JP2022050207A - 二次電池、電池パック及び車両 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】実施形態によると、二次電池は、第1空隙を含む正極と、第2空隙を含む負極と、電解質とを具備する。電解質は、ゲルポリマー部分と液体部分とを含み、ゲルポリマー部分のゲル分率が20%以上80%以下の範囲内にある。電解質の少なくとも一部は、第1空隙および第2空隙に保持されている。第1空隙におけるゲルポリマー部分に対する液体部分の第1比率r1は、0.01≦r1≦10の範囲内にある。第2空隙におけるゲルポリマー部分に対する液体部分の第2比率r2は、0.01≦r2≦10の範囲内にある。
【選択図】 図1
Description
第1の実施形態に係る二次電池は、正極と負極と電解質とを具備する。正極は、正極集電体と、正極集電体上に設けられている正極活物質含有層とを含む。正極活物質含有層は、第1空隙を有する。負極は、負極集電体と、負極集電体上に設けられている負極活物質含有層とを含む。負極活物質含有層は、第2空隙を有する。電解質は、ゲルポリマー部分と液体部分とを含む。電解質のゲルポリマー部分のゲル分率は、20%以上80%以下の範囲内にある。電解質の少なくとも一部は、正極活物質含有層の第1空隙および負極活物質含有層の第2空隙に保持されている。正極活物質含有層の第1空隙における電解質のゲルポリマー部分の割合に対する液体部分の割合の第1比率r1は、0.01≦r1≦10の範囲内にある。負極活物質含有層の第2空隙における電解質のゲルポリマー部分の割合に対する液体部分の割合の第2比率r2は、0.01≦r2≦10の範囲内にある。
負極は、負極集電体と、負極集電体上に設けられた負極活物質含有層とを含む。負極活物質含有層は、負極集電体の片面又は両面に形成され得る。負極活物質含有層は、負極活物質と、任意に導電剤及び結着剤とを含むことができる。
正極は、正極集電体と、正極活物質含有層とを含むことができる。正極活物質含有層は、正極集電体の片面又は両面に形成され得る。正極活物質含有層は、正極活物質と、任意に導電剤及び結着剤を含むことができる。
電解質は、ゲルポリマー部分と液体部分とを含む。液体部分は、例えば、溶質としての電解質塩を有機溶媒に溶解することにより調製される液状非水電解質を含む。ゲルポリマー部分は、例えば、液状非水電解質と高分子材料とを複合化することにより調製されるゲル状非水電解質を含む。
セパレータは、例えば、ポリエチレン(polyethylene;PE)、ポリプロピレン(polypropylene;PP)、セルロース、若しくはポリフッ化ビニリデン(polyvinylidene fluoride;PVdF)を含む多孔質フィルム、又は合成樹脂製不織布から形成される。安全性の観点からは、ポリエチレン又はポリプロピレンから形成された多孔質フィルムを用いることが好ましい。これらの多孔質フィルムは、一定温度において溶融し、電流を遮断することが可能なためである。
外装部材としては、例えば、ラミネートフィルムからなる容器、又は金属製容器を用いることができる。
負極端子は、上述の負極活物質のLi吸蔵放出電位において電気化学的に安定であり、かつ導電性を有する材料から形成することができる。具体的には、負極端子の材料としては、銅、ニッケル、ステンレス若しくはアルミニウム、又は、Mg,Ti,Zn,Mn,Fe,Cu,及びSiからなる群より選択される少なくとも1種の元素を含むアルミニウム合金が挙げられる。負極端子の材料としては、アルミニウム又はアルミニウム合金を用いることが好ましい。負極端子は、負極集電体との接触抵抗を低減するために、負極集電体と同様の材料からなることが好ましい。
正極端子は、リチウムの酸化還元電位に対し3V以上4.5V以下の電位範囲(vs.Li/Li+)において電気的に安定であり、且つ導電性を有する材料から形成することができる。正極端子の材料としては、アルミニウム、或いは、Mg、Ti、Zn、Mn、Fe、Cu及びSiからなる群より選択される少なくとも1種の元素を含むアルミニウム合金が挙げられる。正極端子は、正極集電体との接触抵抗を低減するために、正極集電体と同様の材料から形成されることが好ましい。
係る二次電池を製造する方法を説明する。
二次電池に関する測定を行う方法を説明する。具体的には、電解質に含まれているゲルポリマー部分のゲル分率の測定方法、及び正極活物質含有層および負極活物質含有層のそれぞれにおける電解質のゲルポリマー部分に対する液体部分の第1比率r1及び第2比率r2を求める方法を説明する。
以下の手順で電解質のゲルポリマー部分のゲル分率を測定することができる。
