JP2022019767A - 有機光電素子及びイメージセンサ並びに電子装置 - Google Patents
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Abstract
Description
光ダイオードを含むイメージセンサは、日増しに解像度が高くなっており、それに伴って画素の大きさが小さくなっている。
これによって、シリコンを代替できる有機物質が研究されている。
有機物質は、吸光係数が大きく、分子構造に応じて特定の波長領域の光を選択的に吸収することができることから、光ダイオードと色フィルタを同時に代替できるため、感度改善及び高集積に非常に有利である。
前記第2p型吸光物質又は前記第2n型吸光物質の最大吸収波長(λmax)における外部量子効率(EQE)は、前記吸光層の最大吸収波長(λmax)における外部量子効率(EQE)と同じか又は高いことが好ましい。
前記吸光層の半値幅は、前記第1p型吸光物質又は前記第1n型吸光物質の半値幅より広いことが好ましい。
前記第2p型吸光物質又は前記第2n型吸光物質は、下記の化学式1で表されることが好ましい。
前記第1p型吸光物質又は前記第1n型吸光物質は、下記の化学式2で表されることが好ましい。
前記吸光層及び前記吸光補助層は、緑色波長領域の光を選択的に吸収することが好ましい。
前記吸光補助層は、90nm以下の半値幅を有することが好ましい。
前記電荷補助層は、可視光線領域の光を実質的に吸収しないことが好ましい。
前記第1電極と前記第2電極は、それぞれ透明電極であることが好ましい。
前記半導体基板と前記有機光電素子との間に位置し、青色波長領域の光を選択的に吸収する青色フィルタと、赤色波長領域の光を選択的に吸収する赤色フィルタとを含む色フィルタ層をさらに有することが好ましい。
前記第1光感知素子と前記第2光感知素子は、積層されていることが好ましい。
前記有機光電素子である緑色光電素子と、青色波長領域の光を選択的に吸収する青色光電素子と、赤色波長領域の光を選択的に吸収する赤色光電素子は、積層されていることが好ましい。
これによって、有機光電素子を適用したイメージセンサのクロストークを減らして感度を改善することができるという効果がある。
また、本明細書で別途の定義がない限り、「ヘテロ」とは、N、O、S及びPから選ばれたヘテロ原子を1~3つ含有したものを意味する。
図面において、本実施形態を明確に説明するために説明上不要な部分は省略し、明細書全体にわたって同一又は類似する構成要素については同一の図面符号を使用した。
以下で「組み合わせ」とは、混合又は/又は2以上の積層構造を含む。
図1は、本発明の一実施形態に係る有機光電素子を概略的に示す断面図である。
図1を参照すると、本発明の一実施形態に係る有機光電素子100は、第1電極10、第1電極10の一面に配置される吸光層30、吸光層30の一面に配置される吸光補助層35、吸光補助層35の一面に配置される電荷補助層40、及び電荷補助層40の一面に位置する第2電極20を含む。
第1電極10と第2電極20の少なくとも一つは透光電極であり、透光電極は、例えばインジウムティンオキサイド(indium tin oxide、ITO)又はインジウムジンクオキサイド(indium zinc oxide、IZO)のような透明導電体、又は薄い厚さの単一層又は複数層の金属薄膜で作られ得る。
第1電極10と第2電極20のうちの一つが不透光電極である場合、例えばアルミニウム(Al)のような不透明導電体で作られ得る。
一例として、第2電極20は、透光電極であり得る。
一例として、第1電極10と第2電極20は、全て透光電極であり得る。
第1p型吸光物質及び第1n型吸光物質のうちの少なくとも一つは有機物であり、一例として第1p型吸光物質と第1n型吸光物質が全て有機物であり得る。
真性層は、第1p型吸光物質と第1n型吸光物質がバルクへテロ接合(bulk heterojunction)を形成する。
真性層は、第1p型吸光物質と第1n型吸光物質が、約1:100~約100:1の厚さ比で含まれ得る。
上記範囲内で、約1:50~50:1の厚さ比で含まれてもよく、上記範囲内で約1:10~約10:1の厚さ比で含まれてもよく、上記範囲内で約1:1の厚さ比で含まれてもよい。
第1p型吸光物質と第1n型吸光物質が上記範囲内の組成比を有することによって効果的なエキシトンの生成及びpn接合の形成により効果的になる。
p型層は、第1p型吸光物質を含み、n型層は、第1n型吸光物質を含む。
