JP2020115125A - 広帯域パルス光源ユニット、広帯域パルス光における時間と波長との対応付け方法、及び分光測定装置 - Google Patents

広帯域パルス光源ユニット、広帯域パルス光における時間と波長との対応付け方法、及び分光測定装置 Download PDF

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Abstract

【課題】 パルス内で波長が時間的に変化している広帯域パルス光を利用して分光測定する場合において、パルス内の時間と波長との対応付けを精度良くできるようにする。【解決手段】 広帯域パルス光源ユニット１０は、パルス伸長素子３により広帯域パルス光のパルス幅を伸長させ、パルス内で波長が時間的に変化している広帯域パルス光を発する。マーカー素子８１，８２は、広帯域パルス光における波長帯域内の既知の特定波長の光の強度を選択的に変動させて目印とし、この目印により時間と波長との対応づけが行われる。既知の二以上の特定波長が目印とされる場合、目印によりパルス伸長素子３における分散が測定され、測定された分散により校正された状態で対応づけが行われる。【選択図】 図６

Description

この出願の発明は、分光測定の技術に関するものである。
光の波長ごとの強度を測定する分光測定の技術は、材料分析や各種研究において盛んに利用されている。典型的な分光測定装置は、回折格子のような分散素子を使用した装置である。回折格子を使用した分光測定装置では、測定する波長に合わせて回折格子の姿勢を変化させることが必要になる。このため、分光測定装置は、光軸に対して垂直な軸の周りに回折格子を回転させる機構を備えている。
特開２０１３−２０５３９０号公報
ある種の分光測定では、非常に短い時間内で測定を終了させることが必要である。例えば、非常に発光時間が短い発光物体の分光発光特性を知ることが必要な場合がある。より具体的には、エンジンのスパークプラグの発光現象の分析や、非常に短い時間の爆発における発光現象の分析が例として挙げられる。
このような非常に短い発光を分析する場合、分散素子を使用する従来の分光測定装置では、測定が困難になってきている。この理由は、そのような短い時間内で測定を完了することが難しいか、又は不可能だからである。例えば、従来の分光測定装置を使用して１００ナノメートル（ｎｍ）の帯域幅の光を０．１ｎｍごとに分光測定しようとすると、被測定光が十分な光量である場合でも、０．２秒程度を要する。被測定光が微弱な場合、数十秒を要する。回折格子を使用した分光測定装置では、ＳＮ比を向上させるため、積算回数を多くすることが行われる。この場合には、さらに測定に時間を要することになる。
他方、干渉計を利用したフーリエ分光法と呼ばれる手法が、高感度且つ高速の分光測定法として知られている。代表的なものが、有機物の成分分析等に用いられるフーリエ変換赤外分光光度計（ＦＴ−ＩＲ）である。
図１０は、従来の分光測定装置としてのフーリエ変換赤外分光光度計の概略図である。図１０に示すように、ＦＴ−ＩＲは、マイケルソン干渉計の構成を用いている。図１０の例は、ある試料の分光吸光度を測定する例となっている。ランプのような広帯域の連続（非パルス）光源９１からの光は、ハーフミラー９２で分割される。分割された一方の光は固定ミラー９３で反射され、他方の光は移動ミラー９４で反射する。二つの光は、同一の光路に戻され、干渉する。干渉光は、試料Ｓ中を透過して、検出器９５で検出される。
光軸方向に移動ミラー９４を移動させながら干渉光の強度を検出器９５で検出すると、インターフェログラム（干渉光強度曲線）が得られる。このインターフェログラムをフーリエ変換することで、スペクトル波形が得られる。この場合、スペクトル波形は、試料の分光吸光度分布である。
ＦＴ−ＩＲは、回折格子を使用した分光測定装置に比べて計測時間が短く、高感度で高分解能であるというメリットを有する。また、広帯域同時測定も可能である。しかしながら、移動ミラー９４の掃引（光軸方向の移動）の周期は、現存機種のうちの速いものでも１０Ｈｚ程度であり、通常、数十回〜数百回積算を行うため、測定には数秒〜数十秒を要する。したがって、それより短い時間の発光の分光測定には、この方法は使用することができない。
近年、材料合成や燃焼過程等の研究では、非常に短い時間の分光測定が必要になってきている。しかしながら、従来の分光測定技術は、このようなニーズに対応できていない。
このような従来技術において、パルス内で波長が時間的に変化している広帯域パルス光を利用して分光測定することが考えられる。しかしながら、パルス内の時間と波長との対応付けが精度良くできないと、分光測定の精度も向上させることができない。
この出願の発明は、このような従来技術の課題を考慮して為されたものであり、パルス内で波長が時間的に変化している広帯域パルス光を利用して分光測定する場合において、パルス内の時間と波長との対応付けを精度良くできるようにすることを目的とする。
上記課題を解決するため、この出願の請求項１記載の発明は、パルス内で波長が時間的に変化している広帯域パルス光を発する広帯域パルス光源ユニットであって、
広帯域パルス光における波長帯域内の既知の特定波長の光の強度を選択的に変動させて目印とすることを可能にするマーカー素子を備えているという構成を有する。
