WO2010125867A1 - 電気化学デバイスおよびその製造方法 - Google Patents

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Abstract

【課題】集電体当たりの取得容量が大きく、内部抵抗が低く、かつ組み立てが容易な電気化学デバイスを提供する。【解決手段】幅方向に互いに離間して配列された複数の正極11Aに対し、第1の集電体本体12a1同士が連結され互いに隣接する第1の集電体12a,12a間と、第1のタブ部12a2同士が連結され互いに隣接する第1の集電体12a,12a間とに、負極連続体11BWをそれぞれ架設するように挿入してシート積層体16Sを準備し、シート積層体の負極連続体を素子単位の幅寸法に切断して複数の積層体16を得る。

Description

電気化学デバイスおよびその製造方法
本発明は、正極と負極とがセパレータを間に挟んで交互に積層された積層素子を備えた電気化学デバイスに関する。
近年、携帯型電話機やノート型パーソナルコンピュータ等の携帯型の電子機器に用いることができる小型で大容量の電気化学デバイスが注目されている。このような電気化学デバイスとしては、例えば、電気二重層キャパシタやリチウムイオンキャパシタ等が知られている。 
このような電気化学デバイスとして、例えば特開平6-176979号公報(特許文献1)では、小型で軽量であるという特長を損なうことなく、容量の増大を図った固体電解コンデンサが提案されている。特許文献1に開示されているコンデンサ素子120は、図7に示されるように、複数に区画された小領域を単位として酸化皮膜層104及び固体電解質層106が形成された陽極体102と、導体112の表面を絶縁層114で被覆して可撓性を備え、固体電解質層106に重ね合わせる部分に導体112を露出させた配線導体110とを備える。このコンデンサ素子120は、陽極体102を折り畳んで形成した固体電解質層106間に配線導体110を挟み込み、露出させた導体112と固体電解質層106とを導電体118を介して電気的に接続して構成される。このコンデンサ素子120は、折り畳まれた配線導体の一端が引出端子として用いられるので、内部抵抗が大きい。 
特開平9-7893号公報(特許文献2)には、静電容量が大きく、かつ内部抵抗の低い電気二重層キャパシタが提案されている。この電気二重層キャパシタは、図8に示されるように、2枚の帯状の導電体219a,219bが交互に重なるように折り畳まれてなる一対の集電体、集電体の積層面に形成された分極性電極212、および隣接する分極性電極212間に配されたセパレータ203からなる素子を具備する。この構造の電気二重層キャパシタは、素子毎に積層する工程が必要であり、大量生産に不向きである。 
特開2002-157997号公報(特許文献3)には、簡単な工程で製造できる折り畳み型のリチウムイオン電池及びその製造方法が提案されている。この特許文献3に記載の製造方法においては、図9に示されるように、長尺の負極集電体の両面に設けられた帯状未塗工部307に活物質304を塗工して負極シート301が作成される。その両面には、セパレータ309が接着剤を介して積層され、さらにその上に負極の帯状未塗工部307より幅広の活物質の帯状未塗工部308が設けられた短冊状の正極シート302が接着剤を介して積層される。また、負極の活物質塗工端部は、正極の活物質未塗工の部分に張り出すように位置付けられて積層される。続いて、隣接する正極シート302の間313を切断して正負の電極ターミナルを取り付け、帯状未塗工部307,308において折り畳むことで、折り畳み型リチウム電池が作成される。この特許文献3の製造方法においては、得られる電池の集電体当りの取得容量が小さいので、大きな容量を取得するためには積層数を多くする必要があり、その結果、薄型化が難しい。また、内部抵抗が大きい。
特開平6-176979号公報 特開平9-7893号公報 特開2002-157997号公報
上記従来の電気化学デバイスは、いずれも、(1)集電体当たりの取得容量が大きく、(2)内部抵抗が小さく、(3)組み立てが容易という3つの要請を同時に満足するものではなかった。本発明は、集電体当たりの取得容量が大きく、内部抵抗が小さく、かつ組み立てが容易な電気化学デバイスを提供することを目的とする。また、本発明は、上記の電気化学デバイスを効率よく安定して生産することが可能な製造方法を提供することを目的とする。
前記目的を達成するため、本発明の一実施形態における電気化学デバイスは、正極と負極とがセパレータを間に挟んで交互に積層された積層体からなる素子を備える。前記正極は、幅寸法XA、長さ寸法YAの四角形の板状の第1の集電体本体と、該第1の集電体本体の幅方向の一辺に突設され前記第1の集電体本体の幅寸法より小さい幅寸法の第1のタブ部と、を有する複数の第1の集電体と、前記第1の集電体本体の少なくとも一方の主面に形成された第1の活物質層と、を有し、前記複数の第1の集電体は、第1の集電体本体同士が該集電体本体の幅方向の辺で、また第1のタブ部同士が該タブ部の幅方向の辺で、長さ方向に交互に連結されるとともに、前記第1の集電体本体の幅方向の辺で谷折り、タブ部の幅方向の辺で山折りすることにより折り重ねられ、前記第1のタブ部同士が重ね合わされて導電接続されている。 また、前記負極は、前記第1の集電体本体の幅寸法XAより大きな幅寸法XBと、長さ寸法YBとを有する四角形の板状の第2の集電体本体と、該第2の集電体本体の幅方向の一辺に突設され前記第2の集電体本体の幅寸法より小さい幅寸法の第2のタブ部と、を有する複数の第2の集電体と、該第2の集電体本体の両主面にそれぞれ形成された第2の活物質層と、を有し、前記第2の集電体が、前記第1の集電体本体同士が連結され互いに隣接する第1の集電体間と、第1のタブ部同士が連結され互いに隣接する第1の集電体間とに、第2のタブ部が露出するように、それぞれ配設され、第2のタブ部同士が重ね合わされて導電接続されている。 また、前記セパレータは、前記第2の集電体本体の幅寸法XBと同一の幅寸法XCと、前記第2の集電体本体の長さ寸法YBの2倍以上の長さ寸法YCとを有し、前記長さ寸法YCのほぼ中央で二つ折りにされて前記負極の集電体本体の幅方向の他辺側を包むように正極と負極との間に配設されている。 
