JP2021062508A - 易開封性複合フィルムおよびその製造方法、並びにそれを用いた紙容器用易開封性蓋材 - Google Patents
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Abstract
【課題】石油由来のポリエチレン系樹脂を原料として含有する従来の易開封性複合フィルムと同等の優れた開封性、密封性と適切なシール強度を発現しつつ、少なくとも原料の一部を植物由来のポリエチレン樹脂に置き換えることにより目標とするレベル以上のバイオマス度が達成可能で、それによって環境負荷の低減に貢献可能な易開封性複合フィルムと、その製造方法、それを用いた紙容器用易開封性蓋材を提供する。【解決手段】高密度ポリエチレンと低密度ポリエチレンを含有する基材層と、低密度ポリエチレンが70〜95重量%、ポリブテンー1が30〜5重量%からなるイージーピール層とが積層され、前記基材層の高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、前記イージーピール層の低密度ポリエチレンの、少なくとも一つの一部もしくは全量が、植物由来のポリエチレンである易開封性複合フィルム、およびその製造方法、それを用いた紙容器用易開封性蓋材。【選択図】なし
Description
本発明は、石油由来のポリエチレン系樹脂を原料として含有する従来の易開封性複合フィルムと同等の優れた開封性、密封性と適切なシール強度を発現しつつ、少なくとも原料の一部を植物由来のポリエチレン系樹脂に置き換えることにより目標とするレベル以上のバイオマス度を達成可能な易開封性複合フィルムおよびその製造方法と、それを用いた紙容器用易開封性蓋材に関する。
ポリエチレン系樹脂からなる基材層とイージーピール層とが積層された易開封性複合フィルムは従来から各種知られているが、これら従来の易開封性複合フィルムは、基本的には石油由来の樹脂を原料とするものであった。例えば、基材層とイージーピール層(シール層)とが積層された複合フィルムであって、基材層がポリエチレン系樹脂からなり、イージーピール層が低密度ポリエチレンとポリブテン−1からなる易開封性複合フィルムが知られており、イージーピール層を低密度ポリエチレンとポリブテン−1が特定の割合で混合された組成物とし、イージーピール層の厚さを特定の範囲とすることで、開封性が良好で、紙容器のシール材等に適用した際に、容器フランジ部の重ね合わせ部分の段差等に対しても密封性に問題のない易開封性複合フィルムを実現している(特許文献1)。
ところが近年、環境負荷低減を目的として、植物由来の樹脂(以下、バイオマス樹脂ということもある)を原料の少なくとも一部として使用する技術が注目されつつあり、樹脂メーカーからは各種のバイオマス樹脂原料が供給開始されつつある。バイオマス樹脂は、大気中の二酸化炭素と水から光合成された有機化合物であるから、それらを燃やしても大気中の二酸化炭素は増大せず、いわゆるカーボンニュートラル化が可能となって、環境負荷の低減が可能になると考えられている。このことから、バイオマス樹脂の使用は、地球温暖化防止、化石燃料資源の節約等に資することが期待されており、原料、製品中に含まれる植物由来の成分の全体量に対する割合(重量%)をバイオマス度として公式に認証し、シンボルマークとともに表示することを許可する制度も始まっている。
易開封性複合フィルムの分野においても、上記のような観点から、低密度ポリエチレン系樹脂からなる基材層のポリエチレン系樹脂をバイオマス由来の低密度ポリエチレン系樹脂に置き換えた複合フィルムが提案されている(例えば、特許文献2)。
しかし、上記特許文献1に記載の易開封性複合フィルムでは、石油由来の樹脂を原料とするものであるため、バイオマス度は実質的にゼロであり、上記特許文献2に記載の複合フィルムでは、基材層のポリエチレン系樹脂が低密度ポリエチレン系樹脂のみからなるため、複合フィルム全体としての剛性を上げることが困難であり、結果としてシール強度が低くなる傾向にあり、とくに紙容器のシール材等に適用した際に、シール強度を適切な範囲内に収めることが困難である。
本発明の課題は、上述した植物由来の成分の使用により期待されている利点に鑑み、石油由来のポリエチレン系樹脂を原料として含有する従来の易開封性複合フィルムと同等の優れた開封性、密封性と適切なシール強度を発現しつつ、少なくとも原料の一部を植物由来のポリエチレン樹脂に置き換えることにより目標とするレベル以上のバイオマス度が達成可能で、それによって環境負荷の低減に貢献可能な易開封性複合フィルムと、その製造方法、それを用いた紙容器用易開封性蓋材を提供することにある。
上記課題を解決するために、本発明は次の構成を特徴とするものである。
(1)高密度ポリエチレンと低密度ポリエチレンを含有する基材層と、低密度ポリエチレンが70〜95重量%、ポリブテン−1が30〜5重量%からなるイージーピール層とが積層された複合フィルムであって、前記基材層の高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、前記イージーピール層の低密度ポリエチレンの、少なくとも一つの一部もしくは全量が、植物由来のポリエチレンである易開封性複合フィルム。
(2)前記イージーピール層の低密度ポリエチレンが、メルトフローレートが2〜50g/10分の範囲にある低密度ポリエチレンを含む、(1)に記載の易開封性複合フィルム。
(3)前記イージーピール層の厚さが3μm以上である、(1)または(2)に記載の易開封性複合フィルム。
(4)前記基材層が2層以上の積層構成を有する、(1)〜(3)のいずれかに記載の易開封性複合フィルム。
(5)バイオマス度が10%以上である、(1)〜(4)のいずれかに記載の易開封性複合フィルム。
(6)前記の易開封性複合フィルムの製造方法であって、前記基材層と前記イージーピール層の積層が、多層ダイを用いた共押出製膜または押出ラミネート法によりなされたものである易開封性複合フィルムの製造方法。
(7)前記の易開封性複合フィルムの基材層側に他素材が積層されてなり、前記イージーピール層が、表面がポリエチレン系樹脂で被覆されてなる紙容器に熱シールされてなる紙容器用易開封性蓋材。
(1)高密度ポリエチレンと低密度ポリエチレンを含有する基材層と、低密度ポリエチレンが70〜95重量%、ポリブテン−1が30〜5重量%からなるイージーピール層とが積層された複合フィルムであって、前記基材層の高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、前記イージーピール層の低密度ポリエチレンの、少なくとも一つの一部もしくは全量が、植物由来のポリエチレンである易開封性複合フィルム。
