JP2021072269A - 電極の製造方法、電極及び蓄電素子 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明の一実施形態に係る蓄電素子用の電極の製造方法は、電極の基材の表面に活物質層を形成し、この活物質層の表面に絶縁層となる乾式塗工層を形成することで製造できる。「乾式塗工層」とは、乾式塗工によって形成された層をいう。本発明の一実施形態に係る電極の製造方法は、基材の表面に直接又は間接に第1バインダ及び第2バインダを含有する塗工用粉末を塗工する工程(以下、塗工工程ともいう。)と、上記塗工用粉末を上記第1バインダ及び上記第2バインダの融点以上で加熱する工程(以下、加熱工程ともいう。)とを備える。上記塗工工程及び加熱工程により、基材の表面に直接又は間接に乾式塗工層が形成される。当該電極の製造方法は、例えば基材に活物質層を形成した後、第1バインダ及び第2バインダを含有する塗工用粉末を塗工する工程と、上記塗工用粉末を上記第1バインダ及び上記第2バインダの融点以上で加熱する工程とを備える。また、当該電極の製造方法は、例えば基材の表面に中間層を形成してもよい。
塗工工程は、後述する基材の表面に直接又は間接に第1バインダ及び第2バインダを含有する塗工用粉末を塗工する。塗工用粉末は、第1バインダ及び第2バインダ並びにフィラーを混合したものである。すなわち、乾式塗工層は、バインダとフィラーとを混合した塗工用粉末を活物質層の表面に塗工して形成される。なお、塗工用粉末を塗工するときには、活物質層が未だ分散溶媒を含んでいてもよく、活物質層から既に分散溶媒が除去されていてもよい。
上記第1バインダの主成分は第1合成樹脂であり、上記第2バインダの主成分は第2合成樹脂である。また、上記第1合成樹脂の重量平均分子量は50万以上150万以下であり、上記第2合成樹脂の重量平均分子量は1万以上40万以下である。当該電極の製造方法は、バインダの主成分として重量平均分子量が50万以上150万以下の高分子量である第1合成樹脂と、重量平均分子量が1万以上40万以下の低分子量である第2合成樹脂との2種類を用いることで、溶融したバインダの粘度が適度に低くなり、熱処理温度が低くても、基材上で十分に濡れ広がる。このため、乾式塗工層中のバインダと基材との接触面積が増え、剥離強度が向上する。従って、当該電極の製造方法によれば、乾式塗工の熱処理温度を抑制した場合においても乾式塗工層の剥離強度が良好な電極を製造できる。
上記第1合成樹脂の構造単位及び第2合成樹脂の構造単位の一部が同一の場合の組み合わせとしては、例えば第1合成樹脂がポリフッ化ビニリデンであり、第2合成樹脂がフッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとの共重合体(PVDF―HFP)の場合が挙げられる。また、上記第1合成樹脂の構造単位及び上記第2合成樹脂の構造単位が同一の場合の例としては、第1合成樹脂及び第2合成樹脂が同じ構造を有し、第2合成樹脂の分子量が第1第1合成樹脂の分子量よりも小さい場合が挙げられる。このような第1合成樹脂と第2合成樹脂の組み合わせとしては、例えば第1合成樹脂が高分子量のポリフッ化ビニリデンであり、第2合成樹脂が低分子量のポリフッ化ビニリデンの場合が挙げられる。これらの中でも、上記第1合成樹脂の構造単位及び上記第2合成樹脂の構造単位が同一であることが好ましい。上記第1合成樹脂の構造単位及び上記第2合成樹脂の構造単位が同一であることで、上記第1合成樹脂及び上記第2合成樹脂の融点がより近くなるとともに、相溶性がより向上し、塗工性能をより向上できる。
フィラーは、非導電性の粒子である。ここで、「導電性」を有するとは、JIS−H−0505(1975年)に準拠して測定される体積抵抗率が107Ω・cm以下であることを意味し、「非導電性」とは、上記体積抵抗率が107Ω・cm超であることを意味する。
塗工された乾式塗工層は、第1バインダ及び第2バインダの融点以上の温度に加熱される。これにより、乾式塗工層に含まれるバインダが溶融し、乾式塗工層内のバインダ同士が熱溶着される。乾式塗工層の加熱は、例えば、電極の表面に熱風を吹き付けるための機構(例えば、ヒータとファン)が設けられた炉に導入することでなされる。
[第1実施形態]
