JP2020534245A5 - - Google Patents
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Description
Ｃ／２０での放電時の質量容量測定値は、２３８ｍＡｈ／ｇである。これはＴｉＳ２の理論容量（２３９ｍＡｈ／ｇ）とほぼ同じであり、前記電解質が室温で極めて良好に動作することを立証している。
なお、本発明は、実施の態様として以下の内容を含む。
［態様１］
式：Ｌｉ ７−ｘ ＰＳ ６−ｘ Ｘ ｘ−ｚ （ＢＨ ４ ） ｚ （式中、ＸはＣｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｆ及びＣＮからなる群から選択され、０＜ｘ≦２、かつ、０＜ｚ≦０．５０である）で表される化合物。
［態様２］
態様１に記載の化合物において、ｘ＝１である、化合物。
［態様３］
態様１または２に記載の化合物において、ＸがＩまたはＣｌである、化合物。
［態様４］
態様１から３のいずれかに記載の化合物において、０．１≦ｚ≦０．３５である、化合物。
［態様５］
態様１から４のいずれかに記載の化合物において、０．１≦ｚ≦０．２０である、化合物。
［態様６］
態様１から５のいずれかに記載の化合物において、０．１５≦ｚ≦０．２０である、化合物。
［態様７］
態様１から６のいずれかに記載の化合物において、非晶質状態である、化合物。
［態様８］
態様１から７のいずれかに記載の化合物を製造する方法であって、
ａ）Ｌｉ ２ Ｓ、Ｐ ２ Ｓ ５ 、ＬｉＢＨ ４ 及びＬｉＸ（式中、ＸはＣｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｆ及びＣＮからなる群から選択される）を含む混合物を用意する工程と、
ｂ）前記混合物を、ＬｉＢＨ ４ が化合物Ｌｉ ７−ｘ ＰＳ ６−ｘ Ｘ ｘ−ｚ （ＢＨ ４ ） ｚ に組み込まれるのに十分な時間にわたって粉砕する工程と、
を備える、製造方法。
［態様９］
態様８に記載の製造方法において、前記粉砕工程ｂ）を、１５時間以上、好ましくは２０時間以上実行する、製造方法。
［態様１０］
態様１から７のいずれかに記載の化合物を含む固体電解質を備えた電気化学セル。
［態様１１］
態様１０に記載の電気化学セルにおいて、前記固体電解質がＬｉＢＨ ４ を含まない、電気化学セル。
［態様１２］
態様１０または１１に記載の電気化学セルにおいて、さらに、
−炭素、錫、ケイ素、リチウム及びインジウムからなる群から選択される活物質を含む少なくとも１つの負極と、
−リチウム遷移金属酸化物及び硫黄化合物からなる群から選択される活物質を含む少なくとも１つの正極と、
を備える、電気化学セル。
［態様１３］
態様１２に記載の電気化学セルにおいて、前記負極の前記活物質がリチウム及びインジウムからなる群から選択され、前記正極の前記活物質がＳ、ＴｉＳ ２ 、ＴｉＳ ３ 、ＴｉＳ ４ 、ＮｉＳ、ＮｉＳ ２ 、ＣｕＳ、ＦｅＳ ２ 、Ｌｉ ２ Ｓ、ＭｏＳ ３ 、硫黄変性ポリアクリロニトリル、ジチオオキサミド及び二硫黄化合物からなる群から選択される、電気化学セル。
［態様１４］
固体電解質電気化学セルを製造する方法であって、
ａ）電気化学的な正極活物質を含み且つ任意で態様１から７のいずれかに記載の化合物を含む混合物を調製する工程と、
ｂ）工程ａ）で得られた混合物上に態様１から７のいずれかに記載の化合物の層を堆積させて固体電解質を形成する工程と、
ｃ）前記固体電解質を形成する前記化合物の層の自由表面側に、電気化学的な負極活物質を含み且つ任意で態様１から７のいずれかに記載の化合物を含む混合物の少なくとも１つの層を塗布する工程と、
を備える、製造方法。
［態様１５］