また、本発明の一実施形態における電気化学デバイスは、さらに、前記正極の第1のタブ部の基端側の表面を被覆する絶縁層を有することができる。また、本発明の一実施形態における電気化学デバイスは、正極と負極との間にセパレータを介在させて構成され、前記正極は、それぞれが、活物質層を少なくとも一方の面に有する矩形板状の正極集電体本体部と当該正極集電体本体部の1辺の一部に形成された正極タブとを含む第1正極集電体、第2正極集電体、及び第3正極集電体を有し、前記第2正極集電体は、前記第1正極集電体とそれぞれの正極タブを介して電気的に接続され、その正極集電体本体が前記第1正極集電体の正極集電体本体の裏面と対向するように配置されており、前記第3正極集電体は、前記第1正極集電体とそれぞれの正極集電体本体部の正極タブが形成された1辺と対向する辺を介して電気的に接続され、その正極集電体本体が前記第1正極集電体の正極集電体本体の表面と対向するように配置されており、前記負極は、それぞれが、活物質層を両面に有する矩形板状の負極集電体本体部と該当該負極集電体本体部の1辺の一部に形成された負極タブとを含む第1負極集電体、及び第2負極集電体を有し、前記第1負極集電体は、前記第1正極集電体と前記第2正極集電体との間に配置され、前記第2負極集電体は、前記第1正極集電体と前記第3正極集電体との間に配置されるとともに、前記第1負極集電体とそれぞれの負極タブを介して電気的に接続され、前記セパレータは、前記第1負極集電体の負極集電体本体部の表面を覆う第1シート部と、裏面を覆う第2シート部と、当該第1シート部と第2シート部とを連絡する連絡部とを有する第1セパレータと、前記第2負極集電体の負極集電体本体部の表面を覆う第1シート部と、裏面を覆う第2シート部と、当該第1シート部と第2シート部とを連絡する連絡部とを有する第2セパレータと、を含んで構成される。 
また、本発明の一実施形態における電気化学デバイスの製造方法は、両主面に第1の活物質層が形成され幅寸法XA,長さ寸法YAの四角形の板状の第1の集電体本体と該第1の集電体本体の幅方向の一辺に突設され該第1の集電体本体の幅寸法より小さい幅寸法の第1のタブ部とを有する第1の集電体が、第1の集電体本体同士、第1のタブ部同士が長さ方向に交互に複数連結された正極シートを準備する工程と、正極シートを第1の集電体本体同士の連結部で谷折り、第1のタブ部同士の連結部で山折りして折り重ねることにより正極を得る工程と、両主面に第2の活物質層が形成され前記第1の集電体本体の幅寸法より大きな幅寸法XBと、長さ寸法YBとを有する四角形の板状の第2の集電体本体と該第2の集電体本体の幅方向の一辺に突設され前記第2の集電体本体の幅寸法より小さい幅寸法の第2のタブ部とを有する第2の集電体が幅方向に複数連続する負極シートを準備する工程と、前記第2の集電体本体の幅寸法XBと同一の幅寸法XCと、該第2の集電体本体の長さ寸法の2倍以上の長さ寸法YCとを有するセパレータが幅方向に複数連続するセパレータシートを準備する工程と、負極シートを間に挟んでセパレータシートを長さ方向に2つ折りすることにより負極連続体を得る工程と、幅方向に互いに離間して配列された複数の正極に対し、第1の集電体本体同士が連結され互いに隣接する第1の集電体間と、第1のタブ部同士が連結され互いに隣接する第1の集電体間とに、負極連続体をそれぞれ架設するように挿入してシート積層体を得る工程と、シート積層体の正極の第1のタブ部同士、負極の第2のタブ部同士を、それぞれ導電接続する工程と、シート積層体の負極連続体を素子単位の幅寸法に切断して素子単位の複数の積層体を得る工程と、積層体を電解液とともにパッケージ内に封止する工程と、を有する。 
また、本発明の一実施形態における電気化学デバイスの製造方法は、負極連続体を得る工程において、前記セパレータシートと前記負極シートとを相互に固着することができる。 
また、本発明の一実施形態における電気化学デバイスの製造方法は、タブ部と引出導体との導電接続を、タブ部同士の導電接続と同時に行なうことができる。 
本発明の一実施形態における電気化学デバイスによれば、第1の集電体本体の幅方向の辺で谷折り、第1のタブ部の幅方向の辺で山折りされて折り重ねられた正極に対し、第1の集電体本体同士が連結され互いに隣接する第1の集電体間と、第1のタブ同士が連結され互いに隣接する第1の集電体間とに、第2のタブ部が露出するようにそれぞれ負極の集電体が配設されるとともに、長さ寸法のほぼ中央で二つ折りにされたセパレータが負極の集電体本体を包むように正極と負極との間に配設されている。このため、積層された複数の集電体の両主面が、積層体の両外側を除いて、静電容量の取得に寄与する。例えば、第1の集電体が第1の集電体本体の幅方向の辺により接続されているので、当該接続位置も静電容量の取得に寄与する。これにより、集電体当りの取得容量を大きくすることができ、薄型で取得容量が大きな電気化学デバイスを提供することができる。また、正極は第1の集電体本体の幅方向の辺で谷折り、第1のタブ部の幅方向の辺で山折りされて折り重ねられているので、集電体の表面が酸化されても内部抵抗の増加が抑制される。また正極の第1の集電体本体の幅寸法XAに対して、負極の第2の集電体本体の幅寸法XBが大きいので、正極の非対向部分に起因するガスの発生を抑制することができる。 