一例として、第1p型吸光物質と第1n型吸光物質のうちの少なくとも一つは、緑色波長領域の光を選択的に吸収し、緑色波長領域の光の最大吸収波長(λmax)は、約500nm~600nmであり得る。
半値幅は、波長に対する外部量子効率(EQE)グラフにおいて最大外部量子効率(EQE)地点の半分(half)に対応する波長の幅(width)であり、半値幅が小さければ狭い波長領域の光を選択的に吸収して波長選択性が高いことを意味し、半値幅が大きければ広い波長領域の光を吸収して波長選択性が低いことを意味する。
Rm~Rxは、それぞれ独立して、水素、置換もしくは非置換のC1~C30アルキル基、置換もしくは非置換のC6~C30アリール基、置換もしくは非置換のC3~C30ヘテロアリール基、ハロゲン原子、ハロゲン含有基またはこれらの組み合わせであり、
Yは、ハロゲン原子である。)
Yは、例えばフッ素原子又は塩素原子であり得る。
吸光層30は、約1nm~500nmの厚さを有することができる。
上記範囲内で約5nm~300nmの厚さを有することが好ましい。上記範囲内の厚さを有することによって光を効果的に吸収し、正孔と電子を効果的に分離及び伝達することによって光電変換効率を効果的に改善することができる。
例えば、第1電極10がカソードであり、第2電極20がアノードである場合、吸光補助層35は、第2p型吸光物質を含み、第1電極10がアノードであり、第2電極20がカソードである場合、吸光補助層35は第2n型吸光物質を含む。
第2p型吸光物質は、第1p型吸光物質と同じか又は異なっていてもよく、第2n型吸光物質は、第1n型吸光物質と同じか又は異なっていてもよい。
第2p型吸光物質又は第2n型吸光物質は、吸光層30より小さい半値幅を有する物質から選ばれ得る。
本実施形態では、吸光層30より小さい半値幅を有する第2p型吸光物質又は第2n型吸光物質からなる吸光補助層35を吸光層30よりも光が入射される電極に近く配置することによって吸光層30の波長選択性を補完することができる。
吸光補助層35は、例えば約90nm以下の半値幅を有する外部量子効率グラフを示し、そのうち、例えば約30nm~90nmの半値幅を有する外部量子効率グラフを示すことが好ましく、そのうち、例えば約50nm~90nmの半値幅を有する外部量子効率グラフを示すことがさらに好ましい。
例えば、第2p型吸光物質又は第2n型吸光物質の最大外部量子効率(EQEmax)は、吸光層30の最大外部量子効率(EQEmax)と比較して0~30%高くなり得、例えば約0.1~30%高くなり得、例えば約1~30%高くなり得る。
Ra~Rlは、それぞれ独立して、水素、置換もしくは非置換のC1~C30アルキル基、置換もしくは非置換のC6~C30アリール基、置換もしくは非置換のC3~C30ヘテロアリール基、ハロゲン原子、ハロゲン含有基またはこれらの組み合わせであり、
Xは、ハロゲン原子、ハロゲン含有基、置換もしくは非置換のC1~C30アルキル基、置換もしくは非置換のC6~C30アリール基、置換もしくは非置換のC1~C30アルコキシ基、置換もしくは非置換のC1~C30アリールオキシ基、置換もしくは非置換のC1~C30ヘテロアリールオキシ基、置換もしくは非置換のシリルオキシ基、置換もしくは非置換のアミン基、置換もしくは非置換のアリールアミン基またはこれらの組み合わせである。)
吸光補助層35は、約1nm~200nmの厚さを有する。上記範囲内で約5nm~100nmの厚さを有することが好ましく、上記範囲内で約5nm~70nmの厚さを有することがさらに好ましい。
電荷補助層40は、可視光線領域の光を実質的に吸収しなく、これによって、第2電極20から吸光補助層35及び吸光層30に入射される可視光線領域の光の吸収を妨害しなくなる。
有機物は、正孔又は電子特性を有する有機化合物であり、無機物は、例えばモリブデン酸化物、タングステン酸化物、ニッケル酸化物のような金属酸化物であり得る。
エキシトンは、吸光層30及び吸光補助層35で正孔と電子に分離され、分離された正孔は第1電極10と第2電極20のうちの一つであるアノード側に移動し、分離された電子は第1電極10と第2電極20のうちの他の一つであるカソード側に移動して有機光電素子に電流が流れるようになる。
次に、有機光電素子を適用したイメージセンサの一例について図面を参照して説明する。
ここではイメージセンサの一例として有機CMOSイメージセンサについて説明する。