また、上記課題を解決するため、請求項２記載の発明は、前記請求項１の構成において、前記マーカー素子は、二以上の既知の異なる特定波長の光の強度を選択的に変動させて目印とすることを可能にする素子であるという構成を有する。
また、上記課題を解決するため、請求項３記載の発明は、前記請求項１又は２の構成において、前記マーカー素子は、前記特定波長の光の強度を選択的に減衰させる素子であるという構成を有する。
また、上記課題を解決するため、請求項４記載の発明は、前記請求項３の構成において、前記マーカー素子は、ノッチフィルタ、ファイバーブラッググレーティング又は標準試料ユニットであるという構成を有する。
また、上記課題を解決するため、請求項５記載の発明は、パルス内で波長が時間的に変化している広帯域パルス光を発する広帯域パルス光源ユニットについて、出射された広帯域パルス光における時間と波長との対応付けを行う時間波長対応付け方法であって、
出射された広帯域パルス光のうち既知の特定波長の光の強度をマーカー素子により選択的に変動させて目印とし、この目印により時間と波長との対応付けを行うという構成を有する。
また、上記課題を解決するため、請求項６記載の発明は、前記請求項５の構成において、前記広帯域パルス光源ユニットは、波長分散によりパルス伸長を行うパルス伸長素子を備えていてパルス伸長させた状態で前記広帯域パルス光を出射するユニットであり、
出射された広帯域パルス光のうち既知の二以上の特定波長の光の強度をマーカー素子により選択的に変動させて目印とし、この目印によりパルス伸長素子における分散を測定し、測定された分散により校正された状態で前記対応付けを行うという構成を有する。
また、上記課題を解決するため、請求項７記載の発明は、パルス内で波長が時間的に変化している広帯域パルス光を発する広帯域パルス光源ユニットと、
広帯域パルス光源ユニットからの広帯域パルス光が照射された試料の透過光、反射光又は散乱光を捉えて試料の分析を行う分光測定装置であって、
広帯域パルス光における波長帯域内の既知の特定波長の光の強度を選択的に変動させて目印とすることを可能にするマーカー素子を備えているという構成を有する。
また、上記課題を解決するため、請求項８記載の発明は、前記請求項７の構成において、前記マーカー素子は、二以上の既知の異なる特定波長の光の強度を選択的に変動させて目印とすることを可能にする素子であるという構成を有する。
また、上記課題を解決するため、請求項９記載の発明は、前記請求項７又は８の構成において、前記マーカー素子は、前記特定波長の光の強度を選択的に減衰させる素子であるという構成を有する。
また、上記課題を解決するため、請求項１０記載の発明は、前記請求項９の構成において、前記マーカー素子は、ノッチフィルタ、ファイバーブラッググレーティング又は標準試料ユニットであるという構成を有する。
以下に説明する通り、この出願の発明によれば、広帯域パルス光においてパルス内の時間と波長との対応付けを精度良く行うことができるようになる。
また、請求項２、６又は８記載の発明によれば、上記効果に加え、パルス伸長素子における分散が変化した場合にも精度良く対応付けを行うことができるようになる。
参考例の分光測定方法の概略を示した図である。 実施形態の広帯域パルス光源ユニットにおける広帯域パルス光の生成について示した概略図である。 パルス伸長素子として使用された光ファイバの分散特性を示す図である。 広帯域パルス光と被測定光との干渉現象を利用して分光測定する原理について示した概略図である。 第一の参考例の分光測定装置の概略図である。 第二の参考例の分光測定装置の概略図である。 マーカー素子としてのノッチフィルタの特性及び作用を示した概略図である。 第三の参考例の分光測定装置の概略図である。 標準ガスセルの吸収スペクトルの一例を示す図である。 従来の分光測定装置としてのフーリエ変換赤外分光光度計の概略図である。
次に、この出願発明を実施するための形態（以下、実施形態）について説明する。図１は、参考例の分光測定方法の概略を示した図である。
この参考例の分光測定方法は、広帯域パルス光Ｌ１を利用する方法であり、実施形態の広帯域パルス光源ユニットを利用する方法である。広帯域パルス光Ｌ１とは、パルス光ではあるものの、ある程度の帯域幅で波長が分布している光という意味である。特に、この実施形態では、広帯域パルス光Ｌ１は波長が時間的に変化する光となっている。
具体的に説明すると、この実施形態では、図１に示すように、広帯域パルス光Ｌ１は波長が時間的に連続して変化する光となっている。この実施形態では、パルス内において時刻が早いほど長波長の光であり、後の時刻ほど短波長の光となっている。即ち、波長が短いほど遅くなる分布となっており、パルス内の時刻と波長とが１対１で対応している。したがって、パルス内の時刻が特定できれば、波長とその波長における強度とが同時に判ることになる。この広帯域パルス光Ｌ１の強度を経時的に検出器で測定した場合、時間経過とともに出力に強弱が現れるが、その強弱は、値が得られた時刻に対応した波長における光強度を意味する。つまり、検出器５からの出力値の時間的変化がスペクトル（分光強度）に相当するということである。
このように波長が時間的に連続して変化している光は、チャープな光と呼ばれる。参考例の方法は、チャープな広帯域パルス光Ｌ１を利用して分光測定を行う方法である。
