JP2020119633A - 全固体電池 - Google Patents
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Abstract
Description
全固体電池の中でも全固体リチウムイオン電池は、リチウムイオンの移動を伴う電池反応を利用するためエネルギー密度が高いという点、また、正極と負極の間に介在する電解質として、有機溶媒を含む電解液に替えて固体電解質を用いるという点で注目されている。
本開示は、上記実情に鑑み、短絡の発生を抑制できる積層型の全固体電池を提供することを目的とする。
前記負極層の幅が、前記正極層の幅よりも大きく、
前記負極集電体層は、前記電池積層体の何れかの側面において、面方向に突出している負極集電体層突出部を有し、
前記正極集電体層は、前記電池積層体の何れかの側面において、面方向に突出している正極集電体層突出部を有し、
前記電池積層体は、前記負極集電体層突出部を有する側面と隣り合う両側面の当該負極集電体層突出部の側面を含む辺縁部、又は、前記正極集電体層突出部を有する側面と隣り合う両側面の当該正極集電体層突出部の側面を含む辺縁部の少なくともいずれか一方の当該両側面の当該辺縁部に樹脂で構成される側面固定部を有することを特徴とする全固体電池を提供する。
前記負極層の幅が、前記正極層の幅よりも大きく、
前記負極集電体層は、前記電池積層体の何れかの側面において、面方向に突出している負極集電体層突出部を有し、
前記正極集電体層は、前記電池積層体の何れかの側面において、面方向に突出している正極集電体層突出部を有し、
一群の前記負極集電体層、又は、一群の前記正極集電体層の少なくともいずれか一方の一群の集電体層は、当該一群の集電体層の一群の突出部の内、前記電池積層体の積層方向において対向する少なくとも2つの突出部が、当該突出部の所定の領域の少なくとも一部に樹脂を含む集電体層接着部を有し、少なくとも2つの当該突出部が当該集電体層接着部を介して当該領域を起点として折り曲げ可能に接着されていることを特徴とする全固体電池を提供する。
前記負極層の幅が、前記正極層の幅よりも大きく、
前記負極集電体層は、前記電池積層体の何れかの側面において、面方向に突出している負極集電体層突出部を有し、
前記正極集電体層は、前記電池積層体の何れかの側面において、面方向に突出している正極集電体層突出部を有し、
前記電池積層体は、前記負極集電体層突出部を有する側面と隣り合う両側面の当該負極集電体層突出部の側面を含む辺縁部、又は、前記正極集電体層突出部を有する側面と隣り合う両側面の当該正極集電体層突出部の側面を含む辺縁部の少なくともいずれか一方の当該両側面の当該辺縁部に樹脂で構成される側面固定部を有することを特徴とする全固体電池を提供する。
また、電池製造時には短絡になっていなくとも車両での使用時の振動等が端子経由で集電体層近傍の部分に負荷が伝わり、全固体電池が短絡することも想定される。
本研究者は、集電体層突出部を含む電池積層体の側面の所定の位置に側面固定部を形成すること、及び/又は、当該集電体層突出部の折れ曲がり部となる位置に集電体層接着部を形成することで電極層、及び固体電解質層に負荷が加わらないように集電体層突出部の曲がり状態を形成することで、全固体電池の短絡の発生の抑制や市場に出回った後の全固体電池の不具合の発生の抑制が可能となることを見出した。
なお、説明の便宜上、各図において、同一又は相当する部分には同一の参照符号を付し、重複説明は省略する。実施の形態の各構成要素は、全てが必須のものであるとは限らず、一部の構成要素を省略可能な場合もある。ただし、以下の図に示される形態は本開示の例示であり、本開示を限定するものではない。
図1に示すように、電池ユニット50は、正極集電体層10及び正極層11を含む正極12と、負極集電体層13及び負極層14を含む負極15と、正極層11と負極層14の間に配置される固体電解質層16を備える。
