JP2022010654A - 押出成形又はブロー成形用ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物 - Google Patents
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Abstract
Description
一方、無作為にオレフィン系共重合体を併用すると、分散不良により、押出成形又はブロー成形に用いる樹脂ペレット作製時に押出機のベントホールから原料が漏れ出す現象、いわゆるベントアップが発生するという問題がある。また、押出成形又はブロー成形により得られる成形品の表面に膨れが発生したりするため生産性が低下するという問題がある。
前記課題を解決する本発明の一態様は以下の通りである。
前記樹脂成分の含有量が95質量%以上であり、
前記(A)ポリアリーレンサルファイド樹脂100質量部に対する、前記(B)エポキシ基含有オレフィン系共重合体及び前記(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体の合計含有量が33~55質量部であり、かつ、前記(A)ポリアリーレンサルファイド樹脂100質量部に対する前記(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体の含有量が5~20質量部であり、
前記(B)エポキシ基含有オレフィン系共重合体が、α-オレフィン由来の構成単位と、α,β-不飽和酸のグリシジルエステル由来の構成単位と、(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位とを含み、かつ、前記(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位中のアルコール残基の炭素数が2であり、
前記(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体が、α-オレフィン由来の構成単位と、(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位とを含み、かつ、前記(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位中のアルコール残基の炭素数が2~20であり、前記(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体に対する、前記(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位の含有率が30~40質量%である、押出成形又はブロー成形用ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物。
尚、低温下での靭性とは、ISO179/1eAに従って測定される、-40℃におけるノッチ付きシャルピー衝撃強さが25kJ/m2以上であることをいう。
以下に、本実施形態のPAS樹脂組成物の各成分について説明する。
PAS樹脂は、機械的性質、電気的性質、耐熱性その他物理的・化学的特性に優れ、且つ加工性が良好であるという特徴を有する。
PAS樹脂は、主として、繰返し単位として-(Ar-S)-(但しArはアリーレン基)で構成された高分子化合物であり、本実施形態では一般的に知られている分子構造のPAS樹脂を使用することができる。
本実施形態において、(B)エポキシ基含有オレフィン系共重合体は、α-オレフィン由来の構成単位と、α,β-不飽和酸のグリシジルエステル由来の構成単位と、(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位とを含む。また、(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位中のアルコール残基の炭素数が2~20である。当該エポキシ基含有オレフィン系共重合体は、1種単独で又は2種以上を組み合わせて使用することができる。
以下、各構成単位について説明する。尚、以下において、(メタ)アクリル酸エステルを(メタ)アクリレートともいう。例えば、(メタ)アクリル酸グリシジルエステルをグリシジル(メタ)アクリレートともいう。また、本明細書において、「(メタ)アクリル酸」は、アクリル酸とメタクリル酸との両方を意味し、「(メタ)アクリレート」は、アクリレートとメタクリレートとの両方を意味する。
α-オレフィンとしては、特に限定されず、例えば、エチレン、プロピレン、ブチレン、1-ペンテン、1-ヘキセン、1-ヘプテン、1-オクテン、4-メチル-1-ペンテン、4-メチル-1-ヘキセン等が挙げられ、特にエチレンが好ましい。α-オレフィンは、1種単独で使用することもでき、2種以上を併用することもできる。α-オレフィン由来の構成単位の含有量は、特に限定されないが、例えば、(B)エポキシ基含有オレフィン系共重合体中、40~98質量%とすることができる。(B)エポキシ基含有オレフィン系共重合体がα-オレフィン由来の構成単位を共重合成分として含むことで、樹脂部材には可撓性が付与されやすい。
α,β-不飽和酸のグリシジルエステルとしては、特に限定されず、例えば、以下の一般式(1)に示される構造を有するものを挙げることができる。
