JP2021508286A - ジメチルエーテルを製造するための触媒システムおよび方法 - Google Patents
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Abstract
Description
2CO + 4H2 ⇔ CH3OCH3 + H2O (2)
2CO + 4H2 ⇔ 2CH3OH (メタノール合成反応)
2CH3OH ⇔ CH3OCH3 + H2O(メタノール脱水反応)
CO + H2O ⇔ CO2 + H2 (水性ガスシフト反応)
(A)酸化銅、酸化アルミニウム、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、アモルファス酸化アルミニウム、三元酸化物、またはこれらの混合物からなる群から選択される、メタノール活性成分60〜80重量%;
(B)0.1〜20重量%(成分(B)を基準とする)のニオブ、タンタル、リン、またはホウ素を含有するγ−酸化アルミニウム、水酸化アルミニウム、および/または水酸化アルミニウム水酸化物、またはこれらの混合物からなる群から選択される酸成分、あるいは、γ−酸化アルミニウムのような酸性酸化アルミニウム、アルモシリケート、シリケート、ゼオライト、酸化ニオブ、酸化タンタル、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化ケイ素、リン酸アルミニウム、リン酸ニオブ、またはこれらの混合物、20〜40重量%;
(C)少なくとも1種の添加剤0−10重量%(なお、これによって、成分(A)、(B)、および(C)の合計は、合計100重量%になる)。
その触媒層1および2は、9:1から1:9の体積比を有しており;
触媒層1は、触媒1粒子の充填床、または重量比が1:4〜4:1である触媒1粒子と不活性1粒子との混合物の充填床として形成されており、触媒1は、ZnO、Al2O3および場合によりZrO2の他に、5〜80重量%のCuOを含み、不活性1粒子は、Al2O3を含み;
触媒層2は、重量比が1:9〜9:1である触媒1粒子と触媒2粒子との混合物の充填床として形成されており、触媒2粒子は、SiO2:Al2O3モル比が10〜1500:1である酸性アルモシリケートゼオライトで形成されており、少なくとも1種のバインダー材料10〜90重量%を含んでいる(なお、上記重量%は、触媒2粒子の合計重量(100重量%)を基準とする)。
第1の触媒層は、合成ガスをメタノールにするための触媒と不活性材料のアルファ酸化アルミニウムとの混合物(50:50重量%)を含む。合成ガスをメタノールにするための触媒には、3mmの高さおよび直径を有する円柱状本体にタブレット化するための潤滑剤として、58.3重量%のCuO、19.4重量%のZnO、17.0重量%のAl2O3、2.4重量%のZrO2、および2.9重量%のグラファイトが含まれている。
第2の触媒層は、先程述べた合成ガスをメタノールにするための触媒とメタノールをジメチルエーテルにするための触媒との混合物(70%:30%または60%:40%重量%)を含む。メタノールをジメチルエーテルにするための触媒は、酸性成分としての60重量%のZSM−5ゼオライトと直径が3.2mmまたは1.6mmであり、長さが最高3.2mmである円柱状体に押し出すためのバインダーとしての40重量%の酸化アルミニウムとを含む。さらに、ゼオライトと酸化アルミニウムとを含む円柱状体に、0.5重量%の銅を含浸させることができる。
反応器は、合成ガスをメタノールにするための触媒とメタノールをジメチルエーテルにするための触媒との混合物(60%:40%(重量%))947mlで満される。合成ガスをメタノールにするための触媒は、3mmの高さおよび直径を有する円柱状体にタブレット化するための潤滑剤として、58.3重量%のCuO、19.4重量%のZnO、17.0重量%のAl2O3、2.4重量%のZrO2、および2.9重量%のグラファイトを含む。ジメチルエーテル合成触媒は、直径が3.2mmであり長さが最高3.2mmである円柱状体に押し出すための潤滑剤として、酸性成分としての60重量%のZSM−5ゼオライトとバインダーとしての40重量%の酸化アルミニウムとを含む。