また、本発明の一実施形態における電気化学デバイスによれば、正極の第1のタブ部の基端側の表面を被覆する絶縁層を有するので、正極と負極との誤接触の発生を防止することができる。 
本発明の一実施形態における電気化学デバイスの製造方法によれば、両主面に第1の活物質層が形成され幅寸法XA,長さ寸法YAの四角形の板状の第1の集電体本体と該第1の集電体本体の幅方向の一辺に突設され該第1の集電体本体の幅寸法より小さい幅寸法の第1のタブ部とを有する第1の集電体が、第1の集電体本体同士、第1のタブ部同士が長さ方向に交互に複数連
結された正極シートを準備し、正極シートを第1の集電体本体同士の連結部で谷折り、第1のタブ部同士の連結部で山折りして折り重ねることにより正極を得る。また、両主面に第2の活物質層が形成され前記第1の集電体本体の幅寸法より大きな幅寸法XBと、長さ寸法YBとを有する四角形の板状の第2の集電体本体と該第2の集電体本体の幅方向の一辺に突設され前記第2の集電体本体の幅寸法より小さい幅寸法の第2のタブ部とを有する第2の集電体が幅方向に複数連続する負極シートを準備する。また、前記第2の集電体本体の幅寸法XBと同一の幅寸法XCと、該第2の集電体本体の長さ寸法の2倍以上の長さ寸法YCとを有するセパレータが幅方向に複数連続するセパレータシートを準備する。次に、負極シートを間に挟んでセパレータシートを長さ方向に2つ折りすることにより負極連続体を得る。次に、幅方向に互いに離間して配列された複数の正極に対し、第1の集電体本体同士が連結され互いに隣接する第1の集電体間と、第1のタブ部同士が連結され互いに隣接する第1の集電体間とに、負極連続体をそれぞれ架設するように挿入してシート積層体を得る。次に、シート積層体の正極の第1のタブ部同士、負極の第2のタブ部同士を、それぞれ導電接続する。次に、シート積層体の負極連続体を素子単位の幅寸法に切断して素子単位の複数の積層体を得る。次に、積層体を電解液とともにパッケージ内に封止する。このため、集電体当りの取得容量が大きな電気化学デバイスを効率よく安定生産することができる。 
本発明の一実施形態における電気化学デバイスの製造方法によれば、前記負極連続体を得る工程において、前記セパレータシートと前記負極シートとを相互に固着するので、シート積層体を準備する際に、負極連続体におけるセパレータシートと負極シートとの位置ズレや負極シートの抜け落ちの発生を防止でき、組み立て作業を安定して効率良く行うことができる。 
本発明の一実施形態における電気化学デバイスの製造方法によれば、前記タブ部と引出導体との導電接続を、タブ部同士の導電接続と同時に行なうので、組立時の工数を削減してリードタイムを短縮することができる。
本発明の一実施態様における電気化学デバイスによれば、集電体当りの取得容量を大きくすることができ、薄型で容量が大きな電気化学デバイスを提供することができるという利点がある。 また、本発明の一実施態様における電気化学デバイスの製造方法によれば、集電体当りの取得容量が大きな電気化学デバイスを効率よく安定生産することができるという利点がある。
本発明の一実施態様における電気化学デバイスのパッケージの内部を透視した模式図である。 本発明の一実施態様における電気化学デバイスの内部構造を示す図であり、図2(A)は上記図1のA-A線における断面の模式図、図2(B)は上記図1のB-B線における断面の模式図である。 本発明の一実施態様における電気化学デバイスの製造方法において、正極を得る工程を示す図であり、図3(A)は正極シートを示す斜視図、図3(B)は正極を示す分解斜視図である。 本発明の一実施態様における電気化学デバイスの製造方法において、負極連続体を得る工程を示す図であり、図4(A)は負極連続体を構成する負極シートとセパレータシートを示す斜視図、図4(B)は負極連続体を示す斜視図である。 本発明の一実施態様における電気化学デバイスの製造方法において、シート積層体を得る工程を示す斜視図である。 本発明の一実施態様における電気化学デバイスのシート積層体を示す分解斜視図である。 背景技術の一例を示す図である。 背景技術の他の例を示す図である。 背景技術の他の例を示す図である。
以下、本発明の電気化学デバイスの様々な実施形態について、図1ないし図6を参照して説明する。 
一実施形態における電気化学デバイス10は、正極11Aと負極11Bとがセパレータ15を介在させて交互に積層された積層体16からなる素子を備えている。正極11Aは、幅寸法XA、長さ寸法YAの四角形の板状の第1の集電体本体12a1(本明細書又は請求の範囲において、第1の集電体本体を「正極集電体本体」と称することがある))、第1の集電体本体12a1の幅方向の一辺に突設され第1の集電体本体12a1の幅寸法XAより小さい幅寸法の第1のタブ部12a2(本明細書又は請求の範囲において、第1のタブ部を「正極タブ」と称することがある))をそれぞれ有する複数の第1の集電体12a(本明細書又は請求の範囲において、第1の集電体を「正極集電体」と称することがある)、及び第1の集電体本体12a1の主面の表側と裏側の少なくとも一方に形成された第1の活物質層13aを有する。正極11Aは、複数(例えば3つ)の第1の集電体12aを長さ方向に交互に連結して構成される。一例として、正極11Aは、複数の第1の集電体12aを第1の集電体本体12a1の幅方向の辺F1で連結し、さらに、このように連結された第1の集電体12aの一方の第1のタブ部12a2を他の集電体12aの第1のタブ部12a2とその幅方向の辺F2で連結して構成される。