二次電池を解体して、電極を取り出す。得られた電極に対し、ジエチルカーボネート等を用いることで電解質の液体部分を洗い出す。このように洗浄して得られた電極に対し、減圧乾燥を行う。
ここで、Pは加える圧力、Dは細孔直径、γは水銀の表面張力(480dyne・cm-1)、θは水銀と細孔壁面の接触角で140°である。γ、θは定数であるからWashburnの式より、加えた圧力Pと細孔径Dとの関係が求められ、そのときの水銀侵入容積を測定することにより、細孔径とその容積分布を導くことができる。
次のようにして、正極活物質含有層および負極活物質含有層における、電解質のゲルポリマー部分と液体部分の分布を確認できる。具体的には、電極活物質含有層において、活物質含有層と集電体との界面側と、活物質含有層の表面側とを比較したときに、集電体との界面側の方が液体部分の量が多いか少ないか確認できる。
第2の実施形態によると、組電池が提供される。第2の実施形態に係る組電池は、第1の実施形態に係る二次電池を複数個具備している。
第3の実施形態によると、電池パックが提供される。この電池パックは、第2の実施形態に係る組電池を具備している。この電池パックは、第2の実施形態に係る組電池の代わりに、単一の第1の実施形態に係る二次電池を具備していてもよい。
第4の実施形態によると、車両が提供される。この車両は、第3の実施形態に係る電池パックを搭載している。
以下に実施例を説明するが、実施形態は、以下に記載される実施例に限定されるものではない。
<正極の作製>
正極活物質として一次粒子の平均粒子径が0.002mmのLiNi0.5Co0.2Mn0.3O2複合酸化物を90質量%、導電剤として黒鉛粉末を5質量%、結着剤として5質量%のPVdFを配合して、N-メチル-2-ピロリドン(NMP)溶媒に分散して、活物質含有層形成用のスラリーを調製した。上記の配合量は、それぞれ、正極活物質含有層の重量に対する重量である。調製したスラリーを、厚さ15μmのアルミニウム合金箔(純度99.3%)の両面に塗布し、乾燥して、プレス前の正極を得た。プレス前の正極にプレスを施して、正極活物質含有層の厚さが40μmの正極を作製した。
負極活物質として、平均粒子径0.6μm、比表面積10m2/gのLi4Ti5O12粒子と、導電剤として平均粒子径6μmの黒鉛粉末と、結着剤としてPVdFとを質量比で95:3:2となるように配合してN-メチル-2-ピロリドン(NMP)溶媒に分散させた。この分散液を、ボールミル(回転数1000rpm)を用いて、2時間の攪拌時間に亘り攪拌に供してスラリーを調製した。得られたスラリーを、厚さ15μmのアルミニウム合金箔(純度99.3%)の両面に塗布し、乾燥し、加熱プレス工程を経ることにより、負極を作成した。作製した負極は、片面の負極活物質含有層の厚さが59μm、電極密度が2.2g/cm3であった。また、この負極の集電体を除く負極多孔度は、35%であった。
プロピレンカーボネートとジエチルカーボネートとの体積比1:2の混合溶媒を調製した。次いで、この混合溶媒にLiPF6を1.2M溶解し、ゲル化剤としてポリアクリロニトリル(PAN)の高分子体を2質量%加えた。ここで、ゲル化した際にゲルポリマー部分のゲル分率が30%になるような組成のゲル化剤を用いた。こうして、電解質前駆体溶液を調製した。
上記で得られた正極と、厚さが20μmの不織布であるセパレータと、負極とを、正極活物質含有層と負極活物質含有層が向かい合うように、これらの間にセパレータを介在させて積層して、積層体を得た。次に、この積層体を、負極が最外周に位置するように渦巻き状に捲回して電極群を作製した。これを90℃で加熱プレスすることにより、扁平型電極群を作製した。
ゲル化した際にゲルポリマー部分のゲル分率が50%になるような組成のPANの高分子体をゲル化剤として2質量%含んだ電解質前駆体溶液を電極群に含浸させた以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
ゲル化した際にゲルポリマー部分のゲル分率が80%になるような組成のPANの高分子体をゲル化剤として2質量%含んだ電解質前駆体溶液を電極群に含浸させた以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
ゲル化した際にゲルポリマー部分のゲル分率が20%になるような組成のPANの高分子体をゲル化剤として2質量%含んだ電解質前駆体溶液を電極群に含浸さた以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
電解質前駆体溶液におけるゲル化剤の含有量を、それぞれ1質量%、3質量%、4質量%、及び5質量%に変更した以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
