JP2021018919A - 二次電池とその製造方法 - Google Patents

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Abstract

【課題】エネルギー密度を向上させた二次電池を提供する。【解決手段】本発明の二次電池１００は、電解質を介して正極と負極とを交互に積層してなる積層体１０１と、積層体の一方の側壁１０１ａ側において、正極を構成する板状の正極集電体の端部に取り付けられた正極補強部材１０２と、積層体の一方の側壁１０１ａ面を覆うとともに、正極補強部材１０２の端部に対して取り付けられた正極用タブ１０３と、積層体の他方の側壁１０１ｂ側において、負極を構成する板状の負極集電体の端部に取り付けられた負極補強部材１０４と、積層体の他方の側壁１０１ｂ面を覆うとともに、負極補強部材１０４の端部に対して取り付けられた負極用タブ１０５と、積層体１０１と、正極補強部材１０２と、正極用タブ１０３と、負極補強部材１０４と、負極用タブ１０５と、を内包する外装体と、を有する。【選択図】図１

Description

本発明は、二次電池とその製造方法に関する。
リチウムイオン電池等の二次電池は、充放電を繰り返すことができ、高いエネルギー密度を有するため、小型携帯機器、電気自動車等の様々な技術分野で応用されている。二次電池は、電解質を介して正極と負極の間でイオンをやりとりするものであるが、これまでに普及している二次電池の電解質は液体であるため、液漏れを防ぐための工夫が求められ、設計の自由度が狭められることが課題となっている。この課題を踏まえ、近年では、電解質が固体材料からなる全固体電池が注目されている。
全固体電池は、液体の電解質を用いる二次電池に比べて、高いエネルギー密度と安全性を兼ね備えており、早期の実用化が期待されている。全固体電池は、正極用、負極用それぞれの集電箔の両面に電極合材を塗工し、さらに、電極合材の上面に固体電解質を配置してなる正極用、負極用のシートから、それぞれ任意の形状に切り出した正極、負極を交互に積層し、最後にプレス成形して得られる（特許文献１）。
特開２０１５−１１８８７０号公報 特許第５３５４６４６号公報
近年の電子機器の小型化・薄型化に伴い、電子機器に搭載する二次電池のエネルギー密度について、さらなる向上が求められている。二次電池を構成する積層体のタブに対する取り付け（接合）は、複数の集電体の端部をタブの位置に集めて行われるため、集電体を端部を曲げる必要があり、そのためのスペースを設ける必要がある（特許文献２）。このスペースの存在は、二次電池のエネルギー密度を低下させる一つの要因となっている。
本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、エネルギー密度を向上させた二次電池を提供することを目的とする。
上記課題を解決するため、本発明は以下の手段を採用している。
（１）本発明の一態様に係る二次電池は、電解質を介して正極と負極とを交互に積層してなる積層体と、前記正極を構成する板状の正極集電体の表面に取り付けられた正極補強部材と、前記積層体の一方の側壁面を覆うとともに、前記正極補強部材の端部に対して取り付けられた正極用タブと、前記負極を構成する板状の負極集電体の表面に取り付けられた負極補強部材と、前記積層体の他方の側壁面を覆うとともに、前記負極補強部材の端部に対して取り付けられた負極用タブと、前記積層体と、前記正極補強部材と、前記正極用タブと、前記負極補強部材と、前記負極用タブと、を内包する外装体と、を有する。
（２）前記（１）に記載の二次電池において、前記積層体が、前記正極用タブと前記負極用タブとを結ぶ軸線の周りに複数回巻回され、前記正極用タブに対する前記正極補強部材の複数の取り付け位置が、互いに離間しており、前記負極用タブに対する前記負極補強部材の複数の取り付け位置が、互いに離間していてもよい。
（３）前記（１）に記載の二次電池において、前記積層体が、正極、負極をそれぞれ複数含み、前記正極用タブに対する前記正極補強部材の複数の取り付け位置が、互いに離間しており、前記負極用タブに対する前記負極補強部材の複数の取り付け位置が、互いに離間していてもよい。
（４）前記（１）〜（３）のいずれか一つに記載の二次電池において、前記正極用タブが、前記正極補強部材を一方の主面に接合する正極用平坦部と、前記正極用平坦部の他方の主面から突出する正極用突出部と、を有し、前記負極用タブが、前記負極補強部材を一方の主面に接合する負極用平坦部と、前記負極用平坦部の他方の主面から突出する負極用突出部と、を有していてもよい。
