光源ユニットを構成する反射フィルムは、フィルム面に垂直に入射された色変換部材から出光した光を透過する。ここで「フィルム面に垂直に入射された色変換部材から出光された光を透過する」とは、光源からフィルム面に光を入射され、フィルムを透過して色変換部材側に到達した光のうち、反射や散乱等によってフィルム側に戻ってくる光を透過することをいう。より具体的には、フィルムの入射角度0°での透過スペクトルにおいて、500~700nmの光の中で連続して60nm以上の帯域幅における、光の平均透過率が70%以上であることをあらわす。通常、光源から発光されてフィルムを透過した光は、色変換部材で長波長の光に変換されるため、光源の光より長波長側の帯域である500~700nmの帯域の光の平均透過率により、「フィルム面に垂直に入射された色変換部材から出光された光を透過する」か否かを判断することができる。
色変換部材を用いた光源ユニットにおいて輝度が低下する原因の一つは、色変換部材からの光が等方的に発光することによって発生する迷光による光量のロスである。特に、色変換部材から光源側に出光された光が光源ユニット内で迷光することが光量のロスの主因となる。本発明のように光源と色変換部材との間に、光源から色変換部材に入射されて長波長の光に変換された光を透過する反射フィルムを含む構成とすることで、色変換部材からの光を透過することができ、輝度低下の抑止ができる。言い換えれば、500~700nmにおける平均透過率が大きくなるに従い、色変換部材より出光された光を視認側へと変換する効果が高くなり、より輝度の高い光源ユニットを得られる。
また、色変換部材から出光された光を透過するために、反射フィルムは、フィルム面と垂直に波長500~700nmの光を入射させたときに平均透過率が80%以上となる帯域幅60nm以上の透過帯域を有する。透過帯域を60nm以上とすることで、色変換部材の出光帯域を少なくとも一部含むこととなり、色変換部材から反射フィルム側へ出光された光をより多く視認側へ透過することができるようになるため、輝度を高めることが容易となる。500~700nmの中で帯域幅が60nm以上である透過帯域を持たせる方法としては、反射フィルムの長波長端を制御し620nm以下とすることである。また、当該長波長端は好ましくは590nm以下、より好ましくは530nm以下である。当該長波長端の調整は、例えば、後述の積層する熱可塑性樹脂A、熱可塑性樹脂Bの面内の屈折率を制御することや、層厚み等を調整すること等により、干渉反射を制御することにより行うことができる。
本発明の光源ユニットを構成する反射フィルムは、波長640~660nmにおける表面反射率が6%以上である。ここでいう表面反射率とは、反射フィルムの片面に黒色テープ(ヤマト(株)製 ビニ-ルテープNo.200-50-21:黒)を貼った状態で、入射角度10°で光を入射した際の、640~660nmにおける表面反射率が6%以上であることをあらわす。なお、上記ビニールテープは色味が同程度のものであれば、別のものに置き換えてもよい。反射フィルムの片面に黒色テープを貼ることで、片面のみの表面反射率を測定することが可能となり、波長640~660nmの赤色の波長帯域における表面反射率が測定できる。
波長640~660nmの赤色の波長帯域における表面反射率が高くなることで、色変換部材から反射フィルムへ出光した光を視認側へ透過することができるようになるため、輝度を高めることが容易となる。また、好ましくは、入射角度10°で入射した際の、640~660nmの波長における表面反射率が8%以上であることであり、より好ましくは10%以上である。表面反射率が高くなることで、波長640~660nmの赤色の波長帯域における表面反射率が高くなり、色変換部材から反射フィルムへ出光した光を視認側へ透過することが可能となるため、より輝度を高めることが容易となる。
また、反射フィルムは同様の条件で入射させたときの波長540~560nmにおける表面反射率が6%以上であることが好ましい。波長540~560nmの緑色の波長帯域における表面反射率が高くなることで、色変換部材から反射フィルムへ出光した光を視認側へ透過することができるようになるため、輝度を高めることが容易となる。また、好ましくは、入射角度10°で入射した際の、540~560nmの波長における表面反射率が8%以上であることであり、より好ましくは10%以上である。表面反射率が高くなることで、波長540~560nmの緑色の波長帯域における表面反射率が高くなり、色変換部材から反射フィルムへ出光した光を視認側へ透過することが可能となるため、より輝度を高めることが容易となる。
本発明の光源ユニットにおいては、反射フィルムの少なくとも一方の最表層が、金属酸化物を含有する層(X層)であることが好ましい。金属酸化物を用いることで、該層の屈折率を高くすることができ、その結果、反射フィルムの反射率が高くなり、輝度ムラをより抑制することが可能となる。金属酸化物は、展性、延性に富み、電気及び熱の良導体で、金属光沢を持つ元素、すなわち周期表において、ホウ素(B)、ケイ素(Si)、ヒ素(As)、テルル(Te)及びアスタチン(At)を結ぶ斜めの線より左に位置する元素の酸化物であることが好ましい。このような金属酸化物としては、輝度ムラ抑制の観点から、高屈折率の金属酸化物、好ましくは屈折率1.6以上の金属酸化物であるものが好適である。この高屈折率金属酸化物としては、例えば、酸化チタン(TiO)、酸化ジルコニウム(ZrO)、ZnO、CeO、SnO、Sb、インジウムドープ酸化錫(ITO)、リンドープ酸化錫(PTO)、Y、La、Al、などが挙げられる。上記観点から、金属酸化物がTiO、ZrOの少なくとも一方を含むことがより好ましい。
本発明の光源ユニットの反射フィルムにおいては、輝度向上等の観点から、金属酸化物が粒子であり、X層における金属酸化物の濃度が5vol%以上50vol%以下であることが好ましい。金属酸化物の濃度が5vol%以上であることにより、反射フィルムへ粒子層を含む層を形成することで光拡散性能を付与できるため、輝度ムラ抑制効果が得られる。一方、金属酸化物の濃度が50vol%以下であることにより、反射フィルムへ粒子を含む層を形成しても平面性や易滑性を良好に保つことができる上、粒子の分散性の悪化による輝度低下や脱離を軽減できる。
本発明の光源ユニットにおいては、X層の厚みが10nm以上300nm以下であることが好ましい。該層厚みを10~300nmとすることで、平面性や易滑性に優れた反射フィルムとなる。より好ましくは、50nm以下であり、更に好ましくは、20nm以下である。該層の厚みを10nm以上とすることで、金属酸化物粒子の凝集が抑制可能となり、更に反射率の向上も可能となることを見出した。この詳細なメカニズムは不明であるが、塗膜の薄膜化により乾燥過程での粒子接触確率が低減し、その結果粒子凝集が抑制される結果、塗膜表面の粗さが小さくなることで表面拡散光が低減して反射率が向上したと推定している。一方、該層厚みが300nm以下であると、バインダーに対し粒子濃度が過度に薄くならず、十分な拡散性能が得られ、輝度ムラが軽減できる。