広帯域パルス光Ｌ１の生成について、図２を参照してより具体的に説明する。図２は、実施形態の広帯域パルス光源ユニットにおける広帯域パルス光Ｌ１の生成について示した概略図である。
図２に示すように、実施形態において、広帯域パルス光Ｌ１は、レーザー光源１からの光を元にして生成される。パルス光は、しばしばレーザー光源からの光であり、図２に示すようにレーザー光Ｌ２は単一波長（狭帯域）の光である。この実施形態では、レーザー光源１からの光Ｌ２を自己位相変調等の非線形光学効果により広帯域化させている。即ち、自己位相変調等の非線形光学効果により新たな波長が生成され、光が広帯域化する。非線形光学効果により超短パルス光Ｌ２を広帯域化させた光Ｌ３は、スーパーコンティニウム光として知られている。参考例の方法は、このスーパーコンティニウム光（以下、ＳＣ光と略称する）Ｌ３を利用する。
具体的には、参考例の方法では、ＳＣ光Ｌ３を得るための非線形光学素子２として光ファイバが使用される。光ファイバの場合、微小な領域に光を閉じ込めた状態で光を長い距離伝送することができる。このため、バルク型に比べて、非線形光学効果を得やすいという優位性を有する。
そして、この実施形態では、分光測定という目的のためにさらに最適化させるべく、このＳＣ光Ｌ３をパルス伸長している。即ち、図２に示すようにパルス伸長素子３によりパルスの時間幅を伸長させ、広帯域パルス光Ｌ１としている。
パルス伸長素子３としては、この実施形態では分散素子が使用される。分散素子としては同様に扱いの容易さ等から光ファイバが使用されており、負の分散スロープを有する光ファイバがパルス伸長素子３として使用される。図３は、パルス伸長素子として使用された光ファイバの分散特性を示す図である。
この実施形態では、１１００〜１６００ｎｍ程度の近赤外域の分光測定を行うことが想定されている。図３では１３００ｎｍ未満が省略されているが、パルス伸長素子３としての光ファイバは、１１００〜１６００ｎｍ程度の範囲において群速度分散が負（正常分散）であり、波長が長くなるほど分散が大きくなる特性（負の分散スロープ）を有している。このため、図２に示すように、ＳＣ光Ｌ３におけるパルスの時間幅が長くなる。ＳＣ光Ｌ３のブロードな波長幅は、そのまま保存され、変化しない。
例えば、図２に示すように、中心波長１０６４ｎｍで波長幅０．３ｎｍのレーザー光Ｌ２がレーザー光源１から発せられ、そのレーザー光Ｌ２のパルス幅は９ピコ秒程度である。このレーザー光Ｌ２は、非線形光学素子２により、６００〜２０００ｎｍ程度の広帯域のＳＣ光Ｌ３に変換させられ、そのパルス幅は約２００ピコ秒に伸長させられる。そして、ＳＣ光Ｌ３のパルス幅は、パルス伸長素子３により１００ナノ秒（ｎｓ）以上に伸長させられ、広帯域パルス光Ｌ１が得られる。
尚、図３に示すような分散特性を有する光ファイバとしては、通信用の分散補償ファイバを転用することができる。通信用としては、正の分散スロープを持つシングルモードファイバが伝送用にしばしば使用されるが、波形の歪みを補償するべく負の分散スロープを有するファイバが分散補償ファイバモジュール（ＤＣＭ）として市販されており、それを使用することができる。
また、非線形光学素子２としての光ファイバについては、一般的なシングルモードファイバで足りるが、測定波長域において正常分散特性を示すものを使用することがチャープなＳＣ光Ｌ３を生成する観点から好ましい。そして、ＳＣ光Ｌ３は、線形チャープな光であることがより好ましい。
このようにして生成された広帯域パルス光Ｌ１は、図１に示すように、被測定光Ｌ０と干渉させられる。広帯域パルス光Ｌ１を使用し且つ干渉現象を利用して分光測定をすることが、参考例の方法の原理であり、大きな特徴点となっている。この点について、図４を参照して説明する。図４は、広帯域パルス光Ｌ１と被測定光Ｌ０との干渉現象を利用して分光測定する原理について示した概略図である。
図４には、被測定光Ｌ０及び広帯域パルス光Ｌ１のそれぞれについて、時間をパラメータとした強度分布及び波長をパラメータとした強度分布が示されている。図４に示すように、被測定光Ｌ０については広帯域パルス光Ｌ１の一つのパルスの時間帯よりも十分に長い時間一定の強度で存在しており、その間においてスペクトルは変わらないものとする。また、広帯域パルス光Ｌ１の帯域幅は、測定しようとしている被測定光Ｌ０の帯域幅と同じか又はそれより広いものとなっている。
被測定光Ｌ０が広帯域パルス光Ｌ１と同一光路を進むと、被測定光Ｌ０中の波長と広帯域パルス光Ｌ１の波長とが近い場合に干渉が生じ、一致する波長において特に干渉振幅が大きくなる。被測定光Ｌ０と広帯域パルス光Ｌ１とは、一緒になって検出器５に達して強度が測定される。この際、被測定光Ｌ０については、時間によって波長成分が変化することはないが、広帯域パルス光Ｌ１は、上述したように波長が時間的に連続して変化する。即ち、パルスにおいて一番最初は最も長い波長であり、時間経過に伴い順次短い波長となる。したがって、干渉が生じた場合、被測定光Ｌ０に含まれる波長の光が検出器５に入射するタイミングで特に検出器５の干渉振幅が大きくなる。つまり、検出器５から出力値の時間的変化（一つのパルス内での変化）を調べることで、どの波長でどの程度の大きさの干渉が生じているか判ることになる。