(2)前記イージーピール層の低密度ポリエチレンが、メルトフローレートが2〜50g/10分の範囲にある低密度ポリエチレンを含む、(1)に記載の易開封性複合フィルム。
(3)前記イージーピール層の厚さが3μm以上である、(1)または(2)に記載の易開封性複合フィルム。
(4)前記基材層が2層以上の積層構成を有する、(1)〜(3)のいずれかに記載の易開封性複合フィルム。
(5)バイオマス度が10%以上である、(1)〜(4)のいずれかに記載の易開封性複合フィルム。
(6)前記の易開封性複合フィルムの製造方法であって、前記基材層と前記イージーピール層の積層が、多層ダイを用いた共押出製膜または押出ラミネート法によりなされたものである易開封性複合フィルムの製造方法。
(7)前記の易開封性複合フィルムの基材層側に他素材が積層されてなり、前記イージーピール層が、表面がポリエチレン系樹脂で被覆されてなる紙容器に熱シールされてなる紙容器用易開封性蓋材。
上記のような本発明に係る易開封性複合フィルムにおいては、基材層とイージーピール層とが積層された易開封性複合フィルムにおいて、基材層が成分として低密度ポリエチレンとともに高密度ポリエチレンを含有することにより、複合フィルム全体として適度な剛性を有することが可能になり、易開封性複合フィルムとして適切なシール強度を発現することが可能になるとともに、イージーピール層が低密度ポリエチレンとポリブテン−1が特定の割合で混合された組成物から構成されることにより、開封性が良好で、紙容器のシール材等に適用した際に、容器フランジ部の重ね合わせ部分の段差等に対しても密封性に問題のない易開封性複合フィルムとなる。そして、基材層の高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、イージーピール層の低密度ポリエチレンの、少なくとも一つの一部もしくは全量が、植物由来のポリエチレンに置き換えられることにより、易開封性複合フィルム全体に対するバイオマス度をある目標とするレベル以上にすることが可能になる。すなわち、石油由来のポリエチレン系樹脂を原料として含有する従来の易開封性複合フィルムと同等の優れた開封性、密封性と適切なシール強度を発現しつつ、全体として目標とするレベル以上のバイオマス度を達成可能な易開封性複合フィルムが実現される。なお、このような目標とするレベル以上のバイオマス度を有する本発明に係る易開封性複合フィルムと、石油由来のポリエチレン系樹脂を原料として含有する従来の易開封性複合フィルムとは、性能的にはたとえ同等であっても、石油由来の原料では殆ど存在しない放射性炭素(C14)の濃度を加速器質量分析により測定することで、物として区別できる。
このように、本発明に係る易開封性複合フィルムによれば、石油由来のポリエチレン系樹脂を原料として含有する従来の易開封性複合フィルムと同等の優れた開封性、密封性と適切なシール強度を発現しつつ、全体として目標とするレベル以上のバイオマス度を達成することができる。また、本発明に係る易開封性複合フィルムを用いた紙容器用易開封性蓋材によれば、実際に使用される製品として、目標とするレベル以上のバイオマス度を達成可能となる。目標とするレベル以上のバイオマス度の達成により、環境負荷の低減に貢献できる。
以下に、本発明についてその実施の形態とともに詳細に説明する。
本発明に係る易開封性複合フィルムにおけるイージーピール層は低密度ポリエチレンが70〜95重量%とポリブテン−1が30〜5重量%からなることが必要である。低密度ポリエチレンとポリブテン−1がそれぞれ海島構造をとることで、優れた易開封性を達成することができる。低密度ポリエチレンが70重量%未満で、ポリブテン−1が30重量%を越えるとシ−ル層の凝集破壊力が弱くなりすぎて、蓋材として必要なシ−ル強度が不足し、一方低密度ポリエチレンが95重量%を超えポリブテン−1が5重量%未満の場合はシ−ル強度が強すぎて開封性が不良となり本発明の目的は、達成できない。
イージーピール層に用いる低密度ポリエチレンは高圧法低密度ポリエチレン(密度0.910〜0.930g/cm3)、またはシングルサイト触媒を使用した直鎖状低密度ポリエチレン(密度0.890〜0.925g/cm3)、または両者の混合物であり、融点が80℃〜115℃のものが好ましく、特に融点が90℃〜110℃のものが好ましい。融点が80℃未満ではフィルムがブロッキングを起こして取扱いが困難になる問題があり、該フィルムを蓋材とした紙容器を夏季の自動車の中のように高温になる場所に放置した場合には蓋がはがれる危険性があるなど流通上の問題もある。 一方融点が115℃を超えると、シ−ル時に紙容器のフランジ部の重ね合わせ部分の段差を埋めることができず、密封性不良になる場合があり、高温でシ−ルをすることが必要となるため容器の紙に含まれる水分が発泡し外観上の不良が生じるなどの問題がある。
ここで、上記シングルサイト触媒を使用した直鎖状低密度ポリエチレンとは、エチレンモノマ−を主成分として、これにブテン−1、ヘキセン−1、オクテン−1などを共重合したものである。また、低密度ポリエチレンのメルトフローレート(以下、MFRと称することがある。)(JIS K7210、温度190℃)は2〜50g/10minが好ましい。MFRが2g/10min未満では溶融時の流動性が悪く紙容器のフランジ部の重ね合わせ部分の段差を埋めることができない場合があり、50g/10minを越えると安定して製膜することが困難になる場合がある。
上記の低密度ポリエチレンの少なくとも一部もしくは全量が、植物由来のポリエチレンに置き換えられることにより、易開封性複合フィルム全体に対するバイオマス度をあるレベル以上にすることが可能になる。すなわち、石油由来のポリエチレン系樹脂を原料として含有する従来の易開封性複合フィルムと同等の優れた開封性、密封性と適切なシール強度を発現しつつ、全体として目標とするレベル以上のバイオマス度を達成可能な易開封性複合フィルムが実現される。
本発明において好適に使用される、上記の植物由来の低密度ポリエチレンとしては、ブラスケム(Braskem S.A.)社製のグリーンPE等が挙げられる。
なお、低密度ポリエチレンには本発明の目的を損なわない範囲で、若干の他の成分が共重合されていてもかまわない。
本発明のイージーピール層に用いる他の成分であるポリブテン−1は、ブテン−1の重合体およびブテン−1を主成分にして、これにエチレンまたはプロピレンを共重合したポリマーである。
上記ポリブテン−1の融点は70〜130℃で、MFRは1〜30g/10min(JIS K7210、温度190℃)が好ましい。融点が70℃未満ではフィルムがブロッキングを起こして取扱いが困難になる問題があり、一方融点が130℃を超えると高温でシ−ルをすることが必要となり容器の紙に含まれる水分が発泡し外観上の不良が生じる場合がある。また、MFRが1g/10min未満ではポリエチレンとの混合が難しくなり、30g/10minを越えると安定して製膜することが困難になる場合がある。