本発明の光源ユニットにおいては、金属酸化物が粒径10nm以上1000nm以下の粒子であることが好ましい。ここで粒径とは数平均粒子径をいい、その詳細は後述する。金属酸化物の粒径を10~1000nmとすることで、粒子がバインダーに埋もれることなく、拡散性能を発揮することができる。上記観点から、より好ましくは、金属酸化物の粒径が50nm以下である。金属酸化物の粒径が10nm以上であることにより、拡散性能を付与しつつ、透明性、平面性、易滑性を有する反射フィルムとすることができる。一方、粒径が1000nm以下であることにより、粒径が大きいことによる白濁、透明性や平面性の悪化を軽減できる。さらに、粒子の分散性の悪化や、コーティングした際の粒子の脱離も軽減できる。
本発明の光源ユニットにおいては、金属酸化物を含有する層(X層)は金属薄膜で形成される層であってもよい。反射フィルムの表面に金属薄膜を形成することで表面の屈折率が向上し、光源から出光した光を高反射するため、高い輝度ムラ抑制効果が得られる。該層は反射フィルムの片面あるいは両面に形成することができる。金属薄膜層は真空蒸着、スパッタリングなどの真空薄膜形成法が挙げられる。ここでいうスパッタリングとは、直流2極スパッタ、高周波2極スパッタ、直流マグネトロンスパッタ、高周波マグネトロンスパッタなどの、公知のスパッタリング法が、全て含まれる。また、スパッタリングの際、酸素などの反応性ガスを導入する、いわゆる反応性スパッタリングも含まれる。
金属酸化物を含有する層が金属薄膜である場合、該層の厚みとしては10~100nmが好ましい。より好ましくは30~80nmである。厚みが10nm以上であることにより、入射した光の透過が抑えられ、反射フィルムとしての重要な特性である反射率を保つことができる。また、厚みが100nm以下であると、反射率の向上はほとんど見込めないにもかかわらず不必要に膜が厚くなることがなくなり、また、成膜源に多くの電力の投入も抑えられるため、生産性の低下によるコストを上昇が抑えられる。反射フィルムと該層間には、特に別の層を設けないことがコストの点から好ましいが、反射フィルムと該層との間の密着力をより重視する場合には、アンカーコート層を設けてもよい。
本発明の光源ユニットにおいて、金属酸化物を含有する層の樹脂組成物は、水系溶媒及び有機溶媒が用いられる。乾燥工程での溶媒の急激な蒸発を抑制でき、均一な組成物層を形成できるだけでなく、環境負荷の点で優れているため、水系溶媒の使用が好ましい。
ここで、水系溶媒とは、水、または水とメタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、ブタノール等のアルコール類、アセトン、メチルエチルケトンなどのケトン類、エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール等のグリコール類など水に可溶である有機溶媒が任意の比率で混合させているものを指す。樹脂組成物は水系溶媒中において、金属酸化物粒の表面の一部が吸着・付着して存在していることが好ましい。該水系溶媒を有してなる樹脂組成物を、基材となるフィルム上に塗布し、乾燥することによって、樹脂層が形成される。樹脂組成物中に、オキサゾリン系化合物および/またはメラミン系化合物に由来する成分を含有する場合には、粒子同士の凝集の抑制が可能となる。オキサゾリン系化合物に由来する成分とは、次に述べるオキサゾリン系化合物のみならず、オキサゾリン系化合物がアクリル樹脂、アクリル樹脂以外のメラミン系化合物などと架橋構造を形成する場合は、オキサゾリン系化合物に由来する成分(例えば残基など)を含むことを意味するものである。
オキサゾリン系化合物としては、オキサゾリン基またはオキサジン基を1分子当たり少なくとも1つ以上有するものであれば特に限定されないが、付加重合性オキサゾリン基含有モノマーを単独で重合、もしくは他のモノマーとともに重合した高分子型が好ましい。
付加重合性オキサゾリン基含有モノマーとしては、2-ビニル-2-オキサゾリン、2-ビニル-4-メチル-2-オキサゾリン、2-ビニル-5-メチル-2-オキサゾリン、2-イソプロペニル-2-オキサゾリン、2-イソプロペニル-4-メチル-2-オキサゾリン、2-イソプロペニル-5-エチル-2-オキサゾリンを挙げることができる。これらは、1種で使用してもよく、2種以上の混合物を使用してもよい。これらの中でも、2-イソプロペニル-2-オキサゾリンが工業的にも入手しやすく好適である。他のモノマーは、付加重合性オキサゾリン基含有モノマーと共重合可能なモノマーであれば制限なく、例えばアルキルアクリレート、アルキルメタクリレート(アルキル基としては、メチル基、エチル基、n-プロピル基、イソプロピル基、n-ブチル基、イソブチル基、t-ブチル基、2ーエチルヘキシル基、シクロヘキシル基)等の(メタ)クリル酸エステル類やアクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、マレイン酸、フマール酸、クロトン酸、スチレンスルホン酸及びその塩(ナトリウム塩、カリウム塩、アンモニウム塩、第三級アミン塩等)等の不飽和カルボン酸類、アクリロニトリル、メタクリロニトリル等の不飽和ニトリル類;アクリルアミド、メタクリルアミド、N-アルキルアクリルアミド、N-アルキルメタクリルアミド、N、N-ジアルキルアクリルアミド、N、N-ジアルキルメタクリレート(アルキル基としては、メチル基、エチル基、n-プロピル基、イソプロピル基、n-ブチル基、イソブチル基、t-ブチル基、2-エチルヘキシル基、シクロヘキシル基等)等の不飽和アミド類、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、アクリル酸、メタクリル酸のエステル部にポリアルキレンオキシドを付加させたもの等のビニルエステル類、メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル等のビニルエーテル類、エチレン、プロピレン等のα-オレフィン類、塩化ビニル、塩化ビニリデン、フッ化ビニル等の含ハロゲンα、β-不飽和モノマー類、スチレン、α-メチルスチレン、等のα、β-不飽和芳香族モノマー等を挙げることができ、これらの1種または2種以上のモノマーを使用することができる。