反応器は、2つの触媒層で満たされている。加熱部1内の反応器入口に配置されている触媒層1は、合成ガスをメタノールにするための触媒と不活性材料アルファ酸化アルミニウムとの混合物(50%:50%(重量%))330mlを含む。合成ガスをメタノールにするための触媒は、3mmの高さおよび直径を有する円柱状体にタブレット化するための潤滑剤として、58.3%重量%のCuO、19.4重量%のZnO、17.0重量%のAl2O3、2.4重量%のZrO2、および2.9重量%のグラファイトを含む。
反応器は、2つの触媒層で満たされている。加熱部1内の反応器入口に配置されている触媒層1は、合成ガスをメタノールにするための触媒と不活性材料アルファ酸化アルミニウムとの混合物(50%:50%(重量%))330mlを含む。合成ガスをメタノールにするための触媒は、3mmの高さおよび直径を有する円柱状体にタブレット化するための潤滑剤として、58.3%重量%のCuO、19.4重量%のZnO、17.0重量%のAl2O3、2.4重量%のZrO2、および2.9重量%のグラファイトを含む。
実施例2:0.02
実施例3:0.001
Claims (23)
- 流れ方向に沿って空間的に隔てられ順番に並んでいる2つの触媒層1および2を含む、合成ガスをジメチルエーテルにするための連続方法のための触媒システムであって、
触媒層1が、合成ガスをメタノールにするための触媒粒子を含み、
触媒層2が、合成ガスをメタノールにするための触媒粒子とメタノールをジメチルエーテルにするための触媒粒子との混合物を含む、触媒システム。 - 触媒層1および/または2が、充填床またはスラリーとして存在する、請求項1に記載の触媒システム。
- 合成ガスをメタノールにするための触媒粒子が、酸化銅、酸化アルミニウム、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、アモルファス酸化アルミニウム、三元酸化物、またはこれらの混合物を含むか、またはPdZnを含むか、またはCr2O3/ZnOを含む、請求項1または2に記載の触媒システム。
- 触媒層2が、以下の(A)〜(C)の混合物を含む:
(A)酸化銅、酸化アルミニウム、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、アモルファス酸化アルミニウム、三元酸化物、またはこれらの混合物からなる群から選択される、メタノール活性成分60〜80重量%;
(B)0.1〜20重量%(成分(B)を基準とする)のニオブ、タンタル、リン、またはホウ素を含有するγ−酸化アルミニウム、水酸化アルミニウム、および/または水酸化アルミニウム水酸化物、またはこれらの混合物からなる群から選択される20〜40重量%の酸成分、あるいは、20〜40重量%のγ−酸化アルミニウムのような酸性酸化アルミニウム、アルモシリケート、シリケート、ゼオライト、酸化ニオブ、酸化タンタル、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化ケイ素、リン酸アルミニウム、リン酸ニオブ、またはこれらの混合物;
(C)少なくとも1種の添加剤0−10重量%(なお、これによって、成分(A)、(B)、および(C)の合計は、合計100重量%になる)、請求項1〜3のいずれか一項に記載の触媒システム。 - 触媒層1および2における合成ガスをメタノールにするための触媒粒子が同じである、請求項1〜4のいずれか一項に記載の触媒システム。
- 前記の触媒層1における合成ガスをメタノールにするための粒子が不活性粒子と混合されている、請求項1〜5のいずれか一項に記載の触媒システム。
- 前記不活性粒子が、Al2O3、ガラスビーズ、SiC、ステアタイト、またはこれらの混合物からなる群から選択される、請求項6に記載の触媒システム。
- 流れ方向に沿って空間的に隔てられて順番に並んでいる2つの触媒層1および2を含む、請求項1〜7のいずれか一項に記載の合成ガスをジメチルエーテルにするための連続方法のための触媒システムであって、
その触媒層1および2が、9:1〜1:9の体積比を有しており;