このように構成された正極11Aは、図3(B)に示されるように、第1の集電体本体12a1の幅方向の辺F1で谷折り、タブ部12a2の幅方向の辺F2で山折りすることにより折り重ねられ、対向する第1のタブ部12a2同士が導電接続される。また、負極11Bは、第1の集電体本体12a1の幅寸法XAより大きな幅寸法XBと長さ寸法YBとを有する四角形の板状の第2の集電体本体12b1(本明細書又は請求の範囲において、第2の集電体本体を「負極集電体本体」と称することがある)及び第2の集電体本体12b1の幅方向の一辺に突設された第2の集電体本体12b1の幅寸法より小さい幅寸法を有する第2のタブ部12b2(本明細書又は請求の範囲において、第2のタブ部を「負極タブ」と称することがある)を含む複数の第2の集電体12b(本明細書又は請求の範囲において、第2の集電体を「負極集電体」と称することがある)並びに第2の集電体本体12b1の両主面にそれぞれ形成された第2の活物質層13bを有する。1つの負極11Bは、辺F1で連結された第1の集電体12aの間に第2のタブ部12b2が露出するように挿入され、他の負極11Bは、辺F2で連結された第1の集電体12aの間に第2のタブ部12b2が露出するように挿入され、対向する第2のタブ部12b2同士が導電接続される。セパレータ15は、幅寸法が第2の集電体本体12b1の幅寸法XBと同一であり、長さ寸法が第2の集電体本体12b1の長さ寸法YBの2倍以上である矩形部材を、長さ寸法YCのほぼ中央で二つ折りにして構成される。この二つ折りにされたセパレータ15は、負極11Bの集電体本体12b1を包むように正極11Aと負極11Bとの間に配設される。つまり、セパレータ15は、負極11Bの集電体本体12b1の表面を覆うシート状部材と裏面を覆うシート状部材と、これらのシート状部材同士を連絡する連絡部とを有する。 
また、電気化学デバイス10は、正極11Aの第1のタブ部12a2の基端側の表面を被覆する絶縁層14aと、負極11Bの第2のタブ部12b2の基端側の表面を被覆する絶縁層14bとを有する。 
次に、本発明の一実施形態における電気化学デバイスの製造方法について、図1~図5を参照して説明する。一実施形態における電気化学デバイスの製造方法は、まず、図3(A)に示すように、主面の表側と裏側の少なくとも一方に第1の活物質層13aが形成され幅寸法XA,長さ寸法YAの四角形の板状に形成された第1の集電体本体12a1と、第1の集電体本体12a1の幅方向の一辺に突設され第1の集電体本体12a1の幅寸法より小さい幅寸法を有する第1のタブ部12a2と、を有する第1の集電体12aを複数連結して構成される正極シート11ASを準備する。正極シート11ASは、例えば、3つの第1の集電体12aを長さ方向に連結して構成される。この場合、中央に配置した第1の集電体12aの第1の集電体本体12a1を前方に配置した他の第1の集電体12aの第1の集電体本体12a1と辺F1において連結し、さらに、中央に配置した第1の集電体12aの第1のタブ部12a2を後方に配置した他の第1の集電体12aの第1のタブ部12a2とその幅方向の辺F2において連結することで構成される。次に、図3(B)に示すように、正極シート11ASを中央に配置した第1の集電体12aの第1の集電体本体12a1と前方に配置した第1の集電体12aの第1の集電体本体12a1との連結部(幅方向の辺F1)で谷折りにし、中央に配置した第1の集電体12aの第1のタブ部12a2と後方に配置した第1の集電体12aの第1のタブ部12a2との連結部(幅方向の辺F2)で山折りして折り重ねることにより正極11Aが得られる。また、第2の集電体本体12b1と第2のタブ部12b2とを有する第2の集電体12bを、幅方向に連結した負極シート11BSを準備する。図4(A)に示すように、第2の集電体本体12b1は、主面の表側と裏側に第2の活物質層13bが形成され、第1の集電体本体12a1の幅寸法XAより大きな幅寸法XBと、長さ寸法YBとを有し、四角形の板状に形成される。第2のタブ部12b2は、第2の集電体本体12a1の幅方向の一辺に突設され、第2の集電体本体12a1の幅寸法XBより小さい幅寸法を有する。また、第2の集電体本体12b1の幅寸法XBと同一の幅寸法XCと、第2の集電体本体12b1の長さ寸法YBの2倍の長さ寸法YCとを有するセパレータ15を幅方向に複数連結して構成されるセパレータシート15Sを準備する。セパレータシート15Sは、負極シート11BSを間に挟んで長さ方向に2つ折りされ、図4(B)に示される負極連続体11BWが得られる。負極連続体11BWは複数準備される。次に、負極連続体11BWは、図5に示すように、幅方向に互いに離間して配列された複数の正極11Aと接合され、図6に示すシート積層体16Sが得られる。例えば、1の負極連続体11BWは、中央に配置した第1の集電体12aと前方に配置した第1の集電体12aとの間に挿入され、他の負極連続体11BWは、中央に配置した第1の集電体12aと後方に配置した第1の集電体12aとの間に挿入される。挿入後に、正極11Aの第1のタブ部12a2同士が電気的に接続され、負極11Bの第2のタブ部12b2同士が電気的に接続される。続いて、シート積層体16Sの負極連続体11BWを素子単位の幅寸法になるように切断予定線Cで切断して複数の積層体16を得る。最後に、積層体16を電解液Eとともにパッケージ18内に封止して図2に示される電気化学デバイス10が得られる。 
また、上述した製造方法においては、負極連続体11BSを得る工程において、図4(B)に示すように、セパレータシート15Sと負極シート11BSとが接着材Aにより相互に固着しても良い。 