また、メラミン系化合物に由来する成分とは、次に述べるメラミン系化合物のみならず、メラミン系化合物がアクリル樹脂、アクリル樹脂以外のオキサゾリン系化合物などと架橋構造を形成する場合は、メラミン系化合物に由来する成分(例えば残基など)を含むことを意味するものである。メラミン系化合物としては、例えば、メラミン、メラミンとホルムアルデヒドを縮合して得られるメチロール化メラミン誘導体、メチロール化メラミンに低級アルコールを反応させて部分的あるいは完全にエーテル化した化合物、及びこれらの混合物などを用いることができる。具体的には、トリアジンとメチロール基を有する化合物が特に好ましい。またメラミン系化合物としては単量体、2量体以上の多量体からなる縮合物にいずれでもよく、これらの混合物でもよい。エーテル化に用いられる低級アルコールとしては、メチルアルコール、エチルアルコール、イソプロピルアルコール、n-ブタノール、イソブタノールなどを用いることができる。基としては、イミノ基、メチロール基、あるいはメトキシメチル基やブトキシメチル基等のアルコキシメチル基を1分子中に有するもので、イミノ基型メチル化メラミン樹脂、メチロール基型メラミン樹脂、メチロール基型メチル化メラミン樹脂、完全アルキル型メチル化メラミン樹脂などである。その中でもメチロール化メラミン樹脂が最も好ましい。更に、メラミン系化合物の熱硬化を促進するため、例えばp-トルエンスルホン酸などの酸性触媒を用いてもよい。このようなメラミン系化合物を用いると、前述のように、樹脂組成物を乾燥する過程において、金属酸化物粒子が凝集するのを抑制でき、樹脂層の透明性、反射率を高めることができる。その結果、透明性、接着性、視認性に優れた反射フィルムを得ることができる。
本発明において、オキサゾリン系化合物に由来する成分および/またはメラミン系化合物に由来する成分は、金属酸化物粒子の効果を損なわなければ任意の量を用いることが可能である。
また、有機溶媒としては、塗工時の作業性の向上、塗工膜厚のコントロールを目的として、イソプロピルアルコール、酢酸エチル、メチルエチルケトン、トルエンなどを用いることができる。
金属酸化物を混合、撹拌する際は、容器を手で振って行ったり、マグネチックスターラーや撹拌羽根を用いたり、超音波照射、振動分散などを行うことができる。
本発明の光源ユニットは、反射フィルムに入射角度60°で440~460nmの波長帯域における光を入射させたときに、平均透過率が20%以上80%以下であることが好ましい。入射角度60°での透過率が20%以上であることにより、光源から出光した440~460nmの青色光が斜め60°の角度で入射した際の透過率が高くなり、輝度向上の効果が得られる。また、好ましくは平均透過率が30%以上であることである。透過率が高くなることで、光源から反射フィルムへ斜め60°の角度で入射した光をより透過できるため、更なる輝度向上効果が得られる。本光学性能の達成方法としては、反射フィルムの厚みや、反射フィルムを構成する各層の厚みを制御することである。
本発明の光源ユニットを構成する反射フィルムは、異なる複数の熱可塑性樹脂からなる層が交互に11層以上積層されてなることが好ましい。ここでいう熱可塑性樹脂が異なるとは、フィルムの面内で任意に選択される直交する2方向および該面に垂直な方向のいずれかにおいて、屈折率が0.01以上異なることを指す。また、ここでいう交互に積層されてなるとは、異なる熱可塑性樹脂からなる層が厚み方向に規則的な配列で積層されていることをいい、各層が熱可塑性樹脂A、Bからなる場合、各々の層をA層,B層と表現すれば、A(BA)n(nはBAの繰り返しを表す自然数)のように積層されたものである。このように光学的性質の異なる熱可塑性樹脂が交互に積層されることにより、各層の屈折率の差と層厚みとの関係より設計した波長の光を反射させることが出来る干渉反射を発現させることが可能となる。
積層する層数が11層以上であることにより、所望する帯域において高い反射率を得られる。また、前述の干渉反射は、層数が増えるほどより広い波長帯域の光に対して高い反射率を達成できるようになり、所望する帯域の光を反射する反射フィルムが得られるようになる。上記観点から、層数は好ましくは51層以上であり、より好ましくは201層以上。さらに好ましくは401層以上である。また、層数に上限はないものの、層数が増えるに従い製造装置の大型化に伴う製造コストの増加や、フィルム厚みが厚くなることでのハンドリング性の悪化が生じるために、現実的には10001層程度が実用範囲となる。
本発明の光源ユニットでは、光源から入射された入射光を、その入射光よりも長波長の光に変換する色変換部材と、光源から入射された光を透反射し、かつ色変換部材から出光された光を透過する反射フィルムを含む積層部材として用いることも好ましい。ここで色変換部材と反射フィルムを含む積層部材とは、直接ないし接着層などを介して色変換部材と反射フィルムが固定されていることを指す。この場合、色変換部材と反射フィルムとの空間が無くなるため迷光による光のロスを抑制することと、色変換部材表面の空気との間の反射をなくすことで、輝度向上の効果が顕著になる。
さらに好ましい形態として、反射フィルム上に色変換材料からなる層を直接設けることで、反射フィルムを色変換部材の一部と為すことである。この場合、色変換部材を形成する際に用いられる基材を代替することができ、コストダウンとなることに加えて、さらに色変換部材中の色変換材料と反射フィルムとの空間が無くなるため迷光による光のロスを抑制する効果が顕著となる。このとき、金属酸化物を含有する層が光源側と成るよう設置することで、輝度ムラ抑制の効果が得られる。
本発明の光源ユニットを構成する反射フィルムは、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ(4-メチルペンテン-1)、ポリアセタールなどの鎖状ポリオレフィン、ノルボルネン類の開環メタセシス重合,付加重合,他のオレフィン類との付加共重合体である脂環族ポリオレフィン、ポリ乳酸、ポリブチルサクシネートなどの生分解性ポリマー、ナイロン6、ナイロン11、ナイロン12、ナイロン66などのポリアミド、アラミド、ポリメチルメタクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、エチレン酢酸ビニルコポリマー、ポリアセタール、ポリグルコール酸、ポリスチレン、スチレン共重合ポリメタクリル酸メチル、ポリカーボーネート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン-2,6-ナフタレートなどのポリエステル、ポリエーテルサルフォン、ポリエーテルエーテルケトン、変性ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルイミド、ポリイミド、ポリアリレート、4フッ化エチレン樹脂、3フッ化エチレン樹脂、3フッ化塩化エチレン樹脂、4フッ化エチレン-6フッ化プロピレン共重合体、ポリフッ化ビニリデンなどを用いることができる。この中で、強度・耐熱性・透明性および汎用性の観点から、特にポリエステルを用いることがより好ましい。これらは、共重合体であっても、2種以上の樹脂の混合物であってもよい。