図1に示すように、電池ユニット50は、正極層11の面方向Lの幅が、負極層14の面方向Lの幅よりも小さい。これにより、電荷のキャリアとなるリチウムイオン等の金属イオンのデンドライトの発生を抑制することができる。
図1に示すように、負極集電体層13は、電池ユニット50の側面において、面方向Lに突出している負極集電体層突出部17を有し、正極集電体層10は、電池ユニット50の負極集電体層突出部17が突出している側面とは反対側の側面において、面方向Lに突出している正極集電体層突出部18を有する。なお、正極集電体層突出部18が突出している側面は、いずれの側面であってもよく、負極集電体層突出部17が突出している側面と同じであってもよいが、その場合は、それぞれの集電体層突出部を集束しやすいように、互いに平面視で重ならない位置に突出していることが好ましい。
図2は、本開示の全固体電池の第1の実施形態の一例を示す断面模式図である。
図2に示すように、全固体電池100は、鎖線で囲われた領域で示す電池ユニット50を複数個積層した電池積層体60を有する。隣接する電池ユニット50の正極集電体層10又は負極集電体層13は、それぞれの電池ユニット50が共有している。なお、図2においては、正極集電体層突出部18の記載は省略している。また、図2中の「・・・」で示した部分は電池ユニット50の記載を省略して示している。後述する図4、図8に示す「・・・」も同様である。
図2に示すように、負極集電体層突出部17の先端は、集束部21で集束されている。
なお、全固体電池100が有する電池ユニット50の個数は、少なくとも2つあればよく、例えば、2個以上50個以下とすることができる。後述する他の実施形態の全固体電池が有する電池ユニット50の数も全固体電池100と同様である。
図3は、図2の全固体電池100を積層方向から平面視した平面模式図である。
図3に示すように、全固体電池100の負極集電体層突出部17を有する側面と隣り合う両側面の当該負極集電体層突出部17の側面を含む辺縁部30に樹脂で構成される側面固定部19を有する。鎖線Wは集束時の負極集電体層突出部17の曲がり方(折り曲げ起点)を示している。図3に示す側面固定部19は、辺縁部30として、負極層14の側面の負極集電体層突出部17が配置されている側の縁の位置、固体電解質層16の側面の負極集電体層突出部17が配置されている側の縁の位置、及び負極集電体層突出部17の側面の突出元付近の位置に配置されているが、本開示においては、さらに、正極集電体層10及び正極層11の側面の負極集電体層突出部17が配置されている側の縁の位置にも側面固定部19が配置されていることが、全固体電池の短絡の発生を抑制する観点から好ましい。後述する図5〜7に示す側面固定部19についても同様である。
図3に示すように、全固体電池100は、電荷のキャリアとなるリチウムイオン等の金属イオンのデンドライトの発生を抑制する観点から、当該全固体電池100を積層方向から平面視したときに、正極層11が負極層14の内側に積層されていることが好ましい。
側面固定部19を有することにより、正極層11、負極層14、及び固体電解質層16にかかる応力を低減しこれらの割れの発生を抑制することができ、全固体電池100の短絡の発生を抑制することができる。
なお、側面固定部19は、全固体電池100の負極集電体層突出部17を有する側面と隣り合う両側面の当該負極集電体層突出部17の側面を含む辺縁部30、又は、正極集電体層突出部18を有する側面と隣り合う両側面の当該正極集電体層突出部18の側面を含む辺縁部の少なくともいずれか一方の当該両側面の当該辺縁部に有していればよい。
また、全固体電池100の短絡の発生をより抑制する観点から、当該全固体電池100の負極集電体層突出部17を有する側面と隣り合う両側面の当該負極集電体層突出部17の側面を含む辺縁部30、及び、正極集電体層突出部18を有する側面と隣り合う両側面の当該正極集電体層突出部18の側面を含む辺縁部の両方に側面固定部19を有することが好ましい。