基材層は高密度ポリエチレンと低密度ポリエチレンを含有することが必要である。その理由は、複合フィルム全体として適度な剛性を有することが可能になり、易開封性複合フィルムとして適切なシール強度を発現することが可能になる。基材層が、低密度ポリエチレンのみではフィルムの剛性が低くなってシール強度が低くなる。また、容器にシ−ルをする際にイージーピール層と共に溶融して紙容器のフランジ部の重ね合わせ部分の段差を埋める役割と基材層としてイージーピール層と十分な接着力を有し(イージーピール層の凝集破壊力より接着力が大きいことが必要)、製膜時や加工工程での取扱いに耐える役割を付与するためである。
ここで、基材層を構成するポリエチレン系樹脂の融点は、イージーピール層に使用する低密度ポリエチレンの融点以上にするのが好ましい。基材層を構成する主成分のポリエチレン系樹脂の融点がイージーピール層に使用する低密度ポリエチレンの融点より低い場合には、紙容器のフランジ部の重ね合わせ部分の段差を埋められない場合がある。ここで、基材層とイージーピール層の融点差は、それぞれのポリエチレン系樹脂の最高融点ピーク差をいう。
前記高密度ポリエチレンは、密度が0.942〜0.970g/cm3、好ましくは0.950〜0.965g/cm3の範囲で、MFR(JIS K7210、温度190℃)が1.0〜40.0g/10分、好ましくは6.0〜20.0g/10分のものである。
また、前記低密度ポリエチレンは、通常、密度が0.905〜0.940g/cm3、好ましくは0.910〜0.925g/cm3の範囲で、MFR(JIS K7210、温度190℃)が0.5〜50g/10分、好ましくは1〜25g/10分のものである。
上記基材層の低密度ポリエチレンおよび高密度ポリエチレンの少なくとも一部もしくは全量が、植物由来のポリエチレンに置き換えられることにより、易開封性複合フィルム全体に対するバイオマス度をあるレベル以上にすることが可能になる。
基材層中の植物由来のポリエチレンの含有量は20重量%以上であることが好ましく、植物由来のポリエチレンのみとすることもできる。基材層中の植物由来のポリエチレンの含有量は20重量%以上とすることにより、本発明の易開封性複合フィルムのバイオマス度を高くすることができる。
本発明において、基材層に好適に使用される上記植物由来のポリエチレンとしては、ブラスケム(Braskem S.A.)社製のグリーンPE等が挙げられる。
なお、基材層には本発明の目的を損なわない範囲で、フィルムの滑り性やラミネート適性を確保するため、特定の添加剤、具体的にはエルカ酸アミドやベヘニン酸アミドなどの有機滑剤、分子量500以上の酸化防止剤、およびシリカ、ゼオライト、炭酸カルシウムなどの無機充填剤を選択して使用してもよい。
また、基材層には本発明の効果を阻害しない範囲であれば、必要に応じて本発明フィルムを生産する際に生じる耳やスリット屑などを混合使用することができる。
本発明のイージーピール層の厚さは、3μm以上が好ましく、10μm以上がより好ましい。厚さが3μm未満の場合にはシ−ル強度のばらつきが大きく、紙容器とシール時に紙容器のフランジ部の重ね合わせ部分の段差を埋めることができず、密封性不良になる場合がある。
また、本発明の易開封性複合フィルムに占めるイージーピール層の厚さの比率は10〜50%であることが好ましく、20〜40%がより好ましい。イージーピール層の厚さの比率が10%未満の場合には、シ−ル圧力が強すぎると部分的に基材層が紙容器のポリエチレンと接着し開封性が不良になる場合があり、一方50%を越えると溶融押出時の流動安定性が悪くなり製膜安定性が悪くなる。
本発明の易開封性複合フィルムの厚さは、紙容器の重ね合わせ部分の段差の大きさに応じて決めればよいが、25〜100μmの範囲が適切である。25μm未満では段差が埋まらない場合があり、100μmを越えるとコストも高くなり経済性に劣る。
本発明の易開封性複合フィルムは、基本的には、基材層、イージーピール層の2層からなる複合フィルムであるが、必要に応じ基材層側に第3、第4の層を積層し、3層以上の複合フィルムとしてもよい。すなわち、取り扱い性を向上させるため剛性の高い高密度ポリエチレン層等が積層され、基材層が2層以上の積層構成を有するものであってもよい。
次に、本発明の易開封性複合フィルムの製造法の一例を説明する。
複合フィルムとして、2台の押出機を用いて、それぞれ基材層とイージーピール層のポリマーを溶融して押出し、ピノールやフィードブロック法などのパイプ複合、共押出多層ダイ法などの溶融状態で積層する方法、またはあらかじめ製膜した単膜の基材層上に、イージーピール層の樹脂を溶融押出してラミネートする方法があるが、共押出多層ダイ法が効率的である。このようにして、成型された複合フィルムを用いて紙容器用易開封性蓋材とするときは、他基材とのラミネ−ト加工時の接着性を向上させるために、基材層の表面処理を施すことができる。この表面処理の方法はコロナ放電処理、プラズマ処理、火災処理などが適用できる。
複合フィルムとして、2台の押出機を用いて、それぞれ基材層とイージーピール層のポリマーを溶融して押出し、ピノールやフィードブロック法などのパイプ複合、共押出多層ダイ法などの溶融状態で積層する方法、またはあらかじめ製膜した単膜の基材層上に、イージーピール層の樹脂を溶融押出してラミネートする方法があるが、共押出多層ダイ法が効率的である。このようにして、成型された複合フィルムを用いて紙容器用易開封性蓋材とするときは、他基材とのラミネ−ト加工時の接着性を向上させるために、基材層の表面処理を施すことができる。この表面処理の方法はコロナ放電処理、プラズマ処理、火災処理などが適用できる。
次に本発明のフィルムを用いた紙容器用易開封性蓋材について説明する。
本発明の複合フィルムの基材層側にアルミ箔、二軸延伸ポリエチレンテレフタレ−トフィルム、二軸延伸ナイロンフィルム、二軸延伸ポリプロピレンフィルム、紙などを必要に応じて単独あるいは組み合わせて積層して蓋材とするものであり、基材層側に積層する基材については特に限定はない。
本発明の複合フィルムの基材層側にアルミ箔、二軸延伸ポリエチレンテレフタレ−トフィルム、二軸延伸ナイロンフィルム、二軸延伸ポリプロピレンフィルム、紙などを必要に応じて単独あるいは組み合わせて積層して蓋材とするものであり、基材層側に積層する基材については特に限定はない。
本発明の易開封性蓋材を貼り合わせる紙容器は、例えば、紙容器の内表面がポリエチレン系樹脂で被覆されてなる紙容器であり、容器のフランジ部分(蓋材とシ−ルする部分)に紙を重ね合わせた段差がある紙容器が挙げられる。該紙容器に被覆されるポリエチレン系樹脂は高圧法低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレンとこれらの変性体およびこれらの混合物からから選ばれる樹脂であるが、特に高圧法低密度ポリエチレンが好ましい。ポリエチレン系樹脂の紙への被覆方法は、押し出しラミネ−ト法、ドライラミネ−ト法、コ−ティング法など特に限定されないが、一般に生産性の良好な押し出しラミネ−ト法が採用されている。