正極および負極におけるゲルポリマー部分に対する液体部分の比率を、それぞれ第1比率r1は0.2、第2比率r2は0.7となるように調整した以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
正極および負極におけるゲルポリマー部分に対する液体部分の比率を、それぞれ第1比率r1は0.01、第2比率r2は0.7となるように調整した以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
正極および負極におけるゲルポリマー部分に対する液体部分の比率を、それぞれ第1比率r1は1、第2比率r2は0.7となるように調整した以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
正極および負極におけるゲルポリマー部分に対する液体部分の比率を、それぞれ第1比率r1は10、第2比率r2は0.7となるように調整した以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
正極および負極におけるゲルポリマー部分に対する液体部分の比率を、それぞれ第1比率r1は0.5、第2比率r2は1となるように調整した以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
正極および負極におけるゲルポリマー部分に対する液体部分の比率を、それぞれ第1比率r1は0.5、第2比率r2は10となるように調整した以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
正極および負極におけるゲルポリマー部分に対する液体部分の比率を、それぞれ第1比率r1は0.5、第2比率r2は0.5となるように調整した以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
正極および負極におけるゲルポリマー部分に対する液体部分の比率を、それぞれ第1比率r1は0.5、第2比率r2は0.1となるように調整した以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
正極および負極におけるゲルポリマー部分に対する液体部分の比率を、それぞれ第1比率r1は0.5、第2比率r2は0.01となるように調整した以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
正極および負極におけるゲルポリマー部分に対する液体部分の比率を、それぞれ第1比率r1は0.01、第2比率r2は0.01となるように調整した以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
正極および負極におけるゲルポリマー部分に対する液体部分の比率を、それぞれ第1比率r1は10、第2比率r2は10となるように調整した以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
正極および負極におけるゲルポリマー部分に対する液体部分の比率を、それぞれ第1比率r1は1、第2比率r2は1となるように調整した以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
ゲル化剤として、PANの代わりにゲル化した際にゲルポリマー部分のゲル分率が30%になるような組成のポリメチルメタクリレート(PMMA)を用いた以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
ゲル化剤として、PANの代わりにゲル化した際にゲルポリマー部分のゲル分率が30%になるような組成のポリエチレンオキサイド(PEO)を用いた以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
ゲル化剤として、PANの代わりにゲル化した際にゲルポリマー部分のゲル分率が30%になるような組成のポリフッ化ビニリデン(PVdF)を用いた以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
ゲル化した際にゲルポリマー部分のゲル分率が5%になるような組成のPANの高分子体をゲル化剤として2質量%含んだ電解質前駆体溶液を電極群に含浸させた以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
ゲル化した際にゲルポリマー部分のゲル分率が10%になるような組成のPANの高分子体をゲル化剤として2質量%含んだ電解質前駆体溶液を電極群に含浸させた以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