図2及び図3を参照すると、本発明の一実施形態に係る有機CMOSイメージセンサ300は、青色光感知素子50B、赤色光感知素子50R、伝送トランジスタ(図示せず)及び電荷貯蔵所55が集積されている半導体基板110、下部絶縁層60、色フィルタ層70、上部絶縁層80、及び有機光電素子100を含む。
青色光感知素子50B、赤色光感知素子50Rは光ダイオードであってもよい。
青色光感知素子50B、赤色光感知素子50R、伝送トランジスタ及び/又は電荷貯蔵所55は、各画素ごとに集積されており、一例として図2、3に示すように青色光感知素子50Bは青色画素に含まれ、赤色光感知素子50Rは赤色画素に含まれる。
電荷貯蔵所55は緑色画素のみに示したが、青色画素及び赤色画素も青色光感知素子50Bと連結される電荷貯蔵所、及び赤色光感知素子50Rと連結される電荷貯蔵所をそれぞれ含むことができる。
半導体基板110の上には、さらに金属配線(図示せず)及びパッド(図示せず)が形成される。金属配線及びパッドは、信号遅延を減らすために低い比抵抗を有する金属、例えば、アルミニウム(Al)、銅(Cu)、銀(g)、及びこれらの合金で作られ得るが、これに限定されない。しかし、上記構造に限定されず、金属配線及びパッドが光感知素子(50B、50R)の下部に位置することもできる。
下部絶縁層60は、酸化ケイ素及び/又は窒化ケイ素のような無機絶縁物質又はSiC、SiCOH、SiCO、及びSiOFのような低誘電率(low K)物質で作られ得る。
下部絶縁層60は、電荷貯蔵所55を露出するトレンチを有する。トレンチは充填材で満たされ得る。
下部絶縁層60の上には、色フィルタ層70が形成される。
色フィルタ層70は、青色画素に形成される青色フィルタ層70Bと赤色画素に形成される赤色フィルタ層70Rとを含む。本実施形態では緑色フィルタを備えていない例を説明するが、場合によって緑色フィルタを備えることもできる。
上部絶縁層80は、色フィルタ層70による段差を除去して平坦化する。
上部絶縁層80及び下部絶縁層60は、パッドを露出する接触口(図示せず)と緑色画素の電荷貯蔵所55を露出する貫通口85を有する。
有機光電素子100は、前述のように第1電極10、吸光層30、吸光補助層35、電荷補助層40、及び第2電極20を含む。
第1電極10と第2電極20は全て透明電極であってもよく、吸光層30、吸光補助層35、及び電荷補助層40は前述したとおりである。
吸光層30及び吸光補助層35は、緑色波長領域の光を選択的に吸収することができ、緑色画素の色フィルタを代替する。
第2電極20側から入射された光は、吸光層30及び吸光補助層35で緑色波長領域の光が主に吸収されて光電変換され、残りの波長領域の光は、第1電極10を通過して光感知素子(50B、50R)によりセンシングされ得る。
また、上述のように有機光電素子100は、吸光補助層35により緑色波長選択性を高めることによって緑色以外の波長領域の光を不要に吸収して発生するクロストークを減らし、感度を高めることができる。
本実施形態に係る有機CMOSイメージセンサ300は、上述した実施形態と同様に、光感知素子(50B、50R)、伝送トランジスタ(図示せず)、及び電荷貯蔵所55が集積されている半導体基板110、上部絶縁層80、及び有機光電素子100を含む。
青色光感知素子50Bと赤色光感知素子50Rは、電荷貯蔵所(図示せず)と電気的に連結されており、伝送トランジスタにより伝達され得る。青色光感知素子50Bと赤色光感知素子50Rとは、積層深さに応じて各波長領域の光を選択的に吸収することができる。
又、上述のように、有機光電素子100は、吸光補助層35により緑色波長選択性を高めることによって緑色以外の波長領域の光を不要に吸収して発生するクロストークを減らし、感度を高めることができる。
本実施形態に係る有機CMOSイメージセンサは、緑色波長領域の光を選択的に吸収する緑色光電素子と、青色波長領域の光を選択的に吸収する青色光電素子と、赤色波長領域の光を選択的に吸収する赤色光電素子とが積層される構造である。
図5においては、赤色光電素子、緑色光電素子、及び青色光電素子が順次に積層された構造を示したが、これに限定されず、積層順序は多様に変り得る。
イメージセンサは、多様な電子装置に適用され、例えばモバイルホン、デジタルカメラなどに適用され得るが、これに限定されない。
ただし下記の実施例は、単に説明の目的のためのものに過ぎず、本発明の範囲を制限するものではない。
(実施例1)