（５）前記（１）〜（４）のいずれか一つに記載の二次電池において、前記正極集電体の主面と前記正極用タブの主面とのなす角度、前記負極集電体の主面と前記負極用タブの主面とのなす角度が、それぞれ、８５度以上９５度以下であることが好ましい。
（６）前記（１）〜（５）のいずれか一つに記載の二次電池において、前記積層体の積層方向に並ぶ、複数の前記正極補強部材、複数の前記負極補強部材の中心位置が、それぞれ、前記正極用タブと前記負極用タブの中心同士を結ぶ中心線から離間しており、それぞれの前記中心位置の離間の大きさが、前記積層方向の並び順にしたがって、単調に増加または減少することが好ましい。
（７）前記（１）〜（５）のいずれか一つに記載の二次電池において、前記積層体の積層方向において、複数の前記正極補強部材、複数の前記負極補強部材が並んでおり、前記正極用タブと前記負極用タブの中心同士を結ぶ中心線と直交する方向において、複数の前記正極補強部材の長さ、複数の負極補強部材の長さが、それぞれ、前記積層方向の並び順にしたがって、単調に増加または減少することが好ましい。
（８）前記（１）〜（７）のいずれか一つに記載の二次電池において、前記電解質が固体であってもよい。
（９）前記（１）〜（７）のいずれか一つに記載の二次電池において、前記電解質が液体であってもよい。
（１０）本発明の一態様に係る二次電池の製造方法は、前記（８）または（９）のいずれかに記載の二次電池の製造方法であって、前記正極集電体、前記負極集電体に、それぞれ前記正極補強部材、前記負極補強部材を取り付ける工程と、前記正極補強部材が取り付けられた前記正極集電体、前記負極補強部材が取り付けられた前記負極集電体に、それぞれ、前記正極用タブ、前記負極用タブを取り付ける工程と、を有する。
本発明の二次電池では、集電体の複数の端部が、互いに束ねられることなく、それぞれ個別にタブに取り付けられている。したがって、本発明の二次電池では、集電体の端部を束ねるためのスペースが設けられていない分、体積を減らすことができ、そのエネルギー密度を大きくすることができる。
（ａ）、（ｂ）本発明の第一実施形態に係る二次電池の斜視図、平面図である。 （ａ）、（ｂ）図１の二次電池の断面図である。 （ａ）、（ｂ）図２（ｂ）の二次電池の一部を拡大した図である。 （ａ）〜（ｄ）図１の二次電池を構成する正極シート、第一固体電解質シート、負極シート、第二固体電解質シートの斜視図である。 本発明の第二実施形態に係る二次電池の斜視図、平面図である。 図５の二次電池の断面図である。 （ａ）、（ｂ）図５の二次電池を構成する正極シート、負極シートの平面図である。 本発明の第三実施形態に係る二次電池の斜視図、平面図である。 （ａ）、（ｂ）図８の二次電池を構成する正極シート、負極シートの平面図である。
以下、本発明を適用した実施形態に係る二次電池とその製造方法について、図面を用いて詳細に説明する。なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために、便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などが実際と同じであるとは限らない。また、以下の説明において例示される材料、寸法等は一例であって、本発明はそれらに限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することが可能である。
＜第一実施形態＞
図１（ａ）、（ｂ）は、それぞれ、本発明の第一実施形態に係る二次電池１００の斜視図、平面図である。二次電池１００は、主に、蓄電および放電を行う素子として機能する積層体１０１と、正極補強部材１０２と、正極用タブ１０３と、負極補強部材１０４と、負極用タブ１０５と、積層体１０１を内包する外装体（不図示）と、で構成されている。電極構造については、積層型・巻回（捲回）型のいずれであってもよいが、本実施形態では、巻回型である場合について例示している。
図２（ａ）は、図１（ｂ）の二次電池１００を、Ｂ−Ｂ線を通る面で切断した際の断面図である。図２（ｂ）は、図１（ｂ）の二次電池１００を、Ａ−Ａ線を通る面で切断した際の断面図である。積層体１０１は、電解質を介して、正極１０６と負極１０９とを交互に積層してなる。正極１０６、負極１０９の積層数については限定されない。電解質１０３は固体であってもよいし、液体であってもよい。ただし、電解質１０３が液体である場合には、セパレータ１１２を挟む必要がある。