また、上述した製造方法においては、第1のタブ部11a2同士を導電接続する際に、第1のタブ部12a2と引出導体17aとの導電接続を同時に行なうようにしても良い。同様に、第2のタブ部11b2同士を導電接続する際に、第2のタブ部12b2と引出導体17bとの導電接続を同時に行なうようにしても良い。 
第1の集電体12aは、例えば、アルミニウム、銅、ニッケル、ステンレス等の金属を材料とする箔を用いて形成することができる。一実施形態における電気化学デバイス10がリチウムイオンキャパシタとして用いられる場合には、アルミニウム、ステンレス等の金属を材料とする箔を用いることができる。上記箔の厚さは、例えば10μmから50μmの範囲にすることができる。第1の集電体本体12a1は、四角形の板状に形成することができる。四角形又は矩形とは、幾何学的に厳密な意味で
の四角形に限られない。例えば、第1の集電体本体12a1には、作業性その他の観点から角部にR付けやC面を形成することができ、また、各辺に凹部や突部を有することができる。第1のタブ部12a2は、例えば、第1の集電体本体12a1の幅方向の一辺に突設される。 
第2の集電体12bは、例えば、アルミニウム、銅、ニッケル、ステンレス等の金属を材料とする箔を用いて形成することができる。第1の集電体12aの材料と第2の集電体12bの材料とは同じであってもよく、異なっていてもよい。電気化学デバイス10がリチウムイオンキャパシタとして用いられる場合、銅、ニッケル、ステンレス等の金属を材料とする箔を用いることができる。上記箔の厚さは、例えば10μmから50μmの範囲にすることができる。第2の集電体本体12b1は、四角形の板状に形成することができる。ここで四角形の板状とは、幾何学的に厳密な意味での四角形に限られない。例えば、第2の集電体本体12b1は、作業性その他の観点から角部にR付けやC面を形成することができ、また、各辺に多少の凹部や突部を有することができる。第2のタブ部12b2は、第2の集電体本体12b1の幅方向の一辺に突設される。 
第1の活物質層13a及び第2の活物質層13bは、活性炭、ポリアセン、グラファイト等のカーボン系材料、リチウム遷移金属酸化物等を材料とする活物質を含有することができる。一実施形態における電気化学デバイス10がリチウムイオンキャパシタとして用いられる場合、リチウムイオンおよび/またはアニオンを可逆的に吸蔵できるあらゆる物質を活物質の材料として用いることができ、例えば活性炭、導電性高分子、芳香族系縮合ポリマーの熱処理物であってポリアセン系骨格を有するポリアセン系有機半導体(PAS)等を用いることができる。また、LiCoO,LiNiO,LiMnO,LiFeO等のLi(Mは1又は複数の金属を示す。)の一般式で表わされるリチウム含有金属酸化物、またはコバルト、マンガン、ニッケル等の繊維金属酸化物を用いることもできる。第1の活物質層13aの活物質材料と第2の活物質層13bの活物質材料とは同じであってもよく、異なっていてもよい。一実施形態における電気化学デバイス10がリチウムイオンキャパシタとして用いられる場合、活物質としては、リチウムイオンを可逆的に吸蔵できるものであれば特に限定されず、例えば黒鉛、難黒鉛化炭素、活性炭、芳香族系縮合ポリマーの熱処理物であってポリアセン系骨格構造を有するポリアセン系有機半導体(PAS)等を挙げることができる。上記活物質層は、上記活物質の粉末、バインダおよび必要に応じて導電性粉末を水系または有機系溶媒中に分散させてスラリーとし、このスラリーを集電体に塗布後乾燥させることによって成型することができる。スラリーを予めシート状に成形したものを集電体に貼り付けることによって成形することもできる。バインダとしては、例えばスチレンブタジエンゴム(SBR)等のゴム系バインダ又はポリプロピレン若しくはポリエチレン等の熱可塑性樹脂等を用いることができる。また、一実施形態における電気化学デバイス10がリチウムイオンキャパシタとして用いられる場合、バインダとして、SBR等のゴム系バインダ、ポリ四フッ化エチレン若しくはポリフッ化ビニリデン等のフッ素系樹脂、又はポリプロピレン若しくはポリエチレン等の熱可塑性樹脂等を用いることができる。また、上記導電性粉末としては、アセチレンブラック、グラファイト、金属粉末等を用いることができる。上記各活物質層13a又は13bの上記各集電体本体12a1又は12b1の表面上への形成方法は、例えば塗工法、シート貼り付け法等を用いることができる。 
正極シート11ASは、第1の集電体12aが長さ方向に3つ以上連結して構成することができる。連結数が増すほど、集電体当りの平均取得容量を高めることができる。また、連結数は奇数に限定するものではなく、偶数連結してもよい。また、正極11Aは、最も外側に位置する第1の集電体12aを除いて、複数の第1の集電体12aの集電体本体12a1のそれぞれに第1の活物質層13aが形成されるように構成することができる。作業性その他の観点から、複数の第1の集電体12aの集電体本体12a1の最も外側の面にも第1の活物質層13aを形成してもよい。また、積層体16を複数組に分割形成する場合等においては、組毎の最外側面の活物質層を省略してもよい。正極11Aの折り重ねられた第1の集電体12aの集電体本体12a1同士が連結される部分に、作業性その他の観点から、幅方向の一部に連続する1つのスリット又は間欠的に設けられる複数のスリットを形成してもよく、また、溝を形成してもよい。また、正極11Aの折り重ねられた第1の集電体12aの第1のタブ部12a2同士が連結される部分に、同様に、スリット又は溝を形成してもよい。 