このポリエステルとしては、芳香族ジカルボン酸または脂肪族ジカルボン酸とジオールを主たる構成成分とする単量体からの重合により得られるポリエステルが好ましい。ここで、芳香族ジカルボン酸として、例えば、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、1,4-ナフタレンジカルボン酸、1,5-ナフタレンジカルボン酸、2,6-ナフタレンジカルボン酸、4,4’-ジフェニルジカルボン酸、4,4’-ジフェニルエーテルジカルボン酸、4,4’-ジフェニルスルホンジカルボン酸などを挙げることができる。脂肪族ジカルボン酸としては、例えば、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ダイマー酸、ドデカンジオン酸、シクロヘキサンジカルボン酸とそれらのエステル誘導体などが挙げられる。中でも高い屈折率を発現するテレフタル酸と2,6-ナフタレンジカルボン酸が好ましい。これらの酸成分は1種のみ用いてもよく、2種以上併用してもよく、さらには、ヒドロキシ安息香酸等のオキシ酸などを一部共重合してもよい。
また、ジオール成分としては、例えば、エチレングリコール、1,2-プロパンジオール、1,3-プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、1,3-ブタンジオール、1,4-ブタンジオール、1,5-ペンタンジオール、1,6-ヘキサンジオール、1,2-シクロヘキサンジメタノール、1,3-シクロヘキサンジメタノール、1,4-シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリアルキレングリコール、2,2-ビス(4-ヒドロキシエトキシフェニル)プロパン、イソソルベート、スピログリコールなどを挙げることができる。中でもエチレングリコールが好ましく用いられる。これらのジオール成分は1種のみ用いてもよく、2種以上併用してもよい。
本発明の光源ユニットを構成する反射フィルムにおいては、熱可塑性樹脂が、例えば、上記ポリエステルのうち、ポリエチレンテレフタレートおよびその重合体、ポリエチレンナフタレートおよびその共重合体、ポリブチレンテレフタレートおよびその共重合体、ポリブチレンナフタレートおよびその共重合体、さらにはポリヘキサメチレンテレフタレートおよびその共重合体、ポリヘキサメチレンナフタレートおよびその共重合体などを用いることが好ましい。
本発明の光源ユニットを構成する反射フィルムが熱可塑性樹脂AからなるA層と熱可塑性樹脂BからなるB層を交互に積層した構成である場合、熱可塑性樹脂AからなるA層と熱可塑性樹脂BからなるB層の面内平均屈折率の差が0.03以上であることが好ましい。より好ましくは0.05以上であり、さらに好ましくは0.10以上である。面内平均屈折率の差が0.03より小さい場合には、十分な反射率が得られないために輝度向上性能が不足する場合がある。この達成方法としては、熱可塑性樹脂Aが結晶性樹脂であり、熱可塑性樹脂Bが非晶性樹脂である組み合わせとすることが挙げられる。この場合、反射フィルムの製造における延伸、熱処理工程において容易に屈折率差を設けることが可能となる。
本発明の光源ユニットを構成する反射フィルムにおいては、熱可塑性樹脂Aと熱可塑性樹脂Bの好ましい組み合わせとしては、各熱可塑性樹脂の溶解パラメータ(SP値)の差の絶対値が、1.0以下であることが第一に好ましい。SP値の差の絶対値が1.0以下であると層間剥離が生じにくくなる。より好ましくは、熱可塑性樹脂Aと熱可塑性樹脂Bが同一の基本骨格を供えた組み合わせからなることが好ましい。ここでいう基本骨格とは、樹脂を構成する繰り返し単位のことであり、例えば、熱可塑性樹脂Aとしてポリエチレンテレフタレートを用いる場合は、熱可塑性樹脂Bは高精度な積層構造が実現しやすい観点から、ポリエチレンテレフタレートと同一の基本骨格であるエチレンテレフタレートを含むことが好ましい。熱可塑性樹脂Aと熱可塑性樹脂Bが同一の基本骨格を含む樹脂であると、積層精度が高く、さらに積層界面での層間剥離が生じにくくなるものである。ここで、溶解パラメータ(SP値)は、一般的に用いられている、Poly.Eng.Sci.,vol.14,No.2,pp147-154(1974)などに記載のFedorsの推算法を用い、樹脂を構成するモノマーの種類と比率から算出される値である。複数種類の樹脂の混合物に関しても、同様の方法により算出できる。例えば、ポリメタクリル酸メチルのSP値は9.5(cal/cm0.5、ポリエチレンテレフタレート(PET)のSP値は10.7(cal/cm0.5、ビスフェノールA系エポキシ樹脂のSP値は10.9(cal/cm0.5と算出できる。
本発明の光源ユニットを構成する反射フィルムにおいては、熱可塑性樹脂Aと熱可塑性樹脂Bの好ましい組み合わせとしては、各熱可塑性樹脂のガラス転移温度差が20℃以下である熱可塑性樹脂の組合せである。ガラス転移温度の差が20℃より大きい場合には反射フィルムを製膜する際の厚み均一性が不良となり、輝度・色目のムラとなったり、色変換部材と貼り合せる際に気泡やしわが生じたりする原因となる。また、熱可塑性樹脂Aが結晶性、熱可塑性樹脂Bが非晶性であり、熱可塑性樹脂Aのガラス転移温度が熱可塑性樹脂Bのガラス転移温度よりも低いこともまた好ましい。この場合、反射フィルムにおいて結晶性樹脂を配向・結晶化させるのに適当な延伸温度で延伸したときに、結晶性樹脂と比べて非晶性樹脂の配向を抑制することができ、容易に屈折率差を設けることが可能となる。なお、ここでいう結晶性樹脂とは、具体的には、JIS K7122(1999)に準じて示差走査熱量測定(以下、DSCと称することがある。)を行い、昇温速度20℃/分で樹脂を25℃から300℃の温度まで20℃/分の昇温速度で加熱(1stRUN)し、その状態で5分間保持後、次いで25℃以下の温度となるように急冷し、再度25℃から20℃/分の昇温速度で300℃まで昇温を行って得られた2ndRUNの示差走査熱量測定チャートにおいて、融解ピークのピーク面積から求められる融解エンタルピー(ΔHm)が、15J/g以上である樹脂のことを指す。また、非晶性樹脂とは、上記と同じ条件で求められる融解エンタルピー(ΔHm)が、5J/g以下の樹脂のことを指す。