図３（ａ）、（ｂ）は、図２（ｂ）の二次電池１００のうち、負極が引き出される側の一部領域Ｃ、正極が引き出される側の一部領域Ｄを、それぞれ拡大した図である。正極１０６は、主に、板状の正極集電体（箔）１０７と、その主面に形成された正極合材１０８と、で構成されている。また、負極１０９は、主に、板状の負極集電体（箔）１１０と、その主面に形成された負極合材１１１と、で構成されている。正極合材１０８、負極合材１１１は、それぞれ正極活物質、負極活物質を含み、必要に応じてさらにバインダー、導電助剤、電解質を含むことがある。
正極集電体１０７の材料としては、例えば、ＳＵＳ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ａｕ、Ｐｔ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｚｎ、Ｃｕ等の金属材料等が挙げられる。また、正極集電体の形状としては、例えば、箔状、板状、メッシュ状、不織布状、発泡状等を挙げることができる。正極集電体の表面には、密着性を高めるために、カーボン等が配置されていてもよいし、表面が粗化されていてもよい。例えば、正極集電体１０７の形状が箔状、板状である場合の厚みは、５〜２０μｍ程度であることが好ましい。
負極集電体１１０としては、例えば、Ｃｕ、ＳＵＳ、Ｎｉ、Ｔｉ等の材料が挙げられ、形状としては、例えば、箔状、板状、メッシュ状、不織布状、発泡状等を挙げることができる。また、負極集電体の表面には、密着性を高めるためにカーボン等が配置されていてもよいし、表面が粗化されていてもよい。負極集電体は、その厚みについても特に限定されるものではなく、必要に応じて適宜選択することができる。例えば、負極集電体１１０の形状が箔状、板状である場合の厚みは、５〜２０μｍ程度であることが好ましい。
正極活物質の材料としては、公知の材料、例えば、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ２）、マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎＯ２）、リチウムマンガンスピネル（ＬｉＭｎ２Ｏ４）、オリビン型リチウムリン酸化物（ＬｉＦｅＰＯ４）等のリチウムと遷移金属を含む複合酸化物等や、ポリアニリン、ポリピロール等の導電性高分子；Ｌｉ２Ｓ、ＣｕＳ、Ｌｉ-Ｃｕ-Ｓ化合物、ＴｉＳ２、ＦｅＳ、ＭｏＳ２、Ｌｉ−Ｍｏ−Ｓ化合物等の硫化物、硫黄とカーボンの混合物等を用いることができる。上記材料の一種単独で構成されてもよいし、二種以上で構成されてもよい。
負極活物質の材料としては、公知の材料、例えば、インジウム、アルミニウム、シリコン、スズ、リチウム等の金属元素およびそれらの合金、無機酸化物（例えば、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２）等、カーボン系活物質（例えば、メソカーボンマイクロビーズ（ＭＣＭＢ）、高配向性グラファイト（ＨＯＰＧ）、ハードカーボン、ソフトカーボン等）や、ポリアセン、ポリアセチレン、ポリピロール等の導電性ポリマー等を用いることができる。上記材料の１種単独で構成されてもよいし、２種以上で構成されてもよい。
バインダーとしては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）、エチレン−テトラフルオロエチレン共重合体（ＥＴＦＥ）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、エチレン−クロロトリフルオロエチレン共重合体（ＥＣＴＦＥ）、ポリフッ化ビニル（ＰＶＦ）等のフッ素樹脂や、アクリル酸系重合体、セルロース系重合体、スチレン系重合体、スチレン−ブタジエン共重合体、酢酸ビニル系重合体、ウレタン系重合体等を用いることができる。上記材料の一種単独で構成されてもよいし、二種以上で構成されてもよい。
導電助剤としては、カーボンブラック類等のカーボン粉末、カーボンナノチューブ、炭素材料、銅、ニッケル、ステンレス、鉄等の金属微粉、炭素材料および金属微粉の混合物、ＩＴＯ等の導電性酸化物を用いることができる。上記材料の一種単独で構成されてもよいし、二種以上で構成されてもよい。
正極集電体１０７の表面のうち、正極合材１０８が形成されていない他の一面には、５μｍ〜３００μｍ程度の厚みを有する正極補強部材１０２が取り付けられている。また、負極集電体１１０の表面のうち、負極合材１１１が形成されていない他の一面には、５μｍ〜３００μｍ程度の厚みを有する負極補強部材１０４が取り付けられている。正極補強部材１０２、負極補強部材１０４の材料としては、電蝕（腐食）を防ぐために、それぞれ正極集電体１０７、負極集電体１１０と同種のものであることが好ましい。