側面固定部19は、当該樹脂で構成される薄い板や、当該樹脂の表面に粘着剤が配置されてなる硬いテ−プ等であってもよい。
側面固定部19の配置方法は、特に限定されないが、電池積層体60の形成後に当該側面に樹脂を塗布して当該樹脂を固めるなどする方法が挙げられる。樹脂の塗布方法は特に限定されず、スプレー方、ドクターブレード方等、種々の塗布方法が挙げられる。
なお、側面固定部19の配置される電池積層体60の辺縁部として含まれる具体的な位置は、電池積層体60の積層側面における集電体層突出部を有する側面と隣り合う側面において、負極層14の側面の集電体層突出部が配置されている側の縁の位置、及び固体電解質層16の側面の集電体層突出部が配置されている側の縁の位置と、正極集電体層突出部18又は負極集電体層突出部17の少なくとのいずれか一方の集電体層突出部の側面の突出元付近の位置が含まれていればよく、必要に応じて正極集電体層10及び正極層11の側面の集電体層突出部が配置されている側の縁の位置が含まれていることが好ましい。
また、側面固定部19は、少なくとも上記辺縁部に配置されていれば、電池積層体60が集電体層突出部を有する側面と隣り合う両側面の正極集電体層10、正極層11、負極集電体層13、負極層14、及び固体電解質層16の全体に配置されていてもよいが、全固体電池のエネルギー密度を向上させる観点から、上記辺縁部にのみ側面固定部19を配置することが好ましい。
側面固定部19により、電池積層体60の側面の辺縁部を固定し、集電体層突出部の集束時に集電体層突出部が折り曲げられる位置が集電体層突出部の所定の位置になるように制御し、かつ、集電体層突出部が動かないように拘束することで電極層、固体電解質層の内部に曲げ応力が加わらない構造となり、全固体電池の短絡の発生を抑制することができる。
[集電体層補強部]
図4は、本開示の全固体電池の第2の実施形態の一例を示す断面模式図である。
図4に示す全個体電池200は、図2に示す全固体電池100の構成に加えて、さらに、一群の負極集電体層突出部17が、当該突出部の所定の領域の少なくとも一部に補強材で補強された集電体層補強部22が配置されている。
補強材としては、側面固定部に用いられる材料と同様の材料を用いることができる。
所定の領域とは、集電体層突出部の集束の際の折り曲げ起点となる領域であり、集電体層突出部の面方向の長さに応じて、負極層14や固体電解質層16等に割れが発生しにくい位置となるように適宜調整することができる。
また、一群の集電体層の一群の突出部の内、少なくとも1つの突出部が、当該突出部の所定の領域の少なくとも一部に補強材で補強された集電体層補強部22を有していればよいが、全固体電池200の短絡をより抑制する観点から、全ての突出部が、当該突出部の所定の領域の少なくとも一部に補強材で補強された集電体層補強部22を有していることが好ましい。
さらに、全固体電池200の短絡をより抑制する観点から、一群の負極集電体層突出部17の各突出部が、当該突出部の所定の領域の少なくとも一部に補強材で補強された集電体層補強部22を有し、かつ、一群の正極集電体層突出部18の各突出部が、当該突出部の所定の領域の少なくとも一部に補強材で補強された集電体層補強部22を有していることが好ましい。
全固体電池200は、突出部の所定の領域の少なくとも一部に補強材で補強された集電体層補強部22を有していればよく、図5に示すように、全固体電池200の短絡の発生をより抑制する観点から、集電体層の集束の際の折り曲げ起点Wに沿って、面方向の中心線からの対象構造となるように折り曲げ起点Wとなる領域の両端及び中央部に少なくとも集電体層補強部22を配置することが好ましい。
図6は、全固体電池200を積層方向から平面視した時の別の一例を示す平面模式図である。
図6に示すように、全固体電池200の短絡をより抑制する観点から、集電体層の集束の際の折り曲げ起点Wに沿って、突出部の折り曲げ起点Wとなる領域のすべてに集電体層補強部22を配置されていることが特に好ましい。