上記の条件を満たすための熱可塑性樹脂の組合せの一例として、本発明の光源ユニットを構成する反射フィルムにおいては、熱可塑性樹脂Aがポリエチレンテレフタレートまたはポリエチレンナフタレートを含んでなり、熱可塑性樹脂Bがスピログリコール由来のポリエステルを含んでなるポリエステルであることが好ましい。スピログリコール由来のポリエステルとは、スピログリコールをジオール成分として用いたポリエステルであって、他のエステル構造単位との共重合体、スピログリコールを単一のジオール成分として用いたポリエステル、またはそれらを他のポリエステル樹脂とブレンドし、好ましくスピログリコール残基がポリエステル樹脂中の全ジオール残基の半数以上を占めるポリエステルのことをいう。スピログリコール由来のポリエステルは、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートとのガラス転移温度差が小さいため、フィルム製膜時に過延伸になりにくく、かつ層間剥離もしにくいために好ましい。より好ましくは、熱可塑性樹脂Aがポリエチレンテレフタレートまたはポリエチレンナフタレートを含んでなり、熱可塑性樹脂Bがスピログリコールとシクロヘキサンジカルボン酸とが用いられたポリエステルであることが好ましい。スピログリコールとシクロヘキサンジカルボン酸とを用いて得たポリエステルであると、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートとの面内屈折率差が大きくなるため、高い反射率が得られやすくなる。また、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートとのガラス転移温度差が小さく、接着性にも優れるため、製膜時に過延伸になりにくく、かつ層間剥離もしにくい。
また、本発明の光源ユニットを構成する反射フィルムにおいては、熱可塑性樹脂Aがポリエチレンテレフタレートまたはポリエチレンナフタレートを含んでなり、熱可塑性樹脂Bがシクロヘキサンジメタノール由来のポリエステルであることも好ましい。シクロヘキサンジメタノール由来のポリエステルとは、シクロヘキサンジメタノールをジオール成分として用いたポリエステルであって、他のエステル構造単位との共重合体、シクロヘキサンジメタノールを単一のジオール成分として用いたポリエステル、またはそれらを他のポリエステル樹脂とブレンドし、好ましくはシクロヘキサンジメタノール残基がポリエステル樹脂中の全ジオール残基の半数以上を占めるポリエステルのことをいう。
シクロヘキサンジメタノール由来のポリエステルは、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートとのガラス転移温度差が小さいため、成形時に過延伸になることがなりにくく、かつ層間剥離もしにくいために好ましい。より好ましくは、少なくとも一つの熱可塑性樹脂がシクロヘキサンジメタノールの共重合量が15mol%以上60mol%以下であるエチレンテレフタレート重縮合体である。このようにすることにより、高い反射性能を有しながら、特に加熱や経時による光学的特性の変化が小さく、層間での剥離も生じにくくなる。シクロヘキサンジメタノールの共重合量が15mol%以上60mol%以下であるエチレンテレフタレート重縮合体は、ポリエチレンテレフタレートと非常に強く接着する。また、そのシクロヘキサンジメタノール基は幾何異性体としてシス体あるいはトランス体があり、また配座異性体としてイス型あるいはボート型もあるので、ポリエチレンテレフタレートと共延伸しても配向結晶化しにくく、高反射率で、熱履歴による光学特性の変化もさらに少なく、製膜時のやぶれも生じにくいものである。
<反射フィルムの製造方法>
次に、本発明の光源ユニットを構成する反射フィルムの好ましい製造方法を熱可塑性樹脂A,Bからなる反射フィルムを例にとり以下に説明する。もちろん本発明は係る例に限定して解釈されるものではない。また、本発明に用いる反射フィルムの積層構造は、特開2007-307893号公報の〔0053〕~〔0063〕段に記載の内容と同様の方法により簡便に実現できるものである。
熱可塑性樹脂をペレットなどの形態で用意する。ペレットは、必要に応じて、熱風中あるいは真空下で乾燥された後、別々の押出機に供給される。また、反射フィルム中に紫外線吸収剤を含む場合には、あらかじめ熱可塑性樹脂中に紫外線吸収剤を混練したペレットを準備したり、熱可塑性樹脂と紫外線吸収剤とを押出機中にて混練する。押出機内において、融点以上に加熱溶融された樹脂は、ギヤポンプ等で樹脂の押出量を均一化され、フィルター等を介して異物や変性した樹脂などを取り除かれる。これらの樹脂はダイにて目的の形状に成形された後、吐出される。そして、ダイから吐出された多層に積層されたシートは、キャスティングドラム等の冷却体上に押し出され、冷却固化され、キャスティングフィルムが得られる。この際、ワイヤー状、テープ状、針状あるいはナイフ状等の電極を用いて、静電気力によりキャスティングドラム等の冷却体に密着させ急冷固化させることが好ましく、冷却体の温度は20℃以上50℃以下が好ましい。また、スリット状、スポット状、面状の装置からエアーを吹き出してキャスティングドラム等の冷却体に密着させ急冷固化させたり、ニップロールにて冷却体に密着させ急冷固化させたりする方法も好ましい。
また、A層に用いられる熱可塑性樹脂とそれと異なる熱可塑性樹脂Bの複数の樹脂を2台以上の押出機を用いて異なる流路から送り出し、多層積層装置に送り込まれる。多層積層装置としては、マルチマニホールドダイやフィードブロックやスタティックミキサー等を用いることができるが、特に、本発明の構成を効率よく得るためには、11個以上の微細スリットを有するフィードブロックを用いることが好ましい。このようなフィードブロックを用いると、装置が極端に大型化することがないため、熱劣化による異物が少なく、積層数が極端に多い場合でも、高精度な積層が可能となる。また、幅方向の積層精度も従来技術に比較して格段に向上する。また、この装置では、各層の厚みをスリットの形状(長さ、幅)で調整できるため、任意の層厚みを達成することが可能となったものである。なお、積層数は微細スリットの数で調整することができる。
このようにして所望の層構成に形成した溶融多層積層体をダイへと導き、上述と同様にキャスティングフィルムが得られる。このようにして得られたキャスティングフィルムは、二軸延伸することが好ましい。ここで、二軸延伸とは、長手方向および幅方向に延伸することをいう。延伸は、逐次に二方向に延伸してもよいし、同時に二方向に延伸してもよい。また、さらに長手方向および/または幅方向に再延伸を行ってもよい。
逐次二軸延伸の場合についてまず説明する。ここで、長手方向への延伸とは、フィルムに長手方向の分子配向を与えるための延伸をいい、通常は、ロールの周速差により施され、この延伸は1段階で行ってもよく、また、複数本のロール対を使用して多段階に行っても良い。延伸の倍率としては樹脂の種類により異なるが、通常、2~15倍が好ましく、反射フィルムを構成する樹脂のいずれかにポリエチレンテレフタレートを用いた場合には、2~7倍が特に好ましく用いられる。また、延伸温度としては反射フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度~ガラス転移温度+100℃が好ましい。
ここで、フィルム長手方向の厚みムラを抑制するためには、延伸時のフィルムの配向を高めることが重要である。特に長尺方向および短尺方向において10cm間隔で連続して存在する3点における反射帯域の低波長端の差が30nm以下とするためには、長手方向への延伸温度を樹脂のガラス転移温度+20℃以下とすることが好ましい方法として挙げられる。好ましくはガラス転移温度+10℃で延伸することである。また、フィルム長手方向への延伸倍率を高めることによっても達成されるが、倍率を高めすぎると続く幅方向での延伸時に帯域の均一性を損ねる場合があり、実質的に3.4~4.0倍が好ましい範囲となる。