本実施形態における(メタ)アクリル酸エステルは、アルコール残基の炭素数が2~20のものである。当該炭素数が2未満であると低温環境下での靭性を高めることが難しくなり、アルコール残基の炭素数が20を超える(メタ)アクリル酸エステルは入手が困難であり、原料のコストアップ等の原因となる。当該炭素数は、好ましくは4~10であり、より好ましくは4~8である。当該(メタ)アクリル酸エステルとしては、例えば、アクリル酸エチル、アクリル酸-n-プロピル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸-n-ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸-n-ペンチル、アクリル酸-n-ヘキシル、アクリル酸-n-ヘプチル、アクリル酸-n-オクチル、アクリル酸-n-ノニル等のアクリル酸エステル;メタクリル酸エチル、メタクリル酸-n-プロピル、メタクリル酸イソプロピル、メタクリル酸-n-ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸-n-ペンチル、メタクリル酸-n-ヘキシル、メタクリル酸-n-ヘプチル、メタクリル酸-n-オクチル、メタクリル酸-n-ノニル等のメタクリル酸エステルが挙げられる。中でも、アクリル酸-n-ブチル、アクリル酸-n-ペンチル、アクリル酸-n-ヘキシル、アクリル酸-n-ヘプチル、及びアクリル酸-n-オクチルが好ましく、特にアクリル酸-n-ブチルが好ましい。(メタ)アクリル酸エステルは、1種単独で使用することもでき、2種以上を併用することもできる。(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位の含有量は、(B)エポキシ基含有オレフィン系共重合体中1~50質量%以下とすることが好ましい。上記含有量を1質量%以上にすることで、低温環境下での靱性をより高めることができるとともに、50質量%以下にすることで、耐熱性が低下することを抑制することができる。下限値は、5質量%以上、10質量%以上、15質量%以上、又は20質量%以上とすることができ、上限値は、45質量%以下、40質量%以下、35質量%以下、又は30質量%以下とすることができる。中でも、5~45質量%以下であることがより好ましく、10~40質量%以下であることがさらに好ましく、15~35質量%以下であることが特に好ましい。
尚、本実施形態においてアルコール残基とは、(メタ)アクリル酸エステルのうち、エステル結合を形成しているアルコール由来の部位のことを指す。
本実施形態において、(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体は、α-オレフィン由来の構成単位と、(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位とを含む。そして、エポキシ基非含有オレフィン系共重合体に対する、(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位の含有率が30~40質量%である。
(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体に含まれる、α-オレフィン由来の構成単位、及び(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位は、それぞれ、(B)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体において説明したものと同じである。
尚、(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体において、(メタ)アクリル酸エステルは、アルコール残基の炭素数が2~20のものである。当該炭素数が2未満であると低温環境下での靭性を高めることが難しく、アルコール残基の炭素数が20を超える(メタ)アクリル酸エステルは入手が困難であり、原料のコストアップ等の原因となる。当該炭素数は、好ましくは4~10であり、より好ましくは4~8である。
さらに、(A)ポリアリーレンサルファイド樹脂100質量部に対する(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体の含有量が5~20質量部である。(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体の含有量が5質量部未満であると、低温環境下での靭性を高めることが難しく、20質量部を超えると、成形品の表面に膨れが発生したり、押出機によるペレット作製時にベントアップが発生したりする。(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体の含有量は、6~18質量部が好ましく、7~15質量部がより好ましい。
本実施形態のPAS樹脂組成物は、上記成分の他に、その効果を阻害しない範囲で、所望の物性付与のために、従来、PAS樹脂に配合されている種々の添加剤を含んでいてもよい。添加剤の好適な例としては、酸化防止剤、離型剤、腐食防止剤、及び核剤からなる群より選択される1種以上が挙げられる。添加剤の使用量は、PAS樹脂組成物の全質量に対して、樹脂成分の質量の比率が95質量%以上である限りにおいて特に限定されない。
本実施形態のPAS樹脂組成物は、その効果を阻害しない範囲で、充填材を含んでいてもよい。PAS樹脂組成物の引張破壊呼び歪みが低下しないようにするため、PAS樹脂組成物における充填材の含有量は、5質量%未満であり、3質量% 以下が好ましく、1質量%以下がより好ましく、0質量%が特に好ましい。充填材の含有量が5質量%未満であると、ISO527-1,2に従って測定される引張破壊呼び歪みが20%以上とすることができる。
本実施形態のPAS樹脂組成物は、押出成形品又はブロー成形品に適用するのが好適である。当該押出成形品又はブロー成形品は、上述のPAS樹脂組成物を用い、押出成形又はブロー成形を行うことにより製造される。上述したPAS樹脂組成物を材料として用いることを除いては、一般的な押出成形品と同様である。