正極補強部材１０２が取り付けられた、正極集電体１０７の引き出し側（外部配線に接続する側）の端部には、正極用タブ１０３が取り付けられている。また、負極補強部材１０４が取り付けられた負極集電体１１０の端部には、負極用タブ１０５が取り付けられている。正極用タブ１０３としては、主に、図３（ｂ）に示すような、正極補強部材１０２を一方の主面に接合する正極用平坦部１０３ａと、正極用平坦部１０３ａの他方の主面から突出する正極用突出部１０３ｂと、を有するものが挙げられる。同様に、負極用タブ１０５としては、主に、図３（ａ）に示すような、負極補強部材１０４を一方の主面に接合する負極用平坦部１０５ａと、負極用平坦部１０５ａの他方の主面から突出する負極用突出部１０５ｂと、を有するものが挙げられる。
正極用平坦部１０３ａは、正極補強部材１０２が取り付けられた複数の正極集電体１０７の端部に取り付けられ、これらの端部を含む積層体の一方の側壁１０１ａ側を覆っている。正極用突出部１０３ｂは、所定の外部端子（不図示）に接続されように、正極用平坦部１０３ａから突出している。また、負極用平坦部１０５ａは、負極補強部材１０４が取り付けられた複数の負極集電体１１０の端部に取り付けられ、これらの端部を含む積層体の他方の側壁１０１ｂ側を覆っている。負極用突出部１０５ｂは、所定の外部端子（不図示）に接続されように、負極用平坦部１０５ａから突出している。
正極用タブ１０３に対する正極集電体１０７および正極補強部材１０２の取り付け方法、負極用タブ１０５に対する負極集電体１１０および負極補強部材１０４の取り付け方法については、特に限定されることはない。好適な方法としては、例えば、超音波またはレーザー光の照射によって取り付ける両端面を溶接する方法、端面同士をかしめる方法、正極用タブ１１２の材料をメッキする方法等が挙げられる。なお、導電性を維持する観点から、接着剤による取り付けは好ましくない。正極集電体１０７、負極集電体１１０は薄いため、それぞれ、正極補強部材１０２、負極補強部材１０４を取り付けない状態で溶接、かしめを行うと、正極集電体１０７自体、負極集電体１１０自体が溶けてしまったり、破損してしまったりすることがある。
正極集電体１０７、負極集電体１１０は、引き出し側の端部において、互いに束ねられていない状態で、それぞれ正極用タブ１０３、負極用タブ１０５に取り付けられている。つまり、正極用タブ１０３に対し、正極補強部材１０２が取り付けられた正極集電体１０７の複数の取り付け位置（溶接位置、かしめ位置等）が、互いに離間している。同様に、負極用タブ１０５に対し、負極補強部材１０４が取り付けられた負極集電体１１０の複数の取り付け位置（溶接位置、かしめ位置等）も、互いに離間している。正極集電体１０７、負極集電体１１０の端部を束ねるためのスペースを設ける必要がないため、積層体１０１と正極用タブ１０３、積層体１０１と負極用タブ１０５との距離を、それぞれ最小限に縮めることができる。
その結果として、正極集電体１０７、負極集電体１１０の端部は、いずれも、中央部分と同様に、曲がりがほとんどない状態（平板状態）となる。正極集電体１０７の主面と正極用タブの正極用平坦部１０３ａの主面とのなす角度、負極集電体１１０の主面と負極用タブの負極用平坦部１０５ａの主面とのなす角度は、それぞれ、８５度以上９５度以下であることが好ましく、９０度であればより好ましい。
正極補強部材１０２は、図３（ｂ）に示すように、正極集電体１０７の表面のうち、正極用タブ１０３側の端部近傍にのみ取り付けられている。また、負極補強部材１０４は、図３（ａ）に示すように、負極集電体１１０の表面のうち、負極用タブ１０５側の端部近傍にのみ取り付けられている。エネルギー密度を高める観点からは、取り付ける領域を狭くする方が好ましい。図３（ａ）、（ｂ）に示すように、取り付ける領域を正極用タブ１０３側、負極用タブ１０５側の端部近傍だけに限定することにより、体積を低減させることができるため、二次電池１００のエネルギー密度を高めることができる。
図４（ａ）〜（ｄ）は、それぞれ、積層体１０１を構成する正極シート、第一固体電解質シート、負極シート、第二固体電解質シートの斜視図である。本実施形態では、図４（ａ）に示すような正極１０６の層（正極シート１０６）、図４（ｂ）に示すような第一固体電解質シート１１３、図４（ｃ）に示すような負極１０９の層（負極シート１０９）、図４（ｄ）に示すような第二固体電解質シート１１４を、順に積層してなる積層体が、いずれも正極用タブ１０３と負極用タブ１０５とを結ぶ軸線（不図示）の周りに巻回されている。このように、積層体を構成する正極１０６、負極１０９の層が、それぞれ一層ずつである場合には、正極補強部材１０７の少なくとも一か所が正極用タブ１０３に接合し、負極補強部材１０４の少なくとも一か所が負極用タブ１０５に接合していればよい。例えば、正極補強部材１０２の取り付け箇所を、正極集電体１０７の最外周となる部分のみとしてもよい。同様に、負極補強部材１０４の取り付け箇所を、負極集電体１１０の最外周となる部分のみとしてもよい。この場合には、正極補強部材と正極タブとの接合、負極補強部材と負極タブとの接合を容易に行うことができる。