次に、本発明の易開封性複合フィルムの製造法のより具体的な一例について説明する。
2台の押出機を用いて、イージーピール層として、1台の押出機から低密度ポリエチレン70〜95重量%とポリブテン−1 30〜5重量%の混合樹脂を温度180〜250℃で溶融して押出し、基材層として、もう1台の押出機から低密度ポリエチレン50重量%と高密度ポリエチレン50重量%の混合樹脂を温度180〜250℃で溶融して押出し、パイプ複合や共押出多層ダイで積層して、イージーピール層の厚さが3μm以上となるようにしてTダイよりフィルム状に押出し25〜60℃の冷却ロールでキャスト冷却固化し複合フィルムとする。続いて、必要に応じ基材層の表面にコロナ放電処理を施し、巻き取り、さらに所定の幅、長さにスリットする。
2台の押出機を用いて、イージーピール層として、1台の押出機から低密度ポリエチレン70〜95重量%とポリブテン−1 30〜5重量%の混合樹脂を温度180〜250℃で溶融して押出し、基材層として、もう1台の押出機から低密度ポリエチレン50重量%と高密度ポリエチレン50重量%の混合樹脂を温度180〜250℃で溶融して押出し、パイプ複合や共押出多層ダイで積層して、イージーピール層の厚さが3μm以上となるようにしてTダイよりフィルム状に押出し25〜60℃の冷却ロールでキャスト冷却固化し複合フィルムとする。続いて、必要に応じ基材層の表面にコロナ放電処理を施し、巻き取り、さらに所定の幅、長さにスリットする。
本明の易開封性複合フィルムは、容器の表面がポリエチレン系樹脂で被覆されてなる紙容器の蓋材のシ−ラントフィルムとして特に好適に用いられるとともに、ポリエチレン容器用の易開封性シ−ラントフィルムとして用いられ、さらには該易開封性複合フィルムをシ−ラントフィルムとした製袋品(イージーピール層とイージーピール層を袋の内面としてシ−ル)にも好適に使用できる。
また、本発明の紙容器用易開封性蓋材は、ヨ−グルトなどの乳製品、納豆、即席麺などの容器として好適に使用できる。
以下に、本発明を実施例に基づいて説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。本発明における特性の測定方法並びに効果の評価方法は、次の通りである。
(1)融点
走査型指差熱量計(略称:DSC)を用いて、3mgの試料をセットし、昇温速度10℃/分にて室温より測定し、結晶の融解に伴う吸熱カーブを測定し、そのピーク温度(℃)をもって融点とする。このとき、融解ピークが複数個観測される場合には最大ピーク温度を融点とする。
(1)融点
走査型指差熱量計(略称:DSC)を用いて、3mgの試料をセットし、昇温速度10℃/分にて室温より測定し、結晶の融解に伴う吸熱カーブを測定し、そのピーク温度(℃)をもって融点とする。このとき、融解ピークが複数個観測される場合には最大ピーク温度を融点とする。
(2)樹脂の密度
JIS K7112−1980に規定された密度勾配管法に従い密度を測定した。
JIS K7112−1980に規定された密度勾配管法に従い密度を測定した。
(3)メルトフローレート(MFR)
JIS K7210 (190℃、21.17N)に準じて測定した値である。
JIS K7210 (190℃、21.17N)に準じて測定した値である。
(4)イージーピール層の厚さと比率
複合フィルムの断面をミクロトームにて切り出し、その断面についてデジタルマイクロスコープVHX−100形(株式会社キーエンス製)を用いて1000倍に拡大観察して撮影した断面写真を用いて、各層の厚さ方向の距離を計測し、拡大倍率から逆算してイージーピール層の厚さ比率を求めた。なお、イージーピール層の厚さ比率を求めるに当たっては、互いに異なる測定視野から任意に選んだ計5箇所の断面写真計5枚を使用し、それらの平均値として算出した。
複合フィルムの断面をミクロトームにて切り出し、その断面についてデジタルマイクロスコープVHX−100形(株式会社キーエンス製)を用いて1000倍に拡大観察して撮影した断面写真を用いて、各層の厚さ方向の距離を計測し、拡大倍率から逆算してイージーピール層の厚さ比率を求めた。なお、イージーピール層の厚さ比率を求めるに当たっては、互いに異なる測定視野から任意に選んだ計5箇所の断面写真計5枚を使用し、それらの平均値として算出した。
(5)蓋材の作成
易開封性複合フィルムの基材層面側に、厚さ12μmの二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム、P60(東レ株式会社製“ルミラー”(登録商標))をポリウレタン接着剤で塗布量2g/m2でドライラミネートし、40℃、72時間エージングしてシール用複合フィルムの蓋材とした。
易開封性複合フィルムの基材層面側に、厚さ12μmの二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム、P60(東レ株式会社製“ルミラー”(登録商標))をポリウレタン接着剤で塗布量2g/m2でドライラミネートし、40℃、72時間エージングしてシール用複合フィルムの蓋材とした。
(6)シール強度
厚さ250μmの紙の片側に、80μmの低密度ポリエチレンを積層した総厚さ330μmの紙基材のポリエチレン面側と、上記(5)で作成した蓋材のイージーピール層面側を重ね合わせ、平板ヒ−トシーラーのシールバーの下板(紙基材側)を80℃とし、上板(蓋材側)を150℃としてヒートシールして、測定用サンプルを作成する。次いで、エーアンド・ディ(AND)社製の“テンシロン”RTG−1210を用いて、180°剥離時の強度を測定して、シール強度とした。
厚さ250μmの紙の片側に、80μmの低密度ポリエチレンを積層した総厚さ330μmの紙基材のポリエチレン面側と、上記(5)で作成した蓋材のイージーピール層面側を重ね合わせ、平板ヒ−トシーラーのシールバーの下板(紙基材側)を80℃とし、上板(蓋材側)を150℃としてヒートシールして、測定用サンプルを作成する。次いで、エーアンド・ディ(AND)社製の“テンシロン”RTG−1210を用いて、180°剥離時の強度を測定して、シール強度とした。
(7)開封性
開封性は上記(6)のシール強度が、8〜20N/15mmの範囲ものを開封性良好(〇)とし、それ以外のものを不良(×)とした。
開封性は上記(6)のシール強度が、8〜20N/15mmの範囲ものを開封性良好(〇)とし、それ以外のものを不良(×)とした。
(8)密封性