式：Ｌｉ ７−ｘ ＰＳ ６−ｘ Ｘ ｘ （式中、ＸはＣｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｆ及びＣＮからなる群から選択され、０＜ｘ≦２である）で表される化合物中のハロゲン化物イオンを置換することによって前記化合物のイオン伝導率を上げる、ホウ素含有アニオンの使用。
なお、本発明は、実施の態様として以下の内容を含む。
［態様１］
式：Ｌｉ ７−ｘ ＰＳ ６−ｘ Ｘ ｘ−ｚ （ＢＨ ４ ） ｚ （式中、ＸはＣｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｆ及びＣＮからなる群から選択され、０＜ｘ≦２、かつ、０＜ｚ≦０．５０である）で表される化合物。
［態様２］
態様１に記載の化合物において、ｘ＝１である、化合物。
［態様３］
態様１または２に記載の化合物において、ＸがＩまたはＣｌである、化合物。
［態様４］
態様１から３のいずれかに記載の化合物において、０．１≦ｚ≦０．３５である、化合物。
［態様５］
態様１から４のいずれかに記載の化合物において、０．１≦ｚ≦０．２０である、化合物。
［態様６］
態様１から５のいずれかに記載の化合物において、０．１５≦ｚ≦０．２０である、化合物。
［態様７］
態様１から６のいずれかに記載の化合物において、非晶質状態である、化合物。
［態様８］
態様１から７のいずれかに記載の化合物を製造する方法であって、
ａ）Ｌｉ ２ Ｓ、Ｐ ２ Ｓ ５ 、ＬｉＢＨ ４ 及びＬｉＸ（式中、ＸはＣｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｆ及びＣＮからなる群から選択される）を含む混合物を用意する工程と、
ｂ）前記混合物を、ＬｉＢＨ ４ が化合物Ｌｉ ７−ｘ ＰＳ ６−ｘ Ｘ ｘ−ｚ （ＢＨ ４ ） ｚ に組み込まれるのに十分な時間にわたって粉砕する工程と、
を備える、製造方法。
［態様９］
態様８に記載の製造方法において、前記粉砕工程ｂ）を、１５時間以上、好ましくは２０時間以上実行する、製造方法。
［態様１０］
態様１から７のいずれかに記載の化合物を含む固体電解質を備えた電気化学セル。
［態様１１］
態様１０に記載の電気化学セルにおいて、前記固体電解質がＬｉＢＨ ４ を含まない、電気化学セル。
［態様１２］
態様１０または１１に記載の電気化学セルにおいて、さらに、
−炭素、錫、ケイ素、リチウム及びインジウムからなる群から選択される活物質を含む少なくとも１つの負極と、
−リチウム遷移金属酸化物及び硫黄化合物からなる群から選択される活物質を含む少なくとも１つの正極と、
を備える、電気化学セル。
［態様１３］
態様１２に記載の電気化学セルにおいて、前記負極の前記活物質がリチウム及びインジウムからなる群から選択され、前記正極の前記活物質がＳ、ＴｉＳ ２ 、ＴｉＳ ３ 、ＴｉＳ ４ 、ＮｉＳ、ＮｉＳ ２ 、ＣｕＳ、ＦｅＳ ２ 、Ｌｉ ２ Ｓ、ＭｏＳ ３ 、硫黄変性ポリアクリロニトリル、ジチオオキサミド及び二硫黄化合物からなる群から選択される、電気化学セル。
［態様１４］
固体電解質電気化学セルを製造する方法であって、
ａ）電気化学的な正極活物質を含み且つ任意で態様１から７のいずれかに記載の化合物を含む混合物を調製する工程と、
ｂ）工程ａ）で得られた混合物上に態様１から７のいずれかに記載の化合物の層を堆積させて固体電解質を形成する工程と、
ｃ）前記固体電解質を形成する前記化合物の層の自由表面側に、電気化学的な負極活物質を含み且つ任意で態様１から７のいずれかに記載の化合物を含む混合物の少なくとも１つの層を塗布する工程と、
を備える、製造方法。
［態様１５］
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