なお、正極１０６、負極１０９のそれぞれにおいて、集電体の厚さとタブの厚さとを比較すると、タブの方が厚いため、溶接等の方法により接続しようとすると、集電体のみが溶けてしまい、集電体とタブとの接続ができなくなる。このため、集電体とタブとの接続は、集電体より厚く、タブより薄い電極補強部材（正極補強部材１０２、負極補強部材１０４）を用い、まず集電体と補強部材を溶接し、その後、補強部材とタブとを溶接する手順で行われることになる。
取り付ける正極補強部材１０２、負極補強部材１０４の大きさを変えることによって、二次電池１００の性能を向上させることができる。例えば、取り付ける正極補強部材１０２、負極補強部材１０４の厚み、体積を小さくするほど、二次電池１００としてのエネルギー密度を向上させることができ、反対に大きくするほど、正極用タブ１０３、負極用タブ１０５との接合強度を高めることができる。
電解質の材料としては、電子の伝導性が小さく、リチウムイオンの伝導性が高いものであればよい。本実施形態の電解質は、固体であってもよいし、液体であってもよい。
固体の電解質としては、リチウムイオンの伝導が可能なものであれば良く、例えば
、Ｌａ０．５１Ｌｉ０．３４ＴｉＯ２．９４、Ｌａ０．５Ｌｉ０．５ＴｉＯ３等のペロブスカイト型化合物、Ｌｉ１４Ｚｎ（ＧｅＯ４）４等のリシコン型化合物、Ｌｉ７Ｌａ３Ｚｒ２Ｏ１２等のガーネット型化合物、Ｌｉ１．３Ａｌ０．３Ｔｉ１．７（ＰＯ４）３やＬｉ１．５Ａｌ０．５Ｇｅ１．５（ＰＯ４）３等のナシコン型化合物、Ｌｉ３．２５Ｇｅ０．２５Ｐ０．７５Ｓ４やＬｉ３ＰＳ４等のチオリシコン型化合物、５０Ｌｉ４ＳｉＯ４・５０Ｌｉ３ＢＯ３やＬｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５やＬｉ２Ｏ−Ｌｉ３Ｏ５−ＳｉＯ２等のガラス化合物、Ｌｉ３ＰＯ４やＬｉ３．５Ｓｉ０．５Ｐ０．５Ｏ４やＬｉ２．９ＰＯ３．３Ｎ０．４６等のリン酸化合物、Ｌｉ２．９ＰＯ３．３Ｎ０．４６（ＬＩＰＯＮ）やＬｉ３．６Ｓｉ０．６Ｐ０．４Ｏ４等のアモルファス、Ｌｉ１．０７Ａｌ０．６９Ｔｉ１．４６（ＰＯ４）３やＬｉ１．５Ａｌ０．５Ｇｅ１．５（ＰＯ４）３などのガラスセラミックス、リチウム含有塩等の無機系の固体電解質、ポリエチレンオキシド等のポリマー系の固体電解質、リチウム含有塩やリチウムイオン伝導性のイオン液体を含むゲル系の固体電解質等よりなる群から選択される少なくとも１種を用いることができる。
液体の電解質（非水電解液）としては、カチオンとアニオンとを含む塩であって、例えば、カチオンが、リチウム、テトラエチルアンモニウム，トリエチルメチルアンモニウム，スピロ−（１、１’）−ビピロリジニウム若しくはジエチルメチル−２−メトキシエチルアンモニウム（ＤＥＭＥ）等の４級アンモニウム又は１、３−ジアルキルイミダゾリウム，１、２、３−トリアルキルイミダゾリウム，１−エチル−３−メチルイミダゾリウム（ＥＭＩ）若しくは１、２−ジメチル−３−プロピルイミダゾリウム（ＤＭＰＩ）等のイミダゾリウムであり、アニオンが、ＢＦ４ −、ＰＦ６ −、ＣｌＯ４ −、ＡｌＣｌ４ −またはＣＦ３ＳＯ３ −であるものや、ＬｉＴＦＳｉ等のイオン液体を用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を任意の割合で混合して用いてもよい。
これらの溶媒としては、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、アセトニトリル（ＡＮ）、プロピオニトリル、γ−ブチロラクトン（ＢＬ）、ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、ジメトキシエタン（ＤＭＥ）、ジメトキシメタン（ＤＭＭ）、スルホラン（ＳＬ）、ジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）、エチレングリコール、プロピレングリコール、メチルセルソルブなどの有機溶媒等が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を任意の割合で混合して用いてもよい。