干渉光の強度は、広帯域パルス光Ｌ１のスペクトルにも依存するが、広帯域パルス光Ｌ１のスペクトルが既知であれば、後は被測定光Ｌ０のスペクトルのみである。したがって、検出器５の出力から干渉光の強度を調べ、既知である広帯域パルス光Ｌ１のスペクトルで規格化することで、被測定光Ｌ０のスペクトルを求めることができる。
ここで、検出器５に入射する光の状態は、フーリエ変換分光測定法において移動ミラーを移動させて波長掃引を行った場合と等価と考えることができる。ＦＴ−ＩＲにおいて、移動ミラーを移動させると、広帯域連続光（ここでの連続光とはパルス光ではないという意味）のすべての波長の位相差がゼロになる位置において干渉振幅が最大となり、移動ミラーの位置の関数としてインターフェログラムを得ることができる。そして、これをフーリエ変換することにより全波長域のスペクトルを一括して同時検出することができる。一方、実施形態のように波長が時間的に変化する広帯域パルス光Ｌ１を用いると、時間の関数としてインターフェログラムＩが得られることになる。参考例の場合にはスペクトル情報は一括同時検出では得られないが、ＦＴ−ＩＲにおけるミラー掃引速度は掃引の周波数（頻度）で示すと１０Ｈｚ程度であるのに対し、参考例における１パルスのパルス幅はμ秒オーダーにすることができる。即ち、参考例での１スキャンの測定時間はＦＴ−ＩＲに比べて１０００００倍速い。複数回の積算回数を必要とする場合や多点測定が必要な場合には、トータルの時間としてこの差は大きな差となる。
このように、参考例において、検出器で得られる干渉光の時間的変化は、ＦＴ−ＩＲと同様のインターフェログラムＩであり、ＦＴ−ＩＲの場合と同様のフーリエ変換を行うことでスペクトルが求められる。そして、上述したように、このスペクトルを、既知である広帯域パルス光Ｌ１のスペクトルで規格化（波長ごとの割り算）をすることで、被測定光Ｌ０のスペクトルＰが求められる。参考例の分光測定方法は、このような原理に基づいている。
次に、上記のような分光測定方法を実施する参考例の分光測定装置について説明する。図５は、第一の参考例の分光測定装置の概略図である。
図５に示すように、参考例の分光測定装置は、広帯域パルス光Ｌ１を発する広帯域パルス光源ユニット１０と、広帯域パルス光Ｌ１と被測定光Ｌ０とを干渉させる干渉光学系４０と、広帯域パルス光Ｌ１と被測定光Ｌ０との干渉光を検出する検出器５と、検出器５からの出力信号を処理する演算処理ユニット６とを備えている。
広帯域パルス光源ユニット１０は、前述したように、レーザー光源１と、レーザー光源１からのレーザー光を非線形光学効果によりＳＣ光とする非線形光学素子２と、ＳＣ光のパルスを伸長するパルス伸長素子３とを備えている。
レーザー光源１としては、高いピークパワーを得るため、フェムト秒レーザー光源又はピコ秒レーザー光源が好適に使用される。例えば、チタンサファイアレーザーやファイバレーザー等が使用できる。非線形光学素子２は、例えば１０メートル程度のシングルモードファイバであり、パルス伸長素子３は市販のＤＣＭである。
干渉光学系４０は、ハーフミラー４を含んでいる。被測定光Ｌ０が光ファイバで導かれてハーフミラー４に達したり、スリットを経てハーフミラー４に達したりする構成が採用されることもあり得る。
検出器５としては、近赤外域ではＩｎＧａＡｓのようなフォトダイオードを使用したものが採用され得る。検出器５としては応答性の高いものが好ましく、例えばＡＬＰＨＡＬＡＳ社のＵＰＤ−３０−ＶＳＧ−Ｐが使用できる。
演算処理ユニット６は、フーリエ変換を含む信号処理を行う信号処理プログラム６１を記憶した記憶部６２と、信号処理プログラムを実行するプロセッサ６３とを含む。演算処理ユニット６としては、パソコンのような汎用コンピュータを使用し得る。尚、インターフェログラムは信号処理プログラムによりフーリエ変換される。尚、実際には、デジタル処理であるので、離散フーリエ変換が行われる。
この参考例では、演算処理ユニット６と検出器５との間には、取り込みユニット７０が設けられている。取り込みユニット７０は、この参考例ではオシロスコープ７となっている。オシロスコープ７に代え、高速ＡＤコンバータによりサンプリングを行うユニットが取り込みユニットとして設けられることもある。
尚、検出器５と取り込みユニット７０の間又は取り込みユニット７０内には、不図示の増幅器が設けられている。さらに、取り込みユニット７０と演算処理ユニット６との間又は演算処理ユニット６内には、不図示のＡＤ変換器が設けられている。
また、取り込みユニット７０は、検出器５に対して演算処理ユニット６とパラレルに設けられることもある。この場合には、検出器５からの出力信号は、取り込みユニット７０を経ずに演算処理ユニット６に直接送られる。
被測定光Ｌ０は、広帯域パルス光源ユニット１０からの広帯域パルス光Ｌ１と干渉し、干渉光の強度が検出器５で検出される。検出器５からの出力の時間的変化であるインターフェログラムＩは、取り込みユニット７０としてのオシロスコープ７に取り込まれ、オシロスコープ７を介して演算処理ユニット６に入力される。そして、演算処理ユニット６でフーリエ変換を含む所定の信号処理が行われ、その結果、被測定光Ｌ０のスペクトルＰが求められる。
装置構成のより具体的な一例を示すと、１０００〜１６００ｎｍ程度の範囲を測定波長域とする場合、レーザー光源１としては発振波長１０６４ｎｍのパルスレーザーが使用される。パルスの発振周期（繰り返し周期）は１．３ＭＨｚで、パルス幅は５ピコ秒である。