第1の実施形態の場合は、電池としての機能は満足するが、集電体層突出部の曲がりを考慮して集電体層突出部側に長めに側面固定部19を設ける必要が生じ、電池のエネルギー密度を低下させてしまう。
一方、第2の実施形態の場合は、第1の実施形態の側面固定部19に加えて、集電体層突出部の所定の位置に集電体層補強部22を設けることにより、集束時の集電体層突出部の曲がり量を低減させることができ、全固体電池の短絡の発生をより抑制することができる。また、側面固定部19の使用量を減らすことができ、全固体電池のエネルギー密度を向上させることができる。
[集電体層接着部]
図7を用いて、本開示の全固体電池の第3の実施形態を説明する。
図7は、全固体電池200を積層方向から平面視した時の別の一例を示す平面模式図である。図7は、集電体層補強部22の代わりに集電体層接着部23を設けた場合の一例を示す図である。集電体層接着部23については後述する。
集電体層接着部23により、集束時に集電体層が曲がる位置が集電体層突出部になるように制御し、かつ、側面固定部19により集電体層突出部が動かないように拘束することにより正極層11、負極層14、固体電解質層16の内部に曲げ応力が加わりにくい構造とし、全固体電池の絶縁保証の信頼性を担保することができる。図7に示す全固体電池200は、集電体層突出部の所定の領域に設けた集電体層接着部23で集電体層同士が固定されていることにより、そこを折り曲げ起点Wとして集束される構造である。
第3の実施形態では、第1の実施形態の側面固定部19に加えて、集電体層突出部の所定の位置に集電体層接着部23を設けることにより、集束時の集電体層突出部の曲がり量を低減させることができ、全固体電池の短絡の発生をより抑制することができる。また、側面固定部19の使用量を減らすことができ、全固体電池のエネルギー密度を向上させることができる。
図8は、本開示の全固体電池の第4の実施形態の一例を示す断面模式図である。
図8に示す全固体電池300は、側面固定部19を有さない代わりに集電体層接着部23を有すること以外は、図2に示す全固体電池100と同じである。なお、図8においては、負極集電体層突出部17の集束前の状態の電池を示した。また、図8において、実線で囲われた部分は、集電体層突出部の折り曲げ起点となる領域を示す。
本開示の第4の実施形態として、全固体電池300においては、一群の前記負極集電体層13、又は、一群の前記正極集電体層10の少なくともいずれか一方の一群の集電体層は、当該一群の集電体層の一群の突出部の内、前記電池積層体60の積層方向において対向する少なくとも2つの突出部が、当該突出部の所定の領域の少なくとも一部に樹脂を含む集電体層接着部を有し、少なくとも2つの当該突出部が当該集電体層接着部を介して当該領域を起点として折り曲げ可能に接着されていればよい。
本開示の全固体電池300は、少なくとも2つの突出部が集電体層接着部を介して所定の領域を起点として折り曲げ可能に接着されていればよく、例えば、負極集電体層突出部17が5本ある場合、少なくとも2本の負極集電体層突出部17が集電体層接着部23を介して接着されていればよく、積層方向の真ん中の1本だけ接着せずに残りの4本の負極集電体層突出部17は、対向する2本の負極集電体層突出部17同士で互いに接着されていてもよく、5本の負極集電体層突出部17のすべてが接着されていてもよい。
第4の実施形態では、集電体層突出部の所定の位置に集電体層接着部23を設けることにより、集束時の集電体層突出部の曲がり量を低減させることで、集束時の正極層11、負極層14、及び固体電解質層16等の割れを抑制することができ、全固体電池の短絡の発生を抑制することができ、側面固定部を有さない点で、第1〜3の実施形態と比較して、全固体電池のエネルギー密度を向上させることができる。
全固体電池300は、集電体層突出部の所定の領域の少なくとも一部に樹脂を含む集電体層接着部23を有していればよい。