密封性の評価は、前記(6)の総厚さ330μmの紙基材を用いて容器を作成する。この時、紙基材が重ね合わされてシールされる部分の段差が大きくなるため、重ね合わさる部分を削って薄くする、スカイブ処理を行う。次に、該容器のフランジ部分(容器に蓋材シールする部分)に上記(5)の蓋材のイージーピール層面側を重ね合わせ、(6)項と同じ条件でヒートシールして、測定用サンプルを作成する。次いで、紙容器のフランジ部の重ね合わせ部分の段差等に対しての密封性を確認するため、段差部分に染料エオシンYのエタノール飽和液を一滴落とし、液が段差部分を通過したものを密封性不良(×)、段差部分に全く浸透せず通過しなかったものを密封性良好(〇)と判定した。
密封性の評価は、前記(6)の総厚さ330μmの紙基材を用いて容器を作成する。この時、紙基材が重ね合わされてシールされる部分の段差が大きくなるため、重ね合わさる部分を削って薄くする、スカイブ処理を行う。次に、該容器のフランジ部分(容器に蓋材シールする部分)に上記(5)の蓋材のイージーピール層面側を重ね合わせ、(6)項と同じ条件でヒートシールして、測定用サンプルを作成する。次いで、紙容器のフランジ部の重ね合わせ部分の段差等に対しての密封性を確認するため、段差部分に染料エオシンYのエタノール飽和液を一滴落とし、液が段差部分を通過したものを密封性不良(×)、段差部分に全く浸透せず通過しなかったものを密封性良好(〇)と判定した。
(9)バイオマス度
バイオマス度とは、全組成中の植物由来の原料の比率(重量%)を表す指標であり、植物由来の原料中には一定濃度で含まれ、石油由来の原料中には殆ど存在しない放射性炭素(C14)の濃度を加速器質量分析により測定することで、バイオマス度(%)を算出することができる。しかし、近年は、実際の製品を加速器質量分析しないでも、原料メーカーから各植物由来の原料の最小バイオマス度の値が提供されているので、これら原料メーカーから提供される各植物由来の原料の各最小バイオマス度と、各植物由来の原料の配合量とに基づいて、全組成中の植物由来の原料の比率(%)であるバイオマス度を略正確に算出することができる。本願では後者の方法によってバイオマス度を算出した。
また本発明の易開封性複合フィルム全体のバイオマス度は、基材層およびイージーピール層の各層におけるバイオマス度をもとに、各層の厚さの割合による加重平均で計算した。
バイオマス度とは、全組成中の植物由来の原料の比率(重量%)を表す指標であり、植物由来の原料中には一定濃度で含まれ、石油由来の原料中には殆ど存在しない放射性炭素(C14)の濃度を加速器質量分析により測定することで、バイオマス度(%)を算出することができる。しかし、近年は、実際の製品を加速器質量分析しないでも、原料メーカーから各植物由来の原料の最小バイオマス度の値が提供されているので、これら原料メーカーから提供される各植物由来の原料の各最小バイオマス度と、各植物由来の原料の配合量とに基づいて、全組成中の植物由来の原料の比率(%)であるバイオマス度を略正確に算出することができる。本願では後者の方法によってバイオマス度を算出した。
また本発明の易開封性複合フィルム全体のバイオマス度は、基材層およびイージーピール層の各層におけるバイオマス度をもとに、各層の厚さの割合による加重平均で計算した。
本発明を実施例と比較例に基づいて説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
本実施例で使用した原料は次の通りである。
(1)石油由来の高密度ポリエチレン(石油系HDPE)
MFR=7.0g/10分、密度=0.963g/cm3、融点134℃。
(2)石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)
MFR=7.0g/10分、密度=0.919g/cm3、融点106℃。
(3)石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)
MFR=20g/10分、融点=125℃。
(4)植物由来の高密度ポリエチレン(バイオHDPE)
ブラスケム(Braskem S.A.)社製のグリーンPE SGF4960、密度=0.961g/cm3、バイオマス度=96%、MFR=28g/10分、融点=129℃
(5)植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)
ブラスケム(Braskem S.A.)社製のグリーンPE SBC818、密度=0.918g/cm3、バイオマス度=95%、MFR=8.1g/10分、融点=105℃
(6)植物由来の直鎖状低密度ポリエチレン(バイオL−LDPE)
ブラスケム(Braskem S.A.)社製のグリーンPE SLL318、密度=0.918g/cm3、バイオマス度=87%、MFR=2.7g/10分、融点=125℃
(1)石油由来の高密度ポリエチレン(石油系HDPE)
MFR=7.0g/10分、密度=0.963g/cm3、融点134℃。
(2)石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)
MFR=7.0g/10分、密度=0.919g/cm3、融点106℃。
(3)石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)
MFR=20g/10分、融点=125℃。
(4)植物由来の高密度ポリエチレン(バイオHDPE)
ブラスケム(Braskem S.A.)社製のグリーンPE SGF4960、密度=0.961g/cm3、バイオマス度=96%、MFR=28g/10分、融点=129℃
(5)植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)
ブラスケム(Braskem S.A.)社製のグリーンPE SBC818、密度=0.918g/cm3、バイオマス度=95%、MFR=8.1g/10分、融点=105℃
(6)植物由来の直鎖状低密度ポリエチレン(バイオL−LDPE)
ブラスケム(Braskem S.A.)社製のグリーンPE SLL318、密度=0.918g/cm3、バイオマス度=87%、MFR=2.7g/10分、融点=125℃
[実施例1]
2台の押出機を用いて、1台の押出機から基材層として、石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)50重量%と植物由来の高密度ポリエチレン(バイオHDPE)50重量%を混合し温度240℃で溶融して押出し、他の1台の押出機からイージーピール層として、石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)80重量%と石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)20重量%混合して温度220℃で溶融して押出し、共押出ダイで積層してフィルム状に押出し、35℃の冷却ロールで冷却固化して、基材層の厚さが30μm、イージーピール層の厚さが10μmの総厚さ40μmの複合フィルムを得た。得られた本複合フィルムのバイオマス度は36%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、適切なシ−ル強度を有し、開封性、密封性が良好なものであった。