各実施例・比較例において、表1に示す各原料成分をドライブレンドした後、シリンダー温度320℃の二軸押出機に投入して(ガラス繊維は押出機のサイドフィード部より別添加)、溶融混練し、ペレット化した。尚、表1において、各成分の数値は質量部を示す。また、使用した各原料成分の詳細を以下に示す。
・PPS樹脂1:溶融粘度130Pa・s(せん断速度:1200sec-1、310℃)、ピーク分子量:65000
・PPS樹脂2:特開2006-63255号公報の実施例1に記載のPPS樹脂1、ピーク分子量:41000
上記PPS樹脂の溶融粘度は以下のようにして測定した。
(株)東洋精機製作所製キャピログラフを用い、キャピラリーとして1mmφ×20mmLのフラットダイを使用し、バレル温度310℃、せん断速度1200sec-1での溶融粘度を測定した。
・エポキシ基含有オレフィン系共重合体1:アルケマ(株)製、LOTADERAX8750、E70%-GMA5%-BA25%、ガラス転移温度:-45℃
・エポキシ基含有オレフィン系共重合体2:アルケマ(株)製、LOTADERAX8700、E67%-GMA8%-BA25%、ガラス転移温度:-45℃
・エポキシ基含有オレフィン系共重合体3:住友化学(株)製、ボンドファースト7M、E67%-GMA6%-MA27%、ガラス転移温度:-33℃
・エポキシ基含有オレフィン系共重合体4:住友化学(株)製、ボンドファースト7L、E70%-GMA3%-MA27%、ガラス転移温度:-33℃
尚、上記各エポキシ基含有オレフィン系共重合体において、Eはエチレン(α-オレフィン由来の構成単位)を、GMAはグリシジルメタクリレート(α,β-不飽和酸のグリシジルエステル由来の構成単位)を、BAはブチルアクリレート((メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位)を、MAはメチルアクリレートを示す。また、それぞれの構成単位に付された百分率の数値は各構成単位の質量百分率を示す。以下の(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体においても同様である。
・エポキシ基非含有オレフィン系共重合体1:アルケマ(株)製、LOTRYL35BA40T、E65%-BA35%、ガラス転移温度:-55℃
・エポキシ基非含有オレフィン系共重合体2:ダウ・ケミカル日本(株)製、ENGAGE8842、E-1ーオクテン共重合体、ガラス転移温度:-61℃
・エポキシ基非含有オレフィン系共重合体3:三井化学(株)製、タフマーMH7020、無水マレイン酸変性E-ブテン、ガラス転移温度:-65℃
・エポキシ基非含有オレフィン系共重合体4:アルケマ(株)製、LOTRYL29MA03、E71%-MA29%、ガラス転移温度:-33℃
得られた各実施例・比較例のペレットを用いて以下の評価を行った。
(1)-40℃シャルピー衝撃強さ(ノッチ付き)
射出成形機で、シリンダー温度320℃、金型温度150℃でISO179/1eAに準じてシャルピー衝撃試験片を成形し、所定の温度雰囲気下に1時間以上放置後、-40℃にてシャルピー衝撃強さ(ノッチ付き)を測定した。測定結果を表1及び表2に示す。尚、当該シャルピー衝撃強さが25kJ/m2以上であると低温下における靭性が高いと言える。
射出成形により、シリンダー温度320℃、金型温度150℃で、ISO3167に準じた試験片(幅10mm、厚み4mmt)を作製した。この試験片を用い、ISO527-1,2に準じて引張り破壊呼び歪み(%)を測定した。引張り破壊呼び歪み(%)が100以上を「A」、50以上~100未満を「B」、20以上~50未満を「C」、20未満を「D」として評価した。評価結果を表1及び表2に示す。
射出成形により、シリンダー温度320℃、金型温度150℃で、ISO3167に準じた試験片を作製した。この試験片の外観を目視観察し、膨れや剥離の箇所の個数が0の場合を「A」、3個未満の場合を「B」、3個以上の場合を「D」として評価した。評価結果を表1及び表2に示す。
二軸押出機によりシリンダー温度320℃、吐出量20kg/hr、スクリュー回転数200rpmで押出して、ペレットを作製する際に、30分以上ダイ近傍のベント穴から樹脂が漏れ出してこない場合を「A」、10分以上30分未満押出を継続した場合にベント穴から樹脂が漏れ出してくる場合を「B」、10分未満でベント穴から樹脂が漏れ出してくる場合を「D」として評価した。評価結果を表1及び表2に示す。
一方、PAS樹脂に対して、無作為にオレフィン系共重合体を併用すると、分散不良により、押出成形又はブロー成形に用いる樹脂ペレット作製時に押出機のベントホールから原料が漏れ出す現象、いわゆるベントアップが発生するという問題がある。また、押出成形又はブロー成形により得られる成形品の表面に膨れが発生したりするため生産性が低下するという問題がある。
前記課題を解決する本発明の一態様は以下の通りである。
前記(A)ポリアリーレンサルファイド樹脂100質量部に対する、前記(B)エポキシ基含有オレフィン系共重合体及び前記(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体の合計含有量が33~55質量部であり、かつ、前記(A)ポリアリーレンサルファイド樹脂100質量部に対する前記(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体の含有量が5~20質量部であり、
前記(B)エポキシ基含有オレフィン系共重合体が、α-オレフィン由来の構成単位と、α,β-不飽和酸のグリシジルエステル由来の構成単位と、(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位とを含み、かつ、前記(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位中のアルコール残基の炭素数が2~20であり、