固体電解質を有する二次電池１００は、次の手順で製造することができる。まず、正極活物質、固体電解質、バインダー、導電助剤の材料を所定の比率で混合し、正極合材１０８の原料となるスラリーを作製する。続いて、ロールコート法、ダイコート法、グラビアコート法、スピンコーティング法、ディップ法、スクリーン印刷法等を用いて、このスラリーを、正極集電体１０７に塗布する。続いて、スラリーを塗布された正極集電体１０７を高温環境下で乾燥させることにより、スラリー中の溶媒を除去し、正極集電体１０７に正極合材１０８の層が形成された正極１０６を得る。また、負極活物質、固体電解質、バインダー、導電助剤の材料を所定の比率で混合し、負極合材１１１の原料となるスラリーを作製し、正極１０６を作製する場合と同様に、スラリーの塗布、乾燥を行うことにより、負極集電体１１０に負極合材１１１の層が形成された負極１０９を得る。
次に、正極集電体１０７、負極集電体１１０の引き出し側の端部に、それぞれ正極補強部材１０２、負極補強部材１０４を取り付ける。本実施形態の二次電池１００においては、集電体の端部が折れ曲がっていないため、補強部材取り付け時の圧力による、集電体端部の劈開等のダメージを回避することができる。なお、正極補強部材１０２、負極補強部材１０４の取り付けは、各集電体にスラリーを塗布する前に行ってもよい。
次に、固体電解質、バインダー、溶媒からなる固体電解質スラリーを作製し、不織布等の多孔性基材に塗工し、固体電解質スラリーに含まれる溶媒を除去し、ロールプレス等により緻密化して、固体電解質シートを作製する。続いて、負極シート、固体電解質シート、正極シート、固体電解質シートの順に重ね合わせ、その一端から巻きまわして巻回体を形成した後、捲回体の厚み方向（重ね合わせ方向）において両側から加圧し、積層体１０１を得る。積層体１０１の正極集電体１０７に対して正極補強部材１０２と正極タブ１０３とを電気的に接続し、負極集電体１１０に対して負極補強部材１０４と負極タブ１０５とを電気的に接続し、外装体（不図示）に収容し、封止を行うことにより、二次電池１００を得ることができる。
固体電解質は、正極１０６、負極１０９と別体の固体電解質シートを用いずに、正極１０６または負極１０９の少なくとも一方に、固体電解質の材料を含むスラリーを塗布し、このスラリー中の溶媒を乾燥させて除去することによって、作製することもできる。
なお、液体電解質を有する二次電池１００は、次の手順で製造することができる。まず、正極活物質、バインダー、導電助剤の材料を所定の比率で混合したスラリーを、正極集電体１０７に塗布、乾燥させることにより正極を形成する。また、負極活物質、バインダー、導電助剤の材料を所定の比率で混合したスラリーを、負極集電体１１０に塗布、乾燥させることにより負極を形成する。セパレータ１１２を正極、負極の間に挟んでそれらを重ね合わせ、正極、負極の各々に電極補強部材と電極タブとが電気的に接続された積層体と液体電解質とを外装体に収容し、封止を行うことによって得ることができる。固体電解質を有する二次電池１００の場合と同様に、正極合材１０８、負極合材１１１に固体電解質が含まれていてもよい。
以上のように、本実施形態に係る二次電池１００では、集電体の複数の端部が、互いに束ねられることなく、それぞれ個別にタブに取り付けられている。したがって、本実施形態の二次電池１００は、集電体の端部を束ねるためのスペースが設けられていない分、体積を減らすことができ、そのエネルギー密度を大きくすることができる。
＜第二実施形態＞
図５（ａ）、（ｂ）は、それぞれ、本発明の第二実施形態に係る二次電池２００の斜視図、平面図である。図６は、図５（ｂ）の二次電池２００をＥ−Ｅ線を通る面で切断した際の断面図である。二次電池２００の電極構造は、正極シート（正極１０６）、負極シート（負極１０９）、固体電解質シートを所定の形状に加工し、正極シートと負極シートとを、固体電解質シートを介在させて、交互に複数回ずつ重ねた積層型になっている。正極シートには正極補助部材１０２が接合され、負極シートには負極補助部材１０４が接合されている。その他の構成については、第一実施形態の構成と同様であり、第一実施形態と対応する箇所については、形状の違いによらず、同じ符号で示している。本実施形態では、少なくとも第一実施形態と同様の効果を得ることができる。