集電体層接着部23は、集電体層突出部の集束時の折り曲げ起点となる領域の少なくとも一部に配置されていれば、集電体層突出部の側面に有していてもよい。
図9に示すように、全固体電池の短絡の発生をより抑制する観点から、集電体層の集束の際の折り曲げ起点Wに沿って、面方向の中心線からの対象構造となるように、集電体層突出部の片側表面の折り曲げ起点Wとなる領域の両端及び中央部に少なくとも集電体層接着部23を配置することが好ましい。
図10は、全固体電池300を積層方向から平面視した時の別の一例を示す平面模式図である。
図10に示すように、全固体電池300の短絡をより抑制する観点から、集電体層の集束の際の折り曲げ起点Wに沿って、集電体層突出部の少なくとも片側表面の折り曲げ起点Wとなる領域のすべてに集電体層接着部23が配置されていることが特に好ましい。
正極は、正極層と正極集電体層を有する。
正極層は、正極活物質を含み、任意成分として、固体電解質、導電材、及び、バインダー等が含まれていてもよい。
また、上記一般式LixMyOz以外の正極活物質としては、チタン酸リチウム(例えばLi4Ti5O12)、リン酸金属リチウム(LiFePO4、LiMnPO4、LiCoPO4、LiNiPO4)、遷移金属酸化物(V2O5、MoO3)、TiS2、LiCoN、Si、SiO2、Li2SiO3、Li4SiO4、及びリチウム貯蔵性金属間化合物(例えばMg2Sn、Mg2Ge、Mg2Sb、Cu3Sb)等を挙げることができる。
正極活物質の形状は特に限定されるものではないが、粒子状であってもよい。
正極活物質の表面には、Liイオン伝導性酸化物を含有するコート層が形成されていても良い。正極活物質と、固体電解質との反応を抑制できるからである。
Liイオン伝導性酸化物としては、例えば、LiNbO3、Li4Ti5O12、及びLi3PO4等が挙げられる。
正極層における正極活物質の含有量は、特に限定されないが、例えば10質量%〜100質量%の範囲内であってもよい。
正極層に用いられる固体電解質は、後述する固体電解質層に用いられる固体電解質と同様のものが挙げられる。正極層中の固体電解質の含有割合は特に限定されるものではない。
正極層における導電材の含有量は特に限定されるものではない。
溶媒は、例えば酢酸ブチル、酪酸ブチル、ヘプタン、及びN−メチル−2−ピロリドン等が挙げられる。
支持体の一面上に正極層用スラリーを塗布する方法は、特に限定されず、ドクターブレード法、メタルマスク印刷法、静電塗布法、ディップコート法、スプレーコート法、ロールコート法、グラビアコート法、及びスクリーン印刷法等が挙げられる。
また、正極層の形成方法の別の方法として、正極活物質及び必要に応じ他の成分を含む正極合剤の粉末を加圧成形することにより正極層を形成してもよい。
正極集電体層は、面方向に突出している正極集電体層突出部を有する。また、この正極集電体層突出部には、正極集電タブが電気的に接続されていてもよい。
正極集電体層は、正極層の集電を行う機能を有するものであり、全固体電池の正極集電体として使用可能な公知のものを適宜選択して用いることができ、特に限定はされない。
正極集電体層の材料としては、例えば、SUS、Ni、Cr、Au、Pt、Al、Fe、Ti、Zn等の金属材料を挙げることができる。
正極集電体層の形態は特に限定されるものではなく、箔状、メッシュ状等、種々の形態とすることができる。また、正極集電体層の突出部とそれ以外の部分の厚みや幅は同じであっても異なっていてもよく、全固体電池の大きさ等に応じて適宜設定することができる。また、正極集電体層突出部の長さは特に限定されないが、集束しやすい長さに適宜調整してもよい。
正極集電体層は、金属を含有する金属箔の表面の少なくとも一部に、Ni、Cr、C(カーボン)等の導電材を含有するコート層を有するものであっても良い。コート層を有することにより、正極集電体層の表面に不動態被膜が形成されて内部抵抗が増大することを抑制できる。