本発明の第1実施形態に係る電極は、基材と、上記基材の表面に直接又は間接に形成された絶縁層とを備える。第1実施形態に係る電極は、絶縁層が乾式塗工層である。第1実施形態に係る電極は、例えば、基材の表面に活物質層を形成し、この活物質層の表面に絶縁層を形成することで製造できる。絶縁層が乾式塗工層であると、絶縁層の第1バインダ及び第2バインダが他の層へ溶出することを抑制できるので、絶縁層における第1バインダ及び第2バインダの含有率を容易に高くすることができる。
基材は、シート状の形状を有する。また、基材は導電性を有する。
活物質層は、基材に積層されている。活物質層は、活物質を含む。活物質層は、必要に応じて導電剤、バインダ、増粘剤、フィラー等の任意成分を含む。これらの各成分は、一般的な活物質層に用いられる公知の成分を用いることができる。
絶縁層は、活物質層の表面に積層されている。絶縁層とは、絶縁性を有する層のことを意味する。
本発明の第2実施形態に係る電極は、基材、活物質層を有する。第2実施形態に係る電極は、活物質層が乾式塗工層である。従って、活物質層は乾式塗工により形成される。絶縁性の乾式塗工層に活物質が含有されることで、活物質の表面が絶縁性の被膜で覆われた状態となる。従って、セパレータが収縮あるいは破膜した場合においても、正負極間の絶縁性が確保できる。
本発明の一実施形態に係る蓄電素子は、当該電極を備える。当該蓄電素子は、当該電極を備えることで、当該蓄電素子の電極の乾式塗工層のバインダの高温の電解液への溶解が抑制される。従って、当該蓄電素子の電極の乾式塗工層の剥離強度が良好である。
当該蓄電素子の電極体としては、平板状の正極及び負極を交互に積層した積層型の電極体を用いるのが好ましい。積層型の電極体を用いると、電極を折り曲げないため、乾式塗工層が剥落することを抑制できる。なお、積層型の電極体として、乾式塗工層が形成された電極を折り曲げずに間に挟んだ状態で、乾式塗工層が積層されていない極板を蛇腹状に折り曲げて積層したものを採用してもよい。
正極は、正極基材と、正極活物質層とを有する。上記正極活物質層は、正極活物質を含有する。上記正極活物質層は、上記正極基材の少なくとも一方の面に沿って直接又は中間層を介して積層される。
負極は、負極基材と、負極活物質層とを有する。上記負極活物質層は、負極活物質を含有する。上記負極活物質層は、上記負極基材の少なくとも一方の面に沿って直接又は中間層を介して積層される。
上記セパレータの材質としては、例えば織布、不織布、多孔質樹脂フィルム等が用いられる。これらの中でも多孔質樹脂フィルムが好ましい。多孔質樹脂フィルムの主成分としては、強度の観点から例えばポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンが好ましい。また、これらの樹脂とアラミドやポリイミド等の樹脂とを複合した多孔質樹脂フィルムを用いてもよい。なお「セパレータ」とは、本発明における乾式塗工層とは異なる部材のことを指す。
上記非水電解質としては、非水電解質二次電池に通常用いられる公知の電解質が使用でき、非水溶媒に電解質塩が溶解されたものを用いることができる。
図1に、本発明に係る蓄電素子の一実施形態である矩形状の蓄電素子1(非水電解質二次電池)の概略図を示す。なお、同図は、ケース内部を透視した図としている。図1に示す蓄電素子1は、電極体2がケース3に収納されている。電極体2は、正極活物質層を備える正極と、負極活物質層を備える負極とが、セパレータを介して巻回されることにより形成されている。正極は、正極集電体4’を介して正極端子4と電気的に接続され、負極は、負極集電体5’を介して負極端子5と電気的に接続されている。また、ケース3には、非水電解質が注入されている。
本発明の一実施形態に係る蓄電素子の製造方法は、例えば正極と、負極と、非水電解質とをケースに収容する工程を備える。上記正極は、正極基材に直接又は中間層を介して上記正極活物質層を積層する工程により得ることができる。上記正極活物質層の積層は、正極基材に、正極合剤ペーストを塗工する工程により行う。また、上記負極は、上記正極と同様、負極基材に直接又は中間層を介して上記負極活物質層を積層する工程により得ることができる。上記負極活物質層の積層は、負極基材に、負極合剤ペーストを塗工する工程により行う。上記正極合剤ペースト及び負極合剤ペーストは、分散溶媒を含んでいてもよい。この分散溶媒としては、例えば、水、水を主体とする混合溶媒等の水系溶媒;N−メチルピロリドン、トルエン等の有機系溶媒を用いることができる。