負極シート11BSは、第2の集電体12bを幅方向に2つ以上連結して構成することができる。連結数が増すほど、組み立て工程当りに得られる積層体16の数が増加し、一実施形態における電気化学デバイス10を効率よく生産することができる。また、負極11Bは、第2の集電体12bの集電体本体12b1の主面の表裏両面にそれぞれ活物質層13bを形成することができる。正極11Aの最も外側の面にさらに負極を配置する場合においては、正極と対向する面だけに活物質層を設けたものであってもよい。 
セパレータ15は、ポリエチレン、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、セルロース、アラミド樹脂等の材料又はそれらの混合物からなる多孔質体によって形成することができる。一実施形態における電気化学デバイス10がリチウムイオンキャパシタとして用いられる場合は、セパレータ15は、セルロース、ポリエチレン、ポリプロピレン等の材料からなる多孔質体によって形成することができる。セパレータ15の厚さは、例えば20μmから50μmの範囲にすることができる。また、セパレータシート15Sは、セパレータ15を幅方向に2つ以上連結して形成することができる。 
負極連続体11BWは、負極シート11BSが挟まれたセパレータシート15Sを長さ方向に2つ折りして形成することができる。また、負極シート11BSとセパレータシート15Sとは、例えば接着剤Aを用いた接着又は熱を用いた融着等により相互に固着される。 
絶縁層14aは、一例として、正極11Aの第1のタブ部12a2の基端側の表面を被覆するように形成される。また、絶縁層14bは、一例として、負極11Bの第2のタブ部12b2の基端側の表面を被覆するように形成される。 
積層体16は、正極11Aと、中央に配置した第1の集電体12aと前方に配置され中央に配置した第1の集電体12aと辺F1で連結された第1の集電体12aとの間に挿入された1の負極11Bと、中央に配置した第1の集電体12aと後方に配置され中央に配置した第1の集電体12aと辺F2で連結された第1の集電体12aとの間に挿入された他の負極11Bと、二つ折りにされ正極11Aと負極11Bとの間に配設されたセパレータ15と、を有するように構成することができる。正極11Aの折り重ねられた複数の第1の集電体12aの最外側にさらにセパレータ15を介して負極11Bを配設したものであってもよい。 
引出導体17aは、例えばアルミニウム、銅、ニッケル、ステンレス等の金属を材料とする箔から形成することができる。箔の厚さは、例えば20μmから200μmの範囲である。一例として、正極11Aの互いに重ね合わされて導電接続された第1のタブ部12a2と、負極11Bの互いに重ね合わされて導電接続された第2のタブ部と12b2とに、それぞれ引出導体17a及び17bが導電接続される。上記タブ部12a2及び12b2と上記引出導体17a及び17bとは、超音波溶接法、抵抗溶接法、レーザー溶接法等の方法を用いて電気的に接続することができる。 
パッケージ18は、例えば金属箔がラミネートされた合成樹脂フィルムなどを用いて形成することができる。金属箔は、アルミニウム等を用いて形成することができる。合成樹脂フィルムは、例えばポリプロピレン、ナイロン、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレン、エチレン酢酸ビニル共重合樹脂、又はこれらの積層物(例えば、ナイロンをベース材とし、シーラントとしてポリプロピレンを積層させた積層物)を用い、例えば二つ折りにして重ね合わせた辺をヒートシールにより融着することにより形成することができる。 
電解液Eとして用いるための電解質は、例えばテトラエチルアンモニウムテトラフルオロボレート(EtNBF)又は下式(1)で示される化合物等からなる。[R1R2R3R4N]+X-・・・(1)(式中、R1~R4は、不飽和結合,エーテル結合,アミド結合もしくはエステル結合を有してもよい炭素数1~6のアルキル基又は分子中に窒素原子を有してもよい炭素数4~6のシクロアルキル基を表し、X-は、ClO-、BF-、PF-、(CFSON-、CFSO-、CSO-のような陰イオンを表す。)上記電解質が、例えば、プロピレンカーボネート(PC)、アセトニトリル、メトキシアセトニトリル、3-メトキシプロピオニトリル、γ-ブチロラクトン、ブチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、エチレンカーボネート、スルホラン、3-メチルスルホラン等の溶媒により溶解されることにより、電解液Eが形成される。一実施形態における電気化学デバイス10がリチウムイオンキャパシタとして用いられる場合、LiClO,LiAsF,LiBF,LiPF,Li(CSON等のリチウム塩からなる電解質を、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、γ-ブチルラクトン、アセトニトリル、ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、ジオキソラン、塩化メチレン若しくはスルホラン等の溶媒又はこれらの溶媒の二種以上を混合した混合液に溶解することで得られる電解液Eが一例として用いられる。 