コート層は、少なくとも導電材を含有し、必要に応じて、バインダー等のその他の成分を更に含有していても良い。コート層が含有していても良いバインダーとしては、例えば、正極層が含有していても良いバインダーと同様のものを挙げることができる。また、コート層は、導電材からなるめっき層又は蒸着層であっても良い。
コート層の具体例としては、例えば、導電材としてのC(カーボン)を15質量%含有し、更にバインダーとしてのポリフッ化ビニリデン(PVDF)を85質量%含有し、体積抵抗率が10×103Ωcmのカーボンコート層を挙げることができる。
コート層の厚みは特に限定はされないが、内部抵抗の増大を抑制する点から、好ましくは1μm以上50μm以下であり、例えば10μm程度とすることができる。
コート層は、正極集電体層の表面において、互いに接着する正極集電体層と正極層とが重なり合う領域内に配置されていることが、全固体電池の内部抵抗の増大を抑制しやすい点から好ましい。
負極は、負極層と負極集電体層を有する。
負極層は、負極活物質を含み、任意成分として、固体電解質、導電材、及びバインダー等が含まれていてもよい。
リチウム合金としては、LiSn、LiSi、LiAl、LiGe、LiSb、LiP、及びLiIn等が挙げられる。
Si合金としては、Li等の金属との合金等が挙げられ、その他、Sn、Ge、及びAlからなる群より選ばれる少なくとも一種の金属との合金であってもよい。
負極活物質の形状については、特に限定されるものではないが、例えば粒子状、薄膜状とすることができる。
負極活物質が粒子である場合の当該粒子の平均粒径(D50)は、例えば1nm以上100μm以下であることが好ましく、10nm以上30μm以下であることがより好ましい。
負極集電体層は、面方向に突出している負極集電体層突出部を有する。また、この負極集電体層突出部には、負極集電タブが電気的に接続されていてもよい。
負極集電体層は、負極層の集電を行う機能を有するものであり、全固体電池の負極集電体として使用可能な公知のものを適宜選択して用いることができ、特に限定されない。
負極集電体層の材料としては、例えば、SUS、Cu、Ni、Fe、Ti、Co、Zn等の金属材料を挙げることができる。
負極集電体層の形態は特に限定されるものではなく、上記正極集電体層と同様の形態とすることができる。また、負極集電体層の突出部とそれ以外の部分の厚みや幅は同じであっても異なっていてもよく、全固体電池の大きさ等に応じて適宜設定することができる。また、負極集電体層突出部の長さは特に限定されないが、集束しやすい長さに適宜調整してもよい。
固体電解質層は、少なくとも固体電解質を含む。
固体電解質は、硫化物系固体電解質、及び酸化物系固体電解質等が挙げられる。
硫化物系固体電解質としては、例えば、Li2S−P2S5、Li2S−SiS2、LiX−Li2S−SiS2、LiX−Li2S−P2S5、LiX−Li2O−Li2S−P2S5、LiX−Li2S−P2O5、LiX−Li3PO4−P2S5、及びLi3PS4等が挙げられる。なお、上記「Li2S−P2S5」の記載は、Li2SおよびP2S5を含む原料組成物を用いてなる材料を意味し、他の記載についても同様である。また、上記LiXの「X」は、ハロゲン元素を示す。上記LiXを含む原料組成物中にLiXは1種又は2種以上含まれていてもよい。LiXが2種以上含まれる場合、2種以上の混合比率は特に限定されるものではない。
硫化物系固体電解質としては、例えば、Li2SとP2S5との質量比(Li2S/P2S5)が0.5以上となるように、Li2S及びP2S5を混合して作製される硫化物系固体電解質を挙げることができる。また、質量比でLi2S:P2S5が70:30となるようにLi2S及びP2S5を混合して作製される硫化物系固体電解質が、イオン伝導性が良好となる点から好ましく用いられる。
硫化物系固体電解質における各元素のモル比は、原料における各元素の含有量を調製することにより制御できる。また、硫化物系固体電解質における各元素のモル比や組成は、例えば、ICP発光分析法で測定することができる。