非線形光学素子２としては、コーニング社製のＳＭＦ２８のようなシングルモードファイバが使用され、パルス伸長素子３としては、（株）フジクラ製のＤＣＭ−Ｇ．６５２のようなＤＣＭが使用される。
得られる広帯域パルス光Ｌ１のスペクトル幅は６００ｎｍ（１０００〜１６００ｎｍの帯域）であり、パルス幅（時間幅）は７００ナノ秒程度となる。この広帯域パルス光Ｌ１を利用することで、１０００〜１６０００ｎｍ程度の波長域において被測定光Ｌ０を分光測定が行える。
参考例の分光測定方法及び分光測定装置によれば、パルス内の時刻（経過時間）に応じて波長が変化する広帯域パルス光Ｌ１を被測定光Ｌ０と干渉させてそのインターフェログラムのフーリエ変換により被測定光Ｌ０のスペクトルを求めるので、ＦＴ−ＩＲのように移動ミラーを移動させることは不要である。
このような参考例の分光測定方法及び分光測定装置によれば、爆発やエンジンの燃焼のような非常に短い時間しか存在しない光のスペクトルを測定する場合であっても、広帯域パルス光Ｌ１のパルス幅をその時間以下としておくことで、分光測定が行える。上記の例では、広帯域パルス光Ｌ１のパルス幅は７００ｎｓであるので、７００ｎｓ以上の時間で生じている発光であれば、分光測定が行える。
広帯域パルス光Ｌ１のスペクトル帯域は、想定される被測定光Ｌ０のスペクトル帯域をカバーするもの、即ち被測定光Ｌ０のスペクトル帯域と同じかそれより広いものであることが好ましい。被測定光Ｌ０のスペクトル帯域よりも狭いと、その部分では測定結果が得られなくなるからである。広帯域パルス光Ｌ１の中心波長は、被測定光Ｌ０に応じて選定されるが、帯域幅は少なくともその前後で５０ｎｍ以上あることが好ましく、全体として１００ｎｍ以上の帯域幅であることが好ましい。
尚、ＳＮ比の高い測定を行うため、広帯域パルス光Ｌ１の繰り返しにおいて値を積分することが好ましい。即ち、広帯域パルス光Ｌ１と被測定光Ｌ０との干渉光が広帯域パルス光Ｌ１のパルスの繰り返しにおいて検出器５に複数回入射するようにし、各波長について積分した値を測定結果とする。
広帯域パルス光Ｌ１のパルス幅は、パルス伸長素子３の性能に依存するが、検出器５の立ち上がりに要する時間を考慮して選定されることが好ましい。検出器５は、光が入射してから光電変換により出力が現れるまで、ピコ秒オーダーではあるものの、ある程度の時間（立ち上がり時間）を要する。この時間に比べて広帯域パルス光Ｌ１のパルス幅が十分にないと、必要な波長幅での分光測定ができなくなる。フォトダイオードのような一般的な光電変換素子を検出器５として使用する場合、広帯域パルス光Ｌ１のパルス幅は、１００ｎｓ以上であることが好ましい。即ち、広帯域パルス光Ｌ１のパルス幅を１００ｎｓ以上としておけば、高速応答の特殊な検出器を使用する必要がないという効果が得られる。
広帯域パルス光Ｌ１の周期（繰り返し周期）は、伸長された広帯域パルス光Ｌ１のパルス幅を目安に、隣り合うパルスが重ならないように設定することが好ましい。例えばパルス幅が前述の７００ｎｓと１μ秒よりやや小さい程度なら、繰り返し周波数は１ＭＨｚ程度に設定することができる。また、検出器５と取り込みユニット７０における立ち上がり応答速度も考慮して選定されることが好ましい。例えば、検出器５として帯域５ＧＨｚのフォトダイオードを用い、取り込みユニット７０として帯域２ＧＨｚのオシロスコープを用いた場合、立ち上がり応答時間は１８８ｐｓとなる。したがって、隣り合うパルスの間隔は１８８ｐｓ以上必要となる。
次に、第二の参考例の分光測定方法及び分光測定装置について説明する。図６は、第二の参考例の分光測定装置の概略図である。
上述した第一の参考例の説明において、広帯域パルス光Ｌ１のスペクトルは既知であるとした。これは、広帯域パルス光Ｌ１のスペクトルを予め測定し、演算処理ユニット６において定数として設定しておくということである。これでも良いのであるが、被測定光Ｌ０を測定している際のリアルタイムのスペクトルではない。広帯域パルス光Ｌ１のスペクトルが安定していて変化がないのであれば問題はないが、変化があり得るのであれば、リアルタイムのスペクトルで規格化すべきである。
第二の参考例態は、上記の点を考慮して最適化している。即ち、図６に示すように、第二の参考例では、参照用光学系４００が設けられている。具体的には、広帯域パルス光源ユニット１０からの広帯域パルス光Ｌ１を分割するビームスプリッタ４１が配置されている。ビームスプリッタ４１で分割された広帯域パルス光Ｌ１の一方は、干渉光学系４０内のハーフミラー４に達して被測定光Ｌ０と干渉し、その強度が検出器（第一の検出器）５で検出される。広帯域パルス光Ｌ１の他方は、干渉光を捉える検出器５とは別の第二の検出器５１に入射し、第二の検出器５１からの出力信号は、不図示の増幅器で増幅され、第一の検出器５とは別に演算処理ユニット６に入力される。尚、第二の検出器５１の出力をオシロスコープで観察する場合もある。
第二の検出器５１からの出力も、その時間的な変化が広帯域パルス光Ｌ１のスペクトルを意味しているから、演算処理ユニット６は、不図示のＡＤ変換器でデジタル信号とした上で参照用のスペクトルとする。そして、第一の検出器５からの出力（インターフェログラム）から被測定光Ｌ０のスペクトルを算出する際の規格化用の値として利用する。