2台の押出機を用いて、1台の押出機から基材層として、石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)50重量%と植物由来の高密度ポリエチレン(バイオHDPE)50重量%を混合し温度240℃で溶融して押出し、他の1台の押出機からイージーピール層として、石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)80重量%と石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)20重量%混合して温度220℃で溶融して押出し、共押出ダイで積層してフィルム状に押出し、35℃の冷却ロールで冷却固化して、基材層の厚さが30μm、イージーピール層の厚さが10μmの総厚さ40μmの複合フィルムを得た。得られた本複合フィルムのバイオマス度は36%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、適切なシ−ル強度を有し、開封性、密封性が良好なものであった。
[実施例2]
基材層の樹脂として、石油由来の高密度ポリエチレン(石油系HDPE)50重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)50重量%を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は36%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、適切なシ−ル強度を有し、開封性、密封性が良好なものであった。
基材層の樹脂として、石油由来の高密度ポリエチレン(石油系HDPE)50重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)50重量%を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は36%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、適切なシ−ル強度を有し、開封性、密封性が良好なものであった。
[実施例3]
基材層の樹脂として、石油由来の高密度ポリエチレン(石油系HDPE)50重量%と石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)30重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)20重量%を混合した樹脂組成物とし、イージーピール層として、石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)95重量%と石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)5重量%を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は14%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、適切なシ−ル強度を有し、開封性、密封性が良好なものであった。
基材層の樹脂として、石油由来の高密度ポリエチレン(石油系HDPE)50重量%と石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)30重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)20重量%を混合した樹脂組成物とし、イージーピール層として、石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)95重量%と石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)5重量%を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は14%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、適切なシ−ル強度を有し、開封性、密封性が良好なものであった。
[実施例4]
基材層の樹脂として、植物由来の高密度ポリエチレン(バイオHDPE)50重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)50重量%を混合した樹脂組成物とし、イージーピール層として、石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)70重量%と石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)30重量%を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は72%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、適切なシ−ル強度を有し、開封性、密封性が良好なものであった。
基材層の樹脂として、植物由来の高密度ポリエチレン(バイオHDPE)50重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)50重量%を混合した樹脂組成物とし、イージーピール層として、石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)70重量%と石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)30重量%を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は72%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、適切なシ−ル強度を有し、開封性、密封性が良好なものであった。
[実施例5]