触媒層1が、触媒1粒子の充填床、または重量比が1:4〜4:1である触媒1粒子と不活性1粒子との混合物の充填床として形成されており、触媒1が、ZnO、Al2O3および場合によりZrO2の他に、5〜80重量%のCuOを含み、不活性1粒子が、Al2O3を含み;
触媒層2が、重量比が1:9〜9:1である触媒1粒子と触媒2粒子との混合物の充填床として形成されており、触媒2粒子が、SiO2:Al2O3モル比が10〜1500:1である酸性アルモシリケートゼオライトで形成されており、少なくとも1種のバインダー材料10〜90重量%を含んでいる(なお、上記重量%は、触媒2粒子の合計重量(100重量%)を基準とする)、触媒システム。 - 触媒層2が触媒層1に直接続いているか、または触媒層2が不活性粒子の層によって触媒層1と隔てられている、請求項8に記載の触媒システム。
- 前記触媒2粒子が、遷移金属、好ましくはCuを含む、請求項8または9に記載の触媒システム。
- 前記触媒1粒子が、触媒1粒子の合計重量(100重量%)を基準として、30〜70重量%のCuO、10〜30重量%のZnO、10〜30重量%のAl2O3、1〜5重量%のZrO2、0〜7重量%のさらなる添加剤を含む、請求項8〜10のいずれか一項に記載の触媒システム。
- 前記触媒1粒子が1〜7重量%の固形のタブレット型潤滑剤を含む、請求項11に記載の触媒システム。
- 前記触媒2粒子が、触媒2粒子の合計重量(100重量%)を基準として、MFI型の骨格構造の少なくとも1種の酸性アルミノシリケート30〜80重量%;Al2O3、SiO2、TiO2、およびZrO2から選択される少なくとも1種のバインダー材料20〜70重量%;および周期表の第8、9、10、11族の元素またはこれらの混合物0〜20重量%を含む、請求項1〜12のいずれか一項に記載の触媒システム。
- 前記触媒2粒子が、ZSM−5アルミノシリケート、バインダー材料としてのAl2O3、および銅を含む、請求項13に記載の触媒システム。
- 前記触媒層2が、重量比3:2〜7:3の触媒1粒子と触媒2粒子との混合物の充填床から形成される、請求項1〜14のいずれか一項に記載の触媒システム。
- 前記触媒1粒子、前記触媒2粒子、および前記不活性1粒子が、それぞれ、0.5〜5mmの平均最大粒径を有する、請求項1〜15のいずれか一項に記載の触媒システム。
- 前記触媒システムが1つ以上の管型反応器に配置されている、請求項1〜16のいずれか一項に記載の触媒システム。
- 前記触媒層1および2が充填床として存在し、そして、前記触媒1粒子、前記触媒2粒子、および前記不活性1粒子が、平均最大直径が1〜3.5mmであり且つ平均長さと平均最大直径と比が0.5:1〜10:1である押出成形物である、請求項1〜17のいずれか一項に記載の触媒システム。
- 前記触媒層1および2がスラリーとして存在し、そして、平均粒径d50が50〜500μmである、請求項1〜17のいずれか一項に記載の触媒システム。
- 合成ガスからジメチルエーテルを製造するための、請求項1〜19のいずれか一項に記載の触媒システムの使用方法。
- 請求項1〜19のいずれか一項に記載の触媒システムにおいて、触媒層1への入口に合成ガスを供給して、触媒層2の出口からジメチルエーテル含有生成物ガスを取り除くことを含む、合成ガスからジメチルエーテルを製造する方法。
- 触媒層1および2の温度が200〜400℃の範囲内に維持される、請求項21に記載の方法。
- 触媒層1の温度が260〜280℃の範囲内に維持され、そして触媒層2の温度が270〜280℃の範囲内に維持される、請求項22に記載の方法。
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ABU-DAHRIEH, J. ET AL., CHEMICAL ENGINEERING JOURNAL, vol. 203, JPN6022047346, 13 July 2012 (2012-07-13), pages 201 - 211, ISSN: 0004915579 * |
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