硫化物系固体電解質の結晶状態は、例えば、硫化物系固体電解質に対してCuKα線を使用した粉末X線回折測定を行うことにより確認することができる。
メカニカルミリングは、原料組成物を、機械的エネルギーを付与しながら混合する方法であれば特に限定されるものではないが、例えばボールミル、振動ミル、ターボミル、メカノフュージョン、ディスクミル等を挙げることができ、中でもボールミルが好ましく、特に遊星型ボールミルが好ましい。所望のガラスを効率良く得ることができるからである。
また、結晶は、例えば、ガラスを熱処理すること、又は、原料組成物に対して固相反応処理すること等により得ることができる。
熱処理温度は、ガラスの熱分析測定により観測される結晶化温度(Tc)よりも高い温度であればよく、通常、195℃以上である。一方、熱処理温度の上限は特に限定されない。
ガラスの結晶化温度(Tc)は、示差熱分析(DTA)により測定することができる。
熱処理時間は、所望の結晶化度が得られる時間であれば特に限定されるものではないが、例えば1分間〜24時間の範囲内であり、中でも、1分間〜10時間の範囲内が挙げられる。
熱処理の方法は特に限定されるものではないが、例えば、焼成炉を用いる方法を挙げることができる。
また、固体電解質の粒子の平均粒径(D50)は、特に限定されないが、下限が0.5μm以上であることが好ましく、上限が2μm以下であることが好ましい。
固体電解質は、1種単独で、又は2種以上のものを用いることができる。また、2種以上の固体電解質を用いる場合、2種以上の固体電解質を混合してもよい。
固体電解質層の形成方法は、例えば、固体電解質、及び必要に応じ他の成分を含む固体電解質層の材料の粉末を加圧成形することにより固体電解質層を形成してもよい。
外装体の形状としては、特に限定されないが、ラミネート型等を挙げることができる。
外装体の材質は、電解質に安定なものであれば特に限定されないが、ポリプロピレン、ポリエチレン、及び、アクリル樹脂等の樹脂、並びにエンボス加工したアルミラミネート等が挙げられる。
全固体電池の形状としては、例えば、コイン型、ラミネート型、円筒型、及び角型等を挙げることができる。
本開示の全固体電池の製造方法は、前述した本開示の全固体電池を得ることができる方法であれば特に限定されず、例えば以下の方法で製造することができる。
まず、シート状の正極およびシート状の負極の間にシート状の固体電解質層を配置し電池ユニットとする。そして、複数の電池ユニットを積層し、電池積層体とする。
第1の実施形態の場合は、その後、電池積層体の積層方向の上下から2枚の平板で電池積層体を挟み、面圧(0.05〜2MPaが好ましい)を加えた状態で電池積層体の側面の所定の位置に樹脂を充填し、樹脂を硬化させ、電池積層体の側面の所定の位置に側面固定部を配置する。
第2の実施形態、又は、第3の実施形態の場合は、電池積層体を作成後、側面固定部を配置する前に、集電体層突出部の所定の領域にディスペンサーやテープ貼付け装置などを用いて集電体層補強部又は集電体層接着部を形成する。
第4の実施形態の場合は、電池積層体を作成後、側面固定部を配置せずに、集電体層突出部の所定の領域にディスペンサーやテープ貼付け装置などを用いて集電体層接着部を形成する。
側面固定部の形成後、又は、集電体層接着部の形成後、正極集電体層突出部および負極集電体層突出部をそれぞれ集束する。外部に通ずる正極端子までの間を、集電用リードなどを用いて正極集電体層突出部と正極端子とを接続し、かつ、負極端子までの間を、集電用リードなどを用いて負極集電体層突出部と負極端子とを接続し、全固体電池としてもよい。
全固体電池を封入することができるエンボス加工したアルミラミネートを全固体電池の積層方向の上下に用意し、全固体電池を外装体としてのアルミラミネート内部に挿入した後、外周4辺をヒートシールにより封止してもよい。外装体の内部を減圧するかどうかはどちらでもよく、設計の際に適宜調整してもよい。