基材層の樹脂として、石油由来の高密度ポリエチレン(石油系HDPE)25重量%と石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)25重量%と植物由来の高密度ポリエチレン(バイオHDPE)25重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)25重量%を混合した樹脂組成物とし、イージーピール層として、石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)40重量%と石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)20重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)40重量%を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は45%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、適切なシ−ル強度を有し、開封性、密封性が良好なものであった。
基材層の樹脂として、石油由来の高密度ポリエチレン(石油系HDPE)25重量%と石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)25重量%と植物由来の高密度ポリエチレン(バイオHDPE)25重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)25重量%を混合した樹脂組成物とし、イージーピール層として、石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)40重量%と石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)20重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)40重量%を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は45%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、適切なシ−ル強度を有し、開封性、密封性が良好なものであった。
[実施例6]
基材層の樹脂として、植物由来の高密度ポリエチレン(バイオHDPE)50重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)50重量%を混合した樹脂組成物とし、イージーピール層として、石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)20重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)80重量%を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は91%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、適切なシ−ル強度を有し、開封性、密封性が良好なものであった。
基材層の樹脂として、植物由来の高密度ポリエチレン(バイオHDPE)50重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)50重量%を混合した樹脂組成物とし、イージーピール層として、石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)20重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)80重量%を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は91%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、適切なシ−ル強度を有し、開封性、密封性が良好なものであった。
[実施例7]
基材層の樹脂として、植物由来の高密度ポリエチレン(バイオHDPE)80重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)20重量%を混合した樹脂組成物とし、イージーピール層として、石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)20重量%と植物由来の直鎖状低密度ポリエチレン(バイオL−LDPE)80重量%を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は89%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、適切なシ−ル強度を有し、開封性、密封性が良好なものであった。
基材層の樹脂として、植物由来の高密度ポリエチレン(バイオHDPE)80重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)20重量%を混合した樹脂組成物とし、イージーピール層として、石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)20重量%と植物由来の直鎖状低密度ポリエチレン(バイオL−LDPE)80重量%を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は89%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、適切なシ−ル強度を有し、開封性、密封性が良好なものであった。
[比較例1]
基材層の樹脂として、石油由来低密度ポリエチレン(石油系LDPE)50重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)50重量%を混合した樹脂組成物とした以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は36%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、基材層が低密度ポリエチレンのみであるため、シール強度が低く、開封性と密封性に劣るものであった。
基材層の樹脂として、石油由来低密度ポリエチレン(石油系LDPE)50重量%と植物由来の低密度ポリエチレン(バイオLDPE)50重量%を混合した樹脂組成物とした以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は36%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、基材層が低密度ポリエチレンのみであるため、シール強度が低く、開封性と密封性に劣るものであった。
[比較例2]