このようにして得られた一軸延伸されたフィルムに、必要に応じてコロナ処理やフレーム処理、プラズマ処理などの表面処理を施した後、易滑性、易接着性、帯電防止性などの機能をインラインコーティングにより付与してもよい。特に、反射フィルムと色変換シートを含む積層部材を形成する際には、反射フィルムの最表層となる熱可塑性樹脂Aよりも低く、色変換部材の最表層となるフィルムの屈折率よりも高い屈折率となる樹脂をインラインコーティングすることが好ましい。
続いて幅方向の延伸とは、フィルムに幅方向の配向を与えるための延伸をいい、通常は、テンターを用いて、フィルムの幅方向両端部をクリップで把持しながら搬送して、幅方向に延伸する。延伸の倍率としては樹脂の種類により異なるが、通常、2~15倍が好ましく、反射フィルムを構成する樹脂のいずれかにポリエチレンテレフタレートを用いた場合には、2~7倍が特に好ましく用いられる。特に本発明における反射フィルムでは、横延伸倍率は4倍以上とすることが好ましく、横延伸倍率を高めることで反射帯域の均一性、平均反射率の均一性、相関係数を高めるのに有効である。また、延伸温度としては反射フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度~ガラス転移温度+120℃が好ましい。
こうして二軸延伸されたフィルムは、平面性、寸法安定性を付与するために、テンター内で延伸温度以上融点以下の熱処理を行うのが好ましい。熱処理を行うことにより、成形用フィルムの寸法安定性が向上する。このようにして熱処理された後、均一に徐冷後、室温まで冷やして巻き取られる。また、必要に応じて、熱処理から徐冷の際に弛緩処理などを併用してもよい。
次に、同時二軸延伸の場合について説明する。同時二軸延伸の場合には、得られたキャストフィルムに、必要に応じてコロナ処理やフレーム処理、プラズマ処理などの表面処理を施した後、易滑性、易接着性、帯電防止性などの機能をインラインコーティングにより付与してもよい。
次に、キャストフィルムを、同時二軸テンターへ導き、フィルムの両端をクリップで把持しながら搬送して、長手方向と幅方向に同時および/または段階的に延伸する。同時二軸延伸機としては、パンタグラフ方式、スクリュー方式、駆動モーター方式、リニアモーター方式があるが、任意に延伸倍率を変更可能であり、任意の場所で弛緩処理を行うことができる駆動モーター方式もしくはリニアモーター方式が好ましい。延伸の倍率としては樹脂の種類により異なるが、通常、面積倍率として6~50倍が好ましく、反射フィルムを構成する樹脂のいずれかにポリエチレンテレフタレートを用いた場合には、面積倍率として8~30倍が特に好ましく用いられる。特に同時二軸延伸の場合には、面内の配向差を抑制するために、長手方向と幅方向の延伸倍率を同一とするとともに、延伸速度もほぼ等しくなるようにすることが好ましい。また、延伸温度としては反射フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度~ガラス転移温度+120℃が好ましい。
こうして二軸延伸されたフィルムは、平面性、寸法安定性を付与するために、引き続きテンター内で延伸温度以上融点以下の熱処理を行うのが好ましい。この熱処理の際に、幅方向での主配向軸の分布を抑制するため、熱処理ゾーンに入る直前および/または直後に瞬時に長手方向に弛緩処理することが好ましい。このようにして熱処理された後、均一に徐冷後、室温まで冷やして巻き取られる。また、必要に応じて、熱処理から徐冷の際に長手方向および/あるいは幅方向に弛緩処理を行っても良い。熱処理ゾーンに入る直前および/あるいは直後に瞬時に長手方向に弛緩処理する。
<金属酸化物を含有する層の作製法>
本発明の金属酸化物を含有する樹脂組成物の反射フィルムへの塗布方法はインラインコート法であるのが特に好ましい。インラインコート法とは、反射フィルムの製造の工程内で塗布を行う方法である。具体的には、熱可塑性樹脂を溶融押し出ししてから二軸延伸後熱処理して巻き上げるまでの任意の段階で塗布を行う方法を指し、通常は、溶融押出し後・急冷して得られる実質的に非晶状態のキャストフィルム、その後に長手方向に延伸された一軸延伸(一軸配向)フィルム、またはさらに幅方向に延伸された熱処理前の二軸延伸(二軸配向)フィルムの何れかのフィルムに塗布する。本発明では、結晶配向が完了する前の上記キャストフィルム、一軸延伸フィルム、の何れかの反射フィルムに、樹脂組成物を塗布し、その後、フィルムを一軸方向又は二軸方向に延伸し、溶媒の沸点より高い温度で熱処理を施しフィルムの結晶配向を完了させるとともに金属酸化物を含有する層を設ける方法を採用することが好ましい。この方法によれば、反射フィルムの製膜と、樹脂組成物の塗布乾燥(すなわち、樹脂層の形成)を同時に行うことができるために製造コスト上のメリットがある。また、塗布後に延伸を行うために金属酸化物を含有する層の厚みをより薄くすることが容易である。中でも、長手方向に一軸延伸されたフィルムに、樹脂組成物を塗布し、その後、幅方向に延伸し、熱処理する方法が優れている。未延伸フィルムに塗布した後、二軸延伸する方法に比べ、延伸工程が1回少ないため、延伸による組成物層の欠陥や亀裂が発生しづらく、透明性や平滑性に優れた組成物層を形成できるためである。本発明において該樹脂層は、上述した種々の利点から、インラインコート法により設けられることが重要である。ここで、反射フィルムへの樹脂組成物の塗布方式は、公知の塗布方式、例えばバーコート法、リバースコート法、グラビアコート法、ダイコート法、ブレードコート法等の任意の方式を用いることができる。
また、本発明の反射フィルムの片面、または両面に硬化性樹脂からなる層を形成するには、例えば、硬化性樹脂組成物と必要に応じて有機溶媒を含む塗液を反射フィルムの片面、または両面に塗布する手法を挙げることができる。また、塗布方法としては、グラビアコート法、マイクログラビアコート法、ダイコート法、リバースコート法、ナイフコート法、バーコート法など公知の塗布方法を適用することができる。
反射フィルムへ硬化性樹脂からなる層を形成するために用いる組成物が塗布された後、加熱によって溶媒を揮発させる。加熱方法は、加熱効率の点から熱風で行うのが好ましく、公知の熱風乾燥機、または、ロール搬送やフローティングなどの連続搬送が可能な熱風炉などを適用できる。ここでの乾燥温度は、120℃以下であることが好ましく、より好ましくは100℃以下、さらに好ましくは80℃以下である。