第二の参考例によれば、規格化用の広帯域パルス光Ｌ１のスペクトルをリアルタイムで得て被測定光Ｌ０のスペクトルを算出するので、その点で測定精度の信頼性が高くなる。第二の検出器５１は、第一の検出器５と同じものが使用されるが、特性にバラツキのないものが使用されることが好ましい。
また、第二の参考例では、広帯域パルス光Ｌ１における波長帯域内の既知の特定波長の光の強度を選択的に変動させて目印とすることを可能にするマーカー素子が設けられている。マーカー素子としては、この実施形態では、既知の特定波長の光の強度を選択的に減衰させるノッチフィルタ（バンドカットフィルタ）８１，８２が採用されている。尚、マーカー素子における「減衰」は、相当量を遮断して検出器に到達させないという意味であり、吸収による場合の他、反射させたり又は散乱させたりする場合を含む。
図７は、マーカー素子としてのノッチフィルタ８１，８２の特性及び作用を示した概略図である。図７に示すように、この実施形態では、二枚のノッチフィルタ８１，８２が設けられている。第一のノッチフィルタ８１は、図７（Ａ）に示すように、広帯域パルス光Ｌ１の帯域のうちの長波長側の特定波長λ１の光を選択的に減衰させるフィルタとなっている。また、図７（Ｂ）に示すように、第二のノッチフィルタ８２は、広帯域パルス光Ｌ１の帯域のうちの短波長側の特定波長λ２の光を選択的に減衰させるフィルタとなっている。これら特定波長λ１，λ２は各ノッチフィルタ８１，８２の特性であり、いずれも既知である。
このような二枚のノッチフィルタ８１，８２に、例えば図７（Ｃ１）のようなスペクトルの広帯域パルス光Ｌ１を通すと、図７（Ｃ２）に示すように、λ１，λ２において強度が顕著に低下する。このため、パルス内の経過時刻と波長との対応の目印とすることができる。以下の説明は、時間波長対応付け方法の発明の実施形態の説明でもある。
例えば、前述したように波長が短いほど遅い時刻に位置する広帯域パルス光Ｌ１の場合であるとすると、第二の検出器５１からの出力の時間的変化において、最初に顕著な出力の減衰が見られた時刻をｔ１とし、次に出力の顕著な低下が見られた時刻をｔ２とすると、時刻ｔ１はλ１が検出された時刻であり、ｔ２はλ２が検出された時刻ということになる（λ１＞λ２）。
この場合、λ１とｔ１、λ２とｔ２の明確な対応付けができるため、これを基準にして各時刻における強度を対応する波長の強度（スペクトル）とすることができる。時間と波長の対応付けは、パルス伸長素子３の分散から計算することで行える。分散は図３に示すように波長による伝搬速度の違いを表している。例えば、波長１５００ｎｍにおける分散値は−１．４ｎｓ／ｎｍとなっている。これは、例えば波長１４９９ｎｍと１５００ｎｍがパルス伸長素子３を同時に伝搬し始めたとすると、パルス伸長素子３から出射されるときには１５００ｎｍが１４９９ｎｍよりも１ｎｓ遅れている、ということを表している。広帯域パルスはパルス伸長素子３を通過すると、この分散の影響を受けてパルス幅が伸長される。よって、マーカー素子８１によりλ１とｔ１の基準が決定されれば、どの波長がどれだけ遅れて伝搬するかを計算することができ、波長と時間の対応付けを行うことができる。
この場合、分散はパルス伸長素子３の周囲の温度の影響などで変化する可能性がある。分散が変化すると波長と時間の関係が変化する。ペルチェ素子等を用いて温度安定化を図ることも対策の一つではあるが、コストアップとなる。そこで、例えば別のマーカー素子８２を挿入し、λ２とｔ２の波長と時間の関係を得ることで、λ１とｔ１を基準にして分散から計算されるｔ２と、マーカー素子８２で観察されるｔ２の時間がどれくらい一致しているかを確認し、そのずれ量をデータの確かさの指標にしたり、ズレ量が大きい場合はパルス伸長素子３の分散を再測定して校正したりするなどの対策を取ることができる。
マーカー素子が無い場合、広帯域パルス光Ｌ１のうちの最も長い波長と最も短い波長とによって上記特定を行うことになる。この方法でも実施可能であるが、図１などに示したように、広帯域パルス光Ｌ１の始まりと終わりは信号が微弱なので、どの時刻が始まりでどの時刻が終わりであるか特定することが難しい場合が多く、精度低下の原因になり易い。上記のようにマーカー素子８１，８２を使用すると、精度の高い分光測定を安定して行うことができる。よって、マーカー素子は、二つ以上設けること（即ち、二つ以上の既知の波長の検出時刻を特定すること）が好ましいが、一つであっても測定精度の向上には寄与する。
また、マーカー素子としては、ノッチフィルタの他、ファイバブラッググレーティング（ＦＢＧ）を使用することも可能である。精度の高い分光測定のためには、ノッチフィルタにおける選択減衰帯域は１ｎｍ以下であることが好ましいが、ノッチフィルタは誘電体多層膜で形成されるため、そのような狭帯域の特性を得ようとすると高コストとなり易い。また、狭帯域化すると、それ以外の帯域の透過率も低下してしまい損失が大きくなる。一方、ＦＢＧの場合、ファイバ中にその長さ方向に高低の屈折率周期構造が形成されているため、ノッチフィルタに比べると１ｎｍ以下といった狭帯域減衰特性を得るのが容易で、他の帯域の光の損失も少ない。また、広帯域パルス光源ユニット１０のパルス伸長素子３として光ファイバが使用されている場合、ファイバ同士を融着することも可能であり、ファイバ系の光学構造として親和性が高い。