図７（ａ）、（ｂ）は、積層体１０１を構成する正極シート、負極シートの平面図である。正極集電体１０７の大部分は、正極合材１０８によって覆われており、覆われていない端部には、正極補強部材１０２が取り付けられている。積層体１０１の積層方向からの平面視において、正極補強部材１０２の中心位置は、正極集電体１０７および正極合材１０８の面積を略二等分する中心線Ｃから、所定の大きさ（Ｘｎ）ずれている。また、同平面視において、負極補強部材１０４の中心位置は、負極集電体１１０および負極合材１１１の面積を略二等分する中心線Ｃから、所定の大きさ（Ｙｎ）ずれている。
中心位置のずれの大きさＸｎ、Ｙｎは、積層方向において、層が変わるごとに増加または減少する。すなわち、積層体１０１の積層方向に並ぶ、複数の正極補強部材１０２、複数の負極補強部材１０４の中心位置は、それぞれ、正極用タブ１０３と負極用タブ１０５の中心同士を結ぶ中心線Ｃから離間しており、それぞれの中心位置の離間の大きさが、積層方向の並び順にしたがって、単調に増加または減少する。したがって、正極補強部材１０２、負極補強部材１０４の端部の位置も、層が変わるごとにずれる結果として、図５（ｂ）に示すような階段構造が形成されている。そのため、どの層の集電体に取り付けられた正極補強部材１０２、負極補強部材１０４であっても、積層方向からの平面視において露出する部分、すなわち、溶接できる部分が存在することになる。
一般に、部材の表面から深い部分にレーザー光を照射するのは困難であるが、このような構成においては、積層上面（または積層下面）から積層下面（または積層上面）に向かって、正極補強部材１０２、負極補強部材１０４のずれが大きくなっており、鉛直方向から見た場合に、どの層の正極集電体も、その一つ上の層の正極集電体と重ならない部分を有しているため、鉛直方向からレーザー光を照射することができ、全ての集電体をタブに溶接することができる。
本実施形態に係る二次電池２００でも、集電体の複数の端部が、互いに束ねられることなく、それぞれ個別にタブに取り付けられている。したがって、本実施形態の二次電池２００でも、集電体の端部を束ねるためのスペースが設けられていない分、体積を減らすことができ、そのエネルギー密度を大きくすることができる。
＜第三実施形態＞
図８（ａ）、（ｂ）は、それぞれ、本発明の第三実施形態に係る二次電池３００の斜視図、平面図である。二次電池３００の電極構造は、第二実施形態と同様の積層型になっているが、正極補強部材１０２、負極補強部材１０４の構成が異なっている。第二実施形態と対応する箇所については、形状の違いによらず、同じ符号で示している。本実施形態では、少なくとも第二第実施形態と同様の効果を得ることができる。
図９（ａ）は、積層体１０１を構成する正極シートの平面図である。積層体１０１の積層方向において、複数の正極補強部材１０２が並んでいる。複数の正極補強部材１０２は、それぞれの中心位置が、正極集電体１０７の中心線Ｃ上（正極用タブ１０３と負極用タブ１０５の中心同士を結ぶ中心線Ｃ上）に配置されるように取り付けられている。中心線Ｃと直交する方向において、複数の正極補強部材１０２の長さが、それぞれ、積層方向の並び順にしたがって単調に増加または減少している。
図９（ａ）では、正極シートの積層数がｎである場合、積層方向における一端側から数えてｎ番目に積層され、中心線Ｃと直交する方向における正極補強部材１０２の長さをＬｃ（ｎ）と表している。本実施形態の正極補強部材１０２は、この長さＬｃ（ｎ）が、積層方向における一端側から他端側に向かって、単調に増加または減少するように構成されている。
図９（ｂ）は、積層体１０１を構成する負極シートの平面図である。積層体１０１の積層方向において、複数の負極補強部材１０４が並んでいる。複数の負極補強部材１０４は、それぞれの中心位置が、負極集電体１１０の中心線Ｃ上（正極用タブ１０３と負極用タブ１０５の中心同士を結ぶ中心線Ｃ上）に配置されるように取り付けられている。中心線Ｃと直交する方向において、複数の負極補強部材１０４の長さが、それぞれ、積層方向の並び順にしたがって単調に増加または減少している。
図９（ｂ）では、負極シートの積層数がｎである場合、積層方向における一端側から数えてｎ番目に積層され、中心線Ｃと直交する方向における負極補強部材１０４の長さをＬａ（ｎ）と表している。本実施形態の負極補強部材１０４は、この長さＬａ（ｎ）が、積層方向における一端側から他端側に向かって、単調に増加または減少するように構成されている。
本実施形態では、積層方向における他端側から見た場合に、全ての正極補強部材１０２、負極補強部材１０４の端部が見える状態にあるため、他端側からのみのレーザー光の照射によって、全ての集電体をタブに溶接することができる。したがって、本実施形態では、第二実施形態のように、両端からのレーザー光の照射を必要としない。
１００・・・二次電池
１０１・・・積層体