また、場合によっては、加熱後に光硬化・電子硬化させることも可能である。光硬化性樹脂または電子硬化性樹脂を併用することで、より短時間で硬化性樹脂からなる層を固定することが可能となるため、生産性や膜の安定性などの性能が向上する。光硬化・電子硬化させる場合は、汎用性の点から電子線(EB線)または紫外線(UV線)が好ましい。また、紫外線を照射する際に用いる紫外線ランプの種類としては、例えば、放電ランプ方式、フラッシュ方式、レーザー方式、無電極ランプ方式等が挙げられる。中でも放電ランプ方式である高圧水銀灯を用いて紫外線硬化させることが好ましい。
<反射フィルムと色変換部材の貼り合せ>
本発明の反射フィルムと色変換部材を貼り合わせた積層部材においては、個別に作製した色変換部材と反射フィルムを、接着層を介して貼り合せることも好ましい。本発明の光源ユニットは、この他にも、反射フィルム、導光板、拡散板、拡散フィルム、集光フィルム、偏光反射性フィルムなどの光学フィルムが挿入されてなることが好ましい。
<光源ユニット>
本発明における光源ユニットは、光源および色変換部材の間に反射フィルムを含む構成である。色純度を高める目的で、さらにカラーフィルターを含む構成を取ってもよい。本発明における光源ユニットは、ディスプレイ、照明、インテリア、標識、看板、などの用途に使用できるが、特にディスプレイや照明用途に特に好適に用いられる。
以下、実施例をあげて本発明を説明するが、本発明はこれらの例によって限定されるものではない。
<光源の発光帯域>
浜松フォトニクス製ミニ分光光度器(C10083MMD)にNA0.22の光ファイバーを取り付け、光源の光を計測した。得られた発光スペクトルについて、最大強度を示す波長を光源の発光ピーク波長とし、光源の発光ピーク波長の発光強度の50%以上の強度を示す発光帯域をもって光源の発光帯域とした。
<色変換部材の出光帯域>
浜松フォトニクス製ミニ分光光度器(C10083MMD)にNA0.22の光ファイバーを取り付け、光源の光を照射した色変換部材から出光する光を計測した。得られた発光スペクトルについて、光源の発光ピーク波長をのぞく最大強度を示す波長を色変換部材の出光ピーク波長とし、色変換部材の出光ピーク波長での出光強度の50%以上の強度を示す帯域を色変換部材の出光帯域とした。また、本願で用いた色変換部材は上記で定義される出光ピーク以外にも極大点を示すものであったため、当該ピークを第2の発光ピークとした。
<反射フィルムの反射特性>
日立製作所製 分光光度計(U-4100 Spectrophotomater)を用いて、入射角度φ=10度における波長640~660nmの平均反射率、ならびに入射角度φ=0度での波長440~460nm及び500~700nmの平均透過率を測定し、それぞれの波長帯域における反射スペクトル、透過スペクトルを取得した(測定条件:スリットは2nm(可視)/自動制御(赤外)、ゲインは2、走査速度は600nm/分)。サンプルはフィルムの幅方向のセンター位置を切り出し測定した。表面反射率はフィルム片面に50mm幅の黒色光沢テープ(ヤマト(株)製 ビニ-ルテープNo.200-50-21:黒)を、気泡を噛みこまないようにサンプルとテープの長手方向を合わせて貼り合わせた後、約5cm角のサンプル片に切り出して測定した。この方法により得られた、片面の表面反射を除外した片面のみの表面反射率の結果をもって、本願での表面反射率とした。
<反射フィルムの反射帯域の長波長端>
上記で得られた反射スペクトルについて、波長ごとに平均反射スペクトルを算出し、波長440~700nmにおける最大反射率をRmax(%)とした際に、Rmax/2(%)となる波長の中で、最も長波長でかつ700nm以下である波長を反射フィルムの反射帯域の長波長端とした。
<反射フィルムの表面反射率>
上記で得られた入射角度10°での透過スペクトルより、波長640~660nmにおける表面反射率を算出した。
<反射フィルムに光源から入射した光の平均透過率>
上記で得られた透過スペクトルについて、入射角度0°で波長ごとに平均透過スペクトルを算出し、この平均透過スペクトルに対して440~460nmにおける平均透過率を算出した。
<反射フィルムに色変換部材から入射した光の平均透過率>
上記で得られた反射スペクトルについて、入射角度0°で波長ごとに平均反射スペクトルを算出し、この平均反射スペクトルに対して500~700nmにおいて連続して60nmの区間における平均透過率を算出した。ここでいう連続して60nmの区間における平均透過率とは、例えば、500~560nm、501~561nmといった順に、1nmずつ算出帯域をずらしていった場合における平均透過率の最大値とした。
<数平均粒子径>
金属酸化物粒子の数平均粒子径は、透過型電子顕微鏡(TEM)により積層フィルムの断面構造を観察することにより求めた。倍率を50万倍とし、その画面内に存在する10個の粒子の外径を、10視野について合計100個の粒子を測定し、その平均粒子径を求めた。画面内に10個の粒子が存在しない場合は、同じ条件で別の箇所を観察し、その画面内に存在する粒子の外径を測定して、合計で100個の粒子の外径を測定して平均値とした。ここで外径とは、粒子の最大の径(つまり粒子の長径であり、粒子中の最も長い径を示す。)を表し、内部に空洞を有する粒子の場合も同様に、粒子の最大の径を表す。
<輝度・輝度ムラ測定>
評価用の光源を含む光源ユニットとして、ミニLEDバックライトを光源ユニットに用いた。本バックライトの発光帯域は440~460nmである。この光源ユニットを用い、反射フィルム、色変換部材(反射フィルムと色変換部材を含む積層部材の場合もある)、(第2の反射フィルムを含む場合がある)を含む光源ユニットとした場合の輝度をCA-2000((株)コニカミノルタ)を用い、付属のCCDカメラをバックライト表面から19cmの地点に光源ユニット面に対して正面となるように設置しで測定した。反射フィルムレスにおける輝度を100としブランクとしたときの相対的な輝度(相対輝度)を輝度値として使用した。また、輝度ムラについて、反射フィルムレスにおける輝度ムラを100としブランクとしたときのLED素子3×3マス分の輝度値のσを輝度ムラ値として使用した。
輝度
A : 輝度値55以上
B : 輝度値35以上55未満
C : 輝度値35未満
輝度ムラ
A : 輝度ムラ値25未満
B : 輝度ムラ値25以上80未満
C : 輝度ムラ値80以上。
(実施例1)
反射フィルムは以下に示す方法にて得た。
熱可塑性樹脂Aとして、ガラス転移温度69℃のポリエチレンテレフタレート(PET)を用いた。また熱可塑性樹脂Bとして融点を持たない非晶性樹脂であるシクロヘキサンジメタノールを共重合したガラス転移温度78℃のポリエチレンテレフタレート(PETG)を用いた。準備した結晶性ポリエステルと熱可塑性樹脂Bとをそれぞれ、2台の単軸押出機に投入し、280℃で溶融させて、混練した。なお、PETGのシクロヘキサンジメタノール共重合量は、ジオール単位全体100モル%中33モル%とした。次いで、それぞれFSSタイプのリーフディスクフィルタを5枚介した後、ギアポンプにて計量しながら、スリット数401個で最表層厚みがフィルム厚みの5%となるように設計された積層装置にて合流させて、厚み方向に交互に401層積層された溶融積層体とした。溶融積層体とする方法は、特開2007-307893号公報〔0053〕~〔0056〕段の記載に従い行った。ここでは、スリット長さ、間隔は全て一定とした。得られた溶融積層体は、熱可塑性樹脂Aが201層、熱可塑性樹脂Bが200層であり、厚み方向に交互に積層された積層構造を有していた。口金内部での拡幅比である口金リップのフィルム幅方向長さを口金の流入口部でのフィルム幅方向の長さで割った値を2.5となるようにした。