前記(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体が、α-オレフィン由来の構成単位と、(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位とを含み、かつ、前記(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位中のアルコール残基の炭素数が2~20であり、前記(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体に対する、前記(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位の含有率が30~40質量%である、押出成形又はブロー成形用ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物。
尚、低温下での靭性とは、ISO179/1eAに従って測定される、-40℃におけるノッチ付きシャルピー衝撃強さが25kJ/m2以上であることをいう。
以下に、本実施形態のPAS樹脂組成物の各成分について説明する。
本実施形態のPAS樹脂組成物は、その効果を阻害しない範囲で、充填材を含んでいてもよい。PAS樹脂組成物の引張破壊呼び歪みが低下しないようにするため、PAS樹脂組成物における充填材の含有量は、5質量%未満であり、3質量%以下が好ましく、1質量%以下がより好ましく、0質量%が特に好ましい。充填材の含有量が5質量%未満であると、ISO527-1,2に従って測定される引張破壊呼び歪みが20%以上とすることができる。
Claims (6)
- 樹脂成分として、(A)ポリアリーレンサルファイド樹脂と、(B)エポキシ基含有オレフィン系共重合体と、(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体とを含有し、
前記樹脂成分の含有量が95質量%以上であり、
前記(A)ポリアリーレンサルファイド樹脂100質量部に対する、前記(B)エポキシ基含有オレフィン系共重合体及び前記(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体の合計含有量が33~55質量部であり、かつ、前記(A)ポリアリーレンサルファイド樹脂100質量部に対する前記(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体の含有量が5~20質量部であり、
前記(B)エポキシ基含有オレフィン系共重合体が、α-オレフィン由来の構成単位と、α,β-不飽和酸のグリシジルエステル由来の構成単位と、(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位とを含み、かつ、前記(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位中のアルコール残基の炭素数が2~20であり、
前記(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体が、α-オレフィン由来の構成単位と、(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位とを含み、かつ、前記(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位中のアルコール残基の炭素数が2~20であり、前記(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体に対する、前記(メタ)アクリル酸エステル由来の構成単位の含有率が30~40質量%である、押出成形又はブロー成形用ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物。 - 前記(A)ポリアリーレンサルファイド樹脂のピーク分子量が50000以上である、請求項1に記載の押出成形又はブロー成形用ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物。
- 前記(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体のガラス転移温度が、前記(B)エポキシ基含有オレフィン系共重合体のガラス転移温度よりも低く、かつ、前記(B)エポキシ基含有オレフィン系共重合体のガラス転移温度が-40℃以下であり、前記(C)エポキシ基非含有オレフィン系共重合体のガラス転移温度が-50℃以下である、請求項1又は2に記載の押出成形又はブロー成形用ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物。
- ISO179/1eAに従って測定される、-40℃におけるノッチ付きシャルピー衝撃強さが25kJ/m2以上である、請求項1~3のいずれか1項に記載の押出成形又はブロー成形用ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物。
- ISO527-1,2に従って測定される引張破壊呼び歪みが20%以上である、請求項1~4のいずれか1項に記載の押出成形又はブロー成形用ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物。
- さらに、酸化防止剤、離型剤、腐食防止剤、及び核剤からなる群より選択される1種以上を含む、請求項1~5のいずれか1項に記載の押出成形又はブロー成形用ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物。
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