ガラス基板上にITOをスパッタリングで積層して100nm厚さの下部電極を形成する。
次に、下部電極上にモリブデン酸化物(MoOx、0<x≦3)とアルミニウム(Al)を1:1(wt/wt)の比率に熱蒸着した5nm厚さの電子輸送層を形成する。
次に、電子輸送層上にp型吸光物質として下記の化学式1aで表される化合物(Lumtec社製)とn型吸光物質としてジシアノビニル-テルチオフェン(DCV3T)を1:1の厚さ比で共蒸着して吸光層を形成する。
続いて、吸光層上に下記の化学式1aで表される化合物を熱蒸着して吸光補助層を形成し、その上にモリブデン酸化物(MoOx、0<x≦3)を熱蒸着して電荷補助層を形成する。
続いて、電荷補助層上にITOをスパッタリングで積層して100nm厚さの上部電極を形成して有機光電素子を製作する。
吸光層のn型吸光物質としてジシアノビニル-テルチオフェン(DCV3T)の代わりにフラーレン(C60)を用いたことを除いては、実施例1と同様な方法で有機光電素子を製作する。
吸光層のn型吸光物質としてジシアノビニル-テルチオフェン(DCV3T)の代わりにフラーレン(C60)を用い、吸光補助層の前記化学式1aで表される化合物の代わりに下記の化学式1bで表される化合物を用いたことを除いては、実施例1と同様な方法で有機光電素子を製作する。
ボロンサブフラロシアニンクロライド(Aldrich社製)20.0g、トリフェニルシラノール(東京化成社製)32.0g、及びトリフルオロメタンスルホン酸銀(東京化成社製)14.8gを乾燥トルエン150mlで15時間加熱還流する。
ここに塩化メチレン200mlを加えて濾過した後、濾過された溶液を減圧濃縮させてシリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製して化学式1bで表される化合物を得る。
吸光補助層を形成しないことを除いては、実施例1と同様な方法で有機光電素子を製作する。
(比較例2)
吸光補助層を形成しないことを除いては、実施例2と同様な方法で有機光電素子を製作する。
(比較例3)
吸光補助層を形成しないことを除いては、実施例3と同様な方法で有機光電素子を製作する。
(評価1:外部量子効率(EQE)及び半値幅)
実施例1~3と比較例1~3による有機光電素子の波長に応じた外部量子効率(EQE)および半値幅を評価する。
外部量子効率は、IPCE measurement system(McScience社製、韓国)設備を用いて測定する。
まず、Si光ダイオード(Hamamatsu社製、日本)を用いて設備を補正(calibration)した後、実施例1~3及び比較例1~3による有機光電素子を設備に装着し、波長範囲約350~750nm領域で外部量子効率を測定する。
半値幅は、外部量子効率(EQE)グラフにおいて最大外部量子効率(EQEmax)地点の半分(half)に対応する波長の幅(width)で計算する。
図6は、実施例1と比較例1による有機光電素子の波長に応じた外部量子効率(EQE)を示すグラフであり、図7は、実施例2と比較例2による有機光電素子の波長に応じた外部量子効率(EQE)を示すグラフであり、図8は、実施例3と比較例3による有機光電素子の波長に応じた外部量子効率(EQE)を示すグラフである。
同様に、実施例2による有機光電素子は、比較例2による有機光電素子と比較して同等又はそれより改善された外部量子効率を有すると同時に、半値幅が狭くなって波長選択性が改善されたことを確認でき、実施例3による有機光電素子は、比較例3による有機光電素子と比較して同等又はそれより改善された外部量子効率を有すると同時に、半値幅が狭くなって波長選択性が改善されたことを確認できる。
実施例1と比較例1による有機光電素子のクロストークを評価する。
クロストーク評価は、LUMERRICAL(3D)プログラムを用いてシミュレーション評価する。
この時、波長領域をそれぞれ440~480nm(青色)、520~560nm(緑色)、590~630nm(赤色)の3領域に分割してそれぞれの領域に異なる色の光変換素子がどれくらい光学的に干渉するかを評価する。
この値が440~480nmにおける赤色素子及び緑色素子の青色領域に対するクロストーク値である。
同様に、520~560nmにおいては緑色領域の感度曲線の積分値を100にし、赤色素子及び青色素子の感度曲線の520~560nmにおける相対積分値を求めた。
この値が520~560nmにおける赤色素子及び青色素子の緑色領域に対するクロストーク値である。