機械加圧としては、例えば、モーターを駆動し、ボールネジを介して全固体電池の積層方向に加圧する方法、及びモーターを駆動して油圧を介して全固体電池の積層方向に加圧する方法等が挙げられる。機械加圧では、全固体電池を所定圧力まで加圧又は降圧した後、メカニカルストッパーで機械の稼動部を固定することにより、モーターの駆動に伴うエネルギー消費を必要最低限に抑制することができる。
ガス加圧としては、例えば、予め搭載したガスボンベから加圧ガスを介して全固体電池を加圧する方法等が挙げられる。
本開示の全固体電池が適用される車両は、電池を搭載しエンジンを搭載しない電気自動車に限定されず、電池とエンジンの双方を搭載するハイブリッド車等も包含する。
11 正極層
12 正極
13 負極集電体層
14 負極層
15 負極
16 固体電解質層
17 負極集電体層突出部
18 正極集電体層突出部
19 側面固定部
21 集束部
22 集電体層補強部
23 集電体層接着部
30 辺縁部
50 電池ユニット
60 電池積層体
100 全固体電池
200 全固体電池
300 全固体電池
L 面方向
W 集電体層突出部の折り曲げ起点
Claims (4)
- 正極集電体層及び正極層を含む正極と、負極集電体層及び負極層を含む負極と、当該正極層及び当該負極層の間に配置される固体電解質層と、を備える電池ユニットを2つ以上積層してなる電池積層体を備える全固体電池であって、
前記負極層の幅が、前記正極層の幅よりも大きく、
前記負極集電体層は、前記電池積層体の何れかの側面において、面方向に突出している負極集電体層突出部を有し、
前記正極集電体層は、前記電池積層体の何れかの側面において、面方向に突出している正極集電体層突出部を有し、
前記電池積層体は、前記負極集電体層突出部を有する側面と隣り合う両側面の当該負極集電体層突出部の側面を含む辺縁部、又は、前記正極集電体層突出部を有する側面と隣り合う両側面の当該正極集電体層突出部の側面を含む辺縁部の少なくともいずれか一方の当該両側面の当該辺縁部に樹脂で構成される側面固定部を有することを特徴とする全固体電池。 - 一群の前記負極集電体層、又は、一群の前記正極集電体層の少なくともいずれか一方の一群の集電体層は、当該一群の集電体層の一群の突出部の内、少なくとも1つの突出部が、当該突出部の所定の領域の少なくとも一部に補強材で補強された集電体層補強部を有する、請求項1に記載の全固体電池。
- 一群の前記負極集電体層、又は、一群の前記正極集電体層の少なくともいずれか一方の一群の集電体層は、当該一群の集電体層の一群の突出部の内、前記電池積層体の積層方向において対向する少なくとも2つの突出部が、当該突出部の所定の領域の少なくとも一部に樹脂を含む集電体層接着部を有し、少なくとも2つの当該突出部が当該集電体層接着部を介して当該領域を起点として折り曲げ可能に接着されている、請求項1に記載の全固体電池。
- 正極集電体層及び正極層を含む正極と、負極集電体層及び負極層を含む負極と、当該正極層及び当該負極層の間に配置される固体電解質層と、を備える電池ユニットを2つ以上積層してなる電池積層体を備える全固体電池であって、
前記負極層の幅が、前記正極層の幅よりも大きく、
前記負極集電体層は、前記電池積層体の何れかの側面において、面方向に突出している負極集電体層突出部を有し、
前記正極集電体層は、前記電池積層体の何れかの側面において、面方向に突出している正極集電体層突出部を有し、
一群の前記負極集電体層、又は、一群の前記正極集電体層の少なくともいずれか一方の一群の集電体層は、当該一群の集電体層の一群の突出部の内、前記電池積層体の積層方向において対向する少なくとも2つの突出部が、当該突出部の所定の領域の少なくとも一部に樹脂を含む集電体層接着部を有し、少なくとも2つの当該突出部が当該集電体層接着部を介して当該領域を起点として折り曲げ可能に接着されていることを特徴とする全固体電池。
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