１０２・・・正極補強部材
１０３・・・正極用タブ
１０３ａ・・・正極用平坦部
１０３ｂ・・・正極用突出部
１０５ａ・・・負極用平坦部
１０５ｂ・・・負極用突出部
１０４・・・負極補強部材
１０５・・・負極用タブ
１０６・・・正極
１０７・・・正極集電体
１０８・・・正極合材
１０９・・・負極
１１０・・・負極集電体
１１１・・・負極合材
１１２・・・セパレータ
１１３・・・第一固体電解質シート
１１４・・・第二固体電解質シート
Ｃ・・・中心位置

Claims (10)

  1. 電解質を介して正極と負極とを交互に積層してなる積層体と、
    前記積層体の一方の側壁側において、
    前記正極を構成する板状の正極集電体の端部に取り付けられた正極補強部材と、
    前記積層体の一方の側壁を覆うとともに、前記正極補強部材の端部に対して取り付けられた正極用タブと、
    前記積層体の他方の側壁側において、
    前記負極を構成する板状の負極集電体の端部に取り付けられた負極補強部材と、
    前記積層体の他方の側壁を覆うとともに、前記負極補強部材の端部に対して取り付けられた負極用タブと、
    前記積層体と、前記正極補強部材と、前記正極用タブと、前記負極補強部材と、前記負極用タブと、を内包する外装体と、を有することを特徴とする二次電池。
  2. 前記積層体が、前記正極用タブと前記負極用タブとを結ぶ軸線の周りに複数回巻回され、
    前記正極用タブに対する前記正極補強部材の複数の取り付け位置が、互いに離間しており、
    前記負極用タブに対する前記負極補強部材の複数の取り付け位置が、互いに離間していることを特徴とする請求項１に記載の二次電池。
  3. 前記積層体が、正極、負極をそれぞれ複数含み、
    前記正極用タブに対する前記正極補強部材の複数の取り付け位置が、互いに離間しており、
    前記負極用タブに対する前記負極補強部材の複数の取り付け位置が、互いに離間していることを特徴とする請求項１に記載の二次電池。
  4. 前記正極用タブが、前記正極補強部材を一方の主面に接合する正極用平坦部と、前記正極用平坦部の他方の主面から突出する正極用突出部と、を有し、
    前記負極用タブが、前記負極補強部材を一方の主面に接合する負極用平坦部と、前記負極用平坦部の他方の主面から突出する負極用突出部と、を有することを特徴とすることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の二次電池。
  5. 前記正極集電体の主面と前記正極用タブの主面とのなす角度、前記負極集電体の主面と前記負極用タブの主面とのなす角度が、それぞれ、８５度以上９５度以下であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の二次電池。
  6. 前記積層体の積層方向に並ぶ、複数の前記正極補強部材、複数の前記負極補強部材の中心位置が、それぞれ、前記正極用タブと前記負極用タブの中心同士を結ぶ中心線から離間しており、
    それぞれの前記中心位置の離間の大きさが、前記積層方向の並び順にしたがって、単調に増加または減少することを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の二次電池。
  7. 前記積層体の積層方向において、複数の前記正極補強部材、複数の前記負極補強部材が並んでおり、
    前記正極用タブと前記負極用タブの中心同士を結ぶ中心線と直交する方向において、複数の前記正極補強部材の長さ、複数の負極補強部材の長さが、それぞれ、前記積層方向の並び順にしたがって、単調に増加または減少することを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の二次電池。
  8. 前記電解質が固体であることを特徴とする請求項請求項１〜７のいずれか一項に記載の二次電池。
  9. 前記電解質が液体であることを特徴とする請求項請求項１〜７のいずれか一項に記載の二次電池。
  10. 請求項８または９のいずれかに記載の二次電池の製造方法であって、
    前記正極集電体、前記負極集電体に、それぞれ前記正極補強部材、前記負極補強部材を取り付ける工程と、
    前記正極補強部材が取り付けられた前記正極集電体、前記負極補強部材が取り付けられた前記負極集電体に、それぞれ、前記正極用タブ、前記負極用タブを取り付ける工程と、を有することを特徴とする二次電池の製造方法。
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