次に、第三の参考例の分光測定方法及び分光測定装置について説明する。図８は、第三の参考例の分光測定装置の概略図である。
図８に示すように、第三の参考例においても、広帯域パルス光Ｌ１をビームスプリッタ４１で二つに分け、その一方を被測定光Ｌ０と干渉させ、他方を規格化用の光として第二の検出器５１に入射させている。この第三の参考例では、第二の参考例のノッチフィルタ８１，８２に代えて標準ガスセル８３がマーカー素子として使用されている。
標準ガスセルは、良く知られた吸収スペクトルを持つガスがセルに封入された構造のものである。ガス種固有の鋭い吸収スペクトルを有するため、各種波長校正用に使用されている。図９に、標準ガスセルの吸収スペクトルの一例を示す。この例は、米国のWavelength Reference社のアセチレン標準ガスセル（２００Ｔｏｒｒ、長さ３ｃｍ）の例である。セルの入射側と出射側の双方にファイバを接続した構造の標準ガスセルも市販されており、実施形態における広帯域パルス光源ユニット１０の出射側に接続するのも容易である。
標準ガスセルのような既知の波長において顕著な吸収スペクトルを有する試料中に広帯域パルス光Ｌ１を透過させると、その特定の波長の光を捉えた時刻において検出器５１からの出力が顕著に低下する。図７に示すように、標準ガスセル８３は多数の吸収スペクトルを有するから、精密な波長補正が可能となる。とはいえ、標準ガスセル８３の場合も、少なくとも一つの既知の吸収スペクトルがあれば、測定精度の向上が期待できることは言うまでもない。尚、標準となる試料がガスである必要はなく、液体や固体であっても良い。一般的に表現すれば、少なくとも一つの既知の顕著な吸収スペクトルを有する試料を備えた標準試料ユニットがマーカー素子として使用できるということである。
尚、広帯域パルス光源ユニット１０が上述したようなマーカー素子８１，８２，８３を備えていることは、被測定光Ｌ０との干渉を利用した分光測定という用途以外でも意義を有する。例えば、広帯域パルス光源ユニット１０からの光を試料に直接照射し、その透過光、反射光、散乱光等を捉えて試料の分析を行う分光測定装置が考えられる。この分光測定装置は、本願の分光測定装置の発明の実施形態に相当する。この分光測定装置においても、パルス内の時刻と波長との対応付けを精度良く容易に行うことが重要であり、上記構成は、この点で顕著な意義を有する。
また、マーカー素子８１，８２，８３は、ビームスプリッタ４１で分割された他方（被測定光Ｌ０と干渉しない方）の広帯域パルス光Ｌ１の光路上に設けられていても良い。この場合、既知の特定波長の光やその外側の帯域の光も被測定光Ｌ０と干渉するので、その帯域の測定結果も必要な場合には好適な構成となる。
また、上記実施形態では、広帯域パルス光Ｌ１は波長が時間的に連続して変化する光であるとしたが、本願発明の実施に際しては、時間的に変化していれば足り、必ずしも連続している必要はない。超短パルスレーザー光に非線形光学効果を生じさせてＳＣ光を生成する際、非線形光学素子としての光ファイバの分散特性が異常分散を含む場合、チャープなＳＣ光にはならず時間的に離散した状態になる場合がある。このようなＳＣ光をパルス伸長して得た広帯域パルス光Ｌ１の場合でも、パルス内の時刻と波長との対応関係が予め判っていれば波長を特定することができる。但し、波長が連続して変化するチャープなＳＣ光の方が波長の特定が容易であり、また波長の抜け（測定できない波長）が無いので好適である。
上記実施形態では、ＳＣ光をパルス伸長素子３でパルス伸長させることで広帯域パルス光Ｌ１を得たが、他の構成もあり得る。例えば、チタンサファイアレーザーのようなある種のレーザーでは、２００ｎｍ程度のブロードな帯域幅（中心波長に対して±１００ｎｍ）で発振できるものがあり、そのようなレーザー光源１からの出力をパルス伸長素子３でパルス伸長させても広帯域パルス光Ｌ１を得ることができる。この場合、ピークパワーが小さければ特に非線形光学効果は利用しないということになる。但し、上記実施形態のように非線形光学効果を利用して広帯域の光を得る方がより広い帯域を容易に得ることができる。
パルス伸長素子３は、測定波長の全帯域において正常分散特性を有するものであったが、素子の性質として異常分散特性である波長帯域を有していても良い。但し、ゼロ分散波長付近の波長域ではパルスが伸長されないため波長の時間差が得られず分解能が低くなる。また、正常分散と異常分散が混在すると時間と波長の１対１対応が取れなくなる。よって、パルス伸長素子３がパルス伸長素子３へ入射される波長域においてゼロ分散波長を含み、正常分散と異常分散が混在する場合、パルス伸長素子３に入射する前の光路上に正常分散領域又は異常分散領域のみになるよう波長カットフィルタを設けると良い。
尚、パルス伸長素子３は、分散作用を有するものであったが、同時に非線形光学効果を奏する素子であっても良い。即ち、非線形光学効果によって新たな波長を生成しつつ（波長帯を広くしつつ）、同時にパルス幅を広くする素子であっても良い。
また、パルス伸長素子３を使用しなくてもＳＣ光のままで十分に長いパルス幅の場合もあり、パルス伸長素子３を使用することは必須ではない。但し、より広いパルス幅にしたり、任意のパルス幅に伸長したりすることができるという点で、パルス伸長素子３の使用には意義がある。