本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、上記態様の他、種々の変更、改良を施した態様で実施することができる。
(乾式塗工層の作製)
α―NaFeO2型結晶構造を有するLiNiγMnβCo(1−γ−β)O2を正極活物質として含有する正極活物質層の片側の表面に、表1に記載の構成を有する乾式塗工層を形成し、実施例1及び比較例1から比較例2の正極板を作製した。加熱工程での加熱温度は正極板表面が210℃となるよう設定し、加熱時間を1分程度とした。形成された乾式塗工層の平均厚さは15μmであった。第1バインダの第1合成樹脂、第2バインダの第2合成樹脂及びフィラーは下記のものを用いた。
(1)第1合成樹脂
重量平均分子量が80万、融点が170℃程度のポリフッ化ビニリデン
(2)第2合成樹脂
重量平均分子量が20万、融点が170℃程度のポリフッ化ビニリデン
(3)フィラー
数μmの平均粒径を有するベーマイト
(剥離強度)
JIS−Z−0237(2009)に準拠して、室温で乾式塗工層に粘着テープを粘着し、剥離速度100mm/minで180°ピール試験を行い、基材と乾式塗工層との密着性を評価した。測定結果を表1に示す。
バインダの高温の非水電解液に対する溶解性について、下記の手順により模擬的に評価を行った。プロピレンカーボネートが入ったポリプロピレン容器に4cm×4cm四方に切り出した実施例1及び比較例1から比較例2の正極板を140℃の条件下で2分間浸漬した後、乾式塗工層を目視で観察し、乾式塗工層の剥離が生じたものをバインダの溶解有、乾式塗工層の剥離が生じなかったものをバインダの溶解無と判断した。
一方、上記第1バインダのみ含有する比較例1は、実施例1と比較して剥離強度が低かった。また、上記第2バインダのみ含有する比較例2は、高温のプロピレンカーボネート中に上記第2バインダが溶出した。
2 電極体
3 ケース
4 正極端子
4’ 正極リード
5 負極端子
5’ 負極リード
20 蓄電ユニット
30 蓄電装置
Claims (9)
- 基材の表面に直接又は間接に第1バインダ及び第2バインダを含有する塗工用粉末を塗工する工程と、
上記塗工用粉末を上記第1バインダ及び上記第2バインダの融点以上で加熱する工程と、
を備え、
上記第1バインダの主成分が第1合成樹脂であり、
上記第2バインダの主成分が第2合成樹脂であり、
上記第1合成樹脂の重量平均分子量が50万以上150万以下であり、
上記第2合成樹脂の重量平均分子量が1万以上40万以下である蓄電素子用の電極の製造方法。 - 上記第1合成樹脂及び上記第2合成樹脂が同一の構造単位を有する請求項1に記載の蓄電素子用の電極の製造方法。
- 上記第1合成樹脂の構造単位及び上記第2合成樹脂の構造単位が同一である請求項2に記載の蓄電素子用の電極の製造方法。
- 基材と、
上記基材の表面に直接又は間接に形成された絶縁性の乾式塗工層と、
を備え、
上記乾式塗工層が第1バインダと第2バインダとを含有し、
上記第1バインダの主成分が第1合成樹脂であり、
上記第2バインダの主成分が第2合成樹脂であり、
上記第1合成樹脂の重量平均分子量が50万以上150万以下であり、
上記第2合成樹脂の重量平均分子量が1万以上40万以下である蓄電素子用の電極。 - 上記第1合成樹脂及び上記第2合成樹脂が同一の構造単位を有する請求項4に記載の蓄電素子用の電極。
- 上記第1合成樹脂の構造単位及び上記第2合成樹脂の構造単位が同一である請求項5に記載の蓄電素子用の電極。
- 上記基材の表面に直接又は間接に形成された活物質層を備え、
上記乾式塗工層が上記活物質層の表面に形成されている請求項4、請求項5又は請求項6に記載の蓄電素子用の電極。 - 上記乾式塗工層が活物質を含有する請求項4、請求項5又は請求項6に記載の蓄電素子用の電極。
- 請求項4から請求項8のいずれか1項に記載の電極を備える蓄電素子。
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-
2019
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