その後、口金より溶融積層体を表面温度25℃のキャストドラムで冷却固化し、得られたキャストフィルムを、130℃に設定したロール群で加熱した。その後、100mmの延伸区間で両面からラジエーションヒーターによりキャストフィルムを急速加熱しながら、フィルム温度135℃で、ロールの周速差により長手方向に3.3倍延伸して一軸延伸フィルムを取得した。続いて、この一軸延伸フィルムの両面に(ガラス転移温度が18℃のポリエステル樹脂)/(ガラス転移温度が82℃のポリエステル樹脂)/(体積平均粒径100nmのシリカ粒子)からなる塗液を塗布し、透明・易滑・易接着層を形成した。該易接着層の屈折率は1.57であった。粒子の体積平均粒子径は、細孔電気抵抗法を利用した粒度分布測定装置としてコールターマルチサイザーIII(ベックマン・コールター(株)製)を用い、粒子が細孔を通過する際の粒子体積に相当する電解液分の電気抵抗を測定することによって測定した。
その後、塗液を塗布した一軸延伸フィルムをテンターに導き、110℃の熱風で予熱後、130℃の温度でフィルム幅方向に4.5倍延伸した。ここでの延伸速度と温度は一定とした。延伸したフィルムは、そのまま、テンター内で240℃の熱風にて熱処理を行い、続いて同温度条件で幅方向に2%の弛緩処理を、さらに100度まで急冷した後に幅方向に5%の弛緩処理を施し、その後、室温まで冷却して巻き取り、二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムの片面に酸化チタン(TiO)を用いた金属スパッタを施し、反射フィルムを得た。評価結果を表1に示す。
(実施例2)
酸化チタン(TiO)に代えて、酸化ジルコニウム(ZrO)を用いた金属スパッタリングを施した以外は実施例1塗同様にして、反射フィルムを得た。評価結果を表1に示す。
(実施例3)
実施例1で得られた二軸延伸フィルムの片面に、粒径1000nmの酸化チタン(TiO)粒子とメラミン系化合物とオキサゾリン系化合物を混合し、粒子濃度50vol%、コート層厚み20nmとなる塗液を塗布した以外は実施例1と同様にして反射フィルムを得た。評価結果を表1に示す。
(実施例4~10、比較例2~4)
コーティングに用いた金属酸化物粒子及びその濃度、フィルム厚み、層数を表1に示すとおりとした以外は、実施例3と同様にして反射フィルムを得た。評価結果を表1に示す。なお、フィルム厚みの調整は吐出量および速度変更により、層数の調整はフィードブロックのスリット数の調整により行った。また、比較例2~3ではスパッタやコーティングを実施しなかった。
(比較例1)
二軸延伸フィルムを熱可塑性樹脂Aのみからなる単層フィルムとし、スパッタを行わなかった以外は実施例1と同様にして反射フィルムを得た。評価結果を表1に示す。
Figure 2023141630000002
本発明における光源ユニットは、ディスプレイに実装した際に、輝度を担保しつつ輝度ムラを抑制することができる。そのため、ディスプレイ、照明、インテリア、標識、看板、などの用途に使用できるが、特にディスプレイや照明用途に特に好適に用いられる。また、本発明の反射フィルムは本発明の光源ユニットを得るのに好適に用いることができる。
1 光源ユニット
2 光源
3 反射フィルム
4 色変換部材
5 積層部材
41 色変換部材の基材となるフィルム
42 色変換材料を含有する膜

Claims (16)

  1. 青色光を発光する複数の光源、反射フィルム、及び色変換部材をこの順に有し、前記反射フィルムが、光源からフィルム面に垂直に入射された光を反射し、かつ、フィルム面に垂直に入射され色変換部材から出光した光を透過し、かつ、前記反射フィルムの波長640~660nmにおける表面反射率が6%以上であることを特徴とする、光源ユニット。
  2. 前記反射フィルムの少なくとも一方の最表層が、金属酸化物を含有する層(X層)である、請求項1に記載の光源ユニット。
  3. 前記金属酸化物が酸化チタン、酸化ジルコニウムの少なくとも一方を含む、請求項2に記載の光源ユニット。
  4. 前記金属酸化物が粒子であり、前記X層における金属酸化物の濃度が5vol%以上50vol%以下である、請求項2又は3に記載の光源ユニット。
  5. 前記X層の厚みが10nm以上300nm以下である、請求項2~4のいずれかに記載の光源ユニット。
  6. 前記金属酸化物が粒径10nm以上1000nm以下の粒子である、請求項2~5のいずれかに記載の光源ユニット。
  7. 前記反射フィルムに入射角度60°で440~460nmの波長帯域における光を入射させたときに、平均透過率が20%以上80%以下である、請求項1~6のいずれかに記載の光源ユニット。
  8. 前記反射フィルムが、異なる複数の熱可塑性樹脂層が交互に11層以上積層されてなる積層フィルムである、請求項1~7のいずれかに記載の光源ユニット。
  9. フィルム面と垂直に波長440~460nmの光を入射させたときの平均透過率が30%以下であり、フィルム面と垂直に波長500~700nmの光を入射させたときに平均透過率が80%以上となる帯域幅60nm以上の透過帯域を有し、かつ、入射角度10°で波長640~660nmを入射させたときの表面反射率が6%以上である、反射フィルム。
  10. 少なくとも一方の最表層が金属酸化物を含有する層(X層)である、請求項9に記載の反射フィルム。
  11. 前記金属酸化物が酸化チタン、酸化ジルコニウムの少なくとも一方を含む、請求項10に記載の反射フィルム。
  12. 前記金属酸化物が粒子であり、前記X層における金属酸化物の濃度が5vol%以上50vol%以下である、請求項10又は11に記載の反射フィルム。
  13. 前記X層の厚みが10nm以上300nm以下である、請求項10~12のいずれかに記載の反射フィルム。
  14. 前記金属酸化物が粒径10nm以上1000nm以下の粒子である、請求項10~13のいずれかに記載の反射フィルム。
  15. 入射角度60°で波長440~460nmの光を入射させたときに、平均透過率が20%以上80%以下である、請求項9~14のいずれかに記載の反射フィルム。
  16. 異なる複数の熱可塑性樹脂層が交互に11層以上積層されてなる積層フィルムである、請求項9~15のいずれかに記載の反射フィルム。
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