同様に、590~630nmにおいては赤色領域の感度曲線の積分値を100にし、青色素子及び緑色素子の感度曲線の520~560nmにおける相対積分値を求めた。
この値が520~560nmにおける青色素子及び緑色素子の赤色領域に対するクロストーク値である。
20 第2電極
30 吸光層
35 吸光補助層
40 電荷補助層
50(R、B) (赤色、青色)光感知素子
60 下部絶縁層
70(R、B) (赤、青)色フィルタ層
80 上部絶縁層
85 貫通口
100 有機光電素子
110 半導体基板
300 有機CMOSイメージセンサ
Claims (14)
- 第1電極と、
前記第1電極の一面に配置され、第1p型吸光物質及び第1n型吸光物質を含む吸光層と、
前記吸光層の前記第1電極と接する面と対向する一面に接して配置され、前記吸光層より小さい半値幅を有する第2p型吸光物質又は第2n型吸光物質を含む吸光補助層と、
前記吸光補助層の前記吸光層と接する面と対向する一面に配置される電荷補助層と、
前記電荷補助層の前記吸光補助層と接する面と対向する一面に配置される第2電極とを有し、
前記第2電極の側から光が入射され、前記吸光補助層は、前記吸光層よりも光が入射される前記第2電極の近くに配置され、
前記第1p型吸光物質及び第1n型吸光物質と、前記第2p型吸光物質又は第2n型吸光物質の組み合わせは、
i)前記第1p型吸光物質が、下記に示す化学式1aで表される化合物であり、前記第1n型吸光物質が、ジシアノビニル-テルチオフェン(dicyanovinyl-terthiophene:DCV3T)であり、前記第2p型吸光物質が前記化学式1aで表される化合物である、
ii)前記第1p型吸光物質が、下記に示す化学式1aで表される化合物であり、前記第1n型吸光物質がフラーレン(C60)であり、前記第2p型吸光物質が前記化学式1aで表される化合物である、
iii)前記第1p型吸光物質が、下記に示す化学式1aで表される化合物であり、前記第1n型吸光物質がフラーレン(C60)であり、前記第2p型吸光物質が前記化学式1bで表される化合物である、ことを特徴とする有機光電素子。
- 前記第2p型吸光物質又は前記第2n型吸光物質は、前記吸光層の半値幅より5nm以上小さい半値幅を有することを特徴とする請求項1に記載の有機光電素子。
- 前記第2p型吸光物質又は前記第2n型吸光物質の最大吸収波長(λmax)における外部量子効率(EQE)は、前記吸光層の最大吸収波長(λmax)における外部量子効率(EQE)と同じか又は高いことを特徴とする請求項1に記載の有機光電素子。
- 前記吸光層の半値幅は、前記第1p型吸光物質又は前記第1n型吸光物質の半値幅より広いことを特徴とする請求項1に記載の有機光電素子。
- 前記吸光層及び前記吸光補助層は、緑色波長領域の光を選択的に吸収することを特徴とする請求項1に記載の有機光電素子。
- 前記吸光補助層は、90nm以下の半値幅を有することを特徴とする請求項1に記載の有機光電素子。
- 前記電荷補助層は、可視光線領域の光を実質的に吸収しないことを特徴とする請求項1に記載の有機光電素子。
- 前記第1電極と前記第2電極は、それぞれ透明電極であることを特徴とする請求項1に記載の有機光電素子。
- 請求項1乃至8のいずれか一項に記載の有機光電素子を有することを特徴とするイメージセンサ。
- 青色波長領域の光を感知する複数の第1光感知素子及び赤色波長領域の光を感知する複数の第2光感知素子が集積されている半導体基板をさらに有し、
前記有機光電素子は、前記半導体基板の上部に配置され、緑色波長領域の光を選択的に吸収することを特徴とする請求項9に記載のイメージセンサ。 - 前記半導体基板と前記有機光電素子との間に位置し、青色波長領域の光を選択的に吸収する青色フィルタと、赤色波長領域の光を選択的に吸収する赤色フィルタとを含む色フィルタ層をさらに有することを特徴とする請求項10に記載のイメージセンサ。
- 前記第1光感知素子と前記第2光感知素子は、積層されていることを特徴とする請求項10に記載のイメージセンサ。
- 前記有機光電素子である緑色光電素子と、青色波長領域の光を選択的に吸収する青色光電素子と、赤色波長領域の光を選択的に吸収する赤色光電素子は、積層されていることを特徴とする請求項9に記載のイメージセンサ。
- 請求項9に記載のイメージセンサを有することを特徴とする電子装置。
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