次に、本発明の一実施形態における電気化学デバイス10を応用した電気二重層キャパシタについて、適宜図1ないし図5を参照し、電気二重層キャパシタに含まれる要素のうち上述した電気化学デバイス10に含まれる要素と対応する要素には同じ参照符番を用いて説明を行なう。まず、厚さ25μmのアルミニウム箔の主面の表側及び裏側の対向する位置に、活性炭、カルボキシメチルセルロース、スチレンブタジエンゴム及びアセチレンブラックを含む活物質材料ペーストをスクリーン印刷法により塗布し、100℃で1分間乾燥し、厚さ10μmの活物質層13aを形成する。次に、活物質層13aが形成されたアルミニウム箔から、幅寸法XAが14mm、長さ寸法YAが17mmの四角形の板状の第1の集電体本体12a1と、第1の集電体本体12a1の幅方向の一辺に突設され第1の集電体本体の幅寸法より小さい幅寸法5mm、長さ寸法4mmの第1のタブ部12a2とを有する第1の集電体12aを、図3(A)に示すように長さ方向に3つ連結された状態で金型により打ち抜くことで、2枚の正極シートASが得られる。 
次に、この正極シートASを、図3(A)及び図3(B)に示すように、集電体本体12a1同士が連結されている部分で谷折りにし、第1のタブ部12a2同士が連結されている部分部で山折りにすることで、正極11Aが得られる。 
また、活物質層13aと同様の手法で、アルミニウム
箔に活物質層13bが形成される。次に、このアルミニウム箔から、幅寸法XBが16mm、長さ寸法YBが17mmの四角形の板状の第2の集電体本体12b1と、第2の集電体本体12b1の幅方向の一辺に突設され第2の集電体本体の幅寸法より小さい幅寸法5mm、長さ寸法4mmの第2のタブ部12b2とを有する第2の集電体12bを、図4(A)に示すように幅方向に2つ連結された状態で金型から打ち抜き、2枚の負極シート11BSが得られる。 
また、厚さ30μmのセルロースから、幅寸法XCが16mm、長さ寸法YCが36mmのセパレータ15が幅方向に2つ連結されたセパレータシート15Sを金型により打ち抜き、2枚のセパレータシート15Sが得られる。 
次に、セパレータシート15Sを長さ方向に二つ折りにし、セパレータシート15Sの二つ折りにされた各面の間に負極シート11BSを挟みこむことで、2組の負極連続体11BWが得られる。 
次に、上記で得られた正極11Aの中央に配置した第1の集電体12aと前方に配置され中央に配置した第1の集電体12aと第1の集電体12aの辺F1で接続された前方の集電体12aとの間に1の負極連続体11BWを挿入し、さらに、中央に配置した第1の集電体12aと中央に配置した第1の集電体12aと第1のタブ部12a2の辺F2で接続された後方に配置した第1の集電体12aとの間に、他の負極連続体11BWを挿入することで、シート積層体16Sが得られる。 
次に、上記で得られたシート積層体の正極の第1のタブ部12a2同士を重ね合わせ、さらに、幅3mm、長さ40mm、厚さ100μmのアルミニウム製帯状体からなる引出導体17aの一端側を重ねて超音波により溶接することにより、正極11Aの第1のタブ部12a2同士と引出導体17aとが導電接続される。 
同様に上記で得られたシート積層体16Sの負極11Bの第2のタブ部12b2同士を重ね合わせ、さらに、上記と同様に引出導体17bの一端側を重ねて溶接することにより、負極11Bの第2のタブ部12b2同士と引出導体17bとが導電接続される。 
このようにして得られたシート積層体16Sの負極連続体11BWを素子単位の幅寸法になるように2つに切断し、素子単位の2つの積層体16が得られる。 
次に、幅38mm、長さ26mmのアルミラミネートフィルムを幅方向で二つ折りにし、この間に素子単位に切断された積層体16を前記引出導体17a、17bが露出するように挟み、重ね合わせた3辺のうちの2辺を220℃で1秒間0.5MPaの条件でヒートシールにより融着した。 
次に、前工程において二つ折りにして重ね合わされたアルミラミネートフィルムの開口部から、TEMA-BF4(トリエチルメチルアンモニウム-テトラフルオロボレート)/PC(プロピレンカーボネート)1.5mol/lからなる電解液を0.07g注液し、さらに、残りの一辺を上記と同じ条件でヒートシールにより融着してパッケージを封止することで、電気二重層キャパシタが得られる。 
このようにして得られた電気二重層キャパシタについて、日本国東京都目黒区に本社を有する北斗電工株式会社製の電気化学測定システムHZ-5000および充放電装置HJ-2010を用い、定電流放電法、交流インピーダンス(1kHz)で電気性能(静電容量、内部抵抗)を測定した。その結果、静電容量は0.2F、内部抵抗は200mΩであった。 
上記実施形態においては、電気二重層キャパシタを例に説明したが、本発明はこれに限定するものではなく、例えば、一方の電極にリチウムイオンを担持させる所謂リチウムイオンキャパシタやリチウムイオン電池等の電気化学デバイスにも適用できる。
10:電気化学デバイス11A:正極11AS:正極シート11B:負極11BS:負極シート11BW:負極連続体12a:第1の集電体12a1:第1の集電体本体12a2:第1のタブ部12b:第2の集電体12b1:第2の集電体本体12b2:第2のタブ部13a,13b:活物質層14a,14b:絶縁層15:セパレータ15S:セパレータシート16:積層体16S:シート積層体17a,17b:引出導体18:パッケージC:切断予定線E:電解液F1:辺(谷折り)F2:辺(山折り)XA:第1の集電体本体の幅寸法XB:第2の集電体本体の幅寸法XC:セパレータの幅寸法YA:第1の集電体本体の長さ寸法YB:第2の集電体本体の長さ寸法YC:セパレータの長さ寸法

Claims (7)