上述したように、各参考例の方法及び装置は、爆発やエンジンの燃焼のような非常に短い時間の発光の分析に適している。とはいえ、これらの発明は、波長が時間的に変化する広帯域パルス光Ｌ１と被測定光Ｌ０との干渉を利用して分光測定する原理に特徴点があり、必ずしもそのような用途には限られない。長い発光現象を分析する用途にも使用できるし、発光現象に限らず、分光吸光度や分光透過率といった材料の分光特性を測定する用途にも使用できる。
尚、広帯域パルス光Ｌ１の帯域幅は、想定される被測定光Ｌ０のスペクトルをカバーするものであることが好ましいと説明したが、そうでない場合にも実施は可能である。この場合、広帯域パルス光Ｌ１のスペクトルが存在しない波長では、被測定光Ｌ０のスペクトルを知ることはできないので、その部分の値は測定から除外するよう信号処理プログラム６１がプログラミングされる。
また、マーカー素子としてのノッチフィルタ８１，８２や標準ガスセル８３は、被測定光Ｌ０と干渉させる光とは別に規格化用に検出器５１で強度を検出する場合でなくとも、効果を奏する場合がある。例えば、被測定光Ｌ０が比較的フラットなスペクトル分布を有していれば、被測定光Ｌ０と広帯域パルス光Ｌ１との干渉光強度の分布において顕著にその強度が低くなっている箇所を目印とすることが可能であり、第一の参考例においてノッチフィルタ８１，８２を設けたり、又は標準ガスセル８３を設けたりしても良い。
尚、マーカー素子については、既知の特定の波長を減衰させるものの場合の他、既知の特定の波長の光を減衰させずに他の波長の光を減衰させる特性のものであっても実施は可能である。但し、この場合、光の損失が大きくなるので、既知の特定の波長を減衰させるタイプの方が好ましい。
Ｌ０ 被測定光
Ｌ１ 広帯域パルス光
Ｌ２ レーザー光
Ｌ３ スーパーコンティニウム光
１０ 広帯域パルス光源ユニット
１ レーザー光源
２ 非線形光学素子
３ パルス伸長素子
４０ 干渉光学系
４００ 参照用光学系
４ ハーフミラー
４１ ビームスプリッタ
５ 検出器
５１ 検出器
６ 演算処理ユニット
６１ 信号処理プログラム
６２ 記憶部
６３ プロセッサ
７０ 取り込みユニット
７ オシロスコープ
８１ マーカー素子としてのノッチフィルタ
８２ マーカー素子としてのノッチフィルタ
８３ マーカー素子としての標準ガスセル

Claims (10)

  1. パルス内で波長が時間的に変化している広帯域パルス光を発する広帯域パルス光源ユニットであって、
    広帯域パルス光における波長帯域内の既知の特定波長の光の強度を選択的に変動させて目印とすることを可能にするマーカー素子を備えていることを特徴とする広帯域パルス光源ユニット。
  2. 前記マーカー素子は、二以上の既知の異なる特定波長の光の強度を選択的に変動させて目印とすることを可能にする素子であることを特徴とする請求項１記載の広帯域パルス光源ユニット。
  3. 前記マーカー素子は、前記特定波長の光の強度を選択的に減衰させる素子であることを特徴とする請求項１又は２記載の広帯域パルス光源ユニット。
  4. 前記マーカー素子は、ノッチフィルタ、ファイバーブラッググレーティング又は標準試料ユニットであることを特徴とする請求項３記載の広帯域パルス光源ユニット。
  5. パルス内で波長が時間的に変化している広帯域パルス光を発する広帯域パルス光源ユニットについて、出射された広帯域パルス光における時間と波長との対応付けを行う時間波長対応付け方法であって、
    出射された広帯域パルス光のうち既知の特定波長の光の強度をマーカー素子により選択的に変動させて目印とし、この目印により時間と波長との対応付けを行うことを特徴とする広帯域パルス光における時間と波長との対応付け方法。
  6. 前記広帯域パルス光源ユニットは、波長分散によりパルス伸長を行うパルス伸長素子を備えていてパルス伸長させた状態で前記広帯域パルス光を出射するユニットであり、
    出射された広帯域パルス光のうち既知の二以上の特定波長の光の強度をマーカー素子により選択的に変動させて目印とし、この目印によりパルス伸長素子における分散を測定し、測定された分散により校正された状態で前記対応付けを行うことを特徴とする請求項５記載の広帯域パルス光における時間と波長との対応付け方法。
  7. パルス内で波長が時間的に変化している広帯域パルス光を発する広帯域パルス光源ユニットを備えており、
    広帯域パルス光源ユニットからの広帯域パルス光が照射された試料の透過光、反射光又は散乱光を捉えて試料の分析を行う分光測定装置であって、
    広帯域パルス光における波長帯域内の既知の特定波長の光の強度を選択的に変動させて目印とすることを可能にするマーカー素子を備えていることを特徴とする分光測定装置。
  8. 前記マーカー素子は、二以上の既知の異なる特定波長の光の強度を選択的に変動させて目印とすることを可能にする素子であることを特徴とする請求項７記載の分光測定装置。
  9. 前記マーカー素子は、前記特定波長の光の強度を選択的に減衰させる素子であることを特徴とする請求項７又は８記載の分光測定装置。
  10. 前記マーカー素子は、ノッチフィルタ、ファイバーブラッググレーティング又は標準試料ユニットであることを特徴とする請求項９記載の分光測定装置。
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