基材層の樹脂として、石油由来高密度ポリエチレン(石油系HDPE)50重量%と石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)50重量%を混合した樹脂組成物とした以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は0%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、適切なシ−ル強度を有し、開封性、密封性が良好なものであった。
基材層の樹脂として、石油由来高密度ポリエチレン(石油系HDPE)50重量%と石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)50重量%を混合した樹脂組成物とした以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は0%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、適切なシ−ル強度を有し、開封性、密封性が良好なものであった。
[比較例3]
イージーピール層として、石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)98重量%と石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)2重量%を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は0%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、イージーピール層のポリブテン−1の添加量が少なく、シール強度が高すぎて開封性に劣ったものであった。
イージーピール層として、石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)98重量%と石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)2重量%を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は0%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、イージーピール層のポリブテン−1の添加量が少なく、シール強度が高すぎて開封性に劣ったものであった。
[比較例4]
イージーピール層として、石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)65重量%と石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)35重量%を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は0%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、イージーピール層のポリブテン−1の濃度が高いために、シール強度が低くて、開封性と密封性に劣ったものであった。
イージーピール層として、石油由来の低密度ポリエチレン(石油系LDPE)65重量%と石油由来のポリブテン−1(石油系PB−1)35重量%を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は0%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、イージーピール層のポリブテン−1の濃度が高いために、シール強度が低くて、開封性と密封性に劣ったものであった。
[比較例5]
イージーピール層の厚さを2μmとした以外は、比較例4と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は0%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、イージーピール層の厚さが薄いために、シール強度のばらつきが大きく、開封性と密封性に劣ったものであった。
イージーピール層の厚さを2μmとした以外は、比較例4と同様にして易開封性複合フィルムを得た。得られた本易開封性複合フィルムのバイオマス度は0%であり、それを用いた蓋材は表1に示すように、イージーピール層の厚さが薄いために、シール強度のばらつきが大きく、開封性と密封性に劣ったものであった。
上記実施例1〜7、比較例1〜5の条件、結果をまとめて表1に示す。なお、表1におけるEP層はイージーピール層を表している。
本発明に係る易開封性複合フィルムによれば、石油由来のポリエチレン系樹脂を原料として含有する従来の易開封性複合フィルムと同等の優れた開封性、密封性と適切なシール強度を発現しつつ、全体として目標とするレベル以上のバイオマス度を達成することができる。また、本発明に係る易開封性複合フィルムを用いた紙容器用易開封蓋材によれば、実際に使用される製品として、目標とするレベル以上のバイオマス度を達成可能となり、環境負荷の低減に貢献できる。
Claims (7)
- 高密度ポリエチレンと低密度ポリエチレンを含有する基材層と、低密度ポリエチレンが70〜95重量%、ポリブテン−1が30〜5重量%からなるイージーピール層とが積層された複合フィルムであって、
前記基材層の高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、前記イージーピール層の低密度ポリエチレンの、少なくとも一つの一部もしくは全量が、植物由来のポリエチレンである易開封性複合フィルム。 - 前記イージーピール層の低密度ポリエチレンが、メルトフローレートが2〜50g/10分の範囲にある低密度ポリエチレンを含む、請求項1に記載の易開封性複合フィルム。
- 前記イージーピール層の厚さが3μm以上である、請求項1または2に記載の易開封性複合フィルム。
- 前記基材層が2層以上の積層構成を有する、請求項1〜3のいずれかに記載の易開封性複合フィルム。
- バイオマス度が10%以上である、請求項1〜4のいずれかに記載の易開封性複合フィルム。
- 請求項1〜5のいずれかに記載の易開封性複合フィルムの製造方法であって、
前記基材層と前記イージーピール層の積層が、多層ダイを用いた共押出製膜または押出ラミネート法によりなされたものである、易開封性複合フィルムの製造方法。 - 請求項1〜5のいずれかに記載の易開封性複合フィルムの基材層側に他素材が積層されてなり、前記イージーピール層が、表面がポリエチレン系樹脂で被覆されてなる紙容器に熱シールされてなる紙容器用易開封性蓋材。
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