  1. 正極と負極とがセパレータを間に挟んで交互に積層された積層体からなる素子を備えた電気化学デバイスであって、 前記正極は、幅寸法XA、長さ寸法YAの四角形の板状の第1の集電体本体と、該第1の集電体本体の幅方向の一辺に突設され前記第1の集電体本体の幅寸法より小さい幅寸法の第1のタブ部と、を有する複数の第1の集電体と、 前記複数の第1の集電体のそれぞれの前記第1の集電体本体の少なくとも一方の主面に形成された第1の活物質層と、を有し、 前記複数の第1の集電体は、第1の集電体本体同士が該集電体本体の幅方向の辺で、また第1のタブ部同士が該タブ部の幅方向の辺で、長さ方向に交互に連結されるとともに、前記第1の集電体本体の幅方向の辺で谷折り、前記タブ部の幅方向の辺で山折りすることにより折り重ねられ、前記第1のタブ部同士が重ね合わされて導電接続されており、 前記負極は、 前記第1の集電体本体の幅寸法XAより大きな幅寸法XBと、長さ寸法YBとを有する四角形の板状の第2の集電体本体と、該第2の集電体本体の幅方向の一辺に突設され前記第2の集電体本体の幅寸法より小さい幅寸法の第2のタブ部と、を有する複数の第2の集電体と、 該第2の集電体本体の両主面にそれぞれ形成された第2の活物質層と、を有し、 前記第2の集電体が、前記第1の集電体本体同士が連結され互いに隣接する第1の集電体間と、第1のタブ部同士が連結され互いに隣接する第1の集電体間とに、第2のタブ部が露出するように、それぞれ配設され、第2のタブ部同士が重ね合わされて導電接続されており、前記セパレータは、前記第2の集電体本体の幅寸法XBと同一の幅寸法XCと、前記第2の集電体本体の長さ寸法YBの2倍以上の長さ寸法YCとを有し、前記長さ寸法YCのほぼ中央で二つ折りにされて前記負極の集電体本体の幅方向の他辺側を包むように正極と負極との間に配設されていることを特徴とする電気化学デバイス。
  2. 前記正極の第1のタブ部の基端側の表面を被覆する絶縁層を有することを特徴とする請求項1記載の電気化学デバイス。
  3. 両主面に第1の活物質層が形成され幅寸法XA,長さ寸法YAの四角形の板状の第1の集電体本体と該第1の集電体本体の幅方向の一辺に突設され該第1の集電体本体の幅寸法より小さい幅寸法の第1のタブ部とを有する第1の集電体が、第1の集電体本体同士、第1のタブ部同士が長さ方向に交互に複数連結された正極シートを準備する工程と、正極シートを第1の集電体本体同士の連結部で谷折り、第1のタブ部同士の連結部で山折りして折り重ねることにより正極を得る工程と、両主面に第2の活物質層が形成され前記第1の集電体本体の幅寸法より大きな幅寸法XBと、長さ寸法YBとを有する四角形の板状の第2の集電体本体と該第2の集電体本体の幅方向の一辺に突設され前記第2の集電体本体の幅寸法より小さい幅寸法の第2のタブ部とを有する第2の集電体が幅方向に複数連続する負極シートを準備する工程と、前記第2の集電体本体の幅寸法XBと同一の幅寸法XCと、該第2の集電体本体の長さ寸法の2倍以上の長さ寸法YCとを有するセパレータが幅方向に複数連続するセパレータシートを準備する工程と、負極シートを間に挟んでセパレータシートを長さ方向に2つ折りすることにより負極連続体を得る工程と、幅方向に互いに離間して配列された複数の正極に対し、第1の集電体本体同士が連結され互いに隣接する第1の集電体間と、第1のタブ部同士が連結され互いに隣接する第1の集電体間とに、負極連続体をそれぞれ架設するように挿入してシート積層体を得る工程と、シート積層体の正極の第1のタブ部同士、負極の第2のタブ部同士を、それぞれ導電接続する工程と、シート積層体の負極連続体を素子単位の幅寸法に切断して素子単位の複数の積層体を得る工程と、タブ部に引出導体を導電接続する工程と、積層体を電解液とともにパッケージ内に封止する工程と、を有することを特徴とする電気化学デバイスの製造方法。
  4. 前記負極連続体を得る工程において、前記セパレータシートと前記負極シートとを相互に固着することを特徴とする請求項3記載の電気化学デバイスの製造方法。
  5. 前記タブ部と引出導体との導電接続を、タブ部同士の導電接続と同時に行なうことを特徴とする請求項3記載の電気化学デバイスの製造方法。
  6. 正極と負極との間にセパレータを介在させた電気化学デバイスであって、 前記正極は、 それぞれが、活物質層を少なくとも一方の面に有する矩形板状の正極集電体本体部と当該正極集電体本体部の1辺の一部に形成された正極タブとを含む第1正極集電体、第2正極集電体、及び第3正極集電体を有し、 前記第2正極集電体は、前記第1正極集電体とそれぞれの正極タブを介して電気的に接続され、その正極集電体本体が前記第1正極集電体の正極集電体本体の裏面と対向するように配置されており、 前記第3正極集電体は、前記第1正極集電体とそれぞれの正極集電体本体部の正極タブが形成された1辺と対向する辺を介して電気的に接続され、その正極集電体本体が前記第1正極集電体の正極集電体本体の表面と対向するように配置されており、 前記負極は、 それぞれが、活物質層を両面に有する矩形板状の負極集電体本体部と該当該負極集電体本体部の1辺の一部に形成された負極タブとを含む第1負極集電体、及び第2負極集電体を有し、 前記第1負極集電体は、前記第1正極集電体と前記第2正極集電体との間に配置され、 前記第2負極集電体は、前記第1正極集電体と前記第3正極集電体との間に配置されるとともに、前記第1負極集電体とそれぞれの負極タブを介して電気的に接続され、 前記セパレータは、 前記第1負極集電体の負極集電体本体部の表面を覆う第1シート部と、裏面を覆う第2シート部と、当該第1シート部と第2シート部とを連絡する連絡部とを有する第1セパレータと、 前記第2負極集電体の負極集電体本体部の表面を覆う第1シート部と、裏面を覆う第2シート部と、当該第1シート部と第2シート部とを連絡する連絡部とを有する第2セパレータと、 を含んで構成される、 電気化学デバイス。
  7. 前記負極集電体本体部が、前記正極集電体本体部の全面よりも幅広に形成された請求項6に記載の電気化学デバイス。
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