正極および負極におけるゲルポリマー部分に対する液体部分の比率を、それぞれ第1比率r1は0、第2比率r2は0となるように調整した以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
正極および負極におけるゲルポリマー部分に対する液体部分の比率を、それぞれ第1比率r1は0.001、第2比率r2は0.001となるように調整した以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
正極および負極におけるゲルポリマー部分に対する液体部分の比率を、それぞれ第1比率r1は100、第2比率r2は100となるように調整した以外は、比較例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
ゲル化した際にゲルポリマー部分のゲル分率が90%になるような組成のPANの高分子体をゲル化剤として2質量%含んだ電解質前駆体溶液を電極群に含浸させた以外は、実施例1に記載と同様の作製方法にて電池を作製した。
先に説明した方法により、上記各例で作製した各々の二次電池ついて、電解質のゲルポリマー部分のゲル分率、正極活物質含有層の第1空隙における電解質のゲルポリマー部分と液体部分との第1比率r1、及び負極活物質含有層の第2空隙における電解質のゲルポリマー部分と液体部分との第2比率r2を求めた。得られた結果を下記表1に示す。
上記各例で作製した各々の二次電池に対し、次の条件でサイクル寿命試験を行った。各充放電サイクルにおいて、45℃環境下で1Aの定電流で2.8Vまで電池を充電した後、30分間の休止時間を設けた。次いで、3Aの定電流で1.5Vまで放電し、再び30分間の休止時間を設けた。この一連の操作を1つの充放電サイクルとし、この充放電サイクルを1000サイクル目まで繰り返した。
上記各例で作製した各々の二次電池に対し、次の条件で出力性能試験を行った。25℃環境下で電池を2.8Vまで0.2Cで充電し、その後1.5Vまで1Cで放電して電池の容量を確認した。次いで、再度電池を2.8Vまで0.2Cで充電し、5Cの放電電流で放電して電池の容量を確認した。0.2C放電時の放電容量を100%と見なし、この0.2C放電時放電容量に対する5C放電時の放電容量に基づいて、5C/0.2C容量維持率を算出した(5C/0.2C容量維持率=[(5C放電時の容量/0.2C放電時の容量)×100%])。
Claims (8)
- 正極集電体と、前記正極集電体上に設けられており第1空隙を有する正極活物質含有層とを含む正極と、
負極集電体と、前記負極集電体上に設けられており第2空隙を有する負極活物質含有層とを含む負極と、
ゲルポリマー部分と液体部分とを含み、前記ゲルポリマー部分のゲル分率が20%以上80%以下の範囲内にある電解質と
を具備し、
前記電解質の少なくとも一部は前記正極活物質含有層の前記第1空隙および前記負極活物質含有層の前記第2空隙に保持されており、
前記正極活物質含有層の前記第1空隙における前記電解質の前記ゲルポリマー部分の割合に対する前記液体部分の割合の第1比率r1は0.01≦r1≦10の範囲内にあり、
前記負極活物質含有層の前記第2空隙における前記電解質の前記ゲルポリマー部分の割合に対する前記液体部分の割合の第2比率r2は0.01≦r2≦10の範囲内にある、二次電池。 - 前記正極活物質含有層において、前記正極活物質含有層と前記正極集電体との第1界面側における前記電解質の前記液体部分の量の方が、前記正極活物質含有層の表面側における前記液体部分の量より多く、前記負極活物質含有層において、前記負極活物質含有層と前記負極集電体との第2界面側における前記電解質の前記液体部分の量の方が、前記負極活物質含有層の表面側における前記液体部分の量より多い、請求項1に記載の二次電池。
- 前記第1比率r1と、前記第2比率r2とが、r1≦r2の関係を満たす、請求項1又は2に記載の二次電池。
- 請求項1乃至3の何れか1項に記載の二次電池を具備する電池パック。
- 通電用の外部端子と、
保護回路と
を更に具備する請求項4に記載の電池パック。 - 複数の前記二次電池を具備し、
前記二次電池が、直列、並列、又は直列及び並列を組み合わせて電気的に接続されている請求項4又は5に記載の電池パック。 - 請求項4-6の何れか1項に記載の電池パックを具備する車両。
- 前記車両の運動エネルギーを回生エネルギーに変換する機構を含む請